DE19633312A1 - Verfahren zum Sintern von Pellets aus Nuklearbrennstoff - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Pel­ lets für Kernreaktoren mit den im Oberbegriff der Ansprüche 1 und 4 genannten Merkmalen.

In der DE-A-32 30 698 ist beschrieben, daß Grünlinge aus stöchiometrischem Urandioxid mit einer theoretischen Dichte von etwa 44% in ein Aluminiumdioxid-Rohr gelegt, das Rohr mit einer reduzierenden Atmosphäre gefüllt, an beiden Seiten verschlossen und in einen herkömmlichen Mikrowellenofen ge­ legt wurde, in dem es für 4 Stunden so erhitzt wurde, daß an der äußeren Oberfläche des Rohres eine Temperatur von etwa 1620°C auftrat.

Dabei wurden die Grünlinge zu Pellets gesintert, deren Dichte zwischen 9,86 g/cm³ und 10,5 g/cm³ (90 und 96% der theoreti­ schen Dichte) schwankte. Solche Urandioxid-Pellets wurden dann unter oxidierender Atmosphäre im Mikrowellenofen zu ei­ nem höher oxidischen Pulver (U₃O₈) oxidiert, um das daraus gewonnene Pulver wieder in stöchiometrisches Urandioxid zu reduzieren, das dann zu Pellets verpreßt und im Mikrowellen­ ofen in etwa 30 Min. zu Pellets gesintert wurde, die zwischen 77 und 83% der theoretischen Dichte aufwiesen.

Aus diesen nur im Labormaßstab durchgeführten Versuchen wurde geschlossen, daß das Sintern von Grünlingen aus Kernbrenn­ stoff zu Pellets für Kernreaktoren eine echte Alternative zu dem bisherigen Sintern in Muffelöfen darstellt.

Bei dem bisherigen Sintern in Muffelöfen werden üblicherweise die Grünlinge auf Transportschiffchen gepackt, die dann in den Muffelofen geschoben werden, wo sie unter reduzierender Atmosphäre etwa 4 Stunden bei etwa 1750°C gesintert werden.

Aus der DE-C-29 39 415 ist bekannt, daß Grünlinge aus UO₂ und Gd₂O₃ zunächst für etwa 15 Minuten bis 2 Stunden in oxidie­ render Atmosphäre bei 800 bis 1400°C und dann für 30 Minuten bis 4 Stunden in reduzierender Atmosphäre bei Temperaturen über 1650°C gesintert werden können. Aus der DE-C-28 55 166 ist ein Niedrigtemperatur-Kurzzeit-Sintern unter oxidierender Atmosphäre mit anschließender Behandlung in reduzierender At­ mosphäre bekannt.

In der EP-B-0 120 378 ist ein Tunnelofen zum Sintern von Grünlingen aus Kernbrennstoff beschrieben, bei dem aus den zylindrischen Grünlingen eine Vielzahl paralleler Pellet-Säu­ len gebildet werden, die dann auf eine entsprechende Füh­ rungseinrichtung gelegt und durch einen mit Sintergas gefüll­ ten und konventionell beheizten Muffelofen geschoben werden.

Obwohl das Sintern in konventionell beheizten Öfen verhält­ nismäßig aufwendig ist, ist der alte, in der erwähnten DE-A-32 30 698 beschriebene Vorschlag des Mikrowellen-Sin­ terns nicht industriell aufgegriffen worden. Dies liegt wahr­ scheinlich daran, daß es nicht gelang, mikrowellengesinterte Pellets der hohen und gleichbleibenden Qualität herzustellen, die für den Einsatz in Kernreaktor-Brennelementen gefordert wird. Auch nach den Erfahrungen der Keramikindustrie können bisher selbst keramische Scherben, an deren Qualität nicht die hohen Anforderungen eines Reaktorbetriebs gestellt wer­ den, nur im Labormaßstab und nur bei kleinen Abmessungen und einfacher Geometrie (Plättchen oder Stäbchen) mikrowellen­ gesintert werden.

Ein im Labormaßstab durchgeführtes Verfahren zum Sintern von keramischen Stäbchen ist in "J. Am. Ceram. Soc. 74 (1991)", Seite 1675 bis 1681 beschrieben. Dort ist ein etwa 5 g schwe­ res Stäbchen auf das obere Ende einer Mikrowellen-Antenne ge­ legt und in einem Aluminiumoxid-Tiegel eingeschlossen, durch den die Antenne geführt ist. Dieses Gefäß ist durch ein kera­ misches Gewebe aus Aluminiumoxid isoliert und in einem Tiegel aus Bornitrid angeordnet. Das keramische Stäbchen aus Alumi­ niumoxid ist bereits vor den Versuchen unter Vakuum bei 1450°C für 2 Stunden auf eine theoretische Dichte von 99,9% auf konventionelle Weise vorgesintert worden. Der Aluminiu­ moxid-Tiegel ist dabei nötig, um als "Ballast" eine Dämpfung der Mikrowellen-Leistung und eine gleichmäßige Erwärmung des Pellets sicherzustellen. Mit einem Mikrowellensender sehr ho­ her Leistung (200 kW) wurden dabei Sintertemperaturen von 1500°C erreicht.

Die dabei gewonnenen Erkenntnisse zeigen zwar einen "Mikrowellen-Effekt", da Mikrostrukturänderungen wie z. B. das Kornwachstum und die Verdichtung während des Sinterns schnel­ ler ablaufen als bei konventionellem Sintern, jedoch konnte dieser potentionelle Vorteil bisher nicht genutzt werden, da keine Verfahren und Mikrowelleneinrichtungen zur Verfügung stehen, die für einen Einsatz, der wirtschaftlich sinnvoll und in industriellem Maßstab durchgeführt werden könnte, ge­ eignet wären.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren, eine Vorrichtung und eine Anlage zu schaffen, die durch Verbesse­ rung des Sintervorgangs eine wirtschaflichere und in indu­ striellem Maßstab durchführbare Herstellung von Brennstoff­ pellets für Kernreaktoren gestatten.

Als Energielieferant beim Sintern praktisch ausschließlich ein Mikrowellenfeld zu benutzen, begegnet zunächst der Schwierigkeit, daß trotz der langjährigen Erfahrungen, mit Mikrowellen beim Trocknen, Erwärmen oder chemischen Behandeln von verschiedenen Materialien im Temperaturbereich bis zu etwa 200°C, eine industrielle Mikrowellen-Technologie im Hochtemperaturbereich (über 800°C) und insbesondere im Höchsttemperaturbereich (etwa 1700°C) praktisch nicht vor­ liegt, obwohl besonders in der Keramikindustrie immer wieder entsprechende Vorschläge gemacht wurden, die aber an prakti­ schen und physikalischen Gründen scheiterten. Z.B. tritt da­ bei der "Run away effect" auf: Während des Sinterns verändert sich die Struktur des keramischen Materials und die Fähigkeit zur Energieaufnahme aus den Mikrowellen nimmt zu (das Mate­ rial "koppelt besser an"). Bei gleicher Leistung setzt daher - zunächst nur in zufälligen Teilbereichen des Materials - eine Temperaturerhöhung ein, die bis zum Schmelzen führen kann und eine rechtzeitige Senkung von Leistung und Tempera­ tur erforderlich macht.

In ersten Vorversuchen wurde ein Mikrowellenofen üblicher Bauart bezüglich Leistung und Isolation für hohe Temperaturen ertüchtigt und nur mit wenigen, vereinzelten Grünlingen be­ stückt, die nach den üblichen Methoden zur Herstellung von Brennstoff-Pellets hergestellt wurden. Diese Pellets zeigen etwa bei 800°C in reduzierender Atmosphäre Lichterscheinun­ gen, die auf Plasmabildung hinweisen und wohl dadurch verur­ sacht sind, daß Preß- und Gleitstoffe, die dem Pulver beim Pressen der Grünling beigemischt werden, austreten; außerdem treten im Brennstoff-Pulver chemische Reaktionen auf.

Während nämlich das spaltfähige Uran (oder Plutonium) im fer­ tigen Pellet möglichst stöchiometrisch als Dioxid vorliegen soll, wird aus technologischen Gründen beim Pressen der Grün­ linge von einer Zusammensetzung UO_{2,0 + x} ausgegangen, also ei­ nem überstoechiometrischen Verhältnis von Sauerstoff zum me­ tallischen Brennstoff, was z. B. durch eine Mischung aus UO₂ und U₃O₈ erreicht werden kann. Außerdem ist es vorteilhaft, dem Pulver auch Ausschuß der Pelletfertigung beizumischen, der z. B. als Staub beim Schleifen der gesinterten Pellets oder durch Granulieren oder Pulverisieren von fehlgesinterten Pellets anfällt. Die Zusammensetzung des Brennstoffpulvers vor der Sinterung beeinflußt dabei auch Kornstruktur und Qua­ lität der fertigen Pellets, obwohl durch eine reduzierende Sinteratmosphäre das angestrebte stoechiometrische Verhältnis eingestellt wird. Diese Vorgänge, die im Sinterofen bei etwa 800°C einsetzen, stellen bereits eine erhebliche thermische und chemische Belastung der Pellets dar, die auf die Qualität des gesinterten Produkts Auswirkungen haben kann.

Vorsichtiges weiteres Erwärmen der Pellets im Sinterofen führte dazu, daß die Pellets bereits bei niedrigeren Tempera­ turen und kürzeren Sinterzeiten eine Verdichtung zu einer Kornstruktur erfuhren, die in konventionellen Muffelöfen erst bei höheren Temperaturen und längeren Zeiten erreicht wird. Dabei wurde auch der "Run away effect" beobachtet: einzelne Bereiche der einzelnen Pellets wurden aufgeweicht und mit der Keramik verschmolzen, die als Träger der Pellets verwendet ist.

