JP3172732B2 - 核燃料用セラミックスペレットの製法 - Google Patents
核燃料用セラミックスペレットの製法Info
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、核燃料として使用
されるセラミックスペレットの製法に関するものであ
る。
されるセラミックスペレットの製法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】セラミックスペレットを被覆管に装入し
て核燃料としたセラミック燃料は、高融点であり、耐食
性もかなり良好であるという利点を備えるため、近年で
は、核燃料の主流となっている。
て核燃料としたセラミック燃料は、高融点であり、耐食
性もかなり良好であるという利点を備えるため、近年で
は、核燃料の主流となっている。
【０００３】セラミック燃料は熱伝導度が低いため、燃
料中心温度かなり高くなり、燃料の運転制限中に燃料の
中心溶融が生じないことがある。そのため、熱伝導度の
改善が望まれている。
料中心温度かなり高くなり、燃料の運転制限中に燃料の
中心溶融が生じないことがある。そのため、熱伝導度の
改善が望まれている。
【０００４】セラミック燃料の熱伝導度の改良法とし
て、熱伝導度の高い物質をセラミックスペレット中に分
散させる方法が考えられる。この方法では、熱伝導度の
高い物質として、高融点で且つ酸化ウラン（ＵＯ2 ）や
酸化プルトニウム（ＰｕＯ2 ）と燃料の燃焼条件で反応
しない金属を用いることが望ましい。
て、熱伝導度の高い物質をセラミックスペレット中に分
散させる方法が考えられる。この方法では、熱伝導度の
高い物質として、高融点で且つ酸化ウラン（ＵＯ2 ）や
酸化プルトニウム（ＰｕＯ2 ）と燃料の燃焼条件で反応
しない金属を用いることが望ましい。
【０００５】その様な条件を満たす金属としてタングス
テン（Ｗ）が候補にあげられる。タングステン（Ｗ）の
融点は約３４００℃で極めて高く、また、核分裂生成物
として生成したタングステン（Ｗ）は、照射後金属とし
て燃料体中に存在することが試験で確認されているた
め、燃料体中で安定な物質であるといえる。
テン（Ｗ）が候補にあげられる。タングステン（Ｗ）の
融点は約３４００℃で極めて高く、また、核分裂生成物
として生成したタングステン（Ｗ）は、照射後金属とし
て燃料体中に存在することが試験で確認されているた
め、燃料体中で安定な物質であるといえる。
【０００６】このタングステン（Ｗ）をセラミックスペ
レット中に分散させる方法としては、タングステン
（Ｗ）の微粉末を原料粉末と混合させてからペレット状
にし、焼結することが考えられる。
レット中に分散させる方法としては、タングステン
（Ｗ）の微粉末を原料粉末と混合させてからペレット状
にし、焼結することが考えられる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、タング
ステン（Ｗ）の微粉末を得るのは困難であり、仮にタン
グステン（Ｗ）の微粉末が得られたとしても通常還元条
件で行われる核燃料体の焼結条件中では、タングステン
（Ｗ）は安定であるため核燃料体の焼結を阻害してしま
うという難点が生じる。
ステン（Ｗ）の微粉末を得るのは困難であり、仮にタン
グステン（Ｗ）の微粉末が得られたとしても通常還元条
件で行われる核燃料体の焼結条件中では、タングステン
（Ｗ）は安定であるため核燃料体の焼結を阻害してしま
うという難点が生じる。
【０００８】以上のことから、本発明では、熱伝導度の
改善に寄与するタングステン（Ｗ）が均一に分散された
セラミックスペレットを得るためのセラミックスペレッ
トの製法を提供することを主目的としている。また、タ
ングステン（Ｗ）が核燃料体の焼結中にその焼結を阻害
することのないセラミックスペレットの製法を提供する
ことも本発明の別の目的である。
改善に寄与するタングステン（Ｗ）が均一に分散された
セラミックスペレットを得るためのセラミックスペレッ
トの製法を提供することを主目的としている。また、タ
ングステン（Ｗ）が核燃料体の焼結中にその焼結を阻害
することのないセラミックスペレットの製法を提供する
ことも本発明の別の目的である。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成すべく、
請求項１の発明では、ＵＯ2 を主成分としてなる核燃料
用セラミックスペレットの製法において、予め定められ
たモル比率で混合されたＵＯ2 とＷＯ3 との混合粉末を
含む原料粉末をペレット状にプレス成型して成型体を得
るプレス成型工程と、微酸化雰囲気中において前記成型
