JP3106113B2 - 酸化物核燃料のペレットスクラップのリサイクル方法 - Google Patents

酸化物核燃料のペレットスクラップのリサイクル方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は原子炉で用いられる
酸化物核燃料のペレットのスクラップをリサイクルして
新しい核燃料ペレットを製造する方法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】図１を参照して従来のU02 核燃料ペレッ
トの製造方法及びスクラップのリサイクルについて説明
する。
【０００３】図１は従来のペレットスクラップのリサイ
クル工程を示すブロック図である。図示されるように、
U02 粉末を均質に混合した後、モールドでグリーンペレ
ット（焼結前ペレット）に成形し、1500〜1800℃の水素
雰囲気下で焼結してペレットとする。製造されたペレッ
トの外周は研削される。この時、U02 粉末の流動性が不
良でグリーンペレットへの成形が困難な場合にはU02 粉
末を顆粒化処理して流動性を改善した後成形する。
【０００４】焼結工程中でペレットにクラックが発生し
たり、変形して砂時計のように中央にくびれを生ずるこ
とがある。そのようなペレットは核燃料として使用する
ことはできない。
【０００５】また、ペレット取扱中にペレットが破損す
ることがある。外周の研削により必ず研削スラッジが発
生する。さらに、製造バッチ毎のサンプルが技術仕様書
を適合しない場合は、その製造バッチの総てのペレット
が不適格品となり大量のスクラップが発生する。
【０００６】しかし、ペレットスクラップと研削スラッ
ジは高価であり、放射性物質であるため廃棄することは
できず、通常の製造工場では、これらのスクラップは新
しい核燃料ペレットの製造に再利用されている。
【０００７】通常のリサイクル方法では、ペレットスク
ラップを酸化してペレットスクラップを粉末化し、生成
したU3O8再生粒子を研削スラッジと共に新らしいU02 粉
末に混合してグリーンペレットを成形，焼結して新しい
ペレットを製造する。この時、U3O8再生粒子と研削スラ
ッジは新らしいU02 粉末に比して焼結性が不良でこれが
多量に添加されると、新しく製造されるペレットの密度
が減少する。
【０００８】ペレットを原子炉で使用するには、ペレッ
トの密度が約95％TD（理論密度、＝10.96g/cm3) である
必要があるから、U3O8再生粒子の量は約７重量％、研削
スラッジは約３重量％を超過しない範囲で新らしいU02
粉末と混合することにより過度な密度低下を防止する。
【０００９】しかし、この技術は簡単であるという長所
はあるが、ペレットスクラップが多量に発生した時、そ
のスクラップをリサイクルしてしまうのに長時間の処理
時間を必要とするという短所がある。
【００１０】特開昭56-37226号公報には多量のペレット
スクラップを大量に処理してU02 粉末を製造する方法が
開示されている。
【００１１】即ち、ペレットスクラップを流動層反応炉
でU3O8粉末に酸化した後、再度還元してU02 粉末を製造
し、その酸化と還元を数回反復する。この方法では、U0
2 をU3O8に酸化する時応力により粒子が破損されるか
ら、酸化−還元を反復すると粉末の粒子の大きさは継続
して減少して比表面積は増加し、粉末の焼結性が高くな
る。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】しかし、このような従
来の核燃料製造工程で通常的にリサイクルできるペレッ
トスクラップの量は約10重量％以内に制限されるから、
ペレットスクラップの処理に長時間が必要であり、特
に、ペレットスクラップを全量処理し切れない時点でウ
ラニウム濃縮度が異なる核燃料ペレットを製造する場合
にはペレットスクラップのリサイクルが困難であった。
【００１３】また、プルトニウム(Plutonium) 、ガドリ
ニウム(Gadolinium)、エルビウム(Erbium)の酸化物を含
有するU02 核燃料は純粋U02 核燃料より焼結が困難であ