Sobald jedoch eine größere Anzahl einzelner Pellets in den Ofen gelegt wurde, war es nicht nur sehr schwierig, die ge­ wünschte Temperatur der Pellets aufrechtzuerhalten, vielmehr konnte damit keine gleichmäßige Qualität des gesinterten Ma­ terials erreicht werden. Auch Pellets, die in verhältnismäßig nahem Abstand beieinanderlagen, zeigten eine sehr unter­ schiedliche Farbe, die auf einen unterschiedlichen Sintergrad hindeutet, also auf sehr unterschiedliche Temperatureinwir­ kungen. Es war praktisch unvermeidlich, daß neben halbgesin­ terten Pellets auch Pellets auftraten, die durch unzulässige Überhitzung verformt waren und im Inneren oder an der Ober­ fläche teilweise bereits erschmolzene Bereiche aufwiesen. Ferner zeigten die Pellets deutliche Narben, die durch elek­ trische Überschläge oder Lichtbogen entstanden. Solche Über­ schläge und Lichtbogen treten sowohl zwischen den Pellets und den metallischen Wänden der Kammer auf als auch zwischen den Pellets untereinander.

Die Überschläge zwischen einem Pellet und dem Arbeitsraum könnten möglicherweise durch einen entsprechend großen Ab­ stand vermieden werden, dies würde jedoch größere Ofenräume erfordern, als sie bisher als Resonanzräume üblicher Mikro­ wellenfelder ökonomisch oder überhaupt möglich erscheinen. Die Qualitätsunterschiede in den einzelnen gesinterten Pel­ lets sowie die Überschläge zwischen benachbarten Pellets sind praktisch auch durch eine Vergrößerung der Pellet-Abstände nicht vermeidbar, sobald überhaupt eine ökonomisch sinnvolle Mindestzahl von Pellets im Ofen gleichzeitig gesintert wer­ den.

In üblichen Haushalt-Mikrowellenherden werden Wellenlängen verwendet, die etwa im Bereich zwischen 2 und 3 GHz liegen und für diesen Zweck behördlich genehmigt sein müssen. Obwohl das Arbeitsvolumen dieser Haushaltsöfen verhältnismäßig klein ist, herrschen darin starke Inhomogenitäten des Feldes und es ist daher üblich, die Gegenstände, die durch das Feld erwärmt werden sollen, auf Drehtellern durch verschiedene Bereiche des Feldes zu führen, um eine ausreichende Erwärmung sicher­ zustellen. Ebenso sind Öfen üblich, bei denen nicht die Ge­ genstände, sondern das Feld bewegt werden, z. B. mittels me­ tallischer Flügelräder, die außerhalb des Arbeitsraums ange­ bracht sind. Diese Maßnahmen sind aber aufwendig, für indu­ strielle Anlagen mit einem hohen Ausstoß nicht geeignet und verhindern im Fall des Urandioxids die genannten Überschläge nicht.

Ursache ist hierfür, daß das die Erwärmung des keramischen Kernbrennstoffs zwar im unteren Bereich dielektrisch erfolgt, wie bei üblicher Mikrowellenerwärmung, im oberen Temperatur­ bereich aber zunehmend von einer induktiven Erwärmung überla­ gert ist.

Induktive Erwärmung erfolgt, wenn ein Körper für elektrischen Strom leitend ist und einer induktiven Wechselspannung ausge­ setzt wird, die vor allem an der Oberfläche des Körpers Wir­ belströme erzeugen. Das Wechselspannungsfeld tritt zwar in innere Volumensbereiche eines metallisch leitenden Körpers praktisch nicht ein, jedoch ist die metallische Leitfähigkeit in der Regel mit einer hohen Wärmeleitung verbunden, so daß der Körper - ausgehend von seiner Oberfläche - weitgehend ho­ mogen erwärmt wird. Es handelt sich also um einen makroskopi­ schen Vorgang. Im Mikrowellenfeld liegt jedoch eine moleku­ lare Erwärmung vor, da in den Gitterstrukturen der Materia­ lien Dipolschwingungen, dielektrische Verschiebungen oder an­ dere mikroskopische Bewegungen angeregt werden, wobei eine elektrische, makroskopische Leitfähigkeit störend wirkt. In Mikrowellenöfen dürfen daher bekanntlich praktisch keine me­ tallischen Gegenstände eingebracht werden, da sie in der Re­ gel zu Sprühentladungen in die Ofenatmosphäre oder Funkenent­ ladungen und Lichtbögen zu benachbarten Körpern bzw. zu den metallischen Wänden des Arbeitsraums führen. Die metallischen Wände des Arbeitsraums definieren den Resonanzraum für die Mikrowellen und somit die Energieverteilung des Feldes, wobei aber Metallgegenstände diese Resonanz und Feldverteilung so stark verzerren, daß es zu den genannten elektrischen Entla­ dungen kommt.

Das keramische Brennstoffpulver der Grünlinge stellt im unte­ ren Temperaturbereich ein nicht-leitendes, dielektrisches Ma­ terial dar, das daher in der Lage ist, Energie aus dem Mikro­ wellenfeld zu entnehmen, ohne das Feld zu sehr zu verzerren. Mit zunehmender Temperatur nimmt aber die elektrische Leitfä­ higkeit zu und die Pellets werden einem metallischen Gegen­ stand immer ähnlicher. Da die elektrische Leitfähigkeit auch von der Porosität, der Zahl und Größe der Korngrenzen und an­ deren Eigenschaften abhängt, die sich während des Sinterns ändern, verändert sich die Fähigkeit zur Energieaufnahme aus dem Feld (das sogenannte "Ankoppeln") mit der Temperatur und auch mit der fortschreitenden Sinterzeit, wobei dann das Mikrowellenfeld in einer genauso veränderlichen Weise zuneh­ mend verzerrt wird. Es ist daher praktisch nicht möglich, in solchen Öfen ein örtlich und zeitlich so homogenes Wellenfeld mit einer so gleichmäßigen Energieaufnahme durch die Pellets zu erzeugen, daß alle Pellets gleichmäßig gesintert werden und keine lokale Überhitzungen, Überschläge und andere Inho­ mogenitäten auftreten, die zu einer mangelhaften Qualität der gesinterten Pellets führen.

Es liegt also der Widerspruch vor, daß für das Sintern der Pellets ein räumlich und zeitlich praktisch homogenes Mikro­ wellenfeld erforderlich ist, aber der fortschreitende Sinter­ vorgang des Materials zu erheblichen zeitlichen und räumli­ chen Verzerrungen des Feldes führt.

Trotzdem sieht die Erfindung vor, die praktisch zylindrischen Grünlinge, wie sie aus den üblichen Pelletpressen der Nukle­ arbrennstoff-Herstellung kommen und die genannte Zusammenset­ zung haben, mit Mikrowellen zu sintern. Aus dem von der Pel­ letpresse kommenden Vorrat ungesinterter Pellets werden in einem entsprechenden Reaktionsgas bei den erforderlichen Sin­ tertemperaturen und entsprechenden Sinterdauern gesinterte Pellets erzeugt, wie sie den Anforderungen im Reaktor ent­ sprechen. Gemäß der Erfindung werden hierzu die ungesinterten Pellets mit parallel zueinander ausgerichteter Längsachse hintereinander in das eine Ende eines Führungsrohrs einge­ speist, das sich durch einen Arbeitsraum mit metallischen Wänden erstreckt und gegenüber dem übrigen Volumen des Ar­ beitsraum praktisch gasdicht verschlossen ist. In das Füh­ rungsrohr wird das Reaktionsgas eingeleitet und in den Ar­ beitsraum das Mikrowellenfeld eingekoppelt, wobei die Einlei­ tung des Reaktionsgases und das Einkoppeln des Mikrowellen­ feldes zeitlich bereits vor dem Einspeisen der ersten un­ gesinterten Pellets in das Führungsrohr beginnen kann. Die gesinterten Pellets werden an der anderen Seite des Arbeits­ raums vom anderen Ende des Führungsrohrs abtransportiert.

Nach einer ersten Ausführung der Erfindung besteht das Reak­ tionsgas aus einer reduzierenden Atmosphäre, wobei die Sin­ terdauer vorteilhaft zwischen 15 Min. und 2 Stunden und die Sintertemperatur unter etwa 1800°C (vorteilhaft im Bereich 1400° bis 1700°C) liegt. Dabei herrscht ein Zusammenhang zwischen Sinterdauer und Sintertemperatur, so daß ein be­ stimmter, wünschenswerter Sintergrad (in der Regel mindestens 92%, vorteilhaft mindestens 94% der theoretischen Dichte) mit einer Temperatur im oberen Parameterbereich und einer Dauer im unteren Parameterbereich erzielt werden kann, ge­ nauso aber auch mit einer Dauer im oberen Parameterbereich und einer Temperatur im unteren Parameterbereich. Dabei kann es wünschenswert sein, durch Auswahl bestimmter Parameterpaa­ rungen auch die Korngröße oder andere Strukturgrößen des Brennstoffs zu beeinflussen.

Nach einer zweiten Ausführungsform der Erfindung werden die Pellets im Führungsrohr für eine Sinterzeit von etwa 15 Min. auf einer Sintertemperatur zwischen 800 bis 1400°C gehalten, wobei als Reaktionsgas eine oxidierende Atmosphäre verwendet wird. Anschließend werden dann die Pellets auf der anderen Seite des Rohrs aus dem Mikrowellenofen heraus in eine redu­ zierende Atmosphäre transportiert.

Ist eine derartige Anlage also in Betrieb und sind die ersten gesinterten Pellets am Ausgang des Führungsrohres entnommen, so ist ein praktisch stationärer Zustand erreichbar, bei dem sich quer durch das Mikrowellenfeld, das im Arbeitsraum herrscht, eine Kette aus Pellets erstreckt, die hintereinan­ der im Führungsrohr angeordnet sind. Da der Zustand jedes Pellets von seiner Vorgeschichte abhängt, also den Bedingun­ gen an all den Orten im Führungsrohr, die das Pellet bereits durchlaufen hat, und da an einem bestimmten Ort jedes Pellet die gleichen Orte und die gleichen Bedingungen durchlaufen hat, liegt dann ein praktisch stationärer Zustand vor, bei dem sich das Feld zeitlich nicht ändert. Da alle Pellets je­ weils das ganze Führungsrohr durchlaufen und daher am Schluß alle gesinterten Pellets die gleiche Vorgeschichte haben, ist ein zeitlich und räumlich praktisch homogenes elektromagneti­ sches Feld und damit auch eine gleichbleibende Qualität aller Pellets erreichbar.

