JPH0545483A - 核燃料ペレツトの密度調整方法 - Google Patents

核燃料ペレツトの密度調整方法

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JPH0545483A
JPH0545483A JP3208391A JP20839191A JPH0545483A JP H0545483 A JPH0545483 A JP H0545483A JP 3208391 A JP3208391 A JP 3208391A JP 20839191 A JP20839191 A JP 20839191A JP H0545483 A JPH0545483 A JP H0545483A
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JP
Japan
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density
nuclear fuel
material powder
raw material
dioxide
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Application number
JP3208391A
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English (en)
Inventor
Kazutoshi Tokai
和俊 渡海
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Nuclear Fuel Industries Ltd
Original Assignee
Nuclear Fuel Industries Ltd
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Publication date
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 成形条件や燒結条件を制御する方法によらず
にプラントの安定運転上有利に核燃料ペレットの密度を
高めることができ、しかも燒結体由来の八三酸化物を添
加する方法と組み合わせることによって多様な密度調整
が可能な、核燃料ペレットの密度調整方法を提供するこ
と。 【構成】 ウラン、プルトニウムから選択される少なく
とも一種の元素の二酸化物または希土類元素の酸化物を
加えたものからなる原料粉末を成形および酸化還元燒結
することにより製造される核燃料ペレットにおいて、前
記原料粉末に、前記元素の二酸化物から1,000℃以
上の熱履歴を受けずに形成された前記元素の八三酸化物
を添加する。または、前記の八三酸化物の外に、更に核
燃料燒結体を焙焼して得られた八三酸化物を前記原料粉
末に添加する。前記二種の八三酸化物は前記元素の二酸
化物または希土類元素の酸化物を加えたものを350〜
800℃で焙焼して得ることができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はいわゆる酸化還元燒結法
における核燃料ペレットの密度調整方法に関し、更に詳
しくは、圧粉成形体を製造するときの成形条件や燒結体
を製造する際の燒結炉の運転条件を原料粉末に応じて変
えることなく、燒結体密度を容易に調整することのでき
る核燃料ペレットの密度調整方法に関する。
【0002】
【従来技術および発明が解決しようとする課題】核燃料
ペレットは、通常、ウラン、プルトニウムから選ばれる
元素の二酸化物粉末を原料とし、場合により、これらに
ガドリニア等の希土類元素の酸化物を添加し、それを成
形、高温の還元条件にて燒結して製造される。この核燃
料ペレットは所望の一定の密度を維持しなければならな
いが、実際には密度に変動が生じ、後述する焼き締まり
を始めとする種々の不都合が発生している。
【0003】そこで、従来から一般に、成形条件(圧力
等)や燒結条件(温度、時間等)を制御することにより
核燃料ペレットの密度調整が行なわれている。しかし、
前記成形条件や燒結条件を制御する方法は、プラントの
安定運転の観点からは好ましい方法とは言えない。一
方、前記成形条件や燒結条件を制御する方法以外の密度
調整方法として、ポア(空孔)形成材料を添加する方法
が知られている。これは焼き締まりの現象に対処する方
法である。
【0004】この「焼き締まり」とは、炉内運転中にペ
レット中の小径の安定度の低いポアが徐々に消滅して、
ペレットの密度が上昇する現象を言い、これが起こる
と、ペレットの径が縮小して燃料被覆管内壁との間隙が
拡がり、熱伝達率が低下して、燃料温度が上昇するなど
