WO1998008227A1

WO1998008227A1 - Verfahren zum sintern von pellets aus nuklearbrennstoff

Info

Publication number: WO1998008227A1
Application number: PCT/EP1997/004513
Authority: WO
Inventors: Wolfgang Dörr; Gerhard Gradel; Bruno Schmitt
Original assignee: Siemens Aktiengesellschaft
Priority date: 1996-08-19
Filing date: 1997-08-19
Publication date: 1998-02-26
Also published as: DE19633312A1; TW341705B

Abstract

Zylindrische Pellet-Grünlinge aus Kernbrennstoff-Pulver werden in einem Mikrowellenfeld gesintert, wobei gegenüber herkömmlichem Sintern kürzere Sinterdauern und niedrigere Sintertemperaturen verwendet werden. Die Verwendung des Mikrowellenfeldes (GHz) ist ohne Qualitätseinbuße an den gesinterten Pellets möglich, weil die Pellets (32) mit parallel ausgerichteten Längsachsen als Säule in einem keramischen Führungsrohr (30) durch das Mikrowellenfeld (GHz) transportiert werden.

Description

Verfahren zum Sintern von Pellets aus Nuklearbrennstoff

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Pellets für Kernreaktoren mit den im Oberbegriff der Ansprüche 1 und 4 genannten Merkmalen.

In der DE-A-32 30 698 ist beschrieben, daß Grünlinge aus stochiometrischem Urandioxid mit einer theoretischen Dichte von etwa 44 % m ein Aluminiumdioxid-Rohr gelegt, das Rohr mit einer reduzierenden Atmosphäre gefüllt, an beiden Seiten verschlossen und m einen herkömmlichen Mikrowellenofen gelegt wurde, in dem es f r 4 Stunden so erhitzt wurde, daß an der äußeren Oberfläche des Rohres eine Temperatur von etwa 1620 °C auftrat.

Dabei wurden die Grünlinge zu Pellets gesintert, deren Dichte zwischen 9,86 g/cπr und 10,5 g/cm^J (90 und 96 % der theoreti- sehen Dichte) schwankte. Solche Urandioxid-Pellets wurden dann unter oxidierender Atmosphäre im Mikrowellenofen zu einem hoher oxidischen Pulver (U₃0₈) oxidiert, um das daraus gewonnene Pulver wieder in εtochiometrisches Urandioxid zu reduzieren, das dann zu Pellets verpreßt und im Mikrowellen- ofen in etwa 30 Min. zu Pellets gesintert wurde, die zwischen 77 und 83 % der theoretischen Dichte aufwiesen.

Aus diesen nur im Labormaßstab durchgeführten Versuchen wurde geschlossen, daß das Sintern von Grünlingen aus Kernbrenn- stoff zu Pellets für Kernreaktoren eine echte Alternative zu dem bisherigen Sintern m Muffelofen darstellt.

Bei dem bisherigen Sintern m Muffelofen werden üblicherweise die Grünlinge auf Transportschiffchen gepackt, die dann in den Muffelofen geschoben werden, wo sie unter reduzierender Atmosphäre etwa 4 Stunden bei etwa 1750 °C gesintert werden.

Aus der DE-C-29 39 415 ist bekannt, daß Grünlinge aus UO, und Gd₂0-, zunächst für etwa 15 Minuten bis 2 Stunden n n oxidie- render Atmosphäre bei 800 bis 1400 °C und dann für 30 Minuten bis 4 Stunden in reduzierender Atmosphäre bei Temperaturen über 1650 °C gesintert werden können. Aus der DE-C-28 55 166 ist ein Niedrigtemperatur-Kurzzeit-Sintern unter oxidierender Atmosphäre mit anschließender Behandlung m reduzierender Atmosphäre bekann .

In der EP-B-0 120 378 ist ein Tunnelofen zum Sintern von Grünlingen aus Kernbrennstoff beschrieben, bei dem aus den zylindrischen Grünlingen eine Vielzahl paralleler Pellet-Sau- len gebildet werden, die dann auf eine entsprechende Transportschiene gelegt und durch einen mit Sintergas gefüllten und konventionell beheizten Muffelofen geschoben werden.

Obwohl das Sintern m konventionell beheizten Ofen verhältnismäßig aufwendig ist, ist der alte, m der erwähnten DE-A-32 30 698 beschriebene Vorschlag des Mikrowellen-Sm- terns nicht industriell aufgegriffen worden. Dies liegt wahrscheinlich daran, daß es nicht gelang, mikrowellengesinterte Pellets der hohen und gleichbleibenden Qualität herzustellen, die für den Einsatz in Kernreaktor-Brennelementen gefordert wird. Auch nach den Erfahrungen der Keramikindustrie können bisher selbst keramische Scherben, an deren Qualität nicht die hohen An orderungen eines Reaktorbetriebs gestellt wer- den, nur im Labormaßstab und nur bei kleinen Abmessungen und einfacher Geometrie (Plattchen oder Stabchen) mikrowellengesintert werden.

E n im Labormaßεtab durchgeführtes Verfahren zum Sintern von keramischen Stabchen ist in "J. Am. Ceram. Soc 74 (1991)", Seite 1675 bis 1681 beschrieben. Dort ist ein etwa 5 g schweres Stabchen auf das obere Ende einer Mikrowellen-Antenne gelegt und in einem Aluminiumoxid-Tiegel eingeschlossen, durch den die Antenne gefuhrt ist. Dieses Gefäß ist durch ein kera- miεches Gewebe aus Aluminiumoxid isoliert und in einem Tiegel aus Bornitrid angeordnet. Das keramische Stabchen aus Aluminiumoxid ist bereits vor den Versuchen unter Vakuum bei 1450 °C für 2 Stunden auf eine theoretische Dichte von 99,9 % auf konventionelle Weise vorgesintert worden. Der Aluminiu- moxid-Tiegel ist dabei notig, um als "Ballast" eine Dampfung der Mikrowellen-Leistung und eine gleichmäßige Erwärmung des Pellets sicherzustellen. Mit einem Mikrowellensender sehr hoher Leistung (200 kW) wurden dabei Sintertemperaturen von 1500 °C erreicht.

Die dabei gewonnenen Erkenntnisse zeigen zwar einen "Mikrowellen-Effekt", da Mikroεtrukturanderungen wie z.B. das Kornwachstum und die Verdichtung wahrend des Smterns schneller ablaufen als bei konventionellem Sintern, jedoch konnte dieser potentielle Vorteil bisher nicht genutzt werden, da keine Verfahren und Mikrowelleneinrichtungen zur Verfügung stehen, die für einen Einsatz, der wirtschaftlich sinnvoll und in industriellem Maßstab durchgeführt werden konnte, geeignet waren.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren, eine Vorrichtung und eine Anlage zu schaffen, die durch Verbesserung des Sintervorgangs eine irtschaflichere und m industriellem Maßstab durchfuhrbare Herstellung von Brennstoff- pellets für Kernreaktoren gestatten.

Als Energielieferant beim Sintern praktisch ausschließlich ein Mikrowellenfeld zu benutzen, begegnet zunächst der Schwierigkeit, daß trotz der langjährigen Erfahrungen, mit Mikrowellen beim Trocknen, Erwarmen oder chemischen Behandeln von verschiedenen Materialien im Temperaturbereich bis zu etwa 200 °C, eine industrielle Mikrowellen-Technologie im Hochtemperaturbereich (über 800 °C) und insbesondere im Hochsttemperaturbereich (etwa 1700 °C) praktisch nicht vor- liegt, obwohl besonders in der Keramikindustrie immer wieder entsprechende Vorschlage gemacht wurden, die aber an praktischen und physikalischen Gründen scheiterten. Z.B. tritt dabei der "Run away effect" auf: Wahrend des Smterns verändert sich die Struktur des keramischen Materials und die Fanigkeit zur Energieaufnahme aus den Mikrowellen nimmt zu (das Material "koppelt besser an"). Bei gleicher Leistung setzt daher - zunächst nur in zufälligen Teilbereichen des Materials - eine Temperaturerhöhung ein, die bis zum Schmelzen fuhren kann und eine rechtzeitige Senkung von Leistung und Te pera- tur erforderlich macht.

In ersten Vorversuchen wurde ein Mikrowellenofen üblicher Bauart bezuglich Leistung und Isolation für hohe Temperaturen ertüchtigt und nur mit wenigen, vereinzelten Grünlingen be- stuckt, d e nach den üblichen Methoden zur Herstellung von Brennstoff-Pellets hergestellt wurden. Diese Pellets zeigen etwa bei 800 °C m reduzierender Atmosphäre Lichterschemun- gen, die auf Plasmabildung hinweisen und wohl dadurch verursacht sind, daß Preß- und Gleitstoffe, die dem Pulver beim Pressen der Grünling beigemischt werden, austreten; außerdem treten im Brennstoff-Pulver chemische Reaktionen auf.

Wahrend nämlich das spaltfahige Uran (oder Plutonium) im fertigen Pellet möglichst stochiometπsch als Dioxid vorliegen soll, w rd aus technologischen Gründen beim Pressen der Grünlinge von einer Zusammensetzung UO_{^ t(X} ausgegangen, also einem uberεtoechiometrischen Verhältnis von Sauerstoff zum metallischen Brennstoff, was z.B. durch eine Mischung aus UO^ und Uι0₆ erreicht werden kann Außerdem ist es vorteilhaft, dem Pulver auch Ausschuß der Pelletfertigung beizumiscnen, der z.B. als Staub beim Schleifen der gesinterten Pellets oder durch Granulieren oder Pulverisieren von fehlgesinterten Pellets anfallt. Die Zusammensetzung des Brennstoffpulvers vor der Sinterung beeinflußt dabei auch Kornstruktur und Qua- litat der fertigen Pellets, obwohl durch eine reduzierende Smteratmosphare daε angestrebte stoechiometrische Verhältnis eingestellt wird. Diese Vorgange, die im Sinterofen bei etwa 800 °C einsetzen, stellen bereits eine erhebliche thermische und chemische Belastung der Pellets dar, die auf die Qualität des gesinterten Produkts Auswirkungen haben kann.

Vorsichtiges weiteres Erwarmen der Pellets im Sinterofen führte dazu, daß die Pellets bereits bei niedrigeren Temperaturen und kürzeren Sinterzeiten eine Verdichtung zu einer Kornstruktur erfuhren, die in konventionellen Muffelofen erst bei höheren Temperaturen und längeren Zeiten erreicht wird. Dabei wurde auch der "Run away effect" beobachtet: einzelne Bereiche der einzelnen Pellets wurden aufgeweicht und mit der Keramik verschmolzen, die als Trager der Pellets verwendet

Sobald jedoch eine größere Anzahl einzelner Pellets m den Ofen gelegt wurde, war es nicht nur sehr schwierig, die gewünschte Temperatur der Pellets aufrechtzuerhalten, vielmehr konnte damit keine gleichmäßige Qualität des gesinterten Materials erreicht werden. Auch Pellets, die in verhältnismäßig nahem Abstand beieinanderlagen, zeigten eine sehr unterschiedliche Farbe, die auf einen unterschiedlichen Sintergrad hindeutet, also auf sehr unterschiedliche Temperaturemw r- kungen. Es war praktisch unvermeidlich, daß neben halbgesinterten Pellets auch Pellets auftraten, die durch unzulässige Uberhitzung verformt waren und im Inneren oder an der Oberflache teilweise bereits erschmolzene Bereiche aufwiesen. Ferner zeigten die Pellets deutliche Narben, die durch elek- trische Überschlage oder Lichtbogen entstanden. Solche Über- schlage und Lichtbogen treten sowohl zwischen den Pellets und den metallischen Wanden der Kammer auf als auch zwischen den Pellets untereinander.