るから、このような核燃料ではリサイクルできるペレッ
トスクラップがより制限される。
【００１４】また、特開昭56-37226号公報に記載された
技術ではペレットスクラップを処理するための流動層反
応炉を追加して設置する必要があるだけでなく、粉末処
理を制御することが非常に困難であった。
【００１５】従って、本発明は前記のような問題点を解
決すべくなされたもので、ペレットスクラップを１回酸
化して得たU3O8再生粒子をそのまま使用して最大100 重
量％（100 重量％とは新しいU02 粉末を混合せず、U3O8
再生粒子のみの場合を意味する。）まで、新しいU02 粉
末と混合し、成形、焼結して新しい核燃料ペレットを製
造することにより、流動層反応炉を使用せずペレットス
クラップを大量でリサイクルする方法を提供することを
目的とする。
【００１６】
【課題を解決するための手段】前述の目的を達成するた
めの本発明のペレットスクラップのリサイクル方法によ
ると、U02 単独、またはプルトニウムの酸化物、ガドリ
ニウムの酸化物、エルビウムの酸化物を含有するUO2 、
であるペレットスクラップを熱処理炉で300 〜800 ℃の
酸化性気体雰囲気下で酸化してU3O8再生粒子を生成し
て、このリサイクルされたU3O8再生粒子が10〜100 重量
％で、残りの成分が新たなU02 単独の粉末、またはプル
トニウムの酸化物、ガドリニウムの酸化物、エルビウム
の酸化物を含有する新たなU02 粉末である構成で原料粉
末を構成し、ニオブ（Nb）、チタン（Ti）、リチウム(L
i)の酸化物より選ばれた焼結助剤を、元素重量基準で0.
02〜２重量％程度前記原料粉末に添加、混合してグリー
ンペレットに成形し、1500〜1800℃の還元性雰囲気下で
１〜20時間焼結して新しい核燃料ペレットを製造する。
【００１７】
【発明の実施の形態】以下、図２を参照して本発明によ
るペレットスクラップのリサイクル方法について詳細に
説明する。
【００１８】図２は本発明によるペレットスクラップの
リサイクル工程を示すブロック図である。
【００１９】まず、ペレットスクラップを熱処理炉で30
0 〜800 ℃の酸化性気体雰囲気下で酸化してU3O8再生粒
子を得る。即ち、U3O8はU02 より単位重量当たりの体積
が30％大きいから、酸化する時大きい応力が発生してペ
レットスクラップが破損されることにより粒子状のU3O8
が得られる。この時、酸化性気体雰囲気としては、空
気、酸素、不活性気体と空気の混合気体または不活性気
体と酸素の混合気体が使用される。酸化速度は本来低温
ほど遅く、ペレット表面に形成される高密度の保護層に
より高温ほど遅くなる。ペレットスクラップを350 〜70
0 ℃の流れている空気中で酸化するのが好ましい。この
温度範囲ではU3O8再生粒子の粒度は酸化温度が低いほど
小さくなる。前記U3O8再生粒子は、平均粒度が３〜100
μm 程度であり、比表面積は0.1 〜1.0m2/g である。ま
た、ペレットスクラップがU02 単独ではなく、プルトニ
ウム、ガドリニウム、エルビウムの酸化物を含有する場
合には、酸化速度が遅くなり、再生粒子の粒度が大きく
なるから、ペレットスクラップの材質によって酸化条件
が調節される。
【００２０】また、U3O8再生粒子の焼結性を高めるた
め、U3O8再生粒子を還元した後再度酸化と還元を反復す
るか、再生粒子をボールミルで粉砕することもできる
が、これらの追加処理は本発明による方法では通常は必
要ではない。
【００２１】次に、前記U3O8再生粒子にU02 粉末また
は、さらにプルトニウム酸化物、ガドリニウム酸化物、
エルビウム酸化物の粉末を追加して原料粉末を構成す
る。この時、原料粉末の中でU3O8再生粒子の占める量は
10〜100 重量％が可能であり、新たにU02 粉末を添加し
ない場合もある。必要によって、原料粉末に研削スラッ
ジが添加される。
【００２２】次に、焼結助剤であるニオブ(Nb)、チタン
(Ti)、リチウム(Li)の酸化物を元素重量基準で0.02〜２
重量％ほど原料粉末に添加する。