体を加熱することにより、前記原料粉末を反応させて固
溶体とする加熱工程と、還元雰囲気中において前記焼結
体を加熱することにより、Ｗを析出させる還元工程とを
含むことを特徴としている。
請求項１の発明では、ＵＯ2 を主成分としてなる核燃料
用セラミックスペレットの製法において、予め定められ
たモル比率で混合されたＵＯ2 とＷＯ3 との混合粉末を
含む原料粉末をペレット状にプレス成型して成型体を得
るプレス成型工程と、微酸化雰囲気中において前記成型
体を加熱することにより、前記原料粉末を反応させて固
溶体とする加熱工程と、還元雰囲気中において前記焼結
体を加熱することにより、Ｗを析出させる還元工程とを
含むことを特徴としている。
【００１０】即ち、本発明は、核燃料用セラミックスペ
レットの製造に際し、原料粉末としてＵＯ2 とＷＯ3 と
の混合粉末を含むものを用い、この原料粉末をペレット
状の成型体とした後に微酸化雰囲気中で加熱することに
より、ＵＯ2 とＷＯ3 とを反応させて固溶体とし、これ
を還元雰囲気中で加熱して、Ｗを析出させＵＯ2 やＵＯ
2 ＋Ｗとするものである。
レットの製造に際し、原料粉末としてＵＯ2 とＷＯ3 と
の混合粉末を含むものを用い、この原料粉末をペレット
状の成型体とした後に微酸化雰囲気中で加熱することに
より、ＵＯ2 とＷＯ3 とを反応させて固溶体とし、これ
を還元雰囲気中で加熱して、Ｗを析出させＵＯ2 やＵＯ
2 ＋Ｗとするものである。
【００１１】ＵＯ２ は酸化雰囲気中で加熱すると、Ｕ
Ｏ２＋ｘ （但し、０＜Ｘ＜０．２７）となり、加熱温
度が７００℃以上からＷＯ３ と反応して固溶体（ＵＷ
Ｏ６ 、ＵＷ３ Ｏ１２）を形成する。
Ｏ２＋ｘ （但し、０＜Ｘ＜０．２７）となり、加熱温
度が７００℃以上からＷＯ３ と反応して固溶体（ＵＷ
Ｏ６ 、ＵＷ３ Ｏ１２）を形成する。
【００１２】この固溶体（ＵＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12）は、
更なる加熱により液相を形成して液相拡散する。焼結現
象は、液相の方がより速く進むので、加熱工程によりＵ
ＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12が均一に拡散し、焼結が十分に進ん
だ焼結体が得られる。
更なる加熱により液相を形成して液相拡散する。焼結現
象は、液相の方がより速く進むので、加熱工程によりＵ
ＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12が均一に拡散し、焼結が十分に進ん
だ焼結体が得られる。
【００１３】この焼結体は、還元雰囲気中で加熱する
と、還元されてＷを析出し、ＵＯ2 やＵＯ2 ＋Ｗとなる
ので、焼結が十分に進んだＵＯ2 と、ペレット中に均一
に分散したＷとを含んだセラミックスペレットが得られ
る。
と、還元されてＷを析出し、ＵＯ2 やＵＯ2 ＋Ｗとなる
ので、焼結が十分に進んだＵＯ2 と、ペレット中に均一
に分散したＷとを含んだセラミックスペレットが得られ
る。
【００１４】また、請求項２の発明は、請求項１に記載
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
加熱工程は、７００℃以上１０００℃以下の温度範囲内
に調整した微酸化雰囲気中で前記成型体を加熱し、固溶
体とする第１加熱工程と、１０５０℃以上１３００℃以
下の温度範囲内した微酸化雰囲気中で前記固溶体を加熱
し、液相拡散させる第２加熱工程とを含んでいることを
特徴としている。
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
加熱工程は、７００℃以上１０００℃以下の温度範囲内
に調整した微酸化雰囲気中で前記成型体を加熱し、固溶
体とする第１加熱工程と、１０５０℃以上１３００℃以
下の温度範囲内した微酸化雰囲気中で前記固溶体を加熱
し、液相拡散させる第２加熱工程とを含んでいることを
特徴としている。
【００１５】本発明では、加熱工程を、固溶体を形成さ
せる第１加熱工程と液相拡散させる第２加熱工程との２
工程で行うものとし、この２つの工程によって加熱を行
うことにより、より効率よくＵＯ2 とＷＯ3 とを反応さ
せるものである。
せる第１加熱工程と液相拡散させる第２加熱工程との２
工程で行うものとし、この２つの工程によって加熱を行
うことにより、より効率よくＵＯ2 とＷＯ3 とを反応さ
せるものである。
【００１６】即ち、第１加熱工程では、７００℃以上１
０００℃以下の温度範囲内で、好ましくは、８００℃の
温度で加熱することにより、ＵＯ2 とＷＯ3 とを効率よ