Die Überschlage zwischen einem Pellet und dem Arbeitsraum konnten möglicherweise durch einen entsprechend großen Abstand vermieden werden, dies wurde jedoch größere Ofenraume erfordern, als sie bisher als Resonanzraume üblicher Mikrowellenfelder ökonomisch oder überhaupt möglich erscheinen. Die Qualitätsunterschiede m den einzelnen gesinterten Pellets sowie die Überschlage zwischen benachbarten Pellets sind praktisch auch durch eine Vergrößerung der Pelle -Abstände nicht vermeidbar, sobald überhaupt eine ökonomisch sinnvolle Mindestzahl von Pellets im Ofen gleichzeitig gesintert wer- den.

In blichen Haushalt-Mikrowellenherden werden Wellenlangen verwendet, die etwa im Bereich zwischen 2 und 3 GHz liegen und für diesen Zweck behördlich genehmigt sein muεsen. Obwohl das Arbeitsvolumen dieser Hauεhaltsofen verhältnism ßig klein ist, herrschen darin starke Inhomogenitäten des Feldes und es ist daher üblich, die Gegenstande, die durch das Feld erwärmt werden sollen, auf Drehtellern durch verschiedene Bereiche des Feldes zu fuhren, um eine ausreichende Erwärmung εicher- zustellen. Ebenso sind Öfen üblich, bei denen nicht die Gegenstande, sondern das Feld bewegt werden, z.B. mittels me^¬ tallischer Flügelräder, die außerhalb des Arbeitsraums angebracht sind. Diese Maßnahmen sind aber aufwendig, für indu^¬ strielle Anlagen m t einem hohen Ausstoß nicht geeignet und verhindern im Fall des Urandioxids die genannten Überschlage nicht .

Ursache ist hierfür, daß das die Erwärmung des keramischen Kernbrennstoffs zwar im unteren Bereich dielektrisch erfolgt, wie bei üblicher Mikrowellenerwarmung , im oberen Temperatur- bereich aber zunehmend von einer induktiven Erwärmung überla

Induktive Erwärmung erfolgt, wenn ein Korper für elektrischen Strom leitend ist und einer induktiven Wechselεpannung ausgesetzt wird, die vor allem an der Oberflache des Körpers Wirbelstrome erzeugen. Das Wechεelεpannungεfeld tritt zwar in innere Volumensbereiche eines metallisch leitenden Korpers praktisch nicht ein, jedoch ist die metallische Leitfähigkeit in der Regel mit einer hohen Warmeleitung verbunden, so daß der Korper - ausgehend von seiner Oberflache - weitgehend homogen erwärmt wird. Es handelt sich also um einen makroskopischen Vorgang. Im Mikrowellenfeld liegt jedoch eine molekulare Erwärmung vor, da in den Gitterstrukturen der Materia- lien DipolSchwingungen, dielektrische Verschiebungen oder andere mikroskopische Bewegungen angeregt werden, wobei eine elektrische, makroskopische Leitfähigkeit störend wirkt. In Mikrowellenofen dürfen daher bekanntlich praktisch keine metallischen Gegenstande eingebracht werden, da sie in der Re- gel zu Spruhentladungen in die Ofenatmoεphare oder Funkenentladungen und Lichtbogen zu benachbarten Korpern bzw. zu den metallischen Wanden des Arbeitsraums fuhren. Die metallischen Wände des Arbeitεraums definieren den Reεonanzraum für die Mikrowellen und somit die Energieverteilung des Feldes, wobei aber Metallgegenstande diese Resonanz und Feldverteilung so stark verzerren, daß es zu den genannten elektrischen Entladungen kommt .

Das keramische Brennstoffpulver der Grünlinge stellt im unte- ren Temperaturbereich ein nicht-leitendes , dielektrisches Material dar, das daher m der Lage ist, Energie aus dem Mikrowellenfeld zu entnehmen, ohne das Feld zu sehr zu verzerren Mit zunehmender Temperatur nimmt aber die elektrische Leitfähigkeit zu und die Pellets werden einem metallischen Gegen- stand immer ähnlicher. Da die elektrische Leitf higkeit auch von der Porosität, der Zahl und Große der Korngrenzen und anderen Eigenschaften abhangt, die sich wahrend des Smternε andern, verändert sich die Fähigkeit zur Energieaufnahme aus dem Feld (das sogenannte "Ankoppeln") mit der Temperatur und auch mit der fortschreitenden Sinterzeit, wobei dann das

Mikrowellenfeld m einer genauεo veränderlichen Weise zunehmend verzerrt wird. Es ist daher praktisch nicht möglich, in solchen Ofen ein ortlich und zeitlich so homogenes Wellenfeld mit einer so gleichmäßigen Energieaufnahme durch die Pellets zu erzeugen, daß alle Pellets gleichm ßig gesintert werden und keine lokale Uberhitzungen, Überschlage und andere Inhomogenitäten auftreten, die zu einer mangelhaften Qualltat der gesinterten Pellets fuhren.

Es liegt also der Widerspruch vor, daß für das Sintern der Pellets ein räumlich und zeitlich praktisch homogenes Mikrowellenfeld erforderlich ist, aber der fortschreitende Sintervorgang des Materials zu erheblichen zeitlichen und räumlichen Verzerrungen deε Feldes fuhrt .

Trotzdem sieht die Erfindung vor, die praktisch zylindrischen Grünlinge, wie sie aus den üblichen Pelletpressen der Nuklearbrennstoff-Herstellung kommen und die genannte Zusammensetzung haben, mit Mikrowellen zu sintern. Aus dem von der Pel- letpresse kommenden Vorrat ungesinterter Pellets werden in einem entsprechenden Reaktionsgaε bei den erforderlichen Sintertemperaturen und entsprechenden Sinterdauern gesinterte Pellets erzeugt, wie sie den Anforderungen im Rekator entsprechen. Gemäß der Erfindung werden hierzu die ungesinterten Pellets mit parallel zueinander ausgerichteter Längsachse hintereinander in das eine Ende eines Fuhrungsrohrs eingespeist, das sich durch einen Arbeitsraum mit metallischen Λcnden erstreckt und gegenüber dem übrigen Volumen des Arbeitsraum praktisch gasdicht verschlossen ist In das Fuh- rungsrohr wird das Reaktionsgas eingeleitet und m den Ar- beitsraum das Mikrowellenfeld eingekoppelt, wobei die Einleitung des Reaktionsgases und das Einkoppeln des Mikrowellenfeldes zeitlich bereits vor dem Einspeisen der ersten ungesinterten Pellets in das Führungsrohr beginnen kann. Die gesinterten Pellets werden an der anderen Seite des Arbeitsraums vom anderen Ende des Führungsrohrs abtransportiert .

Nach einer ersten Ausführung der Erfindung besteht das Reaktionsgas aus einer reduzierenden Atmosphäre, wobei die Sin- terdauer vorteilhaft zwischen 15 Min. und 2 Stunden und die Sintertemperatur unter etwa 1800 °C (vorteilhaft im Bereich 1400 ° bis 1700 °C) liegt. Dabei herrscht ein Zusammenhang zwischen Sinterdauer und Sintertemperatur, so daß ein bestimmter, wünschenswerter Sintergrad (in der Regel mindestens 92 %, vorteilhaft mindestens 94 % der theoretischen Dichte) mit einer Temperatur im oberen Parameterbereich und einer Dauer im unteren Parameterbereich erzielt werden kann, genauso aber auch mit einer Dauer im oberen Parameterbereich und einer Temperatur im unteren Parameterbereich. Dabei kann es wünschenswert sein, durch Auswahl bestimmter Parameterpaarungen auch die Korngröße oder andere Strukturgrößen des Brennstoffs zu beeinflussen.

Nach einer zweiten Ausführungεform der Erfindung werden die Pellets im Führungsrohr für eine Sinterzeit von etwa 15 Min. auf einer Sintertemperatur zwischen 800 bis 1400 °C gehalten, wobei als Reaktionsgaε eine oxidierende Atmosphäre verwendet wird. Anschließend werden dann die Pellets auf der anderen Seite des Rohrs aus dem Mikrowellenofen heraus in eine redu- zierende Atmosphäre transportiert.

Ist eine derartige Anlage also in Betrieb und sind die ersten gesinterten Pellets am Ausgang des Führungεrohres entnommen, so ist ein praktisch stationärer Zustand erreichbar, bei dem sich quer durch das Mikrowellenfeld, das im Arbeitsraum herrscht, eine Kette aus Pellets erstreckt, d e hintereinander im Fuhrungsrohr angeordnet sind. Da der Zustand jedes Pellets von seiner Vorgeschichte abhangt, also den Bedingungen an all den Orten im Fuhrungsrohr, die das Pellet bereits durchlaufen hat, und da an einem bestimmten Ort jedes Pellet die gleichen Orte und die gleichen Bedingungen durchlaufen hat, liegt dann ein praktisch stationärer Zustand vor, bei dem sich das Feld zeitlich nicht ändert. Da alle Pellets jeweils das ganze Fuhrungsrohr durchlaufen und daher am Schluß alle gesinterten Pellets die gleiche Vorgeschichte haben, ist ein zeitlich und raumlich praktisch homogenes elektromagnetisches Feld und damit auch eine gleichbleibende Qualität aller Pellets erreichbar.

Unter "praktisch homogen" wird dabei eine Energieverteilung des Mikrowellenfeldes verstanden, bei dem die lokale Energiedichte zwar Maxima und Minima aufweisen kann, wie dies bei Hohlraumreεonatoren, die in Längsrichtung ein Vielfaches der Wellenlange betragen, m der Praxis nicht vermeidbar ist Je- doch sollen ausgeprägte Maxima und Minima voneinander mindestens einen Abstand haben, der großer ist als die axiale Lange von zwei Pellets. Bei einer Pelletlange von 1 bis 2 cm soll der Minimalabstand eines Maximums zu einem Minimum mindestens etwa 4 cm betragen.

Das Sintern gelingt dabei umso besser und die Überschlage werden umso sicherer vermieden, je homogener die Feldverteilung ist .

Der erwähnte "Run away effect", bei dem sich bei gleichbleibender Leistung des Mikrowellenfeldeε die Temperatur im Sintergut unkontrolliert erhöht, kann beim erfindungsgemaßen Verfahren nur entweder bei allen oder bei keinem Pellet auftreten. Es ist daher möglich, m Abhängigkeit von der ur- εprunglichen Zusammensetzung der Grünlinge und der Geschwm- digkeit, mit der die Pellets im Führungsrohr durch den Arbeitsraum geschoben werden, empirisch die Temperatur festzulegen, bei der noch kein "Run away effect" auftritt. Der Energieinhalt des Mikrowellenfeldes, also die Leistung der Generatoren, mit denen die in den Arbeitsraum eingespeisten Mikrowellen erzeugt werden, wird also jeweils in Abhängigkeit von den Temperaturen bestimmt, die an kritischen Pelletpositionen auftreten. Die Messung der Pellet-Temperaturen erfolgt zweckmäßig auf optische Weise, z.B. mittels dünner lichtlei- tender Stäbe, die durch dünne Bohrungen in der Wand des Arbeitsraums und durch das Führungsrohr hindurch auf die Oberfläche der Pellets gerichtet sind (z.B. Safir-Stäbe) . Eine derartige Messung ist aber im Prinzip nur erforderlich, um eine optische Temperaturmessung, die auf die vom Führungsrohr ausgehende Wärmestrahlung gerichtet ist, zu kalibrieren.

