JP3071671B2 - Ｕｏ２焼結ペレットの結晶粒径の制御方法 - Google Patents
Ｕｏ２焼結ペレットの結晶粒径の制御方法Info
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- JP3071671B2 JP3071671B2 JP7199906A JP19990695A JP3071671B2 JP 3071671 B2 JP3071671 B2 JP 3071671B2 JP 7199906 A JP7199906 A JP 7199906A JP 19990695 A JP19990695 A JP 19990695A JP 3071671 B2 JP3071671 B2 JP 3071671B2
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、核燃料ペレット製
造に関し、特にＵＯ２焼結ペレットの結晶粒径を制御す
る方法に関するものである。
造に関し、特にＵＯ２焼結ペレットの結晶粒径を制御す
る方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ＵＯ２燃料の製造において発生するＵＯ
２スクラップは、大別して粉末とペレットに区分される
が、これらは回収して再利用に供される。ＵＯ２スクラ
ップの回収にあたっては、湿式法と乾式法が採用され
る。
２スクラップは、大別して粉末とペレットに区分される
が、これらは回収して再利用に供される。ＵＯ２スクラ
ップの回収にあたっては、湿式法と乾式法が採用され
る。
【０００３】粉末とペレットに適用される湿式法では、
ＵＯ２スクラップを酸で溶解し、二ウラン酸アンモニウ
ム（ＮＨ４）２Ｏ・２ＵＯ３またはＵＯ４として沈澱さ
せ、ＵＯ２粉末を得る。一方、主にペレットに適用され
る乾式法では、ＵＯ２スクラップを酸化雰囲気中で処理
し、Ｕ３Ｏ８粉末を得る。
ＵＯ２スクラップを酸で溶解し、二ウラン酸アンモニウ
ム（ＮＨ４）２Ｏ・２ＵＯ３またはＵＯ４として沈澱さ
せ、ＵＯ２粉末を得る。一方、主にペレットに適用され
る乾式法では、ＵＯ２スクラップを酸化雰囲気中で処理
し、Ｕ３Ｏ８粉末を得る。
【０００４】湿式法によるＵＯ２スクラップの回収には
プラント設備の費用がかかったり、廃液処理等の問題が
あるため、乾式法の採用が好ましい。しかし、乾式法で
得られたＵ３Ｏ８粉末は、これをＵＯ２粉末に添加し、
成形、焼結すると、還元雰囲気中でＵＯ２に相変化を起
し、密度低下の原因となる。
プラント設備の費用がかかったり、廃液処理等の問題が
あるため、乾式法の採用が好ましい。しかし、乾式法で
得られたＵ３Ｏ８粉末は、これをＵＯ２粉末に添加し、
成形、焼結すると、還元雰囲気中でＵＯ２に相変化を起
し、密度低下の原因となる。
【０００５】従って、安定した焼結密度を有するＵＯ２
粉末を得るには、まず前述したＵ３Ｏ８粉末の粒度を調
整することが必要となる。焼結粒子の大きさを調整する
方法としては、一般には機械的粉砕あるいは造粒が採用
される。しかし、これらの機械的方法では設備投資が必
要であったり、原料である酸化処理前のＵＯ２スクラッ
プの特性が直接大きく影響する等の問題がある。
粉末を得るには、まず前述したＵ３Ｏ８粉末の粒度を調
整することが必要となる。焼結粒子の大きさを調整する
方法としては、一般には機械的粉砕あるいは造粒が採用
される。しかし、これらの機械的方法では設備投資が必
要であったり、原料である酸化処理前のＵＯ２スクラッ
プの特性が直接大きく影響する等の問題がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、Ｕ３Ｏ８粉
末の粒径を制御するために、従来採用されていた機械的
方法に代る、確実で生産性の優れた新規な方法を提供す
ることをその目的としている。また、本発明の目的は、
ＵＯ２スクラップの酸化回収粉末の粒度を制御する方法
を見い出し、これにより焼結密度およびデンシフィケー
ション値をコントロールすることにある。
末の粒径を制御するために、従来採用されていた機械的
方法に代る、確実で生産性の優れた新規な方法を提供す
ることをその目的としている。また、本発明の目的は、
