JPH0755975A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

核燃料ペレットの製造方法

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JPH0755975A
JPH0755975A JP5206767A JP20676793A JPH0755975A JP H0755975 A JPH0755975 A JP H0755975A JP 5206767 A JP5206767 A JP 5206767A JP 20676793 A JP20676793 A JP 20676793A JP H0755975 A JPH0755975 A JP H0755975A
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JP
Japan
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atmosphere
gas
nuclear fuel
powder
pellets
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JP5206767A
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English (en)
Inventor
Tadao Yato
唯夫 八登
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Mitsubishi Materials Corp
Original Assignee
Mitsubishi Materials Corp
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    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【目的】 高活性度のUO2粉末から結晶粒径の大きな
UO2ペレットを割れや欠けのない状態で製造する。 【構成】 活性度の大きなUO2粉末を成形し、この成
形体を焼結して結晶粒径の大きなUO2ペレットを製造
する核燃料ペレットの製造方法に関し、その粉末の取扱
い及び粉末の成形を室温下の不活性な雰囲気中で行った
後、成形体を1200〜1800℃の温度範囲の還元雰
囲気中で焼結する。これによりO/U比が2.00のU
2ペレットを得る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、活性度の大きなUO2
粉末から結晶粒径の大きな核燃料ペレットを製造する方
法に関する。更に詳しくは、照射時における核分裂生成
ガスの保持性能に優れたUO2核燃料ペレットの製造方
法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】近年、原子力発電における技術革新の試
みのひとつとして、原子炉燃料をより長期間使用する、
いわゆる高燃焼度化の計画が検討されている。この高燃
焼度化に伴って燃料からの核分裂生成ガス(FPガス)
の放出が増大し、これによる燃料棒内の内圧上昇及びペ
レット−被覆管ギャップの熱伝導度の低下が起こり、燃
料の健全性が低下する可能性があるため、高燃焼度化を
実現するにはFPガスのペレット外への放出を低減する
ことが必要である。
【0003】このFPガスの保持効果を高めるために
は、ペレットの結晶粒径を大きくするのが有効であるこ
とが判っている。本出願人は重ウラン酸アンモニウム
(ADU)の生成条件をコントロールすることにより、
UO2粉末から結晶粒径が20μm 以上の大きなUO2
ペレットを製造する方法を提案してきた(例えば、特開
昭6 2−297215)。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記方法で用
いる高活性粉末の取扱い及び成形を大気下で行うと、こ
の高活性粉末の成形体を焼結した後のペレットに割れ、
欠けを生じる不具合があった。この理由は次のように考
えられる。即ち、製造された初期の高活性のUO2粉末
はO/U比(ウランに対する酸素の原子比)が2.00
に近い状態であるが、粉末での保管及びペレットへの成
形を大気下で行うと、保管中の粉末及び成形中のペレッ
トが大気中の酸素により徐々に酸化されO/U比が次第
に大きくなっていく。そして酸化が進行してO/U比が
2.25付近になると、結晶構造はUO2相から高次の
酸化物であるU49相に変化し、更に酸化が進行すると
37相に変化していく。このような高次の酸化物にな
った成形体をそのまま通常の焼結雰囲気である水素中で
特に注意を払うことなく高温に加熱して焼結すると、焼
結時にU49或いはU37からUO2への相の変化が生
じることにより、焼結後のペレットには割れ、欠けが入
る確率が極めて高くなる。
【0005】本発明の目的は、高活性度のUO2粉末か
ら結晶粒径の大きなUO2ペレットを割れや欠けのない
状態で製造する方法を提供することにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明は、活性度の大き
なUO2粉末を成形し、この成形体を焼結して結晶粒径
の大きなUO2ペレットを製造する核燃料ペレットの製
造方法の改良である。その特徴ある構成は、前記粉末の
取扱い及び前記成形を室温下の不活性な雰囲気中で行う
第1工程と、前記成形体を1200〜1800℃の温度
範囲の還元雰囲気中で焼結することによりO/U比が
2.00のUO2ペレットを得る第2工程とを含むこと
にある。
【0007】なお、焼結密度をコントロールするため
に、成形は原料UO2粉末に600℃以下の温度で分解
し揮発する平均粒径が5〜300μmの気孔形成剤を
0.3〜1.4重量%均一に添加した後で行うことが好
ましい。
【0008】上記第1工程において、UO2粉末の成形
前の取扱い及び成形操作を不活性な雰囲気で行うことに
より成形前及び成形時の酸化を防ぎ、成形体のO/U比
が2.25を超えないようにする。この不活性に雰囲気
を作り出すガスとしては、入手の容易さから工業純度の
窒素ガス、アルゴンガス及び二酸化炭素ガス等が挙げら
れ、特に窒素ガスが好ましい。これらのガス中には不純
物として通常酸化剤となる酸素、水分が微量含有されて
いるが、それらの濃度はいずれも1%以下であり、通常
の粉末の成形操作において粉末のO/U比を2.25を
超えるまで酸化させることはない。またこれらの窒素ガ
ス、アルゴンガス及び二酸化炭素ガスを用いる場合、ガ
スは1種類の単独ガスでもよいし、又は2種類以上の混
合ガスでもよい。
【0009】上記第2工程において、還元雰囲気中で1
200〜1800℃の高温で焼結することにより緻密化
を終了させると同時にO/U比を製品としてのペレット
の規格値として通常要求される2.00に調節する。1
200℃未満では緻密化が不十分になり、一方1800
℃を超えると工業的な加熱システムでは実現困難となり
かつエネルギ消費が甚大となり、好ましくない。また、
O/U比を2.00に調節するためには理論的に雰囲気
の酸素ポテンシャルを−340kJ/mol以下とする
ことが好ましい。このような酸素ポテンシャルの雰囲気
は、水素ガスとスチームの混合ガス又は一酸化炭素ガス
と二酸化炭素ガスの混合ガスなどを利用することによ
り、2種類のガスの混合比をコントロールして得られ
る。
【0010】
【作用】第1工程において、UO2粉末の成形前の取扱
い及び成形操作を不活性な雰囲気で行って成形体のO/
U比が2.25を超えないようにすることにより、成形
体の結晶構造をUO2相に維持し、U49相に変化しな
いようにする。また第2工程において、還元雰囲気中で
1200〜1800℃の高温で焼結することにより、U
2相の成形体をそのままの状態で緻密化し、ペレット
のO/U比を2.00に調節する。
【0011】
【実施例】次に本発明の実施例を比較例とともに説明す
る。本発明はこれらの実施例に限定されるものではな
い。 <実施例1>遊離のフッ酸を含まない100gU/L濃
度のUO22溶液と28%のアンモニア水の反応により
生成した重ウラン酸アンモニウムを焙焼還元して比表面
積が約10m2/gのUO2粉末を得た。工業純度の窒素
ガス雰囲気下でこの粉末に気孔形成剤として平均粒径が
10〜100μmのシュウ酸アンモニウムを1.0重量
%の割合で添加した。気孔形成剤を添加したUO2粉末
を工業純度の窒素ガスを満たした成形用ボックス内に移
し、3t/cm2の圧力で成形した。この成形体を室温
(約25℃)の飽和水蒸気で加湿した水素気流中で60
0℃/hの昇温速度で1750℃まで加熱し、4時間保
持した後、600℃/hの降温速度で室温まで冷却し
て、UO2ペレットを得た。
【0012】<実施例2>飽和水蒸気で加湿した水素気
流の代わりに1%の二酸化炭素を含む一酸化炭素気流を
用いた以外は実施例1と同様にしてUO2ペレットを得
た。
【0013】<比較例1>気孔形成剤を添加して実施例
1と同様にして得られたUO2粉末を数日間大気中に保
管した後、実施例1と同様に成形及び焼結してUO2
レットを得た。
【0014】実施例1、実施例2及び比較例1の3種類
のUO2ペレットについて、焼結体であるペレットの割
れの有無、焼結密度、結晶粒径及びそのO/U比を測定
した。その結果を表1に示す。
【0015】
【表1】
【0016】表1の結果から、O/U比の高い粉末をそ
のまま成形し焼結する比較例1では焼結後のペレットに
割れが入るのに対して、成形時を窒素雰囲気にしてO/
U比の増加を防ぎ、その後焼結する処理を行った実施例
1及び実施例2では焼結密度及び結晶粒径に悪影響を与
えることなく、焼結体であるペレットの割れの発生を防
止することが可能であることが判った。
【0017】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、活
性度の大きなUO2粉末の取扱い及びその成形を室温下
の不活性な雰囲気中で行って、その成形体を1200〜
1800℃の温度範囲の還元雰囲気中で焼結することに
より、結晶粒径の大きなUO2ペレットを割れや欠けの
ない状態で製造することができる。また、気孔形成剤を
添加した上記UO2粉末の成形体を焼結することによ
り、所定の焼結密度を有しかつ割れや欠けのない大粒径
のUO2ペレットを製造して高燃焼度化の燃料として有
効に利用することができる。