Thermoelemente oder andere Temperatur-Meßglieder sind nur geeignet, wenn dadurch keine metallische Teile eingeführt werden, die im Mikrowellenfeld Überschläge hervorrufen.

Das Verfahren läßt sich vor allem dann ökonomisch durchführen und leicht regeln, wenn das Mikrowellenfeld so eingekoppelt wird, daß es bereits im unbelasteten Zustand eine Energieverteilung aufweist, die örtlich entlang des Führungsrohres für die Pellets so homogen ist, wie dies im Hinblick auf die Wel- lenlänge der benutzten Mikrowellen und den angestrebten

Durchsatz an Pellets (also Vorschubgeschwindigkeit und Weglange der Pellets im Arbeitsraum) möglich ist.

Für Mikrowellenöfen ist eine Frequenz von 2,45 GHz, entεpre- chend einer Wellenlänge von etwa 12 cm, zugelassen. Eine

Lange des Arbeitεraums von etwa 50 cm entspricht daher mehreren Wellenlängen, so daß in einem derartigen Resonanzraum Moden auftreten können, die mit Maxima und Minima der Feld- εtärke verbunden sind. Da es vorteilhaft iεt, wenn εtarke Schwankungen in der Temperatur und der Energieaufnahme der Pellets vermieden werden, erstreckt sich das Fuhrungsrohr vorteilhaft entlang einer Achse des Arbeitsraums, auf der die Energieverteilung deε Feldeε möglichst wenig Maxima und Minima und möglichst geringe Amplituden dieser Maxima und Mi- nima besitzt. Daher erstreckt sich das Fuhrungsrohr vorteilhaft geradlinig von einer Frontseite zu einer Ruckεeite des Arbeitεraums, wobei an diesen beiden Ende noch Gasεchleuεen für daε Reaktionsgas am Führungsrohr angebracht sind Für die Einspeisung des Mikrowellenfeldeε stehen dann nur noch die Seitenflächen zwiεchen dieεer Frontεeite und der Ruckεeite zur Verfugung.

Hierzu können insbesondere ein oder mehrere auf das Fuhrungεrohr gerichtete Wellenleiter benutzt werden Jeder Wellenlei- ter kann dabei eine eigene Antenne mit einem eigenen Hochfrequenzgenerator enthalten, um die Mikrowellen zu erzeugen und in den Arbeitsraum emzukoppeln . Die Mikrowellenleiter können dabei alternierend oben und unten am Arbeitsraum angebracht sein oder jedenfalls an Stellen in den Arbeitsraum einmunden, die in U fangsrichtung deε Fuhrungsrohrε gegeneinander versetzt sind. Dies ermöglicht einen modularen Aufbau deε Ofens und seines Arbeitsraumeε, bei dem jeweilε ein Wellenleiter (oder ein Paar von Wellenleitern) und ein entsprechendes Teil der Ofen-Seitenwand ein Modul bilden. Soll der Durchsatz an Pellets gesteigert werden, so wird die Transportgeschwmdig- keit im Ofen erhöht; die erforderliche Sinterzeit kann trotzdem eingehalten werden, wenn die Ofenlange durch Einbau weiterer Module erhöht wird.

Insbeεondere vorteilhaft lεt eine Ofengeometrie, be der daε Fuhrungsrohr die Langsachsen der Pellets praktisch auf der Mittelachse durch den Arbeitsraum fuhrt. Dies ermöglicht eine zylindersymmetrische Geometrie des Arbeitsraums mit einer axialen Lange, die großer ist als der Durchmessei und mehrere Wellenlangen betragt. Um die örtliche Energieverteilung deε Feldes so homogen wie möglich zu machen und die bereits erwähnten Feldverzerrungen, die stets mit der Anwesenheit von Pellets verbunden sind, zu vermeiden, ist es zweckmäßig, alle Pellets, die gesintert werden sollen, nur entlang der Mittel- achεe durch den Arbeitεraum zu εch eben, d.h. der Arbeitεraum enthalt nur ein einziges von Pellets benutztes Fuhrungsrohr und dieεes Rohr sitzt praktisch in der Mitte des Arbeitsrau- eε .

Prinzipiell können die zylindrischen Pellets mit parallel zueinander ausgerichteten Langsachse hintereinander auf ein geeignetes Transportmittel, z.B. eine Transportεchiene, gelegt werden, wobei dieεe Schiene dann durch daε Fuhrungsrohr geschoben wird. Die Pellets können dabei mit einem gewissen Ab- stand voneinander angeordnet sein und es können Versuche gefahren werden, für die nur eine verhältnismäßig kleine Anzahl von Pellets erforderlich ist. Dabei ist aber zu beachten, daß sich die Pellets durch Absorption im Mikrowellenfeld rasch und stark erwarmen, wahrend das Strukturmaterial, aus dem das Fuhrungsrohr, die Transportmittel und andere Einbauten im Arbeitsrohr bestehen, in der Regel weitgehend transparent für das Mikrowellenfeld ist, εich alεo kaum erwärmt. Ein geeigne- teε Strukturmaterial lεt Aluminiumoxid (Al₂Oι), das gleichzeitig schlecht Wärme leitet, also einen guten Isolator dar- stellt. Dadurch werden aber besondere thermische Probleme erzeugt, da das Strukturmaterial dann zwischen den Stellen, an denen es mit den heißen Pellets in Berührung kommt, starken thermischen Spannungen ausgesetzt lεt, die zur Zerstörung fuhren können. Es ist daher vorteilhaft, wenn die Transport - mittel, mit denen die Pellets durch das Fuhrungsrohr geschoben werden, gleichzeitig eine wärmeleitende Struktur bilden, die einen Temperaturausgleich ermöglicht.

So ist als Transportmittel z B. eine Transportrinne vorteil- haft, die einen teilzylindrischen, nach oben offenen Quer- schnitt aufweist. Der Krümmungsradius ist bevorzugt großer als der Pellet-Radius und kann z.B. zwischen dem Radius der zylindrischen Pellets und dem Radius des Fuhrungsrohrs liegen. Die heißen Pellets, die nur einen Teil ihrer Energie alε Wärmestrahlung abgeben, stehen daher zunächst in einer möglichst flachenhaften (zumindest einer etwa linienförmigen) Berührung mit der Transportrinne, und die Warme, die von den Pellets durch Warmeleitung abgeführt wird, breitet sich von dieser Berührungsfläche in axialer und transversaler Richtung über die Transportrinne aus. In transversaler Richtung kann sich die Transportrinne bei einer derartigen Erwärmung ungehindert ausdehnen, und in longitudmaler Richtung entstehen keine Probleme, wenn die Transportrinne aus mehreren Teil- Rinnen mit dazwischenliegenden Dehnungsfugen ausgeführt ist Die Transportrinne ermöglicht also bereits einen gewissen

Temperaturausgleich, zu dem ein weiterer Temperaturausgleich an der Auflageflache der Transportrinne im Fuhrungsrohr hinzukommt. Das Fuhrungsrohr ist also gegenüber den heißen Pellets durch die Transportrinne isoliert Vorteilhaft ist au- ßerdem zwischen den Pellets und dem Volumen des Arbeitsraumes nicht nur das Führungsrohr, sondern eine Anordnung aus zwei ineinander liegenden Rohren angeordnet, um daε die Pellets umgebende Reaktionsgas sicherer vom restlichen Innenvolumens des Arbeitsraums abzuschließen. Diese Anordnung mehrerer Rohre bewirkt einen gewissen Wärmeausgleich in axialer Richtung und damit einen weiteren Schutz vor übermäßigen Temperaturspannungen .

Um größere Mengen von Pellets zu sintern, kann vorteilhaft ebenfalls diese Transportrinne verwendet werden, wooei dann aber die Pellets unmittelbar aneinander anstoßend auf der Rinne aufgereiht werden, also eine Pellet-Saule bilden, die sich quer durch den ganzen Arbeitsraum erstreckt Eine solche Säule stellt ebenfalls eine wärmeleitende Struktur dai , die auch dann einen Temperaturausgleich bewirkt und thermische Spannungen abbaut, wenn das Führungsrohr nicht mit anderen Rohren kombiniert ist.

Eine solche Pellet-Saule kann vom Einspeiseende her durch das Fuhrungsrohr geschoben werden; die Transportrinne, die beim Sintern vereinzelter Pellets durch den Ofen geschoben wird, ist also nicht erforderlich Trotzdem ist die Verwendung der Transportrinne vorteilhaft. Denn dadurch werden Temperaturunterschiede zwischen dem unteren Segment des Fuhrungsrohres , das am Schnellsten und Stärksten durch die heißen Pellets erhitzt wird, und dem oberen Segment des Fuhrungsrohreε, das schwacher erhitzt wird, wesentlich verringert. Sie erzeugen nämlich innere Kräfte, die das Rohr m axialer Richtung konvex nach unten biegen. Solche Scherkräfte können vor allem an den Stellen, wo das Fuhrungsrohr an Haltestrukturen im Arbeitsraum aufliegt, zur thermischen Zerstörung des Fuhrungs- rohrε fuhren.

Vorteilhaft ist das Rohr auch in Längsrichtung, also m der Transportrichtung der Pellets, abεchuεεig, damit die Pelletε unter Ausnutzung ihrer Schwerkraft mit einer geringen Vorschubkraft durch daε Führungεrohr transportiert werden können .

Thermische Schaden an den Pellets werden nicht beobachtet, wenn die Pellets nicht zu schnell auf die Sintertemperatur aufgeheizt werden und auch nach dem Sintern nicht zu schnell abgekühlt werden. Dies wird erreicht, wenn die Pellets im Fuhrungsrohr zunächst durch eine Auf armzone geleitet werden, an deren Ende nur ein Teil des Mikrofeldes mit einer verhältnismäßig geringen Leistung eingekoppelt wird Das Sintern erfolgt dann in einer anεchließenden Sinterzone, m der das Mikrowellenfeld mit einer höheren Energie eingespeist wird Daran schließt sich dann eine Abkuhlzone am Ende des Rohres an, in das kein Mikrowellenfeld eingekoppelt wird Es hat sich gezeigt, daß das Mikrowellenfeld nicht unbedingt mit kontinuierlicher Leistung erzeugt werden muß Vielmehr ist auch ein pulsierender Betrieb möglich, bei dem für einige Sekunden ein Mikrowellenfeld hoher Leistung erzeugt wird, das daher auch tiefer ms Pellet eindringt. In einer anschließenden Pulspause wird dann kein oder nur ein schwaches Mikrowellenfeld eingekoppelt wird. Dadurch kann der Sintervorgang in den einzelnen Bereichen des Pellet-Volumens unterschiedlich gesteuert werden, wahrend die mittlere Temperatur im Pellet praktisch gleich bleibt und durch das Pulε-Pausen-Verhaltnis vorgegeben wird.