Unter "praktisch homogen" wird dabei eine Energieverteilung des Mikrowellenfeldes verstanden, bei dem die lokale Energie­ dichte zwar Maxima und Minima aufweisen kann, wie dies bei Hohlraumresonatoren, die in Längsrichtung ein Vielfaches der Wellenlänge betragen, in der Praxis nicht vermeidbar ist. Je­ doch sollen ausgeprägte Maxima und Minima voneinander minde­ stens einen Abstand haben, der größer ist als die axiale Länge von zwei Pellets. Bei einer Pelletlänge von 1 bis 2 cm soll der Minimalabstand eines Maximums zu einem Minimum min­ destens etwa 4 cm betragen.

Das Sintern gelingt dabei umso besser und die Überschläge werden umso sicherer vermieden, je homogener die Feldvertei­ lung ist.

Der erwähnte "Run away effect", bei dem sich bei gleichblei­ bender Leistung des Mikrowellenfeldes die Temperatur im Sin­ tergut unkontrolliert erhöht, kann beim erfindungsgemäßen Verfahren nur entweder bei allen oder bei keinem Pellet auf­ treten. Es ist daher möglich, in Abhängigkeit von der ur­ sprünglichen Zusammensetzung der Grünlinge und der Geschwin­ digkeit, mit der die Pellets im Führungsrohr durch den Ar­ beitsraum geschoben werden, empirisch die Temperatur fest zu­ legen, bei der noch kein "Run away effect" auftritt. Der Energieinhalt des Mikrowellenfeldes, also die Leistung der Generatoren, mit denen die in den Arbeitsraum eingespeisten Mikrowellen erzeugt werden, wird also jeweils in Abhängigkeit von den Temperaturen bestimmt, die an kritischen Pelletposi­ tionen auftreten. Die Messung der Pellet-Temperaturen erfolgt zweckmäßig auf optische Weise, z. B. mittels dünner lichtlei­ tender Stäbe, die durch dünne Bohrungen in der Wand des Ar­ beitsraums und durch das Führungsrohr hindurch auf die Ober­ fläche der Pellets gerichtet sind (z. B. Safir-Stäbe). Eine derartige Messung ist aber im Prinzip nur erforderlich, um eine optische Temperaturmessung, die auf die vom Führungsrohr ausgehende Wärmestrahlung gerichtet ist, zu kalibrieren. Thermoelemente oder andere Temperatur-Meßglieder sind nur ge­ eignet, wenn dadurch keine metallische Teile eingeführt wer­ den, die im Mikrowellenfeld Überschläge hervorrufen.

Das Verfahren läßt sich vor allem dann ökonomisch durchführen und leicht regeln, wenn das Mikrowellenfeld so eingekoppelt wird, daß es bereits im unbelasteten Zustand eine Energiever­ teilung aufweist, die örtlich entlang des Führungsrohres für die Pellets so homogen ist, wie dies im Hinblick auf die Wel­ lenlänge der benutzten Mikrowellen und den angestrebten Durchsatz an Pellets (also Vorschubgeschwindigkeit und Weg­ länge der Pellets im Arbeitsraum) möglich ist.

Für Mikrowellenöfen ist eine Frequenz von 2,45 GHz, entspre­ chend einer Wellenlänge von etwa 12 cm, zugelassen. Eine Länge des Arbeitsraums von etwa 50 cm entspricht daher mehre­ ren Wellenlängen, so daß in einem derartigen Resonanzraum Mo­ den auftreten können, die mit Maxima und Minima der Feld­ stärke verbunden sind. Da es vorteilhaft ist, wenn starke Schwankungen in der Temperatur und der Energieaufnahme der Pellets vermieden werden, erstreckt sich das Führungsrohr vorteilhaft entlang einer Achse des Arbeitsraums, auf der die Energieverteilung des Feldes möglichst wenig Maxima und Mi­ nima und möglichst geringe Amplituden dieser Maxima und Mi­ nima besitzt. Daher erstreckt sich das Führungsrohr vorteil­ haft geradlinig von einer Frontseite zu einer Rückseite des Arbeitsraums, wobei an diesen beiden Ende noch Gasschleusen für das Reaktionsgas am Führungsrohr angebracht sind. Für die Einspeisung des Mikrowellenfeldes stehen dann nur noch die Seitenflächen zwischen dieser Frontseite und der Rückseite zur Verfügung. Das Mikrowellenfeld wird also etwa senkrecht zur Achse des Führungsrohrs in den Arbeitsraum eingekoppelt.

Hierzu können insbesondere ein oder mehrere auf das Führungs­ rohr gerichtete Wellenleiter benutzt werden. Jeder Wellenlei­ ter kann dabei eine eigene Antenne mit einem eigenen Hochfre­ quenzgenerator enthalten, um die Mikrowellen zu erzeugen und in den Arbeitsraum einzukoppeln. Die Mikrowellenleiter können dabei alternierend oben und unten am Arbeitsraum angebracht sein oder jedenfalls an Stellen in den Arbeitsraum einmünden, die in Umfangsrichtung des Führungsrohrs gegeneinander ver­ setzt sind. Der axiale Abstand zwischen den Einkoppelstellen ist dabei vorteilhaft größer als der Durchmesser des Arbeits­ raumes, gemessen in einer zum Führungsrohr senkrechten Ebene. Dies ermöglicht einen modularen Aufbau des Ofens und seines Arbeitsraumes, bei dem jeweils ein Wellenleiter (oder ein Paar von Wellenleitern) und ein entsprechendes Teil der Ofen-Seiten­ wand ein Modul bilden. Soll der Durchsatz an Pellets gesteigert werden, so wird die Transportgeschwindigkeit im Ofen erhöht; die erforderliche Sinterzeit kann trotzdem ein­ gehalten werden, wenn die Ofenlänge durch Einbau weiterer Mo­ dule erhöht wird.

Insbesondere vorteilhaft ist eine Ofengeometrie, bei der das Führungsrohr die Längsachsen der Pellets praktisch auf der Mittelachse durch den Arbeitsraum führt. Dies ermöglicht eine zylindersymmetrische Geometrie des Arbeitsraums mit einer axialen Länge, die größer ist als der Durchmesser und mehrere Wellenlängen beträgt. Um die örtliche Energieverteilung des Feldes so homogen wie möglich zu machen und die bereits er­ wähnten Feldverzerrungen, die stets mit der Anwesenheit von Pellets verbunden sind, zu vermeiden, ist es zweckmäßig, alle Pellets, die gesintert werden sollen, nur entlang der Mittel­ achse durch den Arbeitsraum zu schieben, d. h. der Arbeitsraum enthält nur ein einziges von Pellets benutztes Führungsrohr und dieses Rohr sitzt praktisch in der Mitte des Arbeitsrau­ mes.

Prinzipiell können die zylindrischen Pellets mit parallel zu­ einander ausgerichteten Längsachse hintereinander auf ein ge­ eignetes Transportmittel, z. B. eine Transportrinne, gelegt werden, wobei diese Rinne dann durch das Führungsrohr gescho­ ben wird. Die Pellets können dabei mit einem gewissen Abstand voneinander angeordnet sein und es können Versuche gefahren werden, für die nur eine verhältnismäßig kleine Anzahl von Pellets erforderlich ist. Dabei ist aber zu beachten, daß sich die Pellets durch Absorption im Mikrowellenfeld rasch und stark erwärmen, während das Strukturmaterial, aus dem das Führungsrohr, die Transportmittel und andere Einbauten im Ar­ beitsrohr bestehen, in der Regel weitgehend transparent für das Mikrowellenfeld ist, sich also kaum erwärmt. Ein geeigne­ tes Strukturmaterial ist Aluminiumoxid (Al₂O₃), das gleich­ zeitig schlecht Wärme leitet, also einen guten Isolator dar­ stellt. Dadurch werden aber besondere thermische Probleme er­ zeugt, da das Strukturmaterial dann zwischen den Stellen, an denen es mit den heißen Pellets in Berührung kommt, starken thermischen Spannungen ausgesetzt ist, die zur Zerstörung führen können. Es ist daher vorteilhaft, wenn die Transport­ mittel, mit denen die Pellets durch das Führungsrohr gescho­ ben werden, gleichzeitig eine wärmeleitende Struktur bilden, die einen Temperaturausgleich ermöglicht.

So ist als Transportmittel insbesondere die erwähnte Trans­ portrinne vorteilhaft, die einen teilzylindrischen, nach oben offenen Querschnitt aufweist. Der Krümmungsradius ist bevor­ zugt größer als der Pellet-Radius und kann z. B. zwischen dem Radius der zylindrischen Pellets und dem Radius des Führungs­ rohrs liegen. Die heißen Pellets, die nur einen Teil ihrer Energie als Wärmestrahlung abgeben, stehen daher zunächst in einer möglichst flächenhaften (zumindest einer etwa linien­ förmigen) Berührung mit der Transportrinne, und die Wärme, die von den Pellets durch Wärmeleitung abgeführt wird, brei­ tet sich von dieser Berührungsfläche in axialer und transver­ saler Richtung über die Transportrinne aus. In transversaler Richtung kann sich die Transportrinne bei einer derartigen Erwärmung ungehindert ausdehnen, und in longitudinaler Rich­ tung entstehen keine Probleme, wenn die Transportrinne aus mehreren Teil-Rinnen mit dazwischenliegenden Dehnungsfugen ausgeführt ist. Die Transportrinne ermöglicht also bereits einen gewissen Temperaturausgleich, zu dem ein weiterer Tem­ peraturausgleich an der Auflagefläche der Transportrinne im Führungsrohr hinzukommt. Das Führungsrohr ist also gegenüber den heißen Pellets durch die Transportrinne isoliert. Vor­ teilhaft ist außerdem zwischen den Pellets und dem Volumen des Arbeitsraumes nicht nur das Führungsrohr, sondern eine Anordnung aus zwei ineinander liegenden Rohren angeordnet, um das die Pellets umgebende Reaktionsgas sicherer vom restli­ chen Innenvolumens des Arbeitsraums abzuschließen. Diese An­ ordnung mehrerer Rohre bewirkt einen gewissen Wärmeausgleich in axialer Richtung und damit einen weiteren Schutz vor über­ mäßigen Temperaturspannungen.