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 活性度の大きなUO2粉末を成形し、こ
    の成形体を焼結して結晶粒径の大きなUO2ペレットを
    製造する核燃料ペレットの製造方法において、 前記粉末の取扱い及び前記成形を室温下の不活性な雰囲
    気中で行う工程と、 前記成形体を1200〜1800℃の温度範囲の還元雰
    囲気中で焼結することによりO/U比が2.00のUO
    2ペレットを得る工程とを含むことを特徴とする核燃料
    ペレットの製造方法。
  2. 【請求項2】 不活性な雰囲気が工業純度の窒素ガス、
    アルゴンガス及び二酸化炭素ガスのうちの1種類又は2
    種類以上の混合ガス雰囲気である請求項1記載の核燃料
    ペレットの製造方法。
  3. 【請求項3】 還元雰囲気が−340kJ/mol以下
    の酸素ポテンシャルである請求項1記載の核燃料ペレッ
    トの製造方法。
  4. 【請求項4】 還元雰囲気が水素ガスとスチームの混合
    ガス雰囲気である請求項4記載の核燃料ペレットの製造
    方法。
  5. 【請求項5】 還元雰囲気が一酸化炭素ガスと二酸化炭
    素ガスの混合ガス雰囲気である請求項4記載の核燃料ペ
    レットの製造方法。
JP5206767A 1993-08-23 1993-08-23 核燃料ペレットの製造方法 Withdrawn JPH0755975A (ja)

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US8557148B2 (en) 2009-11-23 2013-10-15 Korea Atomic Energy Research Institute Method for fabricating sintered annular nuclear fuel pellet through rod-inserted sintering
US8585939B2 (en) 2009-09-03 2013-11-19 Korea Atomic Energy Research Institute Method for preparing sintered annular nuclear fuel pellet
CN105924169A (zh) * 2016-04-28 2016-09-07 中国核动力研究设计院 一种以废旧uo2粉料为原料的高密度uo2芯块制备方法

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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US8585939B2 (en) 2009-09-03 2013-11-19 Korea Atomic Energy Research Institute Method for preparing sintered annular nuclear fuel pellet
US8557148B2 (en) 2009-11-23 2013-10-15 Korea Atomic Energy Research Institute Method for fabricating sintered annular nuclear fuel pellet through rod-inserted sintering
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