Um die Zahl der Pellets, die gleichzeitig gesintert werden, zu steigern, kann ein modularer Aufbau der Sinteranlage vorgesehen sein: Der Vorrat an Grünlingen, der von der Pelletpresse geliefert wird, wird dann in mehreren, parallel arbeitenden Ofen bzw. Modulen gesintert, wobei jedes Modul auf die geschilderte Weise aufgebaut ist und entsprechend arbeitet. Ist bereits jeder einzelne Ofen aus Modulen aufgebaut, so besteht die Anlage also aus Modulen, die zu parallel arbeitenden, getrennt gesteuerten Gruppen von Modulen zusammengefaßt sind.

Ferner ist vorgesehen, den Transport der Pellets durch das

Fuhrungsrohr durch eine Transporteinrichtung vorzunehmen, die derart mit der Steuerung der Hochfrequenzgeneratoren, die das Mikrowellenfeld erzeugen, gekoppelt ist, das die Energie des Feldes rasch gedrosselt (oder abgeschaltet) wird, sobald der T .rroit der Pellets unterbrochen wird. Außerdem kann aus αer Differenz der gemessenen Transportgeschwindigkeiten, mit denen die Pellets in das Fuhrungsrohr hinein und aus dem Fun- rungεrohr herauεtransportiert werden, die Langenanderung eines Pellets berechnet werden, die wahrend des Sinterns auf- tritt und als Maß für den erreichten Sintergrad verwendet werden kann. Deshalb sind für diesen Fall am Eingang und Ausgang des Fuhrungsrohreε Weggeber vorgesehen, die die Trans- portgeεchwmdigkeit der Pellets messen. Die Meßεignale greifen in die Erzeugung deε Mikrofeldeε ein und unterbrechen oder reduzieren deεεen Leiεtung bzw. steuern die Leistung m Abhängigkeit von der Differenz der Transportgeschwmdigkei- ten .

Mit der Erfindung werden eine Vielzahl wesentlicher Verbesse- rungen erreicht: Wahrend beim konventionellen Sintern die

Energieaufnahme an der Oberflache der Pellets stattfindet und die Erwärmung durch Wärmeleitung von außen nach innen erfolgt, erfolgt die Energieaufnahme beim Mikrowellensintern praktisch gleichmäßig im ganzen Volumen des Pellets, wobei vor allem solche Transportvorgange beschleunigt werden, die beim Sintern m der Kornstruktur im Inneren des Pellets ablaufen Die Temperaturverteilung begünstigt auch die Freisetzung von Gleit- und Bindemitteln, Restfeuchtigkeit und anderen Verunreinigungen und unterstützt die Wirkung des Reakti- onsgases. Daher wird die Qualität deε gesinterten Produkts verbessert .

Das schnellere Aussintern ermöglicht kürzere Sinterzeiten und/oder niedrigere Temperaturen, also bereitε eine wesentli- ehe Energieeinsparung wahrend des Smterns .

Die Warme wird dort erzeugt, wo sie gebraucht wird, nämlich im Inneren der Pellets, und praktisch nicht an den Wanden des Ofens. Es ist auch nicht erforderlich, große Gasvolumina auf- zuheizen, vielmehr kann bereits daε Fuhrungεrohr durch Isolierschichten, die sich im Inneren des Arbeitsraumes befinden und für das Mikrowellenfeld hinreichend durchlassig sind, wirkungsvoll herabgesetzt werden. Die Ofenwand nimmt praktisch keine Warme auf, braucht als auch vor und nach einem Betrieb nicht langsam aufgeheizt bzw. abgekühlt zu werden (geringe thermische Trägheit). Ein Vorheizen der gesamten Anlage entfallt praktisch ganz, da nur die einzelnen Pellets in einer verhältnismäßig kurzen Zeit (z.B. in einer Vorheizzone) vorgewärmt werden müssen. Der Mikrowellenofen braucht also bei Produktionspausen (z.B. an Wochenenden) nicht durchgeheizt zu werden, sondern kann rasch stillgesetzt werden, ohne daß ein Nachheizen und entsprechende Energieverluste auftreten, und ebenso rasch und energiesparend wieder angefahren werden. Dies vereinfacht auch die Wartung und Reparatur.

Für die Betriebεkoεten und den Durchsatz ist außerdem entscheidend, daß keine besonderen, auf die hohen Temperaturen ausgelegten Heizelemente und sonstige, teuere Verschleißteile verwendet werden, also auch die Instandhaltung kostengünstig ist. Die schnellere Aufheizung und die kürzeren Sinterdauern erhohen auch die Auslastung und den Durchsatz der Anlage.

Eine entsprechende Anlage weist einen Mikrowellenofen auf, der einen Arbeitsraum mit metallischen Wanden und eine Em- richtung zur Erzeugung eines Mikrowellenfeldes besitzt. Diese Einrichtung umfaßt in der Regel mindestens einen in den Arbeitεraum mundenden Wellenleiter und koppelt m den Arbeitεraum Mikrowellen ein, die von einem Hochfrequenzgenerator und einer Antenne erzeugt werden. Im Arbeitsraum ist ein Fuh- rungsrohr angeordnet, das sich von einer Frontseite bis zu einer Rückseite des Ofens erstreckt, aus einer für daε Mikrowellenfeld praktisch transparenten Keramik besteht und dem Transport der Pellets dient. Ferner sind eine Einrichtung zur Messung der Temperatur eines Pellets oder wenigstens des die Pellets umgebenden Fuhrungsrohrs (vorzugsweise eine Einrichtung zur optischen Temperaturmesεung) und e ein Flansch an beiden Enden des Arbeitεraums vorgesehen, die dazu dienen, eine Pellet-Emgabestation und eine Pellet-Abgabestation an den Enden des Fuhrungsrohrs anzuschließen. Vorteilhaft sind ferner die Seitenwande des Arbeitsraums warmeisoliert und/oder wassergekühlt, wobei bevorzugt zwischen den Seitenwänden und dem Führungsrohr eine Wärmeisolation vorgesehen ist. In der Regel ist die Isolation und Kühlung sowie die Leistung des Mikrowellenfeldes auf eine Dauertemperatur bis zu 1800 °C im Führungsrohr ausgelegt.

Die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellenfeldes ist so abgestimmt, daß ein in Richtung des Führungsrohres möglichst homogenes Feld erzeugt wird.

Besonders zweckmäßig ist ein Arbeitsraum, der ungefähr symme- triεch um daε Führungεrohr angeerdnet ist. Ein geeignetes Basismaterial für das Führungsrohr ist Aluminiumoxid (A1₂0 . Bei einer bevorzugten Ausführungεform iεt im Arbeitgεraum eine das Führungsrohr umgebende Isolierschicht (z.B. ein Gewebe) oder ein poröser keramischer Körper (z.B. aus A1₂0₃) angeordnet . Das Führungsrohr kann dabei in seiner Länge aus einzelnen, durch Dehnungsfugen getrennten Teil-Rohren bestehen, wobei sich über die Dehnungsfuge und die Enden der Teil- röhre eine isolierende Rohrmuffe erstrecken kann. Das Führungsrohr liegt also der Lange nach an mehreren Stellen auf einer Struktur aus Isoliermaterial auf . Es kann aber noch vorteilhafter sein, ein nach diesen Grundsätzen aufgebautes Schutzrohr im Zentrum deε Arbeitεraumeε anzuordnen und die Pellets in einem Rohr zu führen, das im Schutzrohr angeordnet ist (z.B. einfach im Schutzrohr liegt).

Auch die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellenfeldes kann wassergekühlt sein. Diese Einrichtung ist bevorzugt seitlich am Arbeitsraum angeordnet und radial auf das Führungsrohr gerichtet .

Der Wellenleiter εelbεt hat bevorzugt einen quadratischen Querschnitt und ist auf die Frequenz des Hochfrequenzgenera- tors abgestimmt. Dabei können Mittel vorgesehen sein, um die vom Arbeitsraum in den Mikrowellenleiter zurückkommende Welle zu dampfen und die Resonanzverhaltnisse im Arbeitsraum zu beeinflussen .

Vorteilhaft munden in den Arbeitsraum mehrere Wellenleiter, denen bevorzugt jeweils ein eigener Hochfrequenzgenerator zugeordnet ist. Die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellenfeldes enthalt also mehrere Module, wobei die einzelnen Module vorzugsweise unabhängig voneinander regelbar sind. Zu jedem dieser Module gehört ein Teil deε Arbeitsraumε, wobei die Seitenwände des Arbeitsraums ebenfalls so modular aufgebaut sein können. Einzelne Module können dann nach Bedarf zwischen der Frontseite und der Ruckseite des Arbei εrau s ausgewechselt oder eingesetzt werden.

Bei dieser modularen Bauweise erstreckt sich das Mikrowellenfeld also über mehrere Mundungen von Wellenleitern hinweg; die von den einzelnen Wellenleitern eingespeiste Mikrowellen bilden durch Überlagerung ein einheitliches Mikrowellenfeld und sind nicht durch metallische Blenden m einzelne, voneinander entkoppelte Teilfelder zerlegt. Bevorzugt bildet jeweils ein Abschnitt des Fuhrungsrohres mit zwei Wellenleitern ein Modul. Damit εich die Mikrowellen zweier Module nicht gegenseitig stören, können im Arbeitsraum Blenden zwischen den Modulen angeordnet sein. Die einzelnen Modulen sind m axialer Richtung ausgedehnter als m radialer Richtung, d.h. die Mundungen der einzelnen Wellenleiter haben in axialer Richtung des Fuhrungsrohrs einen Abstand, der großer ist als der senkrecht zum Fuhrungsrohr gemessene Durchmesser des Arbeitε- rau s .

In jedem Fall ist es vorteilhaft, wenn im Fuhrungsrohr eine Transportrinne angeordnet ist, auf der die Pellets durch den Arbeitεraum tranεportierbar sind. Die metallischen Wände eines derartigen Mikroofens sind so ausgebildet, daß an der Frontseite und der Ruckseite jeweils eine Gaεεchleuεe angeschlossen werden kann. Damit wird ein Strom des betreffenden Reaktionsgases durch das Fuhrungsrohr geleitet, wobei die Stromungsrichtung vorteilhaft entgegengesetzt zur Transportrichtung der Pellets im Fuhrungsrohr ist. Eine entsprechende Einrichtung, die aus den Gasschleusen, dem zwischen den Gasschleusen angeordneten Führungsrohr mit dem Mikrowellenofen und einer Transporteinrichtung zum Einspeisen der Pellets besteht, ist vorteilhaft auf einem Montagerahmen so angeordnet, daß die ganze Einrichtung m Längsrichtung des Führungsrohrε εchräg geεtellt (geneigt) werden kann.

Um einen großen Vorrat an Grünlingen rasch verarbeiten zu können, ist eine Anlage vorgesehen, die aus mehreren derartigen Einrichtungen besteht.