Um größere Mengen von Pellets zu sintern, kann vorteilhaft ebenfalls diese Transportrinne verwendet werden, wobei dann aber die Pellets unmittelbar aneinander anstoßend auf der Rinne aufgereiht werden, also eine Pellet-Säule bilden, die sich quer durch den ganzen Arbeitsraum erstreckt. Eine solche Säule stellt ebenfalls eine wärmeleitende Struktur dar, die auch dann einen Temperaturausgleich bewirkt und thermische Spannungen abbaut, wenn das Führungsrohr nicht mit anderen Rohren kombiniert ist.

Eine solche Pellet-Säule kann vom Einspeiseende her durch das Führungsrohr geschoben werden; die Transportrinne, die beim Sintern vereinzelter Pellets durch den Ofen geschoben wird, ist also nicht erforderlich. Trotzdem ist die Verwendung der Transportrinne vorteilhaft. Denn dadurch werden Temperaturun­ terschiede zwischen dem unteren Segment des Führungsrohres, das am Schnellsten und Stärksten durch die heißen Pellets er­ hitzt wird, und dem oberen Segment des Führungsrohres, das schwächer erhitzt wird, wesentlich verringert. Sie erzeugen nämlich innere Kräfte, die das Rohr in axialer Richtung kon­ vex nach unten biegen. Solche Scherkräfte können vor allem an den Stellen, wo das Führungsrohr an Haltestrukturen im Ar­ beitsraum aufliegt, zur thermischen Zerstörung des Führungs­ rohrs führen.

Vorteilhaft ist das Rohr auch in Längsrichtung, also in der Transportrichtung der Pellets, abschüssig, damit die Pellets unter Ausnutzung ihrer Schwerkraft mit einer geringen Vor­ schubkraft durch das Führungsrohr transportiert werden kön­ nen.

Thermische Schäden an den Pellets werden nicht beobachtet, wenn die Pellets nicht zu schnell auf die Sintertemperatur aufgeheizt werden und auch nach dem Sintern nicht zu schnell abgekühlt werden. Dies wird erreicht, wenn die Pellets im Führungsrohr zunächst durch eine Aufwärmzone geleitet werden, an deren Ende nur ein Teil des Mikrofeldes mit einer verhält­ nismäßig geringen Leistung eingekoppelt wird. Das Sintern er­ folgt dann in einer anschließenden Sinterzone, in der das Mikrowellenfeld mit einer höheren Energie eingespeist wird. Daran schließt sich dann eine Abkühlzone am Ende des Rohres an, in das kein Mikrowellenfeld eingekoppelt wird.

Es hat sich gezeigt, daß das Mikrowellenfeld nicht unbedingt mit kontinuierlicher Leistung erzeugt werden muß. Vielmehr ist auch ein pulsierender Betrieb möglich, bei dem für einige Sekunden ein Mikrowellenfeld hoher Leistung erzeugt wird, das daher auch tiefer ins Pellet eindringt. In einer anschließen­ den Pulspause wird dann kein oder nur ein schwaches Mikrowel­ lenfeld eingekoppelt wird. Dadurch kann der Sintervorgang in den einzelnen Bereichen des Pellet-Volumens unterschiedlich gesteuert werden, während die mittlere Temperatur im Pellet praktisch gleich bleibt und durch das Puls-Pausen-Verhältnis vorgegeben wird.

Um die Zahl der Pellets, die gleichzeitig gesintert werden, zu steigern, kann ein modularer Aufbau der Sinteranlage vor­ gesehen sein: Der Vorrat an Grünlingen, der von der Pellet­ presse geliefert wird, wird dann in mehreren, parallel arbei­ tenden Öfen bzw. Modulen gesintert, wobei jedes Modul auf die geschilderte Weise aufgebaut ist und entsprechend arbeitet. Ist bereits jeder einzelne Ofen aus Modulen aufgebaut, so be­ steht die Anlage also aus Modulen, die zu parallel arbeiten­ den, getrennt gesteuerten Gruppen von Modulen besteht.

Ferner ist vorgesehen, den Transport der Pellets durch das Führungsrohr durch eine Transporteinrichtung vorzunehmen, die derart mit der Steuerung der Hochfrequenzgeneratoren, die das Mikrowellenfeld erzeugen, gekoppelt ist, das die Energie des Feldes rasch gedrosselt (oder abgeschaltet) wird, sobald der Transport der Pellets unterbrochen wird. Außerdem kann aus der Differenz der gemessenen Transportgeschwindigkeiten, mit denen die Pellets in das Führungsrohr hinein und aus dem Füh­ rungsrohr heraustransportiert werden, die Längenänderung ei­ nes Pellets berechnet werden, die während des Sinterns auf­ tritt und als Maß für den erreichten Sintergrad verwendet werden kann. Deshalb sind für diesen Fall am Eingang und Aus­ gang des Führungsrohres Weggeber vorgesehen, die die Trans­ portgeschwindigkeit der Pellets messen. Die Meßsignale grei­ fen in die Erzeugung des Mikrofeldes ein und unterbrechen oder reduzieren dessen Leistung bzw. steuern die Leistung in Abhängigkeit von der Differenz der Transportgeschwindigkei­ ten.

Mit der Erfindung werden eine Vielzahl wesentlicher Verbesse­ rungen erreicht: Während beim konventionellen Sintern die Energieaufnahme an der Oberfläche der Pellets stattfindet und die Erwärmung durch Wärmeleitung von außen nach innen er­ folgt, erfolgt die Energieaufnahme beim Mikrowellensintern praktisch gleichmäßig im ganzen Volumen des Pellets, wobei vor allem solche Transportvorgänge beschleunigt werden, die beim Sintern in der Konstruktur im Inneren des Pellets ablau­ fen. Die Temperaturverteilung begünstigt auch die Freisetzung von Gleit- und Bindemitteln, Restfeuchtigkeit und anderen Verunreinigungen und unterstützt die Wirkung des Reaktionsga­ ses. Daher wird die Qualität des gesinterten Produkts verbes­ sert.

Das schnellere Aussintern ermöglicht kürzere Sinterzeiten und/oder niedrigere Temperaturen, also bereits eine wesentli­ che Energieeinsparung während des Sinterns.

Die Wärme wird dort erzeugt, wo sie gebraucht wird, nämlich im Inneren der Pellets, und praktisch nicht an den Wänden des Ofens. Es ist auch nicht erforderlich, große Gasvolumina auf­ zuheizen, vielmehr kann bereits das Führungsrohr durch Iso­ lierschichten, die sich im Inneren des Arbeitsraumes befinden und für das Mikrowellenfeld hinreichend durchlässig sind, wirkungsvoll herabgesetzt werden. Die Ofenwand nimmt prak­ tisch keine Wärme auf, braucht als auch vor und nach einem Betrieb nicht langsam aufgeheizt bzw. abgekühlt zu werden (geringe thermische Trägheit). Ein Vorheizen der gesamten An­ lage entfällt praktisch ganz, da nur die einzelnen Pellets in einer verhältnismäßig kurzen Zeit (z. B. in einer Vorheizzone) vorgewärmt werden müssen. Der Mikrowellenofen braucht also bei Produktionspausen (z. B. an Wochenenden) nicht durchge­ heizt zu werden, sondern kann rasch stillgesetzt werden, ohne daß ein Nachheizen und entsprechende Energieverluste auftre­ ten, und ebenso rasch und energiesparend wieder angefahren werden. Dies vereinfacht auch die Wartung und Reparatur.

Für die Betriebskosten und den Durchsatz ist außerdem ent­ scheidend, daß keine besonderen, auf die hohen Temperaturen ausgelegten Heizelemente und sonstige, teuere Verschleißteile verwendet werden, also auch die Instandhaltung kostengünstig ist. Die schnellere Aufheizung und die kürzeren Sinterdauern erhöhen auch die Auslastung und den Durchsatz der Anlage.

Eine entsprechende Anlage weist einen Mikrowellenofen auf, der einen Arbeitsraum mit metallischen Wänden und eine Ein­ richtung zur Erzeugung eines Mikrowellenfeldes besitzt. Diese Einrichtung umfaßt in der Regel mindestens einen in den Ar­ beitsraum mündenden Wellenleiter und koppelt in den Arbeits­ raum Mikrowellen ein, die von einem Hochfrequenzgenerator und einer Antenne erzeugt werden. Im Arbeitsraum ist ein Füh­ rungsrohr angeordnet, das sich von einer Frontseite bis zu einer Rückseite des Ofens erstreckt, aus einer für das Mikro­ wellenfeld praktisch transparenten Keramik besteht und dem Transport der Pellets dient. Ferner sind eine Einrichtung zur Messung der Temperatur eines Pellets oder wenigstens des die Pellets umgebenden Führungsrohrs (vorzugsweise eine Einrich­ tung zur optischen Temperaturmessung) und je ein Flansch an beiden Enden des Arbeitsraums vorgesehen, die dazu dienen, eine Pellet-Eingabestation und eine Pellet-Abgabestation an den Enden des Führungsrohrs anzuschließen. Vorteilhaft sind ferner die Seitenwände des Arbeitsraums wärmeisoliert und/oder wassergekühlt, wobei bevorzugt zwischen den Seiten­ wänden und dem Führungsrohr eine Wärmeisolation vorgesehen ist. In der Regel ist die Isolation und Kühlung sowie die Leistung des Mikrowellenfeldes auf eine Dauertemperatur bis zu 1800°C im Führungsrohr ausgelegt.

Die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellenfeldes ist so abgestimmt, daß ein in Richtung des Führungsrohres möglichst homogenes Feld erzeugt wird.

Besonders zweckmäßig ist ein Arbeitsraum mit praktisch zylin­ drischem Querschnitt, der ungefähr symmetrisch um das Füh­ rungsrohr angeordnet ist. Ein geeignetes Basismaterial für das Führungsrohr ist Aluminiumoxid (Al₂O₃). Bei einer bevor­ zugten Ausführungsform ist im Arbeitsraum eine das Führungs­ rohr umgebende Isolierschicht (z. B. ein Gewebe) oder ein po­ röser keramischer Körper (z. B. aus Al₂O₃) angeordnet. Das Führungsrohr kann dabei in seiner Länge aus einzelnen, durch Dehnungsfugen getrennten Teil-Rohren bestehen, wobei sich über die Dehnungsfuge und die Enden der Teilrohre eine iso­ lierende Rohrmuffe erstrecken kann. Das Führungsrohr liegt also der Länge nach an mehreren Stellen auf einer Struktur aus Isoliermaterial auf. Es kann aber noch vorteilhafter sein, ein nach diesen Grundsätzen aufgebautes Schutzrohr im Zentrum des Arbeitsraumes anzuordnen und die Pellets in einem Rohr zu führen, das im Schutzrohr angeordnet ist (z. B. ein­ fach im Schutzrohr liegt).