く反応させ、固溶体（ＵＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12）を形成す
る。この際に、本発明では微酸化雰囲気中で加熱するこ
とにより、気中の酸素を取り込んでＵＯ2 とＷＯ3 との
反応を進め易くする。
０００℃以下の温度範囲内で、好ましくは、８００℃の
温度で加熱することにより、ＵＯ2 とＷＯ3 とを効率よ
く反応させ、固溶体（ＵＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12）を形成す
る。この際に、本発明では微酸化雰囲気中で加熱するこ
とにより、気中の酸素を取り込んでＵＯ2 とＷＯ3 との
反応を進め易くする。
【００１７】更に、この固溶体（ＵＷＯ6 、ＵＷ3
Ｏ12）は、１０５０℃以上で液相を形成する。ここで焼
結現象は、粒子間での原子の拡散による粒界の消滅、又
は粒子の吸収であり、液相の方がより速く進む。また、
拡散は、液相の方が固相よりも拡散速度が大きい。
Ｏ12）は、１０５０℃以上で液相を形成する。ここで焼
結現象は、粒子間での原子の拡散による粒界の消滅、又
は粒子の吸収であり、液相の方がより速く進む。また、
拡散は、液相の方が固相よりも拡散速度が大きい。
【００１８】即ち、本発明では、第２加熱工程におい
て、固溶体を更に１０５０℃以上、１３００℃以下の温
度範囲内に加熱することにより液相を形成させ、液相拡
散を行わせることによって、効率よく焼結させている。
て、固溶体を更に１０５０℃以上、１３００℃以下の温
度範囲内に加熱することにより液相を形成させ、液相拡
散を行わせることによって、効率よく焼結させている。
【００１９】更に、請求項３の発明は、請求項２に記載
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
加熱工程における微酸化雰囲気を、前記第１加熱工程で
は、１０ｐｐｍ以上４００ｐｐｍ以下のＯ2 濃度に調整
し、前記第２加熱工程では、１０ｐｐｍ以上１００ｐｐ
ｍ以下のＯ2 濃度に調整すると共に、前記第１加熱工程
におけるＯ2 濃度を前記第２加熱工程におけるＯ2濃度
よりも高くすることを特徴としている。
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
加熱工程における微酸化雰囲気を、前記第１加熱工程で
は、１０ｐｐｍ以上４００ｐｐｍ以下のＯ2 濃度に調整
し、前記第２加熱工程では、１０ｐｐｍ以上１００ｐｐ
ｍ以下のＯ2 濃度に調整すると共に、前記第１加熱工程
におけるＯ2 濃度を前記第２加熱工程におけるＯ2濃度
よりも高くすることを特徴としている。
【００２０】本発明では、加熱工程を２工程に分けて行
う際に、微酸化雰囲気のＯ2 濃度（酸素分圧）を調整す
ると共に第１加熱工程におけるＯ2 濃度を前記第２加熱
工程におけるＯ2 濃度よりも高く調整し、第１加熱工程
において固溶体を形成させる際に必要な酸素を気中に確
保している。従って、固溶体が効率よく形成されると共
に、その後の液相拡散における焼結も効率的に行える。
う際に、微酸化雰囲気のＯ2 濃度（酸素分圧）を調整す
ると共に第１加熱工程におけるＯ2 濃度を前記第２加熱
工程におけるＯ2 濃度よりも高く調整し、第１加熱工程
において固溶体を形成させる際に必要な酸素を気中に確
保している。従って、固溶体が効率よく形成されると共
に、その後の液相拡散における焼結も効率的に行える。
【００２１】Ｏ2 濃度の調整は、Ｎ2 ガスや、ヘリウム
ガス、アルゴンガス等の不活性ガス中に酸素又はＨ2 Ｏ
蒸気を添加する方法や、２ＣＯ2 ２ＣＯ＋Ｏ2 平衡を
利用する方法など比較的容易な方法を用いることができ
る。
ガス、アルゴンガス等の不活性ガス中に酸素又はＨ2 Ｏ
蒸気を添加する方法や、２ＣＯ2 ２ＣＯ＋Ｏ2 平衡を
利用する方法など比較的容易な方法を用いることができ
る。
【００２２】この際のＯ2 濃度は、固溶体を形成させる
第１加熱工程では１０ｐｐｍ以上４００ｐｐｍ以下の範
囲内、好ましくは、１２０ｐｐｍとすることにより、Ｕ
Ｏ2とＷＯ3 とを効率よく反応させることができる。
第１加熱工程では１０ｐｐｍ以上４００ｐｐｍ以下の範
囲内、好ましくは、１２０ｐｐｍとすることにより、Ｕ
Ｏ2とＷＯ3 とを効率よく反応させることができる。
【００２３】また、液相拡散させる第２加熱工程ではＯ
2 濃度を１０ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下の範囲内、好
ましくは、４０ｐｐｍとすることにより、液相拡散の拡
散速度をより速くし、短時間の焼結を可能とする。