【００２３】前記原料粉末を均一に混合した後、成形モ
ールドに原料粉末を装入して２〜５ton/cm2 の圧力で圧
縮して成形し40〜65％TDのグリーンペレットを製造す
る。この時、原料粉末の流動性が低くて直接に成形でき
ない場合には、約１ton/cm2 の圧力でスラグに予備成形
した後再度粉砕して原料粉末の流動性を改善して成形す
る。
【００２４】次に、グリーンペレットを1500〜1800℃の
還元性雰囲気下で１〜20時間焼結する。焼結雰囲気とし
ては、水素、水素と不活性気体の混合気体、水素と二酸
化炭素の混合気体、または一酸化炭素と二酸化炭素の混
合気体が使用される。焼結雰囲気中の酸素分の調節のた
め焼結雰囲気中に微量の水蒸気を添加することができ
る。特に、プルトニウム, ガドリニウム, エルビウムの
酸化物を含有するU02 を核燃料ペレットに焼結する場合
には結晶粒を大きくするため焼結雰囲気に水蒸気を添加
するのが一般的である。
【００２５】一般に、U3O8再生粒子を含有したグリーン
ペレットを焼結すると、粒子間の焼結が発生する前にU3
O8がU02 に還元されながら気孔が形成され、以後焼結中
でも気孔が収縮されないから緻密化せず、U3O8再生粒子
の量が多いと焼結密度が低下する。
【００２６】本発明では焼結助剤を添加して、U3O8再生
粒子が還元されながら形成する気孔の収縮を可能にする
ことにより、U3O8再生粒子を含有したグリーンペレット
の焼結密度を高める。前記焼結助剤はU02 でウラニウム
空孔(Vacancy) のような固体欠陥を生成して物質の拡散
を加速化するから大きい気孔の収縮が可能である。即
ち、リサイクルされたU3O8を10〜100 重量％含有したグ
リーンペレットの焼結後の核燃料ペレットの密度が94％
〜97％TDに到達する。
【００２７】
【実施例１】この実施例で使用するU02 粉末はAUC(Ammo
nium Uranyl Carbonate)法で製造した商業用U02 粉末
である。AUC-U02 粉末は、粒子の大きさが10〜30μm 、
比較表面積が４〜６m2/g、酸素とウラニウムの比(O/U)
が2.08〜2.20である。AUC-U02 粉末は流動性が良好で、
粉末に予備成形−再粉砕の処理を行わなくても直接に成
形が可能である。
【００２８】U02 ペレットスクラップをボート(Boat)に
収納して熱処理炉で空気を注入しながら400 ℃まで加熱
して４時間維持した後冷却すると、U02 ペレットスクラ
ップはU3O8粒子に変化する。
【００２９】次に、前記処理により得たU3O8粒子を200
メッシュの篩を通過させて、大きな凝集体を除去する。
このように製造したU3O8粒子は平均粒度が８μm 、比表
面積が0.6m2/g である。
【００３０】次に、新しいU02 粉末にU3O8再生粒子を0,
10,20,30,40,60,80,100 重量％それぞれ添加して原料粉
末を調製して、" タービュラ(Turbula)"で１時間混合
し、壁に潤滑剤を塗布した成形モールドに原料粉末を入
れ、3t/cm2の圧力で成形してグレーンペレットを製造
し、グリーンペレットを水素気体雰囲気下で300 ℃／hr
で昇温し1680℃で４時間保持して焼結することにより対
照ペレットを製造する。
【００３１】また、これとは別に、前記原料粉末 (８組
成) にNb2O5 粉末をNb元素重量基準でそれぞれ0.3 重量
％、0.5 重量％添加して再度１時間混合した後、同様の
方法で成形、焼結する。
【００３２】乾燥状態の水素気体を焼結雰囲気とした時
には、Nb2O5 がU02 内に溶解せず、ペレットの焼結密度
が低下するから、水素気体には約20℃の露点を持つよう
水蒸気を加えておくのが好ましい。
【００３３】対照ペレットとNb205 を添加したペレット
の密度をU3O8再生粒子含量によって表１に示す。
【００３４】対照ペレットの場合、焼結密度は原料粉末
中のU3O8再生粒子含量によって直線的に減少してU3O8量
が10重量％を超過すると焼結密度が技術仕様書で規定す
る94％TD(10.30g/cm3)より低くなる。また、Nb205 を0.