の不都合が生ずる。前記ポア形成材料を添加する方法
は、主に有機物の他に八三酸化ウラン(U38 )粉末
をポア形成材料として用いる方法で、そのU38 粉末
はUO2 粉末の燒結体を焙焼して得られる。
【0005】しかし、この燒結体由来のU38 粉末で
は核燃料ペレットの密度を上げたり下げたりする、多様
性に富む密度調整を行なうことはできず、しかも従来で
は専らUO2 ペレットのスクラップの再生利用の観点か
ら、添加使用されているに過ぎない。この現象は酸化還
元燒結(例:特願昭54−166783号)でも同様で
あった。本発明は前記の事情に基いてなされたものであ
る。すなわち、本発明の目的は、酸化還元燒結において
成形条件や燒結条件を制御する方法によらずにプラント
の安定運転上有利に核燃料ペレットの密度を上昇させる
ことができ、しかも燒結体由来のU38 を添加する方
法と組み合わせることによって多様な密度調整を可能に
する、核燃料ペレットの密度調整方法を提供することに
ある。
【0006】本発明者らは、上記目的を達成するため種
々の研究を重ねた結果、酸化還元燒結では同じ化学組成
を有するU38 粉末でも、それが由来する原材料の熱
履歴の違いによっては密度上昇用添加剤、あるいは密度
下降用添加剤としての作用を有することが見出され、特
にUO2 原料粉末を焙焼して得られるU38 粉末は、
密度上昇用添加剤として有効であるという新規な事実を
知見することができた。本発明はこの知見に基いて完成
されたものである。
【0007】
【前記課題をするための手段】前記目的を達成するため
の請求項1に記載の発明は、ウラン、プルトニウムから
選択される少なくとも一種の元素の二酸化物および希土
類元素の酸化物を含有する原料粉末を成形して得られる
成形体を、前半を微酸化雰囲気、後半を還元雰囲気にて
加熱燒結することにより製造される核燃料ペレットの密
度調整方法において、前記原料粉末に、前記元素の二酸
化物または前記原料粉末から1,000℃以上の熱履歴
を受けずに形成された前記元素の八三酸化物を添加する
ことを特徴とする核燃料ペレットの密度調整方法であ
り、請求項2に記載の発明は、前記元素の八三酸化物の
外に、更に前記原料粉末を燒結することにより得られる
核燃料燒結体を焙焼して得られた八三酸化物を添加する
前記請求項1に記載の核燃料ペレットの密度調整方法で
あり、請求項3に記載の発明は、前記二種の八三酸化物
が前記請求項1に記載の元素の二酸化物、原料粉末もし
くは前記核燃料燒結体を350〜800℃で焙焼して得
られる前記請求項1に記載の核燃料ペレットの密度調整
方法である。
【0008】以下、核燃料ペレットの密度調整方法をそ
の一、その二に分けて順に説明する。 (A)核燃料ペレットの密度調整(その一) 本発明において、核燃料ペレットの密度を高めたい場合
には、その原料粉末に密度上昇用添加剤として、特定の
二酸化物から1,000℃以上の熱履歴を受けずに形成
された(以下、前記原料粉末由来と言うことがある)八
三酸化物、たとえばUO2 原料粉末由来のU38 粉末
を添加する。
【0009】上記特定の二酸化物としては、ウラン、プ
ルトニウムから選択される少なくとも一種の元素の二酸
化物を挙げることができる。また、これに希土類元素の
酸化物を添加したものも用いることができる。これらの
二酸化物から後述するように1,000℃以上の熱履歴
を受けずに形成された八三酸化物は、核燃料ペレットの
原料粉末に添加すると、所定の工程を経て得られる核燃
料ペレットの密度を上昇させる作用がある。
【0010】たとえば、八三酸化物としてU38 粉末
を挙げると、このU38 粉末は、原料粉末に25重量
%まで添加すると核燃料ペレットの密度を1〜1.5%
TD上昇させることができ、原料粉末に25重量%以上
添加した場合でも、後述する密度下降用添加剤よりはU
2 系燒結体の密度降下を抑えることができる。本発明
に用いる密度上昇用添加剤としての八三酸化物は、前記
二酸化物からなる原料粉末を大気中もしくは酸素ガス中
で通常1,000℃未満、好ましくは350〜800
℃、特に好ましくは400〜600℃の温度に焙焼する
ことによって得られる。この焙焼温度が350℃未満の
低い温度であると、反応の進行が遅くなり、また800
℃を超える高い温度になると、緻密なU38 等の八三
酸化物が形成されるので、酸化が原料粉末の表面に留ま
ることがある。
【0011】なお、この焙焼時間は、厚さ5cmのベッ
ト状態(層状態)で通常1〜2時間である。本発明にお
いて密度調整の対象となる核燃料ペレットは、前記原料
粉末由来の八三酸化物を二酸化物からなる原料粉末に所
望量添加したのち、成形および燒結することにより製造
される。この原料粉末は、ウラン、プルトニウムから選
択される少なくとも一種の元素の二酸化物または、希土
