JPS6119952B2 - - Google Patents
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- JPS6119952B2 JPS6119952B2 JP54166783A JP16678379A JPS6119952B2 JP S6119952 B2 JPS6119952 B2 JP S6119952B2 JP 54166783 A JP54166783 A JP 54166783A JP 16678379 A JP16678379 A JP 16678379A JP S6119952 B2 JPS6119952 B2 JP S6119952B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
この発明は、酸素・金属比が2.0±0.02の核燃
料体を1000乃至1400℃の温度の焼結により製造す
る方法に関するものである。現在核燃料体の製造
は還元性の雰囲気中1700℃の焼結によるのが普通
である。還元性雰囲気としては水素又はアンモニ
アクラツキングが使用されている。核燃料物質の
焼結体は原子炉内の長時間照射に耐なければなら
ないため特別な仕様が要求される。その主要なも
のは、成形体の焼結密度が理論的密度の93℃以上
であること、微細構造は圧縮安定性があり核分裂
ガス逸出を制限するものであること、耐蝕性のた
めフツ素含有量は10ppm以下であること、酸
素・金属比が2.00±0.02に保持することである。
核分裂物質がウランである場合酸素・金属比はウ
ラン原子数に対する酸素原子数の比Ｏ／Ｕであ
る。 従来採用されてきた1700℃という炉温度は炉の
熱絶縁材と外壁材の外に加熱体自体にとつても極
めて大きな負担であり、耐用時間を著しく短縮す
るものであるから、低い焼結温度で足りるように
することは極めて望ましいことである。これに対
しては既に種々の提案が発表されている。例えば
米国特許第3375306号によれば、圧縮成形された
核燃料粉末をCO2とCOの混合ガス中1300−1600
℃の温度で焼結して理論値の95％の密度とする。
化学量狼比以上に焼結された成形体の還元は水素
中又はCO2とCOの混合ガス中で冷却する際に行
なわれる。米国特許第3927154号明細書に記載さ
れている方法ではCO2＋CO混合ガス中1000乃至
1400℃で焼結が行なわれるが、この場合焼結体の
酸素・金属比は焼結中連続的に変化する。焼結雰
囲気中の酸素分圧が低いから焼結温度に到達した
後は焼結体の酸素・金属比が緩やかに減少し、最
後に要求された2.02以下という値にならなければ
ならないのであるが、この方法は出発粉末の酸
素・金属比に強く依存する。 上記の焼結方法はいずれも実用されることはな
かつた。そのためこの発明は焼結温度が低く出発
粉末材料の酸素・金属比に無関係に常に均等な最
終製品が得られ、更に粒子構造の調整も可能であ
る焼結方法の見出すことを目的とする。 この目的は、任意の酸素・金属比の核燃料物質
粉末に微細構造を調節するため粒子成長促進作用
のあるU3O8からなる焼結添加物を加え、混合お
よび圧縮成形して焼結素材（グリーン）とし、こ
の素材を連続焼結炉に入れ、工業的純二酸化炭素
から成る酸化性雰囲気中で1000乃至1400℃の温度
で焼結し、次いで水素を含む還元性雰囲気で処理
することによつて達成される。焼結時の酸化性雰
囲気としては工業的純二酸化炭素ガスを使用し、
これを炉内で素材の進行方向と同じ向きに流す。
還元性雰囲気ガスには場合によつて窒素を混合し
素材に対して逆方向に流し、残留フツ素量を調節
するため適度の湿度となるように水分を含ませ
る。従つてこの発明の方法は二段処理法と呼ばれ
るもので、二酸化炭素雰囲気中の焼結段階と水素
を含む雰囲気中の還元段階から構成される。この
二つの段階は同じ焼結炉内で実施される。従つて
この炉は焼結領域と還元領域との二つの領域から
成り、それらの間はガス堰によつて分離されてい
る。このガス堰は両種のガスの排出にも使用され
る。この1000乃至1400℃という低い温度で作られ
た焼結体の微細更造は微細粒子と粗大粒子が一様
に分布されたものとなる。この構造は後で説明す
る焼結添加物を加えることによつて得られるもの
である。 図面を参照してこの発明の方法を従来の技術と
比較しながら詳細に説明する。 第１図は現在広く使用されている高温度焼結炉
の概略図である。炉１には500乃至600℃の温度に
保たれる還元領域Ｒに続き温度が1700℃の焼結領
域Ｓがあり、出口側に冷却領域Ａが設けられてい
る。処理材は矢印３の方向に炉に向つて送られ、