Anhand von mehreren Figuren wird ein bevorzugtes Ausfuhrungε- beiεpiel der Erfindung naher erläutert. Eε zeigen-

FIG 1 ein Schema einer Anlage zum Herstellen gesinterter Brennstoffpellets für Kernreaktoren nach der Erfindung, FIG 2 ein Schema dieser Anlage mit einer schräg stehenden Einrichtung zum Sintern gemäß der Erfindung,

FIG 3 eine Schleuse zum Einschleusen oder Ausschleusen der Pellets m das Fuhrungsrohr bei einer Einrichtung nach der Erfindung sowie den Gasanεchluß des Fuhrungsrohrs , FIG 4 und 5 einen Längsschnitt und Querschnitt durch die entsprechende Einrichtung, FIG 6 die ungefähre Temperaturverteilung im Fuhrungsrohr der Einrichtung, IG 7 einen Querschnitt durch eine gegenüber Fig. 5 noch verbesserte Einrichtung, FIG 8 zwei aneinander stoßende Enden des Fuhrungsrohrs oder der Transportrinne, FIG 9 eine Schleuse für die Verbesserung nach Fig 7, FIG 10 ein Schema eines elektrischen Teils der Einrichtung, FIG 11 und 12 die bei verschiedenen Sintertemperaturen und

Sinterdauern erreichten Dichten und Korngroßen der Pellets, sowohl bei konventionellem Sintern als auch gemäß der Erfindung, und FIG 13 die offene Porosität der gesinterten Pellets ver- schiedener Dichten im Vergleich der beiden Sinterverfahren .

Bei der Anlage nach Fig. 1 werden die Pellets in einem Mikro- wellenteil MW gesintert, der hier zehn Gruppen 1, 2, .. , 10 von Modulen enthalt, wobei diese Gruppen im wesentlichen bau- gleich sind und parallel arbeiten. Dabei wird das Brennstoff - pulver (im wesentlichen OO_ mit Zusatz eines höheren Oxids, z.B. U₃0₈) in einer Presse 11 zu Grünlingen verpreßt und aus dem Vorrat 12 der Grünlinge werden in einer Stapel- und Transporteinrichtung 13 mehrere Stapel 14, 14', von ungesinterten zylindrischen Pelletε gebildet, deren Achsen parallel ausgerichtet sind und die unmittelbar aneinander stoßen Dabei können diese Pelletε in Stapelrinnen gelegt werden, die dann entsprechend den in x-Richtung und y-Richtung verlaufen- den F hrungsschienen 15, 16 zu den Vorderseiten der einzelnen Module 1,2, ..., 10 verfahren und mittels eines Schiebers 16 in ein Fuhrungsrohr des entsprechenden Moduls eingespeist werden. In diesen Modulen werden die Pellets unter einer reaktiven Atmosphäre für eine vorgegebene Sinterdauer und eine vorgegebene Sinterzeit gesintert. Dabei werden die auεgesto- ßenen, gesinterten Pellets an einer Einrichtung zum Abtransport der Pellets, z.B. einem Forderband mit einem Drehkarus- εell 17 geεa melt und einer Qualitatεεicherungsεtation 18 zugeführt, wo die Pelletε z.B vermessen, gewogen und geschlif- fen oder auf andere Weise weiterverarbeitet werden. Pellets der gewünschten Qualität werden entsprechend dem Pfeil 19 dann in metallische Hullrohre eingeschlossen, die als Brennstäbe in Brennelemente eingesetzt werden, wahrend der Ausschuß 19' zur Pulververarbeitung zurückgegeben wird.

Diese Anlage entspricht dem üblichen, konventionellen Sinterverfahren, bei dem Sinterdauern zwischen 1600 und 1800 °C und Sinterzeiten zwischen 2 und 8 Stunden in reduzierender Atmosphäre verwendet werden. Die gleiche Anlage kann aber auch benutzt werden, um die Pellets bei weεentlich niedrigeren

Temperaturen und kürzeren Zeiten zunachεt in oxidierender Atmosphäre zu sintern. An der Position 18 wurde sich dann eine Reaktionsstufe befinden, in der die gesinterten Pellets unter reduzierender Atmosphäre weiterverarbeitet werden, wie dies z.B. bereits in der DE 28 55 166 C vorgeschlagen wurde.

Als Pulver für die Herstellung der Gunlinge eignen sich be- εonderε Uranoxid oder Plutoniumoxid oder eine Mischung dieser Oxide, wobei diese Oxide überwiegend in Form des Dioxids, z.B. U0₂, vorliegen. Für eine gute Lagerfahigkeit des Pulvers und der Grünlinge und eine gute Preßbarkeit ist es allerdings in der Regel erforderlich, einen gewissen Anteil höherer Oxide zuzusetzen (z.B. U₃0₈) , die dann spater in einer reduzierenden Atmosphäre zu stochiometπεchem Dioxid ( OO → oder Pu0₂) reduziert werden müssen, wozu im allgemeinen mindestens 3 Vol.-% Wasserstoff (H₂) in einem inerten Gas, z.B. Argon, verwendet wird. Eine bewahrte Mischung besteht aus Wasserstoff und Stickstoff (N_ ) im Volumenverhaltnis zwiεchen 3:1 und 4:1. Es kann aber auch eine Mischung verwendet werden, die zum Reduzieren überwiegend Ammoniak enthalt. In manchen Fallen ist auch eine Mischung aus CO (oder E_ ) und CO_? möglich.

Die ungesinterten Pellets weisen vorteilhaft eine Dichte von mindestens 5,5 g/cm³ bzw über 0,50 % der theoretischen Dichte auf. Die maximale Dichte betragt vorteilhaft 7,0 g/cm vorzugsweise 6,7 g/cm¹. Dabei kann für die un- geεmterten Pelletε ein Brennεtoffpulver verwendet werden, daε auch Ausschuß 19' enthalt (Staub, Pellet-Bruchεtucke oder anderer Auεschuß, der gegebenenfalls chemisch und physikalisch zu einem geeigneten Brennstoffpulver verarbeitet wird) .

In Figur 2 ist die Presεe 11, der Grunling-Vorrat 12 und die Stapel- und Transporteinrichtung 13 erkennbar, wobei der Vor- schub 16 verwendet wird, einen Stapel 14 ' von der Frontseite her m den Mikrowellenteil MW einzuschieben. Dieser Mikrowellenteil MW ist auf einem Geruεt 21 montiert, mit dem er εchrag gestellt werden kann, damit die Pellets teilweise aufgrund ihres Eigengewichts durch den Mikrowellenteil gefordert werden können und daher vom Schieber 16 nur eine geringe

Kraft auf die Pellets ausgeübt zu werden braucht. Mit SS ist eine "Supply Station" bezeichnet, eine Versorgungseinrichtung für die einzelnen Module 22, 23, 24 des Mikrowellenteils einschließlich j e einer Gas- und Tranεportεchleuse 31, 51 an seinen beiden Enden. D e Versorgungseinrichtung SS speiεt über die Versorgungsleitungen 25 diese Module und Schleusen mit Spannung, Kuhlwasser, dem Reaktionsgas etc und empfangt von dort die notigen Meßwerte (vor allem die gemessene Temperatur) .

In Figur 3 ist eine derartige Schleuse 31 am Ende des Mikrowellenteils gezeigt, in die ein Fuhrungsrohr 30 einmundet. Die Gas- und Transportschleuse 51 an der Vorderseite enthalt die gleichen Bauteile zum Gasanschluß und Durcnschieben der Pellets

Im Fuhrungsrohr werden die Pellets 32 auf einer Transportrinne 33 bis zu entsprechenden Dichtscheiben 34 am Ausgang der Schleuse geεchoben Der Zwischenraum 35 zwiεchen den Dichtεcheiben 34 wird mittels eines Sauganschluεses 35' auf leichtem Unterdruck gehalten, wahrend durch das Fuhrungsrohr 30 über den Gasanschluß 36 daε Inertgas geleitet wird. Vorzugsweise wird das Inertgas entgegen der Tranεportrichtung der Pellets geleitet, also vom Gasanschluß 36 an der Ruckseite der Mikrowelleneinrichtung zum entsprechenden Gasan- schluß an der Frontseite. Das kühle Reaktionsgaε kann daher dazu dienen, die auε dem Mikrowellenteil kommenden, heißen Pellets abzukühlen. In gleicher Weise dient an der Frontseite das aus dem Mikrowellenteil kommende, heiße Reaktionsgaε dazu, um die ungesinterten Pellets, die noch kalt sind und in den Mikrowellenteil eingespeist werden, vorzuwärmen. Der leichte Unterdruck am Sauganschluß 35' sorgt dabei dafür, daß das Reaktionεgaε nicht zwiεchen den Pelletε 32 und den Dicht- scheiben 34 m die Umgebungsluft entweicht.

Ferner st in Figur 3 ein End-Flansch 40 an der Seitenwand 41 des Moduls 24 (Figur 2) dargestellt. An diesen End-Flansch ist eine Ruckplatte 42 angeflanscht, die die Schleuse 31 tragt und z.B. auch Kanäle 43 für eine Wasεerkuhlung enthalten kann. In dieεe Rückplatte 42 mundet daε Ende eines Schutzrohrs 44, daε eine seitliche Öffnung tragen kann, um über einen Schutzgasanschluß 45 im Schutzrohr 44 ein Schutzgas zu halten, das eine Trennung des Reaktionsgases im Fuhrungsrohr 30 sicherstellt gegenüber der Gasfullung m den einzelnen Modulen des Mikrowellenteils . Bei der Gasfullung dieser Module und/oder des Schutzrohrs kann es sich um ein Inertgas (z.B. Stickstoff) handeln; sofern die Bauteile zum Einspeisen der Mikrowelle hoher Leistung nicht von Spuren des Reaktionsgases angegriffen werden, kann aber auch einfach Luft verwendet werden. Zur weiteren Abdichtung können Dicht - ringe 37 verwendet werden.

In den Figuren 4 und 5 ist das Funrungsrohr 30 und die Tranεportrinne 33 mit den Pelletε 32 zu erkennen, die s ch von der Schleuse 51 an der Vorderseite deε Mikrowellenteils quer durch diesen Teil bis zur Schleuse 31 an der Ruckseite er- strecken. Der Mikrowellenteil ist zwischen der entsprechenden Frontplatte 52 und der Ruckplatte 42 modular aufgebaut, wobei in Figur 4 zwischen einem Emgangsmodul 22 und einem Ausgangsmodul 24 nur ein Modul 23 dargestellt ist.

Diese Module sind im wesentlichen zylindersymmetriεch um das Fuhrungsrohr 32 angeordnet und enthalten metallische Seiten- wande 41 (z.B. aus Aluminium) mit End-Flanschen 42, so daß der Mikrowellenteil und damit der Tranεportweg der Pellets beim Sintern (bei einer vorgegebenen Transportgeschwindigkeit der Pellets also die Sinterzeit) nach Bedarf verkürzt oder verlängert werden kann. Im Ausfuhrungεbeiεpiel bilden daε Eingangsmodul 22 und das anschließende Modul 23 ein Modulpaar, wobei vor dem Ausgangsmodul 24 noch zwei weitere derartige Modulpaare vorgesehen sind

Zu federn Modul gehört ein entsprechender Teil deε Schutzrohrs 44, d.h. das Schutzrohr ist aus einzelnen Teilrohren 53, 54, zusammengeεetzt , die m Rohrmuffen 55 derart enden, daß εich zwiεchen den Teilrohren Dehnungεfugen bilden

Zwischen den Rohrmuffen 55 liegt das Schutzrohr auf einer Packung aus Isoliermaterial auf, vorzugsweise einem zylindrischen, hochporosem Korper 56 (z.B. aus A1₂0 ), der das Schutzrohr konzentrisch umgibt. Ähnlich kann auch das Fuh- rungsrohr 30 aus Teilrohren zusammengesetzt sein, wie durch die Rohrmuffe 57 angedeutet ist.