2 濃度を１０ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下の範囲内、好
ましくは、４０ｐｐｍとすることにより、液相拡散の拡
散速度をより速くし、短時間の焼結を可能とする。
【００２４】また、請求項４の発明は、請求項１に記載
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
原料粉末として、更にＵＯ2+x 粉末（但し、Ｘ＞０．０
１）を含むものを用い、前記加熱工程において、１０５
０℃以上１３００℃以下の温度範囲内に調整した微酸化
雰囲気中で前記成型体を加熱し、固溶体を形成させた
後、液相拡散させることを特徴としている。
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
原料粉末として、更にＵＯ2+x 粉末（但し、Ｘ＞０．０
１）を含むものを用い、前記加熱工程において、１０５
０℃以上１３００℃以下の温度範囲内に調整した微酸化
雰囲気中で前記成型体を加熱し、固溶体を形成させた
後、液相拡散させることを特徴としている。
【００２５】即ち、本発明では、前記原料粉末が、例え
ば、Ｕ ３ Ｏ ８ のようなＵＯ２ と比較して多くの酸素を
含むＵＯ２＋ｘ 粉末（但し、Ｘ＞０．０１）を含むこ
とにより、原料粉末内に酸素の供給源を確保させてい
る。
ば、Ｕ ３ Ｏ ８ のようなＵＯ２ と比較して多くの酸素を
含むＵＯ２＋ｘ 粉末（但し、Ｘ＞０．０１）を含むこ
とにより、原料粉末内に酸素の供給源を確保させてい
る。
【００２６】これにより、固溶体を効率よく形成させる
ための酸素の供給源としての気中のＯ2 は不要となるの
で、気中のＯ2 を取り込ませるための第一段目の加熱は
不要となる。即ち、加熱工程において一回の加熱で、固
溶体を形成させ、液相拡散させることができる。そのた
め、固溶体を形成させる、又は液相拡散させるための加
熱の条件に合わせて順次加熱雰囲気を調整するための手
間が省け、加熱時間も短縮することができる。
ための酸素の供給源としての気中のＯ2 は不要となるの
で、気中のＯ2 を取り込ませるための第一段目の加熱は
不要となる。即ち、加熱工程において一回の加熱で、固
溶体を形成させ、液相拡散させることができる。そのた
め、固溶体を形成させる、又は液相拡散させるための加
熱の条件に合わせて順次加熱雰囲気を調整するための手
間が省け、加熱時間も短縮することができる。
【００２７】この時、１０５０℃以上１３００℃以下の
温度範囲内で加熱することにより、ＵＯ2+x とＷＯ3 と
を反応させて固溶体を形成させた後、液相を形成させ
て、液相拡散を行わせることによって、効率よく焼結さ
せている。
温度範囲内で加熱することにより、ＵＯ2+x とＷＯ3 と
を反応させて固溶体を形成させた後、液相を形成させ
て、液相拡散を行わせることによって、効率よく焼結さ
せている。
【００２８】また、請求項５の発明は、請求項４に記載
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
加熱工程における微酸化雰囲気のＯ2 濃度を１０ｐｐｍ
以上１００ｐｐｍ以下の範囲内に調整することを特徴と
している。
の核燃料用セラミックスペレットの製法において、前記
加熱工程における微酸化雰囲気のＯ2 濃度を１０ｐｐｍ
以上１００ｐｐｍ以下の範囲内に調整することを特徴と
している。
【００２９】即ち、本発明では、加熱工程における微酸
化雰囲気を１０ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下のＯ2 濃度
に調整するものとしている。Ｏ2 濃度の調整は、Ｎ2 ガ
スや、ヘリウムガス、アルゴンガス等の不活性ガス中に
酸素又はＨ2 Ｏ蒸気を添加する方法や、２ＣＯ2 ２Ｃ
Ｏ＋Ｏ2 平衡を利用する方法など比較的容易な方法を用
いることができる。
化雰囲気を１０ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下のＯ2 濃度
に調整するものとしている。Ｏ2 濃度の調整は、Ｎ2 ガ
スや、ヘリウムガス、アルゴンガス等の不活性ガス中に
酸素又はＨ2 Ｏ蒸気を添加する方法や、２ＣＯ2 ２Ｃ
Ｏ＋Ｏ2 平衡を利用する方法など比較的容易な方法を用
いることができる。
【００３０】また、請求項６の発明は、請求項１〜５の
いずれかに記載の核燃料用セラミックスペレットの製法
において、前記還元工程における加熱温度を５００℃以
上１７００℃以下の範囲内に調整することを特徴として
いる。
いずれかに記載の核燃料用セラミックスペレットの製法
において、前記還元工程における加熱温度を５００℃以
上１７００℃以下の範囲内に調整することを特徴として