3 重量％、0.5 重量％添加したペレットではU3O8再生粒
子が10〜100 重量％混合されても焼結密度はいつも94％
TD以上である。
【００３５】一方、Nb205 を0.3 重量％添加したペレッ
トの結晶粒子の大きさは25〜30μm(直線交叉法）であ
り、Nb205 を0.5 重量％添加したペレットの結晶粒子の
大きさは40〜45μm である。また、そのNb205 を添加し
たペレットを1700℃の水素雰囲気下で24時間再焼結した
時、その密度増加は0.6 〜0.9 ％ TD でペレットの熱安
定性は良好である。
【００３６】
【表１】
【００３７】
【実施例２】実施例１と同一の方法で原料粉末を準備す
る。但し、Nb205 の代わりにTiO2粉末を0.1 重量％と0.
2 重量％それぞれ添加する。成形及び焼結方法も実施例
１と同一である。対照ペレットとTiO2が添加されたペレ
ットの焼結密度をU3O8含量によって表２に示す。
【００３８】TiO2が添加されると原料粉末の中にU3O8粒
子が10〜100 重量％混合されても核燃料ペレットの焼結
密度は94％TD以上であり、TiO2が添加された核燃料ペレ
ットの結晶粒子の大きさは30〜60μm であり、U3O8粒子
の含有量の増大につれて小さくなる。また、TiO2を添加
したペレットを1700℃の水素雰囲気下で24時間再焼結し
た時、密度増加は0.6 〜0.9 ％TDでペレットの熱安定性
は良好である。
【００３９】
【表２】
【００４０】
【実施例３】実施例１と同一の方法で原料粉末を準備す
る。但し、Nb205 の代わりにLi2O粉末を0.1 重量％と0.
2 重量％それぞれ添加する。成形及び焼結方法も実施例
１と同一である。対照ペレットとLi2Oが添加されたペレ
ットの焼結密度をU3O8粒子含量によって表３に示す。
【００４１】原料粉末中にU3O8粒子が10重量％及び20重
量％混合された時Li2Oが添加されると、対照ペレットよ
り焼結密度が高くなる。また、Li2Oは焼結中に気化する
から焼結後ペレットへの残留量は添加量より少ない。Li
2Oが添加されたペレットの結晶粒子の大きさは100 μm
以上である。
【００４２】
【表３】
【００４３】
【実施例４】この実施例ではADU(Ammonium Diuranate)
法で製造した商業用U02 粉末を使用した場合の例につい
て説明する。前記ADU-U02 粉末は平均粒子の大きさが約
２μm で、粒子が相互に凝集しており粉末の流動性が不
良であるので、予備成形−再粉砕によって流動性を改善
した後、成形する必要がある。
【００４４】U3O8再生粒子は実施例１と同一の方法で製
造する。U02 粉末にU3O8再生粒子を０重量％と40重量％
それぞれ添加して原料粉末を調製した後、" タービュ
ラ" で１時間混合して1ton/cm2で予備成形してスラグを
製造して、粉砕して35メッシュ通過の成形用粉末を製造
する。成形用粉末を0.2 重量％のステアリン酸亜鉛(Zin
c Stearate) と混合した後、成形モールドで3t/cm2の圧
力で成形してグリーンペレットを製造する。グリーンペ
レットを水素気体雰囲気下で300 ℃／hrで昇温し1680℃
で４時間保持して焼結することにより対照ペレットを製
造する。
【００４５】また、これとは別に、前記原料粉末(2組
成) にNb205 粉末とTiO2粉末をそれぞれ0.3 重量％と0.