ＵＯ２スクラップの酸化回収粉末の粒度を制御する方法
を見い出し、これにより焼結密度およびデンシフィケー
ション値をコントロールすることにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、Ｕ３Ｏ８
粉末の平均粒径を制御するためには、まず出発物質であ
るＵＯ２焼結体の平均結晶粒径を調整すれば良いことを
知見した。すなわち、酸化前のＵＯ２焼結ペレットの結
晶粒径と製造されたＵ３Ｏ８粉末の粒径との間にはある
一定の相関関係があることを見い出したのである。
粉末の平均粒径を制御するためには、まず出発物質であ
るＵＯ２焼結体の平均結晶粒径を調整すれば良いことを
知見した。すなわち、酸化前のＵＯ２焼結ペレットの結
晶粒径と製造されたＵ３Ｏ８粉末の粒径との間にはある
一定の相関関係があることを見い出したのである。
【０００８】本発明は、下記の事項をその特徴としてい
る。原子燃料用ＵＯ２焼結ペレットのスクラップを回収
して再使用に供するにあたり、酸化雰囲気内で得られる
Ｕ３Ｏ８粉末の粒径を制御するために、前処理として水
素雰囲気中にて処理ボート内に５％程度のＡｌ２Ｏ３お
よびＳｉＯ２の小片を入れてＵＯ２焼結ペレットのスク
ラップを再焼結する、ＵＯ２焼結ペレットの結晶粒径の
制御方法。
る。原子燃料用ＵＯ２焼結ペレットのスクラップを回収
して再使用に供するにあたり、酸化雰囲気内で得られる
Ｕ３Ｏ８粉末の粒径を制御するために、前処理として水
素雰囲気中にて処理ボート内に５％程度のＡｌ２Ｏ３お
よびＳｉＯ２の小片を入れてＵＯ２焼結ペレットのスク
ラップを再焼結する、ＵＯ２焼結ペレットの結晶粒径の
制御方法。
【０００９】以下に、本発明を詳細に説明する。まず、
ＵＯ２焼結体からＵ３Ｏ８粉末を得るための処理工程に
ついて述べる。出発物質であるＵＯ２焼結体は、５００
〜６００℃で１〜２時間、酸化雰囲気中で酸化される。
その酸化のメカニズムは、まず結晶粒界が酸化され、そ
の後、結晶粒内に酸化が進行する。
ＵＯ２焼結体からＵ３Ｏ８粉末を得るための処理工程に
ついて述べる。出発物質であるＵＯ２焼結体は、５００
〜６００℃で１〜２時間、酸化雰囲気中で酸化される。
その酸化のメカニズムは、まず結晶粒界が酸化され、そ
の後、結晶粒内に酸化が進行する。
【００１０】図１に示すように、一般的に焼結体は多結
晶体であり、粒界により区分されている。ＵＯ２焼結体
は、２０μｍ程度の結晶粒により構成されている。空気
雰囲気中で酸化が開始されると、粒界にまず酸素が侵入
し、その後粒内に酸素が侵入して酸化が完了する。粒界
に酸素が侵入し、酸化が始まると粒界のＵＯ２がＵ３Ｏ
８に相変化し、体積膨脹して剥がれ落ちる。従って、出
発物質であるＵＯ２焼結体の粒径を制御することによ
り、最終物質であるＵ３Ｏ８の粒径を制御することが出
来る。
晶体であり、粒界により区分されている。ＵＯ２焼結体
は、２０μｍ程度の結晶粒により構成されている。空気
雰囲気中で酸化が開始されると、粒界にまず酸素が侵入
し、その後粒内に酸素が侵入して酸化が完了する。粒界
に酸素が侵入し、酸化が始まると粒界のＵＯ２がＵ３Ｏ
８に相変化し、体積膨脹して剥がれ落ちる。従って、出
発物質であるＵＯ２焼結体の粒径を制御することによ
り、最終物質であるＵ３Ｏ８の粒径を制御することが出
来る。
【００１１】ＵＯ２焼結体の結晶粒径は、一般的な原子
燃料の製造パラメータである温度１７００〜１８００
℃、２〜６時間で焼結した場合、平均で１０〜２０μｍ
程度である。従って、結晶粒界に沿って酸化が進行する
と１０〜２０μｍの結晶粒が基本となって、Ｕ３Ｏ８粉
末の平均粒径が決定される。
燃料の製造パラメータである温度１７００〜１８００
℃、２〜６時間で焼結した場合、平均で１０〜２０μｍ
程度である。従って、結晶粒界に沿って酸化が進行する
と１０〜２０μｍの結晶粒が基本となって、Ｕ３Ｏ８粉
末の平均粒径が決定される。
【００１２】出発物質であるＵＯ２焼結体の平均粒径の
制御は再焼結熱処理により達成される。さらに、再焼結
時にＡｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２の蒸気が雰囲気中に存在
すれば、その蒸気が粒界から侵入し、結晶粒の成長がよ
り促進される。