Auch die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellenfeldes kann wassergekühlt sein. Diese Einrichtung ist bevorzugt seitlich am Arbeitsraum angeordnet, wobei der Wellenleiter seitlich in den Arbeitsraum mündet und radial auf das Führungsrohr oder das Schutzrohr gerichtet sein kann.

Der Wellenleiter selbst hat bevorzugt einen quadratischen Querschnitt und ist auf die Frequenz des Hochfrequenzgenera­ tors abgestimmt. Dabei können Mittel vorgesehen sein, um die vom Arbeitsraum in den Mikrowellenleiter zurückkommende Welle zu dämpfen und die Resonanzverhältnisse im Arbeitsraum zu be­ einflussen.

Vorteilhaft münden in den Arbeitsraum mehrere Wellenleiter, denen bevorzugt jeweils ein eigener Hochfrequenzgenerator zu­ geordnet ist. Die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellen­ feldes enthält also mehrere Module, wobei die einzelnen Mo­ dule vorzugsweise unabhängig voneinander regelbar sind. Zu jedem dieser Module gehört ein Teil des Arbeitsraums, wobei die Seitenwände des Arbeitsraums ebenfalls so modular aufge­ baut sein können. Einzelne Module können dann nach Bedarf zwischen der Frontseite und der Rückseite des Arbeitsraums ausgewechselt oder eingesetzt werden können.

Bei dieser modularen Bauweise erstreckt sich das Mikrowellen­ feld also über mehrere Module und entsprechende Mündungen von Wellenleitern hinweg; die von den einzelnen Wellenleitern eingespeiste Mikrowellen bilden durch Überlagerung ein ein­ heitliches Mikrowellenfeld und sind nicht durch metallische Blenden in einzelne, voneinander entkoppelte Teilfelder zer­ legt. Die einzelnen Modulen sind in axialer Richtung ausge­ dehnter als in radialer Richtung, d. h. die Mündungen der ein­ zelnen Wellenleiter haben in axialer Richtung des Führungs­ rohrs einen Abstand, der größer ist als der senkrecht zum Führungsrohr gemessene Durchmesser des Arbeitsraums.

In jedem Fall ist es vorteilhaft, wenn im Führungsrohr eine Transportrinne angeordnet ist, auf der die Pellets durch den Arbeitsraum transportierbar sind.

Die metallischen Wände eines derartigen Mikroofens sind so ausgebildet, daß an der Frontseite und der Rückseite jeweils eine Gasschleuse angeschlossen werden kann. Damit wird ein Strom des betreffenden Reaktionsgases durch das Führungsrohr geleitet, wobei die Strömungsrichtung vorteilhaft entgegenge­ setzt zur Transportrichtung der Pellets im Führungsrohr ist. Eine entsprechende Einrichtung, die aus den Gasschleusen, dem zwischen den Gasschleusen angeordneten Führungsrohr mit dem Mikrowellenofen und einer Transporteinrichtung zum Einspeisen der Pellets besteht, ist vorteilhaft auf einem Montagerahmen so angeordnet, daß die ganze Einrichtung in Längsrichtung des Führungsrohrs schräg gestellt (geneigt) werden kann.

Um einen großen Vorrat an Grünlingen rasch verarbeiten zu können, ist eine Anlage vorgesehen, die aus mehreren derarti­ gen Einrichtungen besteht.

Anhand von mehreren Figuren wird ein bevorzugtes Ausführungs­ beispiel der Erfindung näher erläutert. Es zeigen:

Fig. 1 ein Schema einer Anlage zum Herstellen gesinterter Brennstoffpellets für Kernreaktoren nach der Erfin­ dung,

Fig. 2 ein Schema dieser Anlage mit einer schräg stehenden Einrichtung zum Sintern gemäß der Erfindung,

Fig. 3 eine Schleuse zum Einschleusen oder Ausschleusen der Pellets in das Führungsrohr bei einer Einrichtung nach der Erfindung sowie den Gasanschluß des Füh­ rungsrohrs,

Fig. 4 und 5 einen Längsschnitt und Querschnitt durch die entsprechende Einrichtung,

Fig. 6 die ungefähre Temperaturverteilung im Führungsrohr der Einrichtung,

Fig. 7 einen Querschnitt durch eine gegenüber Fig. 5 noch verbesserte Einrichtung,

Fig. 8 zwei aneinander stoßende Enden des Führungsrohrs oder der Transportrinne,

Fig. 9 eine Schleuse für die Verbesserung nach Fig. 7,

Fig. 10 ein Schema eines elektrischen Teils der Einrichtung,

Fig. 11 und 12 die bei verschiedenen Sintertemperaturen und Sinterdauern erreichten Dichten und Korngrößen der Pellets, sowohl bei konventionellem Sin­ tern als auch gemäß der Erfindung, und

Fig. 13 die offene Porosität der gesinterten Pellets ver­ schiedener Dichten im Vergleich der beiden Sinterver­ fahren.

Bei der Anlage nach Fig. 1 werden die Pellets in einem Mikro­ wellenteil MW gesintert, der hier zehn Gruppen 1, 2, . . ., 10 von Modulen enthält, wobei diese Gruppen im wesentlichen bau­ gleich sind und parallel arbeiten. Dabei wird das Brennstoff­ pulver (im wesentlichen UO₂ mit Zusatz eines höheren Oxids, z. B. U₃O₈) in einer Presse 11 zu Grünlingen verpreßt und aus dem Vorrat 12 der Grünlinge werden in einer Stapel- und Transporteinrichtung 13 mehrere Stapel 14, 14′, von ungesin­ terten zylindrischen Pellets gebildet, deren Achsen parallel ausgerichtet sind und die unmittelbar aneinander stoßen. Da­ bei können diese Pellets in Stapelrinnen gelegt werden, die dann entsprechend den in x-Richtung und y-Richtung verlaufen­ den Führungsschienen 15, 16 zu den Vorderseiten der einzelnen Module 1, 2, . . ., 10 verfahren und mittels eines Schiebers 16 in ein Führungsrohr des entsprechenden Moduls eingespeist werden. In diesen Modulen werden die Pellets unter einer re­ aktiven Atmosphäre für eine vorgegebene Sinterdauer und eine vorgegebene Sinterzeit gesintert. Dabei werden die ausgesto­ ßenen, gesinterten Pellets an einer Einrichtung zum Abtrans­ port der Pellets, z. B. einem Förderband mit einem Drehkarus­ sell 17 gesammelt und einer Qualitätssicherungsstation 18 zu­ geführt, wo die Pellets z. B. vermessen, gewogen und geschlif­ fen oder auf andere Weise weiterverarbeitet werden. Pellets der gewünschten Qualität werden entsprechend dem Pfeil 19 dann in metallische Hüllrohre eingeschlossen, die als Brenn­ stäbe in Brennelemente eingesetzt werden, während der Aus­ schuß 19′ zur Pulververarbeitung zurückgegeben wird.

Diese Anlage entspricht dem üblichen, konventionellen Sinter­ verfahren, bei dem Sinterdauern zwischen 1600 und 1800°C und Sinterzeiten zwischen 2 und 8 Stunden in reduzierender Atmo­ sphäre verwendet werden. Die gleiche Anlage kann aber auch benutzt werden, um die Pellets bei wesentlich niedrigeren Temperaturen und kürzeren Zeiten zunächst in oxidierender At­ mosphäre zu sintern. An der Position 18 würde sich dann eine Reaktionsstufe befinden, in der die gesinterten Pellets unter reduzierender Atmosphäre weiterverarbeitet werden, wie dies z. B. bereits in der DE 28 55 166 C vorgeschlagen wurde.

Als Pulver für die Herstellung der Günlinge eignen sich be­ sonders Uranoxid oder Plutoniumoxid oder eine Mischung dieser Oxide, wobei diese Oxide überwiegend in Form des Dioxids, z. B. UO₂, vorliegen. Für eine gute Lagerfähigkeit des Pulvers und der Grünlinge und eine gute Preßbarkeit ist es allerdings in der Regel erforderlich, einen gewissen Anteil höherer Oxide zuzusetzen (z. B. U₃O₈), die dann später in einer redu­ zierenden Atmosphäre zu stöchiometrischem Dioxid (UO₂ oder PuO₂) reduziert werden müssen, wozu im allgemeinen mindestens 3 Vol.-% Wasserstoff (H₂) in einem inerten Gas, z. B. Argon, verwendet wird. Eine bewährte Mischung besteht aus Wasser­ stoff und Stickstoff (N₂) im Volumenverhältnis zwischen 3 : 1 und 4 : 1. Es kann aber auch eine Mischung verwendet werden, die zum Reduzieren überwiegend Ammoniak enthält. In manchen Fällen ist auch eine Mischung aus CO (oder H₂) und CO₂ mög­ lich.

Die ungesinterten Pellets weisen vorteilhaft eine Dichte von mindestens 5,5 g/cm³ bzw. über 0,50% der theoretischen Dichte auf. Die maximale Dichte beträgt vorteilhaft 7,0 g/cm, vorzugsweise 6,7 g/cm³. Dabei kann für die un­ gesinterten Pellets ein Brennstoffpulver verwendet werden, das auch Ausschuß 19′ enthält (Staub, Pellet-Bruchstücke oder anderer Ausschuß, der gegebenenfalls chemisch und physika­ lisch zu einem geeigneten Brennstoffpulver verarbeitet wird).