いる。
【００３１】本発明では、還元工程における加熱温度を
５００℃以上１７００℃以下の範囲内、好ましくは１１
００℃以上１３００℃以下の範囲内、更に好ましくは、
１２００℃に調整することにより、固溶体（ＵＷＯ6 、
ＵＷ3 Ｏ12）を容易に還元させ、Ｗを析出させＵＯ2 や
ＵＯ2 ＋Ｗとする。
５００℃以上１７００℃以下の範囲内、好ましくは１１
００℃以上１３００℃以下の範囲内、更に好ましくは、
１２００℃に調整することにより、固溶体（ＵＷＯ6 、
ＵＷ3 Ｏ12）を容易に還元させ、Ｗを析出させＵＯ2 や
ＵＯ2 ＋Ｗとする。
【００３２】
【実施例】図１は、本発明の第１実施例を示すフローチ
ャート図である。以下、本発明の第１実施例について簡
単に説明する。
ャート図である。以下、本発明の第１実施例について簡
単に説明する。
【００３３】１）プレス成型工程 第１実施例では、８０wt％のＵＯ2 粉末（Ｏ／Ｕ＝２．
０９）と、２０wt％のＷＯ3 粉末とを均一に混合したも
のを原料粉末とした。（勿論、本発明はこの組合せに限
定されるものではない。）この原料粉末を金型潤滑法に
より圧縮成型し、直径約１０mm、高さ約１０mm、密度
５．９g/ccのペレット状成型体を得た。
０９）と、２０wt％のＷＯ3 粉末とを均一に混合したも
のを原料粉末とした。（勿論、本発明はこの組合せに限
定されるものではない。）この原料粉末を金型潤滑法に
より圧縮成型し、直径約１０mm、高さ約１０mm、密度
５．９g/ccのペレット状成型体を得た。
【００３４】２）加熱工程 プレス成型工程において得られたペレット状成型体を、
酸素濃度を１２０ｐｐｍとした窒素ガス充填乾熱炉内に
おいて、８００℃で２時間加熱した。この時ペレット内
においてＵＯ2 とＷＯ3 とが反応して固溶体（ＵＷＯ
6 、ＵＷ3 Ｏ12）が形成された（第１加熱工程）。
酸素濃度を１２０ｐｐｍとした窒素ガス充填乾熱炉内に
おいて、８００℃で２時間加熱した。この時ペレット内
においてＵＯ2 とＷＯ3 とが反応して固溶体（ＵＷＯ
6 、ＵＷ3 Ｏ12）が形成された（第１加熱工程）。
【００３５】その後、第１加熱工程を経た成形体を酸素
濃度を４０ｐｐｍとした窒素ガス充填乾熱炉内におい
て、１２００℃で３時間加熱した（第２加熱工程）。こ
の時、成型体内には液相が形成され、ＵＷＯ6 、ＵＷ3
Ｏ12が均一に拡散し、焼結が十分に進んだ焼結体ペレッ
トとなった。
濃度を４０ｐｐｍとした窒素ガス充填乾熱炉内におい
て、１２００℃で３時間加熱した（第２加熱工程）。こ
の時、成型体内には液相が形成され、ＵＷＯ6 、ＵＷ3
Ｏ12が均一に拡散し、焼結が十分に進んだ焼結体ペレッ
トとなった。
【００３６】３）還元工程 更に、この焼結体ペレットを、アンモニア分解ガス（３
Ｈ2 ＋Ｎ2 ）が充填された乾熱炉内において１２００℃
にて３時間加熱した。この後自然冷却して密度が１１．
４ｇ／ｃｃのセラミックスペレットを得た。
Ｈ2 ＋Ｎ2 ）が充填された乾熱炉内において１２００℃
にて３時間加熱した。この後自然冷却して密度が１１．
４ｇ／ｃｃのセラミックスペレットを得た。
【００３７】得られたセラミックスペレットは、ＵＯ2
密度が約９６％Ｔ．Ｄ．であり、この中に密度が約１
６．６wt％の金属タングステン（Ｗ）が含まれていた。
観察結果によれば、約１０μｍの金属タングステン
（Ｗ）粒の析出が確認された。
密度が約９６％Ｔ．Ｄ．であり、この中に密度が約１
６．６wt％の金属タングステン（Ｗ）が含まれていた。
観察結果によれば、約１０μｍの金属タングステン
（Ｗ）粒の析出が確認された。
【００３８】４）比較例１ 尚、比較の為、第１実施例のプレス成型工程において得
られたペレット状成型体を従来の方法を用いて処理し、
セラミックスペレットを得た。即ち、ペレット状成型体
をアンモニア分解ガス（３Ｈ2 ＋Ｎ2 ）が充填された乾
熱炉内において１７００℃にて３時間加熱した。この後
自然冷却してセラミックスペレットを得た。なお、図３
はこの比較例１のフローチャート図であり、以後に述べ
る比較例２もこのフローチャートに沿って処理してい
る。
られたペレット状成型体を従来の方法を用いて処理し、
セラミックスペレットを得た。即ち、ペレット状成型体
をアンモニア分解ガス（３Ｈ2 ＋Ｎ2 ）が充填された乾
熱炉内において１７００℃にて３時間加熱した。この後
自然冷却してセラミックスペレットを得た。なお、図３
はこの比較例１のフローチャート図であり、以後に述べ
る比較例２もこのフローチャートに沿って処理してい
る。
【００３９】得られたセラミックスペレットは、密度が
約１０．８ｇ／ｃｃであり、これは、本発明の方法によ
り得られる焼結体の密度よりも低いものであった。ま