水素を含む還元性雰囲気ガス４は焼結材の進行方
向に対して逆方向に炉内を流れる。 第２図はこの発明の方法において使用される低
温度焼結炉の概略図である。炉２には矢印３の方
向に処理材が送り込まれ、まず温度1100℃の焼結
領域Ｓに入る。ここでCO2ガス５が処理材と同じ
方向に流れる。このガス領域Ｓに続くガス堰７を
通して排出される。堰７はN2ガスで洗われる。
焼結材は堰７を通つて還元領域Ｒに送られる。こ
の領域も領域Ｓと同じ温度1100℃に保たれる。処
理材は領域Ｒに続いて冷却領域Ａに入る。例えば
窒素94％、水素６％の還元性ガス６は処理材の進
行方向に対して逆方向に領域ＡからＲに流れ、堰
７を通して排出される。工業的純二酸化炭素を使
用することにより1000℃以下の温度においての焼
結に必要な超過化学量論組成が設定される。この
組成は酸化物粒末を圧縮成形した成形体の加熱に
よつて生じ、焼結中も一定に保持されるもので出
発金属粉末材料の酸素・金属比には完全に無関係
である。又第１図に示した高温度焼結炉中で焼結
したときと等しい焼結密度が得られる。この密度
は理論値の94％以上であり、極めて短時間の焼成
時間で既にこの値に到達する。表１にこの発明の
方法においての焼結時間と焼結温度の関係を示
す。
料体を1000乃至1400℃の温度の焼結により製造す
る方法に関するものである。現在核燃料体の製造
は還元性の雰囲気中1700℃の焼結によるのが普通
である。還元性雰囲気としては水素又はアンモニ
アクラツキングが使用されている。核燃料物質の
焼結体は原子炉内の長時間照射に耐なければなら
ないため特別な仕様が要求される。その主要なも
のは、成形体の焼結密度が理論的密度の93℃以上
であること、微細構造は圧縮安定性があり核分裂
ガス逸出を制限するものであること、耐蝕性のた
めフツ素含有量は10ppm以下であること、酸
素・金属比が2.00±0.02に保持することである。
核分裂物質がウランである場合酸素・金属比はウ
ラン原子数に対する酸素原子数の比Ｏ／Ｕであ
る。 従来採用されてきた1700℃という炉温度は炉の
熱絶縁材と外壁材の外に加熱体自体にとつても極
めて大きな負担であり、耐用時間を著しく短縮す
るものであるから、低い焼結温度で足りるように
することは極めて望ましいことである。これに対
しては既に種々の提案が発表されている。例えば
米国特許第3375306号によれば、圧縮成形された
核燃料粉末をCO2とCOの混合ガス中1300−1600
℃の温度で焼結して理論値の95％の密度とする。
化学量狼比以上に焼結された成形体の還元は水素
中又はCO2とCOの混合ガス中で冷却する際に行
なわれる。米国特許第3927154号明細書に記載さ
れている方法ではCO2＋CO混合ガス中1000乃至
1400℃で焼結が行なわれるが、この場合焼結体の
酸素・金属比は焼結中連続的に変化する。焼結雰
囲気中の酸素分圧が低いから焼結温度に到達した
後は焼結体の酸素・金属比が緩やかに減少し、最
後に要求された2.02以下という値にならなければ
ならないのであるが、この方法は出発粉末の酸
素・金属比に強く依存する。 上記の焼結方法はいずれも実用されることはな
かつた。そのためこの発明は焼結温度が低く出発
粉末材料の酸素・金属比に無関係に常に均等な最
終製品が得られ、更に粒子構造の調整も可能であ
る焼結方法の見出すことを目的とする。 この目的は、任意の酸素・金属比の核燃料物質
粉末に微細構造を調節するため粒子成長促進作用
のあるU3O8からなる焼結添加物を加え、混合お
よび圧縮成形して焼結素材（グリーン）とし、こ
の素材を連続焼結炉に入れ、工業的純二酸化炭素
から成る酸化性雰囲気中で1000乃至1400℃の温度
で焼結し、次いで水素を含む還元性雰囲気で処理
することによつて達成される。焼結時の酸化性雰
囲気としては工業的純二酸化炭素ガスを使用し、
これを炉内で素材の進行方向と同じ向きに流す。
還元性雰囲気ガスには場合によつて窒素を混合し
素材に対して逆方向に流し、残留フツ素量を調節
するため適度の湿度となるように水分を含ませ
る。従つてこの発明の方法は二段処理法と呼ばれ
るもので、二酸化炭素雰囲気中の焼結段階と水素
を含む雰囲気中の還元段階から構成される。この
二つの段階は同じ焼結炉内で実施される。従つて
この炉は焼結領域と還元領域との二つの領域から
成り、それらの間はガス堰によつて分離されてい
る。このガス堰は両種のガスの排出にも使用され
る。この1000乃至1400℃という低い温度で作られ
た焼結体の微細更造は微細粒子と粗大粒子が一様
に分布されたものとなる。この構造は後で説明す
る焼結添加物を加えることによつて得られるもの