類元素の酸化物を添加したものからなる粉末である。
【0012】先ず上記原料粉末由来の八三酸化物を含有
する原料粉末は成形される。その際、公知の圧縮成形が
適用される。圧縮成形の圧力は通常、4〜6t/cm2
の範囲である。なお、圧縮成形性を向上させるために、
圧縮成形の前に適宜に原料粉末の造粒を行なうことがあ
る。
【0013】圧縮成形で得られた成形体は、次に燒結さ
れる。この燒結の前半は酸化性雰囲気中で行なわれる。
その酸化雰囲気としては、たとえばアルゴン、二酸化炭
素、窒素と酸素との混合ガス、二酸化炭素と一酸化炭素
との混合ガスなどを挙げることができる。特に好ましい
雰囲気としては、燒結炉内の温度が800〜1,400
℃の範囲では不活性ガス中に濃度1×10-3〜2×10
-2容量%(10〜200ppm)の酸素ガス含有ガス雰
囲気である。なお、装置構成を簡便にするには、窒素ガ
ス中に所定量の空気を混入することが好ましい。
【0014】前記燒結処理における燒結温度は、通常
1,100〜1,400℃の範囲内に設定するのが良
い。燒結温度が前記温度範囲において例えば燒結時間を
一定にした場合、低温側の温度たとえば1,100〜
1,150℃の範囲で燒結すると、燒結体の粒度分布が
大きくなり、一方、前記温度範囲において、高温側の温
度たとえば1,200〜1,250℃の範囲で燒結する
と燒結体の粒度分布が小さくなる傾向にある。
【0015】したがって、この燒結温度を調節すること
によっても燒結体の平均粒度分布を調整することができ
る。前半の燒結に要する時間は、通常、10分間〜4時
間である。燒結の後半はH2 を含む還元雰囲気中にて前
半の燒結温度と同じ温度で行なわれる。この燒結はO/
M比を2.00とするためのものであり、要する時間は
1時間〜4時間である。このようにして得られる核燃料
ペレットは、前記原料粉末由来の八三酸化物の作用によ
り、所望の向上した密度に調整されている。
【0016】このように本発明では、成形条件や燒結条
件を変えなくても、原料粉末の調合段階で密度上昇用添
加剤を添加するだけで、容易に核燃料ペレットの密度を
上げることができる。 (B)核燃料ペレットの密度調整(その二) 本発明では、前記密度上昇用添加剤を使用する際、核燃
料燒結体、すなわち前記特定の二酸化物から1,000
℃以上の熱履歴を受けて形成された燒結体、を焙焼して
得られる(以下、燒結体由来と言う。)U38 粉末な
どの八三酸化物を密度下降用添加剤として併用すること
もできる。
【0017】すなわち、前記密度上昇用添加剤と前記密
度下降用添加剤とを任意の割合で混合し、前記原料粉末
に添加したのち前記と同様の成形、燒結の工程を経るこ
とによって、核燃料ペレットの密度を上げたり下げたり
する多様な密度調整を行なうことができる。上記燒結体
体由来のU38 などの八三酸化物の粉末は、前記燒結
体を大気中もしくは酸素ガス中で通常350〜800
℃、好ましくは400〜600℃の温度に焙焼すること
によって得ることができる。この焙燒時間は、燒結体を
5cm程度のベット状(層状)とした場合、通常3〜8
時間である。
【0018】また、核燃料燒結体としては、核燃料燒結
体(UO2 ペレット等)の製造工程において生じる研磨
くずや不良ペレットなどの核燃料燒結体スクラップ(U
2スクラップ等)も使用することができる。いずれに
せよ、燒結体中の二酸化物は大気中もしくは酸素ガス中
にて焙焼することにより八三酸化物に転化する。
【0019】前記焙焼温度範囲内で二酸化物を焙焼して
得られる八三酸化物の平均粒度は、通常30〜500μ
mの範囲内である。このように、本発明によると、成形
条件や燒結条件を変えることなく粉末の調合段階で核燃
料ペレットの密度を上昇させたり下降させたりすること
が可能となり、プラントの安定運転上有利である。ま
た、2種の由来の異なる八三酸化物粉末を適宜の混合比
に組み合わせることにより、多様な密度調整を行うこと
ができるので、特にスクラップ(グリーンペレットの不
良品も含む)のリサイクルの利用幅を広げることができ
る。
【0020】
【実施例】次に、本発明を実施例と比較例とに基いてさ
らに具体的に説明する。 (実施例1〜3、比較例1〜3)UO2 原料粉末を50
0℃で焙焼してU38 粉末(実施例1〜3で使用)を
得るとともに、UO2 粉末の燒結体を500℃で焙焼し
てU38粉末(比較例1〜3で使用)を得た。このよ
うにして得られた二種の由来の異なるU38 粉末をそ
れぞれUO2 原料粉末に0〜30重量%の範囲で添加
し、ミキサーミルを用いて混合したのち、造粒粉密度約
5.0g/cm2 で乾式造粒を行なった。
【0021】次に、得られた造粒粉を油圧プレス機にか
けてそれぞれ5.5g/cm2 (実施例3、比較例
3)、5.8g/cm2 (実施例2、比較例2)、6.