制御は再焼結熱処理により達成される。さらに、再焼結
時にＡｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２の蒸気が雰囲気中に存在
すれば、その蒸気が粒界から侵入し、結晶粒の成長がよ
り促進される。
【００１３】Ｕ３Ｏ８を添加したＵＯ２成形体を水素雰
囲気で焼結すると、Ｕ３Ｏ８がＵＯ２に相変化し、体積
が減少する。これはＵ３Ｏ８が気孔形成剤になり得るこ
とを意味している。気孔形成剤により出来上がった気孔
は、そのサイズにより原子炉内で挙動の違いを表す。す
なわち、サイズの小さい（一般的に、数μｍ）気孔は消
滅しやすく、その結果、原子炉内燃焼時に収縮する減
少、すなわち、焼きしまり（デンシフィケーション）が
発生する。この現象はペレットから被覆管への熱伝達の
低下や被覆管のつぶれ（コラップス）を誘発するので好
ましくない。粒径を制御されたものは４４μｍ以下の粉
末が少なくなっているので、微細な気孔の発生が抑制さ
れ、品質の向上につながる。
囲気で焼結すると、Ｕ３Ｏ８がＵＯ２に相変化し、体積
が減少する。これはＵ３Ｏ８が気孔形成剤になり得るこ
とを意味している。気孔形成剤により出来上がった気孔
は、そのサイズにより原子炉内で挙動の違いを表す。す
なわち、サイズの小さい（一般的に、数μｍ）気孔は消
滅しやすく、その結果、原子炉内燃焼時に収縮する減
少、すなわち、焼きしまり（デンシフィケーション）が
発生する。この現象はペレットから被覆管への熱伝達の
低下や被覆管のつぶれ（コラップス）を誘発するので好
ましくない。粒径を制御されたものは４４μｍ以下の粉
末が少なくなっているので、微細な気孔の発生が抑制さ
れ、品質の向上につながる。
【００１４】
【実施例】以下、本発明を実施例により説明する。従来
法により、出発物質として、１７９０℃で４時間焼結し
たＵＯ２焼結体を用意した。この焼結体の平均結晶粒径
は１５μｍであった。次いで、この焼結体を５００℃で
２時間、空気雰囲気中で酸化し、得られたＵ３Ｏ８粉末
を７４μｍ以下のふるいにかけて粉度分布を測定した。
その結果を、図２に示す。
法により、出発物質として、１７９０℃で４時間焼結し
たＵＯ２焼結体を用意した。この焼結体の平均結晶粒径
は１５μｍであった。次いで、この焼結体を５００℃で
２時間、空気雰囲気中で酸化し、得られたＵ３Ｏ８粉末
を７４μｍ以下のふるいにかけて粉度分布を測定した。
その結果を、図２に示す。
【００１５】本発明法により、１７９０℃で８時間、水
素ガス雰囲気中で、かつ容器内のＵＯ２量に対し５％の
Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２片と共に熱処理して、ＵＯ２焼結
体を得た。この焼結体の平均結晶粒径は３０μｍであっ
た。次いで、この焼結体を５００℃で２時間、空気雰囲
気中で酸化し、得られたＵ３Ｏ８粉末を７４μｍ以下の
ふるいにかけて粒度分布を測定した。その結果を、図３
に示す。
素ガス雰囲気中で、かつ容器内のＵＯ２量に対し５％の
Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２片と共に熱処理して、ＵＯ２焼結
体を得た。この焼結体の平均結晶粒径は３０μｍであっ
た。次いで、この焼結体を５００℃で２時間、空気雰囲
気中で酸化し、得られたＵ３Ｏ８粉末を７４μｍ以下の
ふるいにかけて粒度分布を測定した。その結果を、図３
に示す。
【００１６】以下に、図２と図３を比較する。図２から
分るように、粒径の制御をしていないＵＯ２焼結体を酸
化した粉末の粒径はバラツキが大きい。これは出発物質
であるＵＯ２の結晶粒の分布にバラツキがあり、微細な
結晶粒が多く存在していることを示している。一方、図
３から分るように、本発明法により、焼結体の結晶粒径
を制御すると、微細な結晶粒がなくなり、最終物質であ
るＵ３Ｏ８粉末の粒度分布が均一化する。
分るように、粒径の制御をしていないＵＯ２焼結体を酸
化した粉末の粒径はバラツキが大きい。これは出発物質
であるＵＯ２の結晶粒の分布にバラツキがあり、微細な
結晶粒が多く存在していることを示している。一方、図
３から分るように、本発明法により、焼結体の結晶粒径
を制御すると、微細な結晶粒がなくなり、最終物質であ