Die Geschwindigkeit v₃ und v^ der Pelletsaule wird am Eingang und Ausgang des Fuhrungεrohreε mit einem Weggeber 68 bzw. 69 abgetaεtet.

Das Eingangsmodul 22 dient als Aufwarmzone für die Pelletε In diesem Modul braucht daε Fuhrungsrohr bzw das Schutzrohr ebensowenig isoliert zu sein wie in αem Endmodul 24, daε für das Abkühlen der gesinterten Pellets vorgesehen ist. Jeweilε am Ende eines Moduls 22, 23 ist an der Seitenwand die Einmύn- düng eines Wellenleiters mit rechteckigem Querschnitt vorgesehen, der radial auf das Fuhrungsrohr gerichtet ist. Im Endmodul 24 (Abkuhlzone) lεt kein Wellenleiter erforderlich, jedoch enthalten vorteilhaft mindestens die Module 23 jeweils einen derartigen, seitlich einmundenden Wellenleiter. Der Arbeitεraum dieses Mikrowellenofens, der durch die Module 22, 23 und 24 zusammengesetzt ist, wird also von dem Innenraum der zylindrischen Seitenwande 41 der Module und der Frontplatte 52 und der Ruckplatte 42 gebildet und die Wellenleiter 60, 61 dienen dazu, Mikrowellen einer praktisch konstanten Frequenz von 2,45 Ghz in diesen Arbeitεraum emzukoppel . Wenn sich zwischen diesen Einkopplungen keine metallischen Blenden im Arbeitsraum befinden, überlagern sich die von den einzelnen Wellenleitern eingekoppelten Mikrowellen zu dem für das Sintern vorgesehenen Mikrewellenfeld. Allerdings kann sich dabei auch eine gegenseitige Stcrung ergeben, die dann durch eine Trennwand im Arbeitsraum beseitigt werden kann. Die axiale Lange eines Moduls (und damit auch der Abstand zwischen den Einmündungen der Wellenleiter 60, 61) betragt etwa 50 cm, wahrend der Innendurchmesser der Module (also der Innendurchmesεer des Arbeitsraumeε senkrecht zum Fuhrungsrohr) etwa 35 cm betragt, wobei die genauen Werte der Abmes- εungen empirisch bestimmt sind, um die gewunεchte Homogenitat deε Feldes zu erreichen. Wie in der Figur 4 gezeigt ist, bil- den die beiden benachbarten Module 22, 23 ein Paar von Wellenleitern, die in axialer Richtung um den genannten Abstand von etwa 50 cm versetzt sind. In Umfangεrichtung deε Fuh- rungεrohreε sind die Wellenleiter 60, 61 um 180 ° gegeneinander versetzt, also diametral entgegengesetzt

Der Wellenleiter 60, auf den ein Pellet bei seinem Weg durch den Mikrowellenofen als erstes trifft, sowie der Wellenleiter 62, den dieseε Pellet alε letzteε sieht, koppeln jeweils Mikrowellen mit einer maximalen Leistung von etwa 1,25 kW ein, wahrend der Wellenleiter 61 und die dazwischenliegenden Wellenleiter auf eine maximale Leistung von 2 bis 2,5 kW ausgelegt sind. Das Mikrowellenfeld enthalt daher zwischen dem Wellenleiter 60 und dem Wellenleiter 62 eine verhältnismäßig hohe Energiedichte, die durch die Überlagerung der verschie- denen Mikrowellen aufrechterhalten wird, wahrend die Energiedichte in der Anwarmzone und der Abkuhlzone abklingt.

Durch Energieaufnahme auε dem Mikrowellenfeld heizen εich die Pelletε daher auf eine Temperatur, die durch das Gleichge- wicht zwischen der aus dem Feld aufgenommenen Energie und der abgegebenen Energie der Pellets gegeben ist. Die Energieabgabe erfolgt dabei hauptsächlich durch Warmeleitung, solange die Pellets noch auf verhältnismäßig niedriger Temperatur liegen, bei höheren Temperaturen aber hauptsächlich durch Wärmestrahlung. Für die Warmeleitung bildet die Säule der aneinanderstoßenden Pellets eine wärmeleitende Struktur, die eine Vergleichmaßigung der Temperatur m axialer Richtung bewirkt. Weitere Warmeleitung findet über den Strom des Schutzgases statt, wahrend nur verhältnismäßig wenig Warme über die Isolatorpackung 56 an die Seitenwande des Arbeitsraumeε abgegeben wird. Bei hohen Temperaturen wurde der überwiegende Teil der aus dem Feld aufgenommenen Enger e als Wärmestrahlung an die Seitenwande des Ofens abgegeben, wobei aber das Fuhrungsrohr, daε Schutzrohr und die Iεolierpackung 56 eine äußerst wirksame Strahlenεchutz darεtellen. Die Seitenwande des Ofens werden dadurch nicht übermäßig erwärmt; sie können durch eine Wasεerkühlung gekühlt werden, jedoch erweist εich eine derartige Kühlung nicht als zwingend notwendig, da dieser Aufbau des Ofens die Warmeverluεte sehr niedrig halt. Zur besseren Isolierung kan auch eine Verspiegelung der Innenflache deε Arbeitεraumeε beiragen.

In Figur 6 ist daε Temperaturprofll wiedergegeben, daε in den Pellets längs des Rohres vorliegt. Zur Messung des Tempera- turprofils genügt es, an verschiedenen Stellen entsprechende optische Temperaturmeßglieder 63 (Fig. 5) am Arbeitεraum vorzusehen, z.B. auf das Fuhrungsrohr gerichtete Bohrungen m den metallischen Seltenwanden des Ofens, durch die mittels eines optischen Systems die Strahlungstemperatur des Füh- rungεrohres bzw. deε Schutzrohres erfaßt wird. Eine Auswerte- Elektronik 65 liefert entsprechende Temperatursignale T für die Steuerelektronik des Ofens. Dabei kann ausgenutzt werden, daß ein eindeutiger Zusammenhang zwischen der Temperatur der Pelletε und der am Fuhrungεrohr bzw. dem Schutzrohr gemeεεe- nen Strahlungstemperatur herrscht. Dieser eindeutige Zusammenhang kann empirisch auε dem Vergleich der gemessenen Temperatur von heißen, ms Fuhrungsrohr eingebrachten Pellets und der dann gemessenen Strahlungstemperatur der Rohre bestimmt werden.

In Figur 6 entspricht die Verteilung der Temperatur in den im Fuhrungsrohr angeordneten Pelletε praktiεch der Intensität des Mikrowellenfeldeε . Man erkennt dabei den Anstieg bzw. Abfall der Temperatur bzw. Energiedichte in der Aufwarmzone und der Abkuhlzone sowie einen dazwischenliegenden, verhältnismäßig hohen Bereich mit schwach ausgeprägten Minima und Maxima, deren Amplidutenunterεchied weniger als etwa 80 °C betragen kann. Dabei ist eine derartige Temperaturkonstanz praktiεch nur durch empirische Optimierung der Form und Abmeεεungen des Arbeitsraumes und der Wellenleiter sowie deren gegenseitige Anordnung erreichbar, wobei eine ungunstige Wahl zu größeren Temperaturschwankungen als auch zu größeren Warmeverluεten fuhrt .

Die hohen Temperaturen der Pelletε bedeuten hohe Materialbe- lastungen für das Fuhrungsrohr und die anderen Strukturen, die zum Halten und Transportieren der Pellets benotigt werden. Das dafür verwendete Material muß hochtemperaturfest , für Mikrowellen praktisch transparent und außerdem warmeiεo- lierend sein. Wie bereits eingangs erwähnt wurde und anhand deε Pfeileε ΔQ m Figur 5 dargeεtellt iεt, liegen die heißen Pelletε auf der Transportrinne 33 auf; solange der größte Teil der Wärmeverluste durch W rmeleitung von den Pellets auf die umgebenden Strukturen abgegeben wird, kommt es in diesen Strukturen daher zu einem Wärmeεtrom, der hauptεächlich Richtung dieεeε Pfeileε verlauft und daher m dieεen unteren Segmenten der rohrformigen Strukturen zu einem εtarken Te pe- raturanεtieg führt, während die diametral entgegengeεetzten, oberen Segmente der Rohrstrukturen noch kalt sind. Daher dehnt sich z.B. das Fuhrungsrohr unten starker auε alε oben. Da daε eine Ende deε Rohreε aber z.B. in der Schleuεe nach Figur 3 fest eingespannt ist, entstehen im Rohr Scherkräfte, da sich das Rohr axialer Richtung nach unten durchbiegt .

Daε Rohr ist zwar in der Lage, im spannungsfreien Zustand daε Gewicht der Pelletsäule zu halten, jedoch besteht die Gefahr, daß die verwendete Keramik diese zusatzlichen Scherkräfte, die durch den tangentialen Temperaturunterschied entstehen, nicht mehr standhalten. Dies führt dazu, daß das Führungsrohr häufig bricht, wenn zwischen dem Führungsrohr 30 und dem Pellet 32 nicht die in Figur 5 gezeigte Transportrinne 33 verwendet wird oder wenn der Ofen bereits mit Pelletε gefüllt ist (oder wird), solange er vom kalten Zustand auf die Betriebstemperatur hochgefahren wird.

Diese Gefahr ist wesentlich geringer bei einer Anordnung von Schutzrohr, Fuhrungsrohr und Transportrinne, wie εie m Figur 7 gezeigt iεt. Dabei liegt das Fuhrungsrohr 73, in dem die Transportrinne 33 mit den Pellets 32 aufliegen, seinerseits an der Innenfläche des Schutzrohrs 70 auf, Fuhrungsrohr und Schutzrohr sind also nicht durch eigene Distanzelemente auf Abstand gehalten. Figur 8 zeigt, daß dann das Fuhrungεrohr auch ohne Verwendung eigener Rohrmuffen 55 aus Teilrohren zusammengesetzt werden kann, deren Enden 71, 72 eine Dehnungε- fuge bilden. Diese Enden tragen ein Profil, das der Trans- portrichtung der Pellets, die durch den Pfeil 74 angegeben ist, angepaßt ist. Dabei wird daε äußere Ende 71 des einen Teilrohreε von außen vom äußeren Ende 72 deε nachfolgenden Teilrohres umfaßt . Wenn nun also die Teilrohre εich infolge der thermiεchen Verhältnisse durchbiegen, wie in übertriebenem Maßstab in der Figur 8 gezeigt ist, so treten an diesen Enden keine Scherkräfte auf, vielmehr kann das Pellet 32 in der Transportrichtung (Pfeil 73) ungehindert über die Stoßstelle gleiten. Dabei kann εogar auf eine Transportrinne ver- ziehtet werden; es kann aber auch eine Transportrinne verwendet werden, die aus Teil-Rinnen mit ähnlich profilierten Enden zusammengesetzt ist.

Bei dieser Anordnung nach Figur 7 sind Führungsrohr 70 und Schutzrohr 30 nicht streng konzentrisch. Entspricht aber die Exzentrizität des Führungsrohrs 70 ungefähr der Dicke der Transportrinne 33, so wird dadurch erreicht, daß die Pelletε 32 exakter in der Mitte des Schutzrohrs geführt werden als bei der Anordnung nach Figur 5. Ist also das Schutzrohr kon- zentrisch zu den zylindrischen Seitenwänden des Arbeitεraums angeordnet, so kommt auch die Säule der Pellets konzentrisch zur Mittelachse des Arbeitsraumε zu liegen. Dieε iεt beεon- ders vorteilhaft, wenn die geometrischen Abmesεungen des Ar- beitεraumeε auf ein Mikrowellenfeld abgeεtim t εind, daε eine Zylindersymmetie beεitzt.

Zu der Anordnung von Führungεrohr und Schutzrohr, die in Figur 7 gezeigt ist, zeigt die Figur 9 eine geeignete Schleuse, wobei in diesem Fall auf die Verwendung eines Schutzgases und Schutzgasanεchluεεeε 45 (Figur 3) verzichtet iεt.

In Figur 10 ist εchematisch der elektrische Teil eines Moduls mit dem genannten Wellenleiter gezeigt. Ins Innere deε Wellenleiters 80 ragt eine Antenne 81 mit einem Übertragungεteil 82, der an einen Hochfrequenzgenerator 83 angeεchloεsen iεt und wassergekühlt sein kann. Mit 84 ist die Meßelektronik deε bereitε erwähnten optiεchen Temperatursensorε bezeichnet, dessen Ausgangssignal z.B. an einem Display 85 angezeigt sein kann. Der Temperaturmeßwert ist außerdem an den Istwert-Ein- gang eines Regelverstärkers 89 gegeben werden, dessen Sollwert-Eingang an ein Einsteilglied 90 angeschlossen ist. Die Einstellung des Sollwerts am Einsteilglied 90 kann manuell oder programmgesteuert erfolgen. Das Auεgangsglied deε Regel - Verstärkers 89 wird in einer Leistungεεteuerεtufe 91 benutzt, um die Leiεtung deε Hochfrequenzgeneratorε zu steuern. Durch einen Schalter m der Steuerεtufe 91 ist angedeutet, daß die temperaturgeregelte Steuerung des Hochfrequenzgenerators 83 ausgeschaltet und der Generator stillgesetzt werden kann, sobald von einem der Weggeber 68 oder 69 (Figur 4) mittels des Signals Vi oder v_z gemeldet wird, daß die Zufuhr der Pellets zum Ofen oder der Abtransport der Pellets auε dem Ofen ge- εtort lεt.

Im Emstellglied 90 kann manuell ein Temperatursollwert für das betreffende Modul eingestellt werden, um die Temperatur der Pellets im betreffenden Modul auf einen bestimmten Wert zu halten. Es kann aber auch eine Einsteilvorrichtung benutzt werden, die für jeden einzelnen Modul einen programmgesteuerten TemperaturSollwert vorgibt. So können z.B. die Tempera- tursteuerungen der Module so miteinander verknüpft sein, daß im Fall, daß in einem Modul eine Höchsttemperatur überschritten wird, die Leistung des an diesen Modul angeεchloεεenen Hochfrequenzgeneratorε gedroεεelt und gleichzeitig die Leiεtung anderer Generatoren hochgefahren wird, um zu erreichen, daß die Pellets auf ihrem Weg durch alle Module auch m diesem Fall mit optimaler Leistung gesintert werden.

Zur Untersuchung der erfmdungsgemaß gesinterten Pellets wurde ein Verfahren gewählt, bei dem die Pellets mit einer bestimmten, konstanten Aufheizgeschwindigkeit auf eine be- stimmte Sintertemperatur aufgeheizt, für eine bestimmte Dauer ungefähr auf dieser Temperatur gehalten und anschließend mit einer vorgegebenen, konstanten Geschwindigkeit abgekühlt wurden. In Figur 11 ist die Dichte der Pellets in Abhängigkeit von der gewählten Sintertemperatur für eine Sinterdauer von 5 Minuten (Kurve I), 1 Stunde (Kurve II) und 4 Stunden (Kurve III) gezeigt, wenn das Sintern im Mikrowellenfeld erfolgte. Zum Vergleich sind die Kurven IV und V aufgetragen, die eine Sinterdauer von 6 Minuten bzw. 4 Stunden in einem konventio- nellen Muffelofen beschreiben. Eine Sinterdichte, die auf konventionellem Wege bei einer vorgegebenen Sinterdauer eine verhältnismäßig hohe Sintertemperatur erfordert, lεt bei gleicher Sinterdauer im Mikrowellenfeld bereitε bei Temperaturen erreichbar, die etwa 100 °C niedriger sind. Umgekehrt kann z.B. eine Sinterdichte von etwa 10,7 g/cτa , die konventionell durch 4-stündigeε Sintern bei 1750 °C erreichbar ist, im Mikrowellen eld bei gleicher Temperatur bereits m 1 Stunde erreicht werden.

In Fig. 13 iεt der in den gleichen Verεuchen gemessene mittlere Korndurchmesser aufgetragen (Kurven I' bis V) . Auch hier führt das Mikrowellenfeld zu niedrigeren Temperaturen und/oder kürzeren Sinterdauern. Diese kürzere Sinterdauer entspricht einem hohen Ausεtoß, wobei außerdem auch die Ener- gieverluste, die ohnehin im Mikrowellenofen nur gering sind, auch nur eine kurze Zeit auftreten. Die Erfindung ermöglicht also eine sehr wirtschaftliche Herstellung der Brennstoffpelletε .

Nach Figur 12 nehmen in Pelletε, die auf konventionelle Weiεe (Symbol "0") bzw. im Mikrowellenfeld (Symbol ".") gesintert sind, die offenen Pohren etwa den gleichen Volumenanteil ein, sofern Pelltes gleicher Dichte miteinander verglichen werden. Die Qualität der nach der Erfindung gesinterten Pellets er- füllt also alle Anforderungen, d e an die bisherigen, konventionell gesinterten Pellets gestellt werden.

Da das Mikrowellen-Sintern die Sinterdauern wesentlich ver- kürzt, brauchen die Pellets nur durch ein Mikrowellenfeld geringer Lange transportiert zu werden Ein entsprechender Arbeitsraum muß aber trotz geringer axialer Lange die notige Heizleistung aufbringen. Da die Sendeleistung der die Mikrowellen erzeugenden Antennen aber begrenzt werden sollte, um die thermische Belastung in den entsprechenden Wellenleitern, die Material- und Umweltbelastung durch Mikrowellen und andere praktischen Storfaktoren gering zu halten, kann die beschriebene Anlage weiterentwickelt werden, wie es an einem Beispiel in Figur 14 gezeigt ist .

Dieses Beispiel geht davon aus, daß der Arbeitsraum nicht zwangsläufig zylindrisch sein muß, sondern auch polygonalen Querschnitt haben kann. In Figur 14 ist die metallische Frontplatte 91 eines Arbeitsraumes mit hexagonalem Quer- schnitt gezeigt. Über diese Frontplatte steht ein metallischer Rohrεtutzen 92 nach vorn über, der eine Verlängerung des Fuhrungsrohres bilden oder des Fuhrungsrohr aufnehmen kann. In jedem Fall pasεieren die Grünlinge dieεen Rohrstut- zen, bevor sie in den Arbeitsraum eintreten und innerhalb des Fuhrungsrohrs dem Mikrowellenfeld ausgesetzt werden. In dem Rohrstutzen klingen die Mikrowellen ab, so daß auf bekannte Weise ein Austreten von Mikrowellen m die Umwelt praktisch vermieden wird.

Im Fall der Figur 14 ist der Rohrstutzen 92 eine Verlängerung eines Schutzrohreε, m dem mehrere Fuhrungεrohre 94 konzen- triεch um die Langεachεe deε Arbeitεraumeε angeordnet sind. Der Rohrεtutzen 92 fuhrt auε dei Gaεschleuße, die alε Kammer 92 ' mit dreieckigem Querschnitt ausgeführt ist und die An- εchluεse 92'' der Gasεchleuße tragt. In jedem Fuhrungsrohr 94 befindet sich eine Säule aus Pellets. Bei dieser konzentrischen Anordnung herrschen praktisch die gleichen Bedingungen bezüglich der homogenen Energieverteilung des Feldes am Ort der Pellet-Säule- wie in einer in der Längsachεe deε Arbeits- raumeε liegenden Pellet-Säule.

Die Kammer 92 ' iεt dem von den Mikrowellen durchsetzten Arbeitsraum vorgelagert und von dem Gas durchsetzt, das aufgrund des bevorzugten Gegenstrom-Prinzips von den heißen Pel- letε bereitε aufgewärmt ist und daher seinerεeits die durch den Rohrstutzen eintretenden frischen Grünlinge aufheizt.

An mehreren Seiten des polygonalen Arbeitsraumes ist jeweilε ein Wellenleiter 93 mit einer Antenne 94 zur Erzeugung von Mikrowellen angeordnet. Die Wellenleiter 94 εind zu jedem

Fuhrungsrohr 95 hin offen, um einen Austritt der Mikrowellen zu ermöglichen, die sich in der Längεachεe deε Arbeitsraumes mit Mikrowellen aus anderen Wellenleitern überlagern. Im Übrigen ist jeder Wellenleiter von metallischen Wänden be- grenzt, um seine Antenne vor den Antennen und Mikrowellen der anderen Wellenleiter abzuschirmen. Die einzelnen Antennen erzeugen also Teil-Felder, die weitgehend voneinander entkoppelt sind.

In der Figur sind diese seitlichen Wände der Wellenleiter, soweit sie sich in den Arbeitsraum hinein erstrecken, mittels durchbrochener Linien 97 angedeutet. Außerdem können auch metallische Blenden, die von Gasεchutzrohren und Führungsrohren durchsetzt sind und den Arbeitsraum in einzelne Kammern un- terteilen, vorteilhaft sein, um die Mikrowellen, die aus verschiedenen Wellenleitern in die einzelnen Kammern eingestrahlt werden, gegeneinander noch besεer zu entkoppeln.

Diese Entkopplung ist vorteilhaft, da eine weitgehend homo- gene Energieverteilung des Feldes im Führungsrohr von der Geometrie der Anordnung und Resonanzerscheinungen abhangt. Die gunstigste Geometrie kann praktisch nicht theoretisch ei- mittelt werden, sondern muß durch Veränderungen an der Geometrie der metallischen Wände, der Lokalisierung der Antennen im Wellenleiter etc. empirisch gefunden werden. Für diese empirischen Untersuchungen kann z.B. zunächst am Arbeitsraum ein Wellenleiter aus verschiebbaren oder leicht gegen andere Teile austauschbaren Teilen angebracht werden, um die gunstige Geometrie des Arbeitsraumes und eines einzelnen Wellen- leiters wenigstens in erster Näherung festzulegen Anschließend können dann die weiteren Wellenleiter angebracht werden, wobei dann empirisch auf ähnliche Weise noch Veränderungen an den auf das Fuhrungsrohr gerichteten Offnungen der Wellenleiter vorgenommen werden können.

Die Qualltat der erreichten Optimierung dieser geometrischen Faktoren kann daran gemessen werden, daß die Pellets im Vergleich zu eingespeisten Leistung zunächst möglichst viel Energie aus den Mikrowellen aufnehmen (hohe Temperatur, ge- ringe Warmeverluste) , und dann bei der Überlagerung möglichst geringe Temperaturunterschiede zwischen den Pellets auftreten, die im Fuhrungεrohr nebeneinander aufgeεtapelt sind.

In Figur 14 ist ferner gezeigt, durch Schraffur angedeutet, daß im Arbeitsraum daε Fuhrungεrohr bzw. die Anordnung der

Fuhrungsrohre 95, die aus Aluminiumoxid (Al₂0₃) bestehen, von mindestens einem Isolierkörper aus schwammartig porösem Al^O. umgeben ist, um die thermische Isolation der Pellets gegenüber den metallischen Wanden des Arbeitsraumeε zu verbessern Zwischen einem Fuhrungεrohr und dem Isolierkörper befinden εich keine metalliεchen Teile, da die Mikrowellen ungehindert durch den Isolierkörper und das Fuhrungsrohr hindurch zu den Pellets gelangen sollen Andererseits sollen starke thermische Spannungen begrenzt werden, die durch die heißen Pellets m dem Isolierkörper entstehen, d h beim Aufheizen sollen nicht nur die Pelletε, εondern in einem geringeren Maß auch der Isolierkörper und das Fuhrungsrohr durch die Mikrowellen erwärmt werden. So wird z.B. ein Al₂0₃-Rohr in den Ofen bereits um etwa 100 °C erwärmt, wenn sich keine Pellets im Rohr befinden. Fuhrungsrohr und Isolierkörper können daher allgemein jeweils aus Keramik beεtehen, die nicht elektnsch-lei- tend lεt und sich im Mikrowellenfeld mindestens so stark wie Aluminiumoxid erw rmt. Außerdem hat eine derartige, schwach angekoppelte Struktur möglicherweise eine Ruckwirkung auf die axiale Energieverteilung des Feldes und kann sich daher auch vorteilhaft auf die Homogenitat des Feldes auswirken.

Die zuletzt beschriebenen Maßnahmen, bei denen die Pelletε durch einen metallischen Rohrstutzen hindurch in den Arbeitε- räum eingebracht bzw. durch einen Isolierkörper thermisch gegenüber den Arbeitsraum isoliert oder nacheinander durch mehrere Kammern des Arbeitεraumes gefordert werden, sind jeweils bereits einzeln eine vorteilhafte Verfahrensvariante - unabhängig von anderen Einzelheiten der Verfahrensvariante der Figur 4, also unabhängig davon, daß in einem polygonalen Arbeitsraum seitlich mehrere Teil-Mikrowellenfeider eingeleitet werden .

Claims

Patentansprüche

1. Verfahren zur Herstellung von Pellets für Kernreaktoren, wobei aus einem Vorrat von praktisch zylindrischen Grunlm- gen, die aus einem im wesentlichen aus Uranoxid oder Plutoniumoxid oder einer Mischung dieser Oxide und ggf . noch einem Neutronen absorbierenden Oxid bestehenden Pulver gepreßt sind, ungesinterte Pellets entnommen und in einem Mikrowellenfeld unter reduzierender Atmosphäre bis zu 6 Stunden auf einer Sintertemperatur zwischen 1400 und 1800 °C gehalten werden, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß a) die ungesinterten Pellets mit parallel zueinander ausgerichteter Langsachse hintereinander in das eine Ende ei- nes Fuhrungεrohrε, daε εich durch einen Arbeitεraum mit metalliεchen Wanden erεtreckt, und gegenüber dem übrigen Volumen deε Arbeitsraums praktisch gasdicht verschlossen ist, eingespeist werden, b) daß m das Fuhrungsrohr ein reduzierendes Gas geleitet und in den Arbeitsraum das Mikrowellenfeld eingekoppelt wird, und c) daß die gesinterten Pellets an der anderen Seite des Arbeitsraumeε vom anderen Ende des Fuhrungεrohreε abtranε- portiert werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pellets für eine Dauer zwischen 15 Minuten und 2 Stunden mittels deε eingestrahlten Mikrowellenfeldes auf der Sintertemperatur gehalten werden.

3. Verfahren zur Herstellung von Pellets für Kernreaktoren, wobei aus einem Vorrat von praktisch zylindrischen Grünlingen, die aus einem im wesentlichen aus Uranoxid oder Plutoniumoxid oder einer Mischung dieser Oxide und ggf. einem Neu- tronen absorbierenden Oxid bestehenden Pulver gepreßt sind, ungesinterte Pellets entommen und in einem Mikrowellenfeld auf einer Sintertemperatur gehalten und einem reduzierenden Gas ausgesetzt werden, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß a) die Grünlinge mit parallel zueinander ausgerichteten

Langsachεen hintereinander auf einer Seite m ein Füh- rungεrohr, das einen Arbeitsraum mit metallischen Wanden und dem m den Arbeitsraum eingekoppelten Mikrowellenfeld durchsetzt und gegenüber dem Volumen des Arbeitsrau ε praktisch gasdicht abgeschloεεen lεt, emgeεpeist werden, b) daß in das Führungsrohr eine oxidierende Atomosphare geleitet und die Pellets im Fuhrungsrohr mindestens für eine Sinterzeit von 15 Minuten auf einer Sintertemperatur zwischen 800 bis 1400 °C gehalten werden, und c) daß die Pellets an der anderen Seite des Rohres aus dem Mikrowellenofen heraus in e ne reduzierende Atmosphäre transportiert werden.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Temperatur der Pellets im Führungsrohr oder zumindest die Temperatur des die Pellets umgebenden Führungsrohrs optisch gemessen wird.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Mikrowellenfeld mit konstanter Frequenz in mindestens einem Hochfrequenzgenerator erzeugt und seine Energie m Abhängigkeit von der Temperatur der Pellets oder der Temperatur des die Pellets umgebenden Fuhrungsrohrs durch Steuerung der Leistung des Hochfrequenzgenerators eingestellt wird.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß im Ar- beitsraum ein Mikrowellenfeld erzeugt wird, das im Fuhrungεrohr praktiεch homogen lεt.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pellets nur etwa entlang der Mittelachse des Arbeitsraumε im Fuhrungsrohr durch den Arbeitsraum transportiert werden.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß daε reduzierende Gas überwiegend aus H₂ und einem inerten Gas besteht, wobei der Gehalt an H? mindeεtenε 3 Vol.-% betragt.

9. Verfahren nach Anspruch 8, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß als Inertgas Argon verwendet wird.

10. Verfahren nach Anspruch 8, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das redu- zierende Gas ungefähr 75 % H₂ und etwa 25 % N, enthalt.

11. Verfahren nach einem der Anεpruche 1 biε 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß daε redu^¬ zierende Gaε überwiegend H, oder Ammoniak enthalt.

12. Verfahren nach einem der Anεpruche 1 biε 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das reduzierende Gas CO oder H_? sowie CO, enthalt.

13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß ungesinterte Pellets mit einer Dichte von mindestens 5,5 g/cm"" verwendet werden.

14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß ungesinterte Pellets mit einer maximalen Dichte von 7,0 g/cm², vorzugsweise einer maximalen Dichte von 6,7 g/cm² verwendet wer- den.

15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß ungesinterte Pellets verwendet werden, die ein Brennstoffpulver ent- halten, das auε bei der Brennstoffherεtellung anfallendem Ausschuß gewonnen ist.

16. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 15, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß Mikrowel- len, die im Arbeitsraum daε Mikrowellenfeld bilden, in mehreren in den Arbeitεraum mundenden Wellenleitern mittels mehrerer, jeweils in einem eigenen Wellenleiter angeordneter Antennen erzeugt und über die Wellenleiter an mehreren m axialer Richtung des Rohres gegeneinander versetzten Einkoppel- stellen in den Arbeitsraum eingekoppelt werden.

17. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 16, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß an zwei verschiedenen Einkoppelstellen in den Arbeitsraum emgekop- pelte Mikrowellen im Arbeitsraum zum Mikrowellenfeld überlagert werden .

18. Verfahren nach Anspruch 17, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Ein- koppelstellen in Umfangsrichtung des Führungsrohres gegeneinander versetzt sind.

19. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 biε 18, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pellets mittels einer das Führungsrohr umgebenden Packung aus porösem Isolationsmaterial vor Wärmeverlusten isoliert wer- den.

20. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 19, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pelletε am einen Ende des Rohres auf eine Transportεchiene, ms- besondere eine Transportrinne mit teilzylindrischem, nach eben offenem Querschnitt, gelegt und auf der Tranεportεchiene durch den Arbeitεraum zum anderen Ende tranεportiert werden.

21. Verfahren nach Anεpruch 20, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pellets aneinander anεtoßend auf die Transportschiene gelegt und durch den Arbeitsraum geschoben werden.

22. Verfahren nach Anspruch 21, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Rohr abschüssig ist und die Grünlinge unter Ausnutzung ihrer Schwerkraft auf der Rinne vorwärts geschoben werden.

23. Verfahren nach einem der Anεpruche 1 biε 22, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pellets im Führungsrohr zunächst durch eine Aufwarmezone geleitet werden, an deren Ende ein Teil deε Mikrofeldeε mit einem geringeren Energieinhalt eingekoppelt wird, daß die Pelletε anεchließend durch eine Sinterzone mit höherem Energieinhalt des Mikrowellenfeldes geleitet werden und daß die Pellets am anderen Ende des Rohres eine Abkuhlzone durchlaufen, m d e kein Mikrowellenfeld eingekoppelt wird.

24. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 23, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Mikrowellenfeld mit kontinuierlicher Leistung erzeugt wird.

25. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 24, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Mikro- wellenfeld mit pulsierender Leistung erzeugt wird.

26. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 25, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Transportgeschwindigkeit der Pellets am Eingang und/oder Aus- gang des Führungsrohres gemessen und die Leistung des Mikrowellenfeldes m Abhängigkeit von den Meßwerten gesteuert wird.

27. Verfahren nach einem der Anεpruche 1 biε 26, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß nur eine erεte Gruppe von ungesinterten Pellets aus dem Vorrat der Grünlinge m das Fuhrungsrohr eingespeist werden und daß gleichzeitig zumindest eine andere Gruppe ungesinterter Pellets m einem anderen Arbeitεraum ebenfalls nach Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 33, jedoch unabhängig von der ersten Gruppe bearbeitet wird.

28. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 27, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß ein Ar- beitsraum mit einem in einer zum Führungεrohr senkrechten

Ebene polygonalen Querschnitt verwendet wird und daß an mehreren Seiten des Arbeitsraumes jeweils mittels einer Antenne in einem Wellenleiter, der zum Fuhrungsrohr hin offen und gegenüber den Antennen m den anderen Wellenleitern durch me- tallische Wände abgeschirmt ist, Mikrowellen erzeugt werden, die εich im Führungsrohr zum Mikrowellenfeld überlagern.

29. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 28, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pellets im Führungsrohr mittels des Führungsrohrε und einem daε Führungsrohr umgebenden Isolierkörper thermisch gegenüber den metallischen Wänden des Arbeitsraumeε iεoliert werden, wobei sich zwischen dem Isolierkörper und den Pellets keine metal- lischen Teile befinden und daε Führungεrohr und der Isolier- körper auε Aluminiumoxid (Al₂0₃) oder aus Keramik bestehen, die sich im Mikrowellenfeld mindestens so stark wie Aluminiumoxid erw rmt .

30. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 29, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Pellets durch mehrere hintereinander liegende Kammern des Arbeitsraumes geleitet werden, die gegeneinander durch metallische Wände mit einer von dem Führungsrohr durchsetzten Öff- nung getrennt sind, wobei mindestens zwei Kammern von Mikrowellen durchsetzt werden.

31. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 30, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Grün- linge, bevor sie in den Arbeitsraum eintreten, einen metallischen Rohrstutzen pasεieren.