1g/cm2 (実施例1、比較例1)の密度を有する圧
紛成形体を得た。続いて、この圧紛成形体を酸素を含む
窒素中で1200℃に加熱し、その後、同温度で混合気
流(3H2 /N2 )中にて加熱することにより、燒結体
(O/U=2.00)を得た。この燒結体の燒結密度と
38 粉末の添加量との関係を図1に示す。
【0022】同図に明らかなように、実施例1〜3の燒
結体は、UO2 原料粉末由来のU38 粉末の添加量が
25重量%までは添加量が増えるにつれ燒結密度が上昇
しているが(1〜1.5%TD)、比較例1〜3では、
燒結体由来のU38 粉末の添加量が増えるにつれ下降
している。このように、同じ化学組成の八三酸化ウラン
粉末でも、その由来によっては相反する密度調整作用の
あることが分かる。
【0023】
【発明の効果】本発明の密度調整方法は、核燃料ペレッ
トの密度上昇用添加剤として核燃料ペレットの原料粉末
由来の八三酸化物粉末を使用するので、成形条件や燒結
条件をコントロールする従来方法と違ってプラントの安
定運転上有利であり、また前記原料由来の八三酸化物粉
末を燒結体由来の八三酸化物粉末と併用することによっ
て多様な核燃料ペレットの密度調整を行なうことができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施例の効果を比較例のそれと比べた
線図である。
【符号の説明】
● 実施例1 ▲ 実施例2 ■ 実施例3 ○ 比較例1 △ 比較例2 □ 比較例3

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ウラン、プルトニウムから選択される少
    なくとも一種の元素の二酸化物および希土類元素の酸化
    物を含有する原料粉末を成形して得られる成形体を、前
    半を微酸化雰囲気、後半を還元雰囲気にて加熱燒結する
    ことにより製造される核燃料ペレットの密度調整方法に
    おいて、前記原料粉末に、前記元素の二酸化物または前
    記原料粉末から1,000℃以上の熱履歴を受けずに形
    成された前記元素の八三酸化物を添加することを特徴と
    する核燃料ペレットの密度調整方法。
  2. 【請求項2】 前記元素の八三酸化物の外に、更に前記
    原料粉末を燒結することにより得られる核燃料燒結体を
    焙焼して得られた八三酸化物を添加する前記請求項1に
    記載の核燃料ペレットの密度調整方法。
  3. 【請求項3】 前記二種の八三酸化物が前記請求項1に
    記載の元素の二酸化物、原料粉末もしくは前記核燃料燒
    結体を350〜800℃で焙焼して得られる前記請求項
    1に記載の核燃料ペレットの密度調整方法。
JP3208391A 1991-08-21 1991-08-21 核燃料ペレツトの密度調整方法 Pending JPH0545483A (ja)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2000019448A1 (fr) * 1998-09-25 2000-04-06 Hitachi, Ltd. Ensemble de combustible

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2000019448A1 (fr) * 1998-09-25 2000-04-06 Hitachi, Ltd. Ensemble de combustible

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