In Fig. 2 ist die Presse 11, der Grünling-Vorrat 12 und die Stapel- und Transporteinrichtung 13 erkennbar, wobei der Vor­ schub 16 verwendet wird, einen Stapel 14′ von der Frontseite her in den Mikrowellenteil MW einzuschieben. Dieser Mikrowel­ lenteil MW ist auf einem Gerüst 21 montiert, mit dem er schräg gestellt werden kann, damit die Pellets teilweise auf­ grund ihres Eigengewichts durch den Mikrowellenteil gefördert werden können und daher vom Schieber 16 nur eine geringe Kraft auf die Pellets ausgeübt zu werden braucht. Mit SS ist eine "Supply Station" bezeichnet, eine Versorgungseinrichtung für die einzelnen Module 22, 23, 24 des Mikrowellenteils ein­ schließlich je einer Gas- und Transportschleuse 31, 51 an seinen beiden Enden. Die Versorgungseinrichtung SS speist über die Versorgungsleitungen 25 diese Module und Schleusen mit Spannung, Kühlwasser, dem Reaktionsgas etc. und empfängt von dort die nötigen Meßwerte (vor allem die gemessene Tempe­ ratur).

In Fig. 3 ist eine derartige Schleuse 31 am Ende des Mikro­ wellenteils gezeigt, in die ein Führungsrohr 30 einmündet. Die Gas- und Transportschleuse 51 an der Vorderseite enthält die gleichen Bauteile zum Gasanschluß und Durchschieben der Pellets.

Im Führungsrohr werden die Pellets 32 auf einer Transpor­ trinne 33 bis zu entsprechenden Dichtscheiben 34 am Ausgang der Schleuse geschoben. Der Zwischenraum 35 zwischen den Dichtscheiben 34 wird mittels eines Sauganschlusses 35′ auf leichtem Unterdruck gehalten, während durch das Führungsrohr 30 über den Gasanschluß 36 das Inertgas geleitet wird. Vor­ zugsweise wird das Inertgas entgegen der Transportrichtung der Pellets geleitet, also vom Gasanschluß 36 an der Rück­ seite der Mikrowelleneinrichtung zum entsprechenden Gasan­ schluß an der Frontseite. Das kühle Reaktionsgas kann daher dazu dienen, die aus dem Mikrowellenteil kommenden, heißen Pellets abzukühlen. In gleicher Weise dient an der Frontseite das aus dem Mikrowellenteil kommende, heiße Reaktionsgas dazu, um die ungesinterten Pellets, die noch kalt sind und in den Mikrowellenteil eingespeist werden, vorzuwärmen. Der leichte Unterdruck am Sauganschluß 35′ sorgt dabei dafür, daß das Reaktionsgas nicht zwischen den Pellets 32 und den Dicht­ scheiben 34 in die Umgebungsluft entweicht.

Ferner ist in Fig. 3 ein End-Flansch 40 an der Seitenwand 41 des Moduls 24 (Fig. 2) dargestellt. An diesen End-Flansch ist eine Rückplatte 42 angeflanscht, die die Schleuse 31 trägt und z. B. auch Kanäle 43 für eine Wasserkühlung enthal­ ten kann. In diese Rückplatte 42 mündet das Ende eines Schutzrohrs 44, das eine seitliche Öffnung tragen kann, um über einen Schutzgasanschluß 45 im Schutzrohr 44 ein Schutz­ gas zu halten, das eine Trennung des Reaktionsgases im Füh­ rungsrohr 30 sicherstellt gegenüber der Gasfüllung in den einzelnen Modulen des Mikrowellenteils. Bei der Gasfüllung dieser Module und/oder des Schutzrohrs kann es sich um ein Inertgas (z. B. Stickstoff) handeln; sofern die Bauteile zum Einspeisen der Mikrowelle hoher Leistung nicht von Spuren des Reaktionsgases angegriffen werden, kann aber auch einfach Luft verwendet werden. Zur weiteren Abdichtung können Dicht­ ringe 37 verwendet werden.

In den Fig. 4 und 5 ist das Führungsrohr 30 und die Trans­ portrinne 33 mit den Pellets 32 zu erkennen, die sich von der Schleuse 51 an der Vorderseite des Mikrowellenteils quer durch diesen Teil bis zur Schleuse 31 an der Rückseite er­ strecken. Der Mikrowellenteil ist zwischen der entsprechenden Frontplatte 52 und der Rückplatte 42 modular aufgebaut, wobei in Fig. 4 zwischen einem Eingangsmodul 22 und einem Aus­ gangsmodul 24 nur ein Modul 23 dargestellt ist.

Diese Module sind im wesentlichen zylindersymmetrisch um das Führungsrohr 32 angeordnet und enthalten metallische Seiten­ wände 41 (z. B. aus Aluminium) mit End-Flanschen 42, so daß der Mikrowellenteil und damit der Transportweg der Pellets beim Sintern (bei einer vorgegebenen Transportgeschwindigkeit der Pellets also die Sinterzeit) nach Bedarf verkürzt oder verlängert werden kann. Im Ausführungsbeispiel bilden das Eingangsmodul 22 und das anschließende Modul 23 ein Modul­ paar, wobei vor dem Ausgangsmodul 24 noch zwei weitere derar­ tige Modulpaare vorgesehen sind.

Zu jedem Modul gehört ein entsprechender Teil des Schutzrohrs 44, d. h. das Schutzrohr ist aus einzelnen Teilrohren 53, 54, zusammengesetzt, die in Rohrmuffen 55 derart enden, daß sich zwischen den Teilrohren Dehnungsfugen bilden.

Zwischen den Rohrmuffen 55 liegt das Schutzrohr auf einer Packung aus Isoliermaterial auf, vorzugsweise einem zylindri­ schen, hochporösem Körper 56 (z. B. aus Al₂O₃), der das Schutzrohr konzentrisch umgibt. Ähnlich kann auch das Füh­ rungsrohr 30 aus Teilrohren zusammengesetzt sein, wie durch die Rohrmuffe 57 angedeutet ist.

Die Geschwindigkeit v₁ und v₂ der Pelletsäule wird am Eingang und Ausgang des Führungsrohres mit einem Weggeber 68 bzw. 69 abgetastet.

Das Eingangsmodul 22 dient als Aufwärmzone für die Pellets. In diesem Modul braucht das Führungsrohr bzw. das Schutzrohr ebensowenig isoliert zu sein wie in dem Endmodul 24, das für das Abkühlen der gesinterten Pellets vorgesehen ist. Jeweils am Ende eines Moduls 22, 23 ist an der Seitenwand die Einmün­ dung eines Wellenleiters mit rechteckigem Querschnitt vorge­ sehen, der radial auf das Führungsrohr gerichtet ist. Im End­ modul 24 (Abkühlzone) ist kein Wellenleiter erforderlich, je­ doch enthalten vorteilhaft mindestens die Module 23 jeweils einen derartigen, seitlich einmündenden Wellenleiter. Der Ar­ beitsraum dieses Mikrowellenofens, der durch die Module 22, 23 und 24 zusammengesetzt ist, wird also von dem Innenraum der zylindrischen Seitenwände 41 der Module und der Front­ platte 52 und der Rückplatte 42 gebildet und die Wellenleiter 60, 61 dienen dazu, Mikrowellen einer praktisch konstanten Frequenz von 2,45 Ghz in diesen Arbeitsraum einzukoppeln. Da sich zwischen diesen Einkopplungen keine metallischen Blenden im Arbeitsraum befinden, überlagern sich die von den einzel­ nen Wellenleitern eingekoppelten Mikrowellen zu dem für das Sintern vorgesehenen Mikrowellenfeld. Die axiale Länge eines Moduls (und damit auch der Abstand zwischen den Einmündungen der Wellenleiter 60, 61) beträgt etwa 50 cm, während der In­ nendurchmesser der Module (also der Innendurchmesser des Ar­ beitsraumes senkrecht zum Führungsrohr) etwa 35 cm beträgt, wobei die genauen Werte der Abmessungen empirisch bestimmt sind, um die gewünschte Homogenität des Feldes zu erreichen. Wie in der Fig. 4 gezeigt ist, bilden die beiden benachbar­ ten Module 22, 23 ein Paar von Wellenleitern, die in axialer Richtung um den genannten Abstand von etwa 50 cm versetzt sind. In Umfangsrichtung des Führungsrohres sind die Wellen­ leiter 60, 61 um 180° gegeneinander versetzt, also diametral entgegengesetzt.

Der Wellenleiter 60, auf den ein Pellet bei seinem Weg durch den Mikrowellenofen als erstes trifft, sowie der Wellenleiter 62, den dieses Pellet als letztes sieht, koppeln jeweils Mikrowellen mit einer maximalen Leistung von etwa 1,25 kW ein, während der Wellenleiter 61 und die dazwischenliegenden Wellenleiter auf eine maximale Leistung von 2 bis 2,5 kW aus­ gelegt sind. Das Mikrowellenfeld enthält daher zwischen dem Wellenleiter 60 und dem Wellenleiter 62 eine verhältnismäßig hohe Energiedichte, die durch die Überlagerung der verschie­ denen Mikrowellen aufrechterhalten wird, während die Energie­ dichte in der Anwärmzone und der Abkühlzone abklingt.

Durch Energieaufnahme aus dem Mikrowellenfeld heizen sich die Pellets daher auf eine Temperatur, die durch das Gleichge­ wicht zwischen der aus dem Feld aufgenommenen Energie und der abgegebenen Energie der Pellets gegeben ist. Die Energieab­ gabe erfolgt dabei hauptsächlich durch Wärmeleitung, solange die Pellets noch auf verhältnismäßig niedriger Temperatur liegen, bei höheren Temperaturen aber hauptsächlich durch Wärmestrahlung. Für die Wärmeleitung bildet die Säule der an­ einanderstoßenden Pellets eine wärmeleitende Struktur, die eine Vergleichmäßigung der Temperatur in axialer Richtung be­ wirkt. Weitere Wärmeleitung findet über den Strom des Schutz­ gases statt, während nur verhältnismäßig wenig Wärme über die Isolatorpackung 56 an die Seitenwände des Arbeitsraumes abge­ geben wird. Bei hohen Temperaturen würde der überwiegende Teil der aus dem Feld aufgenommenen Engerie als Wärmestrah­ lung an die Seitenwände des Ofens abgegeben, wobei aber das Führungsrohr, das Schutzrohr und die Isolierpackung 56 eine äußerst wirksame Strahlenschutz darstellen. Die Seitenwände des Ofens werden dadurch nicht übermäßig erwärmt; sie können durch eine Wasserkühlung gekühlt werden, jedoch erweist sich eine derartige Kühlung nicht als zwingend notwendig, da die­ ser Aufbau des Ofens die Wärmeverluste sehr niedrig hält.