1 重量％添加した後、再度１時間混合して前記の方法で
流動性を改善、成形、焼結を行う。
【００４６】対照ペレットとNb205 及びTiO2を添加した
ペレットの焼結密度を表４に示す。Nb205 及びTiO2を添
加したペレットの密度はU3O8粒子量が40重量％である時
94％TD以上である。もし、焼結密度が高すぎて技術仕様
書の規定を外れると考えられる場合には気孔形成剤を添
加して焼結密度を適切に調節する。この気孔形成剤はAD
U-U02 粉末を使用して核燃料ペレットを焼結する時に通
常的に使用されるものである。また、Nb205 及びTiO2を
添加したペレットを1700℃の水素雰囲気下、24時間再焼
結した時の密度増加は0.6 〜0.9 ％TDでペレットの熱安
定性は良好である。
【００４７】
【表４】
【００４８】前記の実施例のように、U02 ペレットスク
ラップを酸化して得たU3O8粒子が10％〜100 重量％であ
り、その他の粉末がU02 粉末で構成される原料粉末の場
合は元来は焼結されないが、微量のNb205 及びTiO2を添
加すると適正密度を持つU02ペレットが製造できる。ま
た、ペレットスクラップがU02 と共にプルトニウム酸化
物、ガドリニウム酸化物、エルビウム酸化物を含有する
場合にも酸化物が固溶体を形成するからペレットスクラ
ップのリサイクル方法にはあまり差がない。
【００４９】
【発明の効果】以上の説明のように、本発明によるペレ
ットスクラップのリサイクル方法によると、スクラップ
を大量で処理してペレットスクラップの保管時間を短縮
させることにより核燃料の製造費を低減させる効果があ
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】 従来のペレットスクラップのリサイクル工程
を示すブロック図である。
【図２】 本発明によるペレットスクラップのリサイク
ル工程を示すブロック図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 キム ケンシク 大韓民国大田廣域市儒成区松江洞（番地 なし）青率アパート104棟604号 (72)発明者 キム ヨンフン 大韓民国大田廣域市中区梧柳洞（番地な し）三聖アパート16棟308号 (72)発明者 ジュン ユンホ 大韓民国大田廣域市儒城区魚隠洞（番地 なし） ハンビットアパート118棟1208 号 (56)参考文献 特開 平５−256972（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−27069（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−326088（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−214694（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−44394（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21C 3/62

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 U02 単独、またはプルトニウムの酸化
    物、ガドリニウムの酸化物、エルビウムの酸化物を含有
    するUO2 、であるペレットスクラップをリサイクルして
    新しい核燃料ペレットを製造する方法において、 (a) ペレットスクラップを300 〜800 ℃の酸化性気体雰
    囲気下で酸化してU3O8単独の再生粒子、またはプルトニ
    ウムの酸化物、ガドリニウムの酸化物、エルビウムの酸
    化物を含有するU3O8の再生粒子とし、 (b) 該再生粒子が原料粉末の10〜100 重量％となるよ
    う、新たなU02 単独の粉末、またはプルトニウムの酸化
    物、ガドリニウムの酸化物、エルビウムの酸化物を含有
    する新たなU02 の粉末と混合して原料粉末とし、 (c) ニオブ（Nb）、チタン（Ti）、リチウム(Li)の酸化
    物より選ばれた焼結助剤を、元素重量基準で原料粉末に
    対して、0.02〜２重量％添加混合してグリーンペレット
    に成形し、 (d) 該グリーンペレットを 1500 〜1800℃の還元性雰囲
    気下で焼結することを特徴とするペレットスクラップの
    リサイクル方法。
  2. 【請求項２】 ペレットスクラップを酸化して生成した
    再生U3O8粒子をUO2 の形に還元し、酸化−還元を繰返し
    ながら生成した再生UO2 粒子または再生U3O8粒子を原料
    粉末の構成成分とすることを特徴とする請求項１記載の
    ペレットスクラップのリサイクル方法。
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