た、この比較例のペレットでは、約１０μｍの金属タン
グステン（Ｗ）粒の析出が確認されたが、多数の空孔が
存在しており、これはＷＯ3 が還元条件にてＷとなり、
これが焼結を阻害したことを示している。
約１０．８ｇ／ｃｃであり、これは、本発明の方法によ
り得られる焼結体の密度よりも低いものであった。ま
た、この比較例のペレットでは、約１０μｍの金属タン
グステン（Ｗ）粒の析出が確認されたが、多数の空孔が
存在しており、これはＷＯ3 が還元条件にてＷとなり、
これが焼結を阻害したことを示している。
【００４０】図２は、本発明の第２実施例及び第３実施
例を示すフローチャート図である。まず、第２実施例に
ついて以下に簡単に説明する。
例を示すフローチャート図である。まず、第２実施例に
ついて以下に簡単に説明する。
【００４１】１）プレス成型工程 第２実施例では、まず、５０wt％のＵ3 Ｏ8 粉末と５０
wt％のＷＯ3 粉末とを均一に混合して混合粉末を得た。
次に、４０wt％の前記混合粉末と、６０wt％のＵＯ2 粉
末（Ｏ／Ｕ＝２．０９）とを混合して原料粉末とした。
この原料粉末を金型潤滑法により圧縮成型し、直径約１
０mm、高さ約１０mm、密度５．４g/ccのペレット状成型
体を得た。
wt％のＷＯ3 粉末とを均一に混合して混合粉末を得た。
次に、４０wt％の前記混合粉末と、６０wt％のＵＯ2 粉
末（Ｏ／Ｕ＝２．０９）とを混合して原料粉末とした。
この原料粉末を金型潤滑法により圧縮成型し、直径約１
０mm、高さ約１０mm、密度５．４g/ccのペレット状成型
体を得た。
【００４２】２）加熱工程 プレス成型工程において得られたペレット状成型体を、
酸素濃度を４０ｐｐｍとした窒素ガス充填乾熱炉に入
れ、１２００℃で３時間加熱した。この時ペレット内に
おいてＵＯ2 とＷＯ3 とが反応して固溶体（ＵＷＯ6 、
ＵＷ3 Ｏ12）が形成された後、更に液相が形成され、Ｕ
ＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12が均一に拡散し、焼結が十分に進ん
だ焼結体ペレットとなった。
酸素濃度を４０ｐｐｍとした窒素ガス充填乾熱炉に入
れ、１２００℃で３時間加熱した。この時ペレット内に
おいてＵＯ2 とＷＯ3 とが反応して固溶体（ＵＷＯ6 、
ＵＷ3 Ｏ12）が形成された後、更に液相が形成され、Ｕ
ＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12が均一に拡散し、焼結が十分に進ん
だ焼結体ペレットとなった。
【００４３】３）還元工程 更にＮＨ3 を分解して得られるアンモニア分解ガス（３
Ｈ2 ＋Ｎ2 ）が充填された乾熱炉内においてて、焼結体
ペレットを１２００℃にて３時間加熱した。この後自然
冷却して密度が１１．２ｇ／ｃｃのセラミックスペレッ
トを得た。
Ｈ2 ＋Ｎ2 ）が充填された乾熱炉内においてて、焼結体
ペレットを１２００℃にて３時間加熱した。この後自然
冷却して密度が１１．２ｇ／ｃｃのセラミックスペレッ
トを得た。
【００４４】得られたセラミックスペレットは、ＵＯ2
密度が約９４％Ｔ．Ｄ．であり、この中に密度が約１
６．７wt％の金属タングステン（Ｗ）が含まれ、約１０
μｍの金属タングステン（Ｗ）粒の析出が確認された。
密度が約９４％Ｔ．Ｄ．であり、この中に密度が約１
６．７wt％の金属タングステン（Ｗ）が含まれ、約１０
μｍの金属タングステン（Ｗ）粒の析出が確認された。
【００４５】４）比較例２ 尚、比較の為、第２実施例のプレス成型工程において得
られたペレット状成型体をアンモニア分解ガス（３Ｈ2
＋Ｎ2 ）が充填された乾熱炉内において１７００℃にて
３時間加熱した。この後自然冷却して密度が約１０．５
ｇ／ｃｃのセラミックスペレットを得た。これは本発明
の方法により得られる焼結体の密度よりも低いものであ
る。
られたペレット状成型体をアンモニア分解ガス（３Ｈ2
＋Ｎ2 ）が充填された乾熱炉内において１７００℃にて
３時間加熱した。この後自然冷却して密度が約１０．５
ｇ／ｃｃのセラミックスペレットを得た。これは本発明
の方法により得られる焼結体の密度よりも低いものであ
る。
【００４６】また、この比較例のペレットでは、約１０
μｍの金属タングステン（Ｗ）粒の析出が確認された
が、多数の空孔が存在しており、これはＷＯ3 が還元条
件にてＷとなり、これが焼結を阻害したことを示してい
る。
μｍの金属タングステン（Ｗ）粒の析出が確認された
が、多数の空孔が存在しており、これはＷＯ3 が還元条
件にてＷとなり、これが焼結を阻害したことを示してい
る。
【００４７】本発明の第３実施例について以下に簡単に