In Fig. 6 ist das Temperaturprofil wiedergegeben, das in den Pellets längs des Rohres vorliegt. Zur Messung des Tempera­ turprofils genügt es, an verschiedenen Stellen entsprechende optische Temperaturmeßglieder 63 (Fig. 5) am Arbeitsraum vor­ zusehen, z. B. auf das Führungsrohr gerichtete Bohrungen in den metallischen Seitenwänden des Ofens, durch die mittels eines optischen Systems die Strahlungstemperatur des Füh­ rungsrohres bzw. des Schutzrohres erfaßt wird. Eine Auswerte-Elek­ tronik 65 liefert entsprechende Temperatursignale T für die Steuerelektronik des Ofens. Dabei kann ausgenutzt werden, daß ein eindeutiger Zusammenhang zwischen der Temperatur der Pellets und der am Führungsrohr bzw. dem Schutzrohr gemesse­ nen Strahlungstemperatur herrscht. Dieser eindeutige Zusam­ menhang kann empirisch aus dem Vergleich der gemessenen Tem­ peratur von heißen, ins Führungsrohr eingebrachten Pellets und der dann gemessenen Strahlungstemperatur der Rohre be­ stimmt werden.

In Fig. 6 entspricht die Verteilung der Temperatur in den im Führungsrohr angeordneten Pellets praktisch der Intensität des Mikrowellenfeldes. Man erkennt dabei den Anstieg bzw. Ab­ fall der Temperatur bzw. Energiedichte in der Aufwärmzone und der Abkühlzone sowie einen dazwischenliegenden, verhältnismä­ ßig hohen Bereich mit schwach ausgeprägten Minima und Maxima, deren Amplidutenunterschied weniger als etwa 80°C betragen kann.

Die hohen Temperaturen der Pellets bedeuten hohe Materialbe­ lastungen für das Führungsrohr und die anderen Strukturen, die zum Halten und Transportieren der Pellets benötigt wer­ den. Das dafür verwendete Material muß hochtemperaturfest, für Mikrowellen praktisch transparent und außerdem wärmeiso­ lierend sein. Wie bereits eingangs erwähnt wurde und anhand des Pfeiles ΔQ in Fig. 5 dargestellt ist, liegen die heißen Pellets auf der Transportrinne 33 auf; solange der größte Teil der Wärmeverluste durch Wärmeleitung von den Pellets auf die umgebenden Strukturen abgegeben wird, kommt es in diesen Strukturen daher zu einem Wärmestrom, der hauptsächlich in Richtung dieses Pfeiles verläuft und daher in diesen unteren Segmenten der rohrförmigen Strukturen zu einem starken Tempe­ raturanstieg führt, während die diametral entgegengesetzten, oberen Segmente der Rohrstrukturen noch kalt sind. Daher dehnt sich z. B. das Führungsrohr unten stärker aus als oben. Da das eine Ende des Rohres aber z. B. in der Schleuse nach Fig. 3 fest eingespannt ist, entstehen im Rohr Scherkräfte, da sich das Rohr in axialer Richtung nach unten durchbiegt.

Das Rohr ist zwar in der Lage, im spannungsfreien Zustand das Gewicht der Pelletsäule zu halten, jedoch besteht die Gefahr, daß die verwendete Keramik diese zusätzlichen Scherkräfte, die durch den tangentialen Temperaturunterschied entstehen, nicht mehr standhalten. Dies führt dazu, daß das Führungsrohr häufig bricht, wenn zwischen dem Führungsrohr 30 und dem Pel­ let 32 nicht die in Fig. 5 gezeigte Transportrinne 33 ver­ wendet wird oder wenn der Ofen bereits mit Pellets gefüllt ist (oder wird), solange er vom kalten Zustand auf die Be­ triebstemperatur hochgefahren wird.

Diese Gefahr ist wesentlich geringer bei einer Anordnung von Schutzrohr, Führungsrohr und Transportrinne, wie sie in Fig. 7 gezeigt ist. Dabei liegt das Führungsrohr 73, in dem die Transportrinne 33 mit den Pellets 32 aufliegen, seinerseits an der Innenfläche des Schutzrohrs 70 auf, Führungsrohr und Schutzrohr sind also nicht durch eigene Distanzelemente auf Abstand gehalten. Fig. 8 zeigt, daß dann das Führungsrohr auch ohne Verwendung eigener Rohrmuffen 55 aus Teilrohren zu­ sammengesetzt werden kann, deren Enden 71, 72 eine Dehnungs­ fuge bilden. Diese Enden tragen ein Profil, das der Trans­ portrichtung der Pellets, die durch den Pfeil 74 angegeben ist, angepaßt ist. Dabei wird das äußere Ende 71 des einen Teilrohres von außen vom äußeren Ende 72 des nachfolgenden Teilrohres umfaßt. Wenn nun also die Teilrohre sich infolge der thermischen Verhältnisse durchbiegen, wie in übertriebe­ nem Maßstab in der Fig. 8 gezeigt ist, so treten an diesen Enden keine Scherkräfte auf, vielmehr kann das Pellet 32 in der Transportrichtung (Pfeil 73) ungehindert über die Stoß­ stelle gleiten. Dabei kann sogar auf eine Transportrinne ver­ zichtet werden; es kann aber auch eine Transportrinne verwen­ det werden, die aus Teil-Rinnen mit ähnlich profilierten En­ den zusammengesetzt ist.

Bei dieser Anordnung nach Fig. 7 sind Führungsrohr 70 und Schutzrohr 30 nicht streng konzentrisch. Entspricht aber die Exzentrizität des Führungsrohrs 70 ungefähr der Dicke der Transportrinne 33, so wird dadurch erreicht, daß die Pellets 32 exakter in der Mitte des Schutzrohrs geführt werden als bei der Anordnung nach Fig. 5. Ist also das Schutzrohr kon­ zentrisch zu den zylindrischen Seitenwänden des Arbeitsraums angeordnet, so kommt auch die Säule der Pellets konzentrisch zur Mittelachse des Arbeitsraums zu liegen. Dies ist beson­ ders vorteilhaft, wenn die geometrischen Abmessungen des Ar­ beitsraumes auf ein Mikrowellenfeld abgestimmt sind, das eine Zylindersymmetie besitzt.

Zu der Anordnung von Führungsrohr und Schutzrohr, die in Fig. 7 gezeigt ist, zeigt die Fig. 9 eine geeignete Schleuse, wobei in diesem Fall auf die Verwendung eines Schutzgases und Schutzgasanschlusses 45 (Fig. 3) verzichtet ist.

In Fig. 10 ist schematisch der elektrische Teil eines Moduls mit dem genannten Wellenleiter gezeigt. Ins Innere des Wel­ lenleiters 80 ragt eine Antenne 81 mit einem Übertragungsteil 82, der an einen Hochfrequenzgenerator 83 angeschlossen ist und wassergekühlt sein kann. Mit 84 ist die Meßelektronik des bereits erwähnten optischen Temperatursensors bezeichnet, dessen Ausgangssignal z. B. an einem Display 85 angezeigt sein kann. Der Temperaturmeßwert ist außerdem an den Istwert-Ein­ gang eines Regelverstärkers 89 gegeben werden, dessen Soll­ wert-Eingang an ein Einstellglied 90 angeschlossen ist. Die Einstellung des Sollwerts am Einstellglied 90 kann manuell oder programmgesteuert erfolgen. Das Ausgangsglied des Regel­ verstärkers 89 wird in einer Leistungssteuerstufe 91 benutzt, um die Leistung des Hochfrequenzgenerators zu steuern. Durch einen Schalter in der Steuerstufe 91 ist angedeutet, daß die temperaturgeregelte Steuerung des Hochfrequenzgenerators 83 ausgeschaltet und der Generator stillgesetzt werden kann, so­ bald von einem der Weggeber 68 oder 69 (Fig. 4) mittels des Signals v₁ oder v₂ gemeldet wird, daß die Zufuhr der Pellets zum Ofen oder der Abtransport der Pellets aus dem Ofen ge­ stört ist.

Im Einstellglied 90 kann manuell ein Temperatursollwert für das betreffende Modul eingestellt werden, um die Temperatur der Pellets im betreffenden Modul auf einen bestimmten Wert zu halten. Es kann aber auch eine Einstellvorrichtung benutzt werden, die für jeden einzelnen Modul einen programmgesteuer­ ten Temperatursollwert vorgibt. So können z. B. die Tempera­ tursteuerungen der Module so miteinander verknüpft sein, daß im Fall, daß in einem Modul eine Höchsttemperatur überschrit­ ten wird, die Leistung des an diesen Modul angeschlossenen Hochfrequenzgenerators gedrosselt und gleichzeitig die Lei­ stung anderer Generatoren hochgefahren wird, um zu erreichen, daß die Pellets auf ihrem Weg durch alle Module auch in die­ sem Fall mit optimaler Leistung gesintert werden.

Zur Untersuchung der erfindungsgemäß gesinterten Pellets wurde ein Verfahren gewählt, bei dem die Pellets mit einer bestimmten, konstanten Aufheizgeschwindigkeit auf eine be­ stimmte Sintertemperatur aufgeheizt, für eine bestimmte Dauer ungefähr auf dieser Temperatur gehalten und anschließend mit einer vorgegebenen, konstanten Geschwindigkeit abgekühlt wur­ den. In Fig. 11 ist die Dichte der Pellets in Abhängigkeit von der gewählten Sintertemperatur für eine Sinterdauer von 5 Minuten (Kurve I), 1 Stunde (Kurve II) und 4 Stunden (Kurve III) gezeigt, wenn das Sintern im Mikrowellenfeld erfolgte. Zum Vergleich sind die Kurven IV und V aufgetragen, die eine Sinterdauer von 6 Minuten bzw. 4 Stunden in einem konventio­ nellen Muffelofen beschreiben. Eine Sinterdichte, die auf konventionellem Wege bei einer vorgegebenen Sinterdauer eine verhältnismäßig hohe Sintertemperatur erfordert, ist bei gleicher Sinterdauer im Mikrowellenfeld bereits bei Tempera­ turen erreichbar, die etwa 100°C niedriger sind. Umgekehrt kann z. B. eine Sinterdichte von etwa 10,7 g/cm³, die konven­ tionell durch 4-stündiges Sintern bei 1750°C erreichbar ist, im Mikrowellenfeld bei gleicher Temperatur bereits in 1 Stunde erreicht werden.