である。 図面を参照してこの発明の方法を従来の技術と
比較しながら詳細に説明する。 第１図は現在広く使用されている高温度焼結炉
の概略図である。炉１には500乃至600℃の温度に
保たれる還元領域Ｒに続き温度が1700℃の焼結領
域Ｓがあり、出口側に冷却領域Ａが設けられてい
る。処理材は矢印３の方向に炉に向つて送られ、
水素を含む還元性雰囲気ガス４は焼結材の進行方
向に対して逆方向に炉内を流れる。 第２図はこの発明の方法において使用される低
温度焼結炉の概略図である。炉２には矢印３の方
向に処理材が送り込まれ、まず温度1100℃の焼結
領域Ｓに入る。ここでCO2ガス５が処理材と同じ
方向に流れる。このガス領域Ｓに続くガス堰７を
通して排出される。堰７はN2ガスで洗われる。
焼結材は堰７を通つて還元領域Ｒに送られる。こ
の領域も領域Ｓと同じ温度1100℃に保たれる。処
理材は領域Ｒに続いて冷却領域Ａに入る。例えば
窒素94％、水素６％の還元性ガス６は処理材の進
行方向に対して逆方向に領域ＡからＲに流れ、堰
７を通して排出される。工業的純二酸化炭素を使
用することにより1000℃以下の温度においての焼
結に必要な超過化学量論組成が設定される。この
組成は酸化物粒末を圧縮成形した成形体の加熱に
よつて生じ、焼結中も一定に保持されるもので出
発金属粉末材料の酸素・金属比には完全に無関係
である。又第１図に示した高温度焼結炉中で焼結
したときと等しい焼結密度が得られる。この密度
は理論値の94％以上であり、極めて短時間の焼成
時間で既にこの値に到達する。表１にこの発明の
方法においての焼結時間と焼結温度の関係を示
す。
【表】
焼結時間を長くしても、あるいは焼結温度を上
げても焼結密度はそれ程大きくならないから、そ
れを微細構造の調節に利用することができる。還
元領域Ｒでは水素、水素と不活性ガス又は水素窒
素混合物を乾燥状態であるいは水分を加えて使用
する。上記の焼結温度で処理したとき酸素・金属
比を2.0±0.02とするためには、ガス混合物が６
容量％の水素を含んでいれば充分である。還元ガ
スに水分を加えると焼結体中のフツ素含有量が低
下し、確実に10ppm以下となる。 この発明の方朋によつても高温度焼結によつて
得られる最良の微粒構造と同程度のものが達成さ
れる。１乃至10μｍ範囲にある所望の気孔は
U3O8を加えることによつて作ることができる。
平均粒径は焼結の温度と時間に応じて４乃至10μ
となる。U3O8の添加によつて調整されたこの微
細構造では約２μｍのマトリツクス粒子の間に20
乃至50μｍの粒子フラクシヨンが埋め込まれてい
る。この二モード粒子構造では微粒子区域が焼結
体の骨格を構成して機械負荷を引き受けるため塑
性が改善される。更に原子炉運転中の分裂ガスの
逸出も粗大で成長に対して安定な燃料体のために
低下する。従つてこのような粒子構造は塑性と分
裂ガス保存性能という核燃料体特性の間で最良の
調和をはかつたものである。 25％までのU3O8の添加はタブレツト製作に際
して生じる不良品タブレツトの利用を可能とす
る。この不良品タブレツトは灼熱してU3O8に変
換できるものである。このようにし核燃料廃品を
製造過程に戻し同時に微細構造を調節することが
できる。このU3O8添加物は焼結段階で安定であ
り還元段階で始めてUO2の変換される。これによ
つてこの添加物は気孔の形成により密度を低下さ
せる。この密度低下はU3O8添加量に比例する。 上に述べたことにより従来の高温度焼結法によ
りも著しく低い温度にも拘らず同等の結果が得ら
れることが明らかである。温度が低いことにより
炉の加熱電力が低下し炉材料の損耗も著しく減少
して製作費の低減に大きく寄与する。又使用する
保護ガスも純粋の還元ガスに比べて廉価である。 最後にこの発明の方法によつて達成される結果
を実例について説明する。 圧縮成形体はUO2粉末又はUO2に酸化カドニウ
ムあ酸化プルトニウム（PUO2）を加えた混合粉
末を直接プレスして作る。使用したUO2粉末は次
の特性のものである。 比表面積 ５〜６m2／ｇ 震とう密度 約２ｇ／cm3 平均粒子径 ６μｍ この粉末又は混合粉末にはすべり剤、結合剤お
よび気孔形成剤を加えなかつた。使用した唯一の
添加素材密度は常に5.6ｇ／cm3であつた。 粉末の組成、焼結条件および製作されたペレツ
トの特性を表に示す。
げても焼結密度はそれ程大きくならないから、そ
れを微細構造の調節に利用することができる。還
元領域Ｒでは水素、水素と不活性ガス又は水素窒
素混合物を乾燥状態であるいは水分を加えて使用
する。上記の焼結温度で処理したとき酸素・金属
比を2.0±0.02とするためには、ガス混合物が６
容量％の水素を含んでいれば充分である。還元ガ
スに水分を加えると焼結体中のフツ素含有量が低
下し、確実に10ppm以下となる。 この発明の方朋によつても高温度焼結によつて
得られる最良の微粒構造と同程度のものが達成さ
れる。１乃至10μｍ範囲にある所望の気孔は
U3O8を加えることによつて作ることができる。
平均粒径は焼結の温度と時間に応じて４乃至10μ
となる。U3O8の添加によつて調整されたこの微
細構造では約２μｍのマトリツクス粒子の間に20
乃至50μｍの粒子フラクシヨンが埋め込まれてい
る。この二モード粒子構造では微粒子区域が焼結
体の骨格を構成して機械負荷を引き受けるため塑
性が改善される。更に原子炉運転中の分裂ガスの
逸出も粗大で成長に対して安定な燃料体のために
低下する。従つてこのような粒子構造は塑性と分
裂ガス保存性能という核燃料体特性の間で最良の
調和をはかつたものである。 25％までのU3O8の添加はタブレツト製作に際
して生じる不良品タブレツトの利用を可能とす
る。この不良品タブレツトは灼熱してU3O8に変
換できるものである。このようにし核燃料廃品を
製造過程に戻し同時に微細構造を調節することが
できる。このU3O8添加物は焼結段階で安定であ
り還元段階で始めてUO2の変換される。これによ
つてこの添加物は気孔の形成により密度を低下さ
せる。この密度低下はU3O8添加量に比例する。 上に述べたことにより従来の高温度焼結法によ
りも著しく低い温度にも拘らず同等の結果が得ら
れることが明らかである。温度が低いことにより
炉の加熱電力が低下し炉材料の損耗も著しく減少
して製作費の低減に大きく寄与する。又使用する
保護ガスも純粋の還元ガスに比べて廉価である。 最後にこの発明の方法によつて達成される結果
を実例について説明する。 圧縮成形体はUO2粉末又はUO2に酸化カドニウ
ムあ酸化プルトニウム（PUO2）を加えた混合粉
末を直接プレスして作る。使用したUO2粉末は次
の特性のものである。 比表面積 ５〜６m2／ｇ 震とう密度 約２ｇ／cm3 平均粒子径 ６μｍ この粉末又は混合粉末にはすべり剤、結合剤お
よび気孔形成剤を加えなかつた。使用した唯一の
添加素材密度は常に5.6ｇ／cm3であつた。 粉末の組成、焼結条件および製作されたペレツ
トの特性を表に示す。
【表】
第１図は現在使用されている高温度焼結炉の概
略構成を示し、第２図はこの発明の方法で使用さ
れる低温度焼結炉の概略構成を示す。第２図にお
いて３は処理材の送り方向、Ｓは焼結領域、Ｒは
還元領域、Ａは冷却領域、７は領域ＳとＲの間の
堰である。
略構成を示し、第２図はこの発明の方法で使用さ
れる低温度焼結炉の概略構成を示す。第２図にお
いて３は処理材の送り方向、Ｓは焼結領域、Ｒは
還元領域、Ａは冷却領域、７は領域ＳとＲの間の
堰である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 任意の酸素金属比を持つ核燃料物質粉末に微
細構造を調節するため粒子成長促進作用のある
U3O8から成る焼結添加物を加え、混合および圧
縮成形して焼結素材とし、この素材を連続焼結炉
に入れ、工業的純二酸化炭素から成る酸化性雰囲
気中で1000乃至1400℃の温度で焼結し、次いで水
素を含む還元性雰囲気中で処理することを特徴と
する酸素‐金属比が2.0±0.02の酸化物核燃料体
を製造する方法。 ２ 工業的純二酸化炭素から成る酸化性ガスを炉
内で素材の進行方向と同じ向きに流すことを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 還元性雰囲気ガスを中性ガス例えば窒素を加
えた水素とし、これを炉内で素材に対して逆向き
に流し、残留フツ素量を調整するため適当量の湿
気を含ませることを特徴とする特許請求の範囲第
１項記載の方法。 ４ 焼結処理を原則的に1000℃において30分間、
1400℃において５分間とし、核燃料体の微細構造
の調節のためにこれよりも長い焼結時間を予定し
ておくことを特徴とする特許請請求の範囲第１項
乃至第３項のいずれかに記載の方法。 ５ 焼結炉に酸化領域と環元領域を設け、これら
の領域を窒素流によつて分離し、この窒素流内で
還元性ガスと酸化性ガスが排出されることを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載の方法。
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|---|---|---|---|
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