説明する。 １）プレス成型工程 第３実施例では、まず、５０wt％のＵ3 Ｏ8 粉末と５０
wt％のＷＯ3 粉末とを均一に混合して混合粉末を得た。
次に、４０wt％の前記混合粉末と、６０wt％のＵＯ2 粉
末（Ｏ／Ｕ＝２．０９）とを混合して原料粉末とした。
この原料粉末を金型潤滑法により圧縮成型し、直径約１
０mm、高さ約１０mm、密度５．４g/ccのペレット状成型
体を得た。
説明する。 １）プレス成型工程 第３実施例では、まず、５０wt％のＵ3 Ｏ8 粉末と５０
wt％のＷＯ3 粉末とを均一に混合して混合粉末を得た。
次に、４０wt％の前記混合粉末と、６０wt％のＵＯ2 粉
末（Ｏ／Ｕ＝２．０９）とを混合して原料粉末とした。
この原料粉末を金型潤滑法により圧縮成型し、直径約１
０mm、高さ約１０mm、密度５．４g/ccのペレット状成型
体を得た。
【００４８】２）加熱工程 プレス成型工程において得られたペレット状成型体を、
１．４ｇ／Ｌの水蒸気（Ｈ2 Ｏ）を添加した窒素ガス充
填乾熱炉に入れ、１２００℃で３時間加熱した。この時
ペレット内においてＵＯ2 とＷＯ3 とが反応して固溶体
（ＵＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12）が形成された後、更に液相が
形成され、ＵＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12が均一に拡散し、焼結
が十分に進んだ焼結体ペレットとなった。
１．４ｇ／Ｌの水蒸気（Ｈ2 Ｏ）を添加した窒素ガス充
填乾熱炉に入れ、１２００℃で３時間加熱した。この時
ペレット内においてＵＯ2 とＷＯ3 とが反応して固溶体
（ＵＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12）が形成された後、更に液相が
形成され、ＵＷＯ6 、ＵＷ3 Ｏ12が均一に拡散し、焼結
が十分に進んだ焼結体ペレットとなった。
【００４９】３）還元工程 更に、アンモニア分解ガス（３Ｈ2 ＋Ｎ2 ）を乾熱炉内
に充填して焼結体ペレットを１２００℃にて３時間加熱
した。この後自然冷却して密度が１１．４ｇ／ｃｃのセ
ラミックスペレットを得た。
に充填して焼結体ペレットを１２００℃にて３時間加熱
した。この後自然冷却して密度が１１．４ｇ／ｃｃのセ
ラミックスペレットを得た。
【００５０】得られたセラミックスペレットは、ＵＯ2
密度が約９４％Ｔ．Ｄ．であり、この中に密度が約１
６．７wt％の金属タングステン（Ｗ）が含まれ、約１０
μｍの金属タングステン（Ｗ）粒の析出が確認された。
密度が約９４％Ｔ．Ｄ．であり、この中に密度が約１
６．７wt％の金属タングステン（Ｗ）が含まれ、約１０
μｍの金属タングステン（Ｗ）粒の析出が確認された。
【００５１】以上すべての実施例により、本発明の方法
によればタングステン（Ｗ）が均一に分散したセラミッ
クスペレットが得られることが実証された。また、ペレ
ットの焼結中にタングステン（Ｗ）がその焼結を阻害せ
ず、十分なＵＯ2 密度のペレットが得られることも示し
ている。
によればタングステン（Ｗ）が均一に分散したセラミッ
クスペレットが得られることが実証された。また、ペレ
ットの焼結中にタングステン（Ｗ）がその焼結を阻害せ
ず、十分なＵＯ2 密度のペレットが得られることも示し
ている。
【００５２】
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、熱伝導
度の改善に寄与するタングステン（Ｗ）が均一に分散し
たセラミックスペレットを得ることができる。また、タ
ングステン（Ｗ）が核燃料体の焼結中にその焼結を阻害
することがないという利点も有している。
度の改善に寄与するタングステン（Ｗ）が均一に分散し
たセラミックスペレットを得ることができる。また、タ
ングステン（Ｗ）が核燃料体の焼結中にその焼結を阻害
することがないという利点も有している。
【図１】本発明の第１実施例を示すフローチャート図で
ある。
ある。
【図２】本発明の第２実施例及び第３実施例を示すフロ
ーチャート図である。
ーチャート図である。
【図３】比較例を示すフローチャート図である。
Claims (6)
- 【請求項１】 ＵＯ2 を主成分としてなる核燃料用セラ
ミックスペレットの製法において、 予め定められたモル比率で混合されたＵＯ2 とＷＯ3 と
の混合粉末を含む原料粉末をペレット状にプレス成型し
て成型体を得るプレス成型工程と、 微酸化雰囲気中において前記成型体を加熱することによ
り、前記原料粉末を反応させて固溶体とする加熱工程
と、 還元雰囲気中において前記焼結体を加熱することによ
り、Ｗを析出させる還元工程とを含むことを特徴とする