るＵ３Ｏ８粉末の粒度分布が均一化する。
【発明の効果】本発明により、微細な結晶粒粉末が少な
くなり、かつ密度コントロールも安定的であり、核燃料
ペレットの品質向上に有益である。更に、粒度制御のた
めの粉砕機等への投資も不要となり、その経済効果も大
きい。
くなり、かつ密度コントロールも安定的であり、核燃料
ペレットの品質向上に有益である。更に、粒度制御のた
めの粉砕機等への投資も不要となり、その経済効果も大
きい。
【図１】ＵＯ２焼結体における酸化のメカニズムを示し
た説明図である。
た説明図である。
【図２】従来法により製造した粉末の粒度分布を示した
グラフである。
グラフである。
【図３】本発明法により製造した粉末の粒度分布を示し
たグラフである。
たグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21C 3/62
Claims (2)
- 【請求項１】原子燃料用ＵＯ２焼結ペレットのスクラッ
プを回収して再使用に供するにあたり、酸化雰囲気内で
得られるＵ３Ｏ８粉末の粒径を制御するために、前処理
として水素雰囲気中で処理ボート内にＡｌ２Ｏ３とＳｉ
Ｏ２の小片を入れてＵＯ２焼結ペレットのスクラップを
再焼結することを特徴とする、ＵＯ２焼結ペレットの結
晶粒径の制御方法。 - 【請求項２】Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の小片の量がＵＯ２
の全量に対し５％であることを特徴とする、請求項１に
記載のＵＯ２焼結ペレットの結晶粒径の制御方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7199906A JP3071671B2 (ja) | 1995-08-04 | 1995-08-04 | Ｕｏ２焼結ペレットの結晶粒径の制御方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7199906A JP3071671B2 (ja) | 1995-08-04 | 1995-08-04 | Ｕｏ２焼結ペレットの結晶粒径の制御方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0949892A JPH0949892A (ja) | 1997-02-18 |
| JP3071671B2 true JP3071671B2 (ja) | 2000-07-31 |
Family
ID=16415579
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7199906A Expired - Fee Related JP3071671B2 (ja) | 1995-08-04 | 1995-08-04 | Ｕｏ２焼結ペレットの結晶粒径の制御方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3071671B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100832567B1 (ko) * | 2006-12-05 | 2008-05-27 | 한국원자력연구원 | 큰 결정립 핵연료 소결체 제조방법 |
| KR100794071B1 (ko) * | 2006-12-05 | 2008-01-10 | 한국원자력연구원 | 핵연료 소결체의 제조 방법 |
| KR101165452B1 (ko) | 2010-10-20 | 2012-07-12 | 한국수력원자력 주식회사 | 이종 첨가 원소의 결정립계 및 결정립계 주변의 고용 농도 조절 방법 및 이를 이용한 결정립이 큰 핵연료 소결체의 제조방법. |
-
1995
- 1995-08-04 JP JP7199906A patent/JP3071671B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0949892A (ja) | 1997-02-18 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |