SE447610B

SE447610B - Sett att tillverka sintrade kernbrenslekroppar

Info

Publication number: SE447610B
Application number: SE8501630A
Authority: SE
Inventors: A R Massih
Original assignee: Asea Atom Ab
Priority date: 1985-04-02
Filing date: 1985-04-02
Publication date: 1986-11-24
Also published as: DE3609663A1; SE8501630L; DE3609663C2; SE8501630D0

Description

kf! 447 610 20 till en ökad bildning av fissionsgaser. Bildningen av fissionsgaser ger givetvis också upphov til1_en ökning av gastrycket i kapselröret, vilket kan medföra att detta expanderar och värmeledningen från kutsarna där- igenom ytterligare försämras. Det är alltså av största betydelse att dif- fusionen av físsionsgaser från kutsar till spalter mellan kutsar och kapslingsrör och till plenum i största möjliga utsträckning motverkas.

I ett bränslestavknippe, som ofta innehåller 8x8 bränslestavar, ibland 6x6, 7x7 eller 9x9 bränslestavar, kan i stället för en eller flera bränsle- stavar med urandioxidkutsar placeras stavar innehållande kutsar med bränn- bart neutronabsorbatormaterial i form av digadoliniumtrioxid fördelat i urandioxid, eventuellt innehållande U308. På detta sätt kan man åstadkomma en förstärkt reaktivitetskontroll under den tidigare delen av en drift- period för kärnreaktorn utan att absorbatormaterialet därefter, då det förlorat sin förmåga att taga upp neutroner, har någon skadlig inverkan på reaktorns drift.

Det är vanligt att sintringen av de pressade urandioxidkutsarna utföres i en sintringsatmosfär av fuktad vätgas med ett syrepartialtryck av 2,65~1O_11 atm eller däröver vid en temperatur av mellan 1600 OC och 1800 OC, oavsett om kutsarna innehåller Gd203 eller ej. En sådan sint- ringsatmosfär ger en sintrad produkt med stökiometrisk eller nära stökio- metrisk sammansättning hos kutsmaterialet. Även andra sintringsatmosfärer kan användas såsom en blandning av vätgas och koldioxid eller en blandning av koldioxid och koloxid.

Enligt den föreliggande uppfinningen har det visat sig att användning av en sintringsatmosfär, som vid 1700 OC har ett syrepartialtryck av mellan 0,15-10-11 atm och 1,25-10-11 atm, vid sintring av kutsar av urandioxid innehållande Gd2O3 dad fissionsgas är avsevärt mindre än från kutsar av samma slag, som ger kutsar från vilka utdiffusionen av vid drift bil- sintrats på konventionellt sätt. En sannolik förklaring till detta gynn- samma resultat kan vara att det vid det angivna syrepartialtrycket'bil- das anjonvakanser i mikrostrukturen hos UO2-Gd203-kutsarna och att dessa vakanser kan fånga upp i kutsarna bildade fissionsgaser, så att den mängd av fissionsgaserna som diffunderar ut till spalter mellan kutsar och kapslingsrör och till plenum blir starkt reducerad. Anjonvakanserna an- tages bildas genom att gadoliniumatomer ersätter enstaka uranatomer i V1 3 447 610 urandioxidgittret under det att enstaka syreatomer lämnar gittret. En redu- cerad fissionsgasdiffusion från kutsarna är av särskild betydelse för kut- sar innehållande Gd O därför att sådana kutsar har en lägre värmelednings- 2 3' förmåga än kutsar av enbart urandioxid, vilket gör att deras temperatur under drift blir högre. Den högre temperaturen leder i sin tur till en ökad bildning av fissionsgaser.

Vad som kännetecknar den föreliggande uppfinningen framgår av patentkraven.

Pulvret av urandioxid kan innehålla upp till 20 viktprocent U308 för att åstadkomma en eftersträvad densitet hos den sintrade kroppen och en efter- strävad stabilitet hos denna, så att den inte successivt undergår krymp- ning eller svällning då den utsättes för påkänningar under drift i en reaktor. Mängden Gd203 i pulvret uppgår till 3 -12 viktprocent. Med vikt- procent av ett ämne i urandioxid i denna ansökan avses vikten av ifråga- varande ämne i procent av sammanlagda vikten av ämnet, urandioxiden och övriga eventuellt i pulvret ingående ämnen.

Sintríngen utföres vid en temperatur av minst 800 OC i en atmosfär, som -11 vid 1700 OC har ett syrepartialtryck av mellan 0,15'1O atm och 1,25-1O_11 atm. Syrepartialtrycket har i sintringsatmosfårer innehåll- ande vattenånga vid sintringstemperaturen, inklusive vid en sintrings- temperatur av 1700 OC, ett värde bestämt enligt formeln log (1/po ) = = - 0,02 H + K, där T är sintringstemperaturen i OK, H den relativa fuk- tigheten vid temperaturen T, och K är en konstant med värdet 23600. Den relativa fuktigheten i sintringsatmosfären uppgår till mellan 15 och 50 %.

Enligt en föredragen utföringsform utföres sintringen vid en temperatur av 1600 OC-1800 OC i en sintringsatmosfär av vätgas innehållande vatten- ånga och en mindre mängd koldioxid, som har ovan angivna syrepartialtryck.

Det är dock möjligt att utföra sintringen i sådan atmosfär vid lägre temperaturer såsom minst 800 OC men en lägre sintringstemperatur för- länger sintringstemperaturen och minskar därmed.produktionshastigheten i den använda ugnen.

I stället för ovan angivna sintringsatmosfär är det bl a möjligt att använda en sintringsatmosfär som består av en blandning av koldioxid och kolmonoxid, förutsatt att det ovan angivna värdet på syrepartial- trycket upprätthålles. Lämplig temperatur vid sintringen uppgår till 447 610 1, 1000 OC _ 1800 OC. Förhållandet mellan volymen koldioxid och volymen kol- - _. -2 monoxid ligger vid 1700 °C.mellan värdet 7,74-10 30ch Värdet 2,23-10 och vid 1500 °c mellan värdet 3,99-1o'3 och 2,z3-1o'3.

Uppfínningen skall förklaras närmare genom beskrivning av utföringsexempel under hänvisning till bifogade ritning, i vilken figuren visar en ugn för tillverkning av sintrade kärnbränslekroppar enligt den föreliggande upp- finningen. Ugnen enligt figuren är en tunnelugn där själva ugnskanalen 10 är uppbyggd av sintrade stenar 11 av aluminiumoxid. I kanalens inre del är värmeelement 12 i form av knippen av molybdentråd anordnade. Värmeelementen värms upp med elektrisk ström. Ugnen är försedd med termoelement för mät- ning av temperaturen i olika delar. Genomföringarna för termoelementen är betecknade 13. Ugnskanalen är utanför ugnen förlängd med delar 14 och 15 av rostfritt stål. Vid sintring av kârnbränslekroppar i ugnen placeras formpressade kroppar av ett pulver av urandioxid med sammansättningen U02 innehållande 10 viktprocent Gd203 och 10 viktprocent_U3O8 i skepp av molybden som föres genom ugnen efter varandra från dess ena ände 16 till dess andra ände 17. Medelpartikelstorleken hos 002 är 10-12 Pm, hos Gd203 3 ugnen sker genom att de skjutes fram efter hand som varje nytt föres in -8 fmaoch hos U 08 2-3 fmu Förflyttningen av skeppen genom vid änden 16. I motströms mot skeppens förflyttning, dvs vid änden 17 av ugnen, tillföras den vid sintringen använda gasen, i detta utföringsexem- pel i form av vätgas innehållande 20 1 C02/m3 H2 och 1620 g H20/m3 H2, vilket motsvarar en relativ fuktighet av 20 % vid sintringstemperaturen 1700 OC. Sintringsatmosfären har därvid ett syrepartíaltryck av 0,25°10-11 atm. Eftersom ugnskanalen inte har några skiljeväggar kan gasen strömma fritt genom hela kanalen. Temperaturen hos kärnbränslekropparna stiger från rumstemperaturen till 1700 OC vid förflyttningen från ugnens ände 16 till ett stycke in i den med värmeelement 12 försedda zonen. Den bibehål- ler denna temperatur under åtminstone huvuddelen av den återstående för- flyttningen genom den nämnda zonen. I samband med kylningen från denna temperatur under användning av den vid änden 17 tillförda ovan an- givna sintringsgasen inträffar en reduktion av kärnbränslematerialet så att de sintrade kropparna får syrejonvakanser. Tiden för passage av ett skepp genom hela ugnen uppgår till 10 timmar och uppehållstiden i den med värmeelement 12 försedda zonen till 2,5 timmar. De pressade

Claims

5 '447 610 kropparna har en densitet av5,3 g/cm3 och efter sintringen en densitet av 10,16 g/cm3. I ett alternativt utförande utföres sintringen av formkroppar av samma slag som de ovan angivna i en atmosfär bestående av koldioxid och kol- 3 vid en temperatur av 1500 OC. _13 monoxid i ett volymförhållande av 2,51~10_ En sådan atmosfär har ett syrepartialtryck av 1,58'10 atm, vilket mot- _11 svarar ett syrepartialtryck av 0,25'10 atm vid 1700 OC. PATENTKRAV

1. Sätt att tillverka sintrade kärnbränslekroppar av ett pulver av UO2 innehållande 3-12 viktprocent Gd2O3 och eventuellt innehållande upp till 20 viktprocent U308, k ä n n e t e c k n a t därav, att av pulvret sammanpressade kroppar sintras vid en temperatur av minst 800 °C i en sintringsatmosfär, som vid 1700 OC har ett syrepartialtryck av mellan ons-mm atm °<>h1,25-1o'11 am.

2. Sätt enligt patentkrav 1, k ä n n e t e c k n a t därav, att sint- ringen utföres i vätgasatmosfär innehållande vattenånga och koldioxid vid en temperatur av 1600 OC - 1800 °C i en sintringsatmosfär med ett syrepartialtryck bestämt enligt formeln log (1/poz ) = - 0,02 - H E %, där poz är syrepartialtrycket i atm, T år sintringstemperaturen i K, H den relativa fuktigheten vid temperaturen T och K är en konstant med värdet 23500, varvid den relativa fuktigheten uppgår till mellan 15 och 50 %.