核燃料用セラミックスペレットの製法。 - 【請求項２】 前記加熱工程は、 ７００℃以上１０００℃以下の温度範囲内に調整した微
酸化雰囲気中で前記成型体を加熱し、固溶体とする第１
加熱工程と、 １０５０℃以上１３００℃以下の温度範囲内に調整した
微酸化雰囲気中で前記固溶体を加熱し、液相拡散させる
第２加熱工程とを含んでいることを特徴とする請求項１
に記載の核燃料用セラミックスペレットの製法。 - 【請求項３】 前記加熱工程における微酸化雰囲気を、 前記第１加熱工程では、１０ｐｐｍ以上４００ｐｐｍ以
下のＯ2 濃度に調整し、前記第２加熱工程では、１０ｐ
ｐｍ以上１００ｐｐｍ以下のＯ2 濃度に調整すると共
に、 前記第１加熱工程におけるＯ2 濃度を前記第２加熱工程
におけるＯ2 濃度よりも高くすることを特徴とする請求
項２に記載の核燃料用セラミックスペレットの製法。 - 【請求項４】 前記原料粉末として、更にＵＯ2+x 粉末
（但し、Ｘ＞０．０１）を含むものを用い、 前記加熱工程において、１０５０℃以上１３００℃以下
の温度範囲内に調整した微酸化雰囲気中で前記成型体を
加熱し、固溶体を形成させた後、液相拡散させることを
特徴とする請求項１に記載の核燃料用セラミックスペレ
ットの製法。 - 【請求項５】 前記加熱工程における微酸化雰囲気を、
１０ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下のＯ2 濃度に調整する
ことを特徴とする請求項４に記載の核燃料用セラミック
スペレットの製法。 - 【請求項６】 前記還元工程における加熱温度を５００
℃以上１７００℃以下の範囲内に調整することを特徴と
する請求項１〜５のいずれかに記載の核燃料用セラミッ
クスペレットの製法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP09438097A JP3172732B2 (ja) | 1997-03-31 | 1997-03-31 | 核燃料用セラミックスペレットの製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP09438097A JP3172732B2 (ja) | 1997-03-31 | 1997-03-31 | 核燃料用セラミックスペレットの製法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10282280A JPH10282280A (ja) | 1998-10-23 |
| JP3172732B2 true JP3172732B2 (ja) | 2001-06-04 |
Family
ID=14108714
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP09438097A Expired - Fee Related JP3172732B2 (ja) | 1997-03-31 | 1997-03-31 | 核燃料用セラミックスペレットの製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3172732B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3976716B2 (ja) * | 2002-11-28 | 2007-09-19 | コリア アトミック エナジー リサーチ インスティチュート | タングステン金属網を含有した核燃料焼結体の製造方法 |
| CN101894594B (zh) * | 2009-09-11 | 2013-04-17 | 中国原子能科学研究院 | 一种亚化学计量UO2-x环形芯块的制备工艺 |
| US10102929B2 (en) * | 2014-05-26 | 2018-10-16 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method of preparing nuclear fuel pellet including thermal conductive metal and nuclear fuel pellet prepared thereby |
-
1997
- 1997-03-31 JP JP09438097A patent/JP3172732B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH10282280A (ja) | 1998-10-23 |
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