In Fig. 13 ist der in den gleichen Versuchen gemessene mitt­ lere Korndurchmesser aufgetragen (Kurven I′ bis V′). Auch hier führt das Mikrowellenfeld zu niedrigeren Temperaturen und/oder kürzeren Sinterdauern. Diese kürzere Sinterdauer entspricht einem hohen Ausstoß, wobei außerdem auch die Ener­ gieverluste, die ohnehin im Mikrowellenofen nur gering sind, auch nur eine kurze Zeit auftreten. Die Erfindung ermöglicht also eine sehr wirtschaftliche Herstellung der Brennstoffpel­ lets.

Nach Fig. 12 nehmen in Pellets, die auf konventionelle Weise (Symbol "") bzw. im Mikrowellenfeld (Symbol ".") gesintert sind, die offenen Poren etwa den gleichen Volumenanteil ein, sofern Pellets gleicher Dichte miteinander verglichen werden. Die Qualität der nach der Erfindung gesinterten Pellets er­ füllt also alle Anforderungen, die an die bisherigen, konven­ tionell gesinterten Pellets gestellt werden.

Claims (34)

1. Verfahren zur Herstellung von Pellets für Kernreaktoren, wobei aus einem Vorrat von praktisch zylindrischen Grünlin­ gen, die aus einem im wesentlichen aus Uranoxid oder Plutoni­ umoxid oder einer Mischung dieser Oxide und ggf. noch einem Neutronen absorbierenden Oxid bestehenden Pulver gepreßt sind, ungesinterte Pellets entnommen und in einem Mikrowel­ lenfeld unter reduzierender Atmosphäre bis zu 6 Stunden auf einer Sintertemperatur zwischen 1400 und 1800°C gehalten werden, dadurch gekennzeichnet, daß

• a) die ungesinterten Pellets mit parallel zueinander ausge­ richteter Längsachse hintereinander in das eine Ende ei­ nes Führungsrohrs, das sich durch einen Arbeitsraum mit metallischen Wänden erstreckt, und gegenüber dem übrigen Volumen des Arbeitsraums praktisch gasdicht verschlossen ist, eingespeist werden,
• b) daß in das Führungsrohr ein reduzierendes Gas geleitet und in den Arbeitsraum das Mikrowellenfeld eingekoppelt wird, und
• c) daß die gesinterten Pellets an der anderen Seite des Ar­ beitsraumes vom anderen Ende des Führungsrohres abtrans­ portiert werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Pel­ lets für eine Dauer zwischen 15 Minuten und 2 Stunden mittels des eingestrahlten Mikrowellenfeldes auf der Sintertemperatur gehalten werden.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Sin­ tertemperatur 1400 bis 1700°C beträgt.

4. Verfahren zur Herstellung von Pellets für Kernreaktoren, wobei aus einem Vorrat von praktisch zylindrischen Grünlin­ gen, die aus einem im wesentlichen aus Uranoxid oder Plutoni­ umoxid oder einer Mischung dieser Oxide und ggf. einem Neu­ tronen absorbierenden Oxid bestehenden Pulver gepreßt sind, ungesinterte Pellets entnommen und in einem Mikrowellenfeld auf einer Sintertemperatur gehalten und einem reduzierenden Gas ausgesetzt werden, dadurch gekennzeichnet, daß

• a) die Grünlinge mit parallel zueinander ausgerichteten Längsachsen hintereinander auf einer Seite in ein Füh­ rungsrohr, das einen Arbeitsraum mit metallischen Wänden und dem in den Arbeitsraum eingekoppelten Mikrowellenfeld durchsetzt und gegenüber dem Volumen des Arbeitsraums praktisch gasdicht abgeschlossen ist, eingespeist werden,
• b) daß in das Führungsrohr eine oxidierende Atmosphäre ge­ leitet und die Pellets im Führungsrohr mindestens für eine Sinterzeit von 15 Minuten auf einer Sintertemperatur zwischen 800 bis 1400°C gehalten werden, und
• c) daß die Pellets an der anderen Seite des Rohres aus dem Mikrowellenofen heraus in eine reduzierende Atmosphäre transportiert werden.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Tempe­ ratur der Pellets im Führungsrohr oder zumindest die Tempera­ tur des die Pellets umgebenden Führungsrohrs optisch gemessen wird.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Mikro­ wellenfeld mit konstanter Frequenz in einem Hochfrequenzgene­ rator erzeugt und seine Energie in Abhängigkeit von der Tem­ peratur der Pellets oder der Temperatur des die Pellets umge­ benden Führungsrohrs durch Steuerung der Leistung des Hoch­ frequenzgenerators eingestellt wird.

7, Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß im Ar­ beitsraum ein Mikrowellenfeld erzeugt wird, das im Führungs­ rohr praktisch homogen ist.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Pel­ lets etwa entlang der Mittelachse des Arbeitsraums im Füh­ rungsrohr durch den Arbeitsraum transportiert werden.

9, Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß nur etwa längs der Mittelachse des Arbeitsraums Pellets durch den Ar­ beitsraum transportiert werden.

10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das redu­ zierende Gas überwiegend aus H₂ und einem inerten Gas be­ steht, wobei der Gehalt an H₂ mindestens 3 Vol.-% beträgt.

11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß als Inert­ gas Argon verwendet wird.

12. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das redu­ zierende Gas ungefähr 75% H₂ und etwa 25% N₂ enthält.

13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das redu­ zierende Gas überwiegend H₂ oder Ammoniak enthält.

14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das redu­ zierende Gas CO oder H₂ sowie CO₂ enthält.

15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß ungesin­ terte Pellets mit einer Dichte von mindestens 5,5 g/cm² ver­ wendet werden.

16. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß ungesin­ terte Pellets mit einer maximalen Dichte von 7,0 g/cm², vor­ zugsweise einer maximalen Dichte von 6,7 g/cm² verwendet wer­ den.

17. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß ungesin­ terte Pellets verwendet werden, die ein Brennstoffpulver ent­ halten, das aus bei der Brennstoffherstellung anfallendem Ausschuß gewonnen ist.

18. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß Mikrowel­ len, die im Arbeitsraum das Mikrowellenfeld bilden, mit einer etwa senkrecht zur Rohrachse stehenden Ausbreitungsrichtung in den Arbeitsraum eingekoppelt werden.

19. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro­ wellen mittels eines oder mehrerer Wellenleiter, eingekoppelt werden, die radial zur Rohrachse ausgerichtet sind und in den Arbeitsraum münden.

20. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß Mikrowel­ len, die im Arbeitsraum das Mikrowellenfeld bilden, an mehre­ ren in axialer Richtung des Rohres gegeneinander versetzten Einkoppelstellen in den Arbeitsraum eingekoppelt werden.

21. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die an verschiedenen Einkoppelstellen eingekoppelten Mikrowellen im Arbeitsraum zum Mikrowellenfeld überlagert werden.

22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro­ wellen an Einkoppelstellen in den Arbeitsraum eingekoppelt werden, die in Umfangsrichtung des Führungsrohres gegeneinan­ der versetzt sind.

23. Verfahren nach einem der Ansprüche 20 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro­ wellen in mehreren in den Arbeitsraum mündenden Wellenleitern mittels mehrerer, jeweils in einem eigenen Wellenleiter ange­ ordneter Antennen erzeugt und über die Wellenleiter in den Arbeitsraum eingekoppelt werden.

24. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro­ wellen mittels der Wellenleiter an Stellen in den Arbeitsraum eingekoppelt werden, deren axialer Abstand voneinander größer ist als der zum Führungsrohr senkrechte Durchmesser des Ar­ beitsraums.

25. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 24, dadurch gekennzeichnet, daß das Füh­ rungsrohr durch ein weiteres, das Führungsrohr umgebendes Rohr vom restlichen Volumen des Arbeitsraumes getrennt ist und das Mikrowellenfold das weitere Rohr praktisch ungehin­ dert durchdringt.

26. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 25, dadurch gekennzeichnet, daß die Pel­ lets mittels einer das Führungsrohr umgebenden Packung aus porösem Isolationsmaterial vor Wärmeverlusten isoliert wer­ den.

27. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 26, dadurch gekennzeichnet, daß die Pel­ lets am einen Ende des Rohres auf eine Transportrinne mit teilzylindrischem, nach oben offenem Querschnitt gelegt und auf der Transportrinne durch den Arbeitsraum zum anderen Ende transportiert werden.

28. Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, daß die Pel­ lets aneinander anstoßend auf die Transportrinne gelegt und durch den Arbeitsraum geschoben werden.

29. Verfahren nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, daß das Rohr abschüssig ist und die Grünlinge unter Ausnutzung ihrer Schwerkraft auf der Rinne vorwärts geschoben werden.

30. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, daß die Pel­ lets im Führungsrohr zunächst durch eine Aufwärmezone gelei­ tet werden, an deren Ende ein Teil des Mikrofeldes mit einem geringeren Energieinhalt eingekoppelt wird, daß die Pellets anschließend durch eine Sinterzone mit höherem Energieinhalt des Mikrowellenfeldes geleitet werden und daß die Pellets am anderen Ende des Rohres eine Abkühlzone durchlaufen, in die kein Mikrowellenfeld eingekoppelt wird.

31. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 30, dadurch gekennzeichnet, daß das Mikro­ wellenfeld mit kontinuierlicher Leistung erzeugt wird.

32. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 31, dadurch gekennzeichnet, daß das Mikro­ wellenfeld mit pulsierender Leistung erzeugt wird.

33. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 32, dadurch gekennzeichnet, daß die Transportgeschwindigkeit der Pellets am Eingang und/oder Aus­ gang des Führungsrohres gemessen und die Leistung des Mikro­ wellenfeldes in Abhängigkeit von den Meßwerten gesteuert wird.

34. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 33, dadurch gekennzeichnet, daß nur eine erste Gruppe von ungesinterten Pellets aus dem Vorrat der Grünlinge in das Führungsrohr eingespeist werden und daß gleichzeitig zumindest eine andere Gruppe ungesinterter Pel­ lets in einem anderen Arbeitsraum ebenfalls nach Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 33, jedoch unabhängig von der ersten Gruppe bearbeitet wird.