JPH05100068A - 核燃料焼結ペレツトの製造方法 - Google Patents

核燃料焼結ペレツトの製造方法

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JPH05100068A
JPH05100068A JP3122191A JP12219191A JPH05100068A JP H05100068 A JPH05100068 A JP H05100068A JP 3122191 A JP3122191 A JP 3122191A JP 12219191 A JP12219191 A JP 12219191A JP H05100068 A JPH05100068 A JP H05100068A
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JP
Japan
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temperature
nuclear fuel
sintering
sintered
pellet
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JP3122191A
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English (en)
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Takeshi Makino
野 健 士 牧
Akira Komono
野 彰 薦
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NIPPON NUCLEAR FUELS
Global Nuclear Fuel Japan Co Ltd
Original Assignee
NIPPON NUCLEAR FUELS
Japan Nuclear Fuel Co Ltd
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 焼結工程の低負荷化を図ることができるとと
もに得られる焼結ペレットの結晶粒径の粗大化において
もすぐれた効果を奏する核燃料焼結ペレットの製造方
法。 【構成】 核燃料用金属酸化物粉末中の酸素含有料が目
的製品ペレットの化学量論値よりも過剰である核燃料用
金属酸化物粉末を原料とし、この原料を形成したのち、
不活性雰囲気中において焼結し、次いでこの焼結物をさ
らに還元性雰囲気中において還元することによって核燃
料焼結ペレットを得ることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料に関し、特に焼
結工程の低負荷化を図ることができるともに得られる焼
結ペレットの結晶粒径の粗大化においてもすぐれた効果
を奏する核燃料焼結ペレットの製造方法に関するもので
ある。
【0002】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】一般
に、原子炉用燃料の原料として使用される二酸化ウラン
粉末は、化学量論値よりも過剰に酸素を含んでおり、そ
の化学的形態はUO+X(O<X<0.25)と記述
される。あるいはこのようなUO+X粉末にさらに八
三酸化ウラン(U)粉末を混合(Uの混合
率はたとえば20%以下)した粉末も原料として使用さ
れている。
【0003】これら原料粉末に対して必要に応じて粉
砕、造粒等の粉末処理を行い、成形後焼結することによ
り強固な焼結体ペレットが得られるわけであるが、実際
の製品として使用されるペレットは、化学量論的なUO
ペレットであるために、通常、焼結工程は、Hある
いはHとNの混合気体等の還元性雰囲気中で行なわ
れる。このような還元雰囲気中では、理論的には、過剰
な酸素を含むUOないしUは焼結が始まる温度
である800〜1200℃よりも低い温度である300
〜800℃の範囲で化学量論的なUOに還元すること
ができるが、化学量論的なUOはウランの拡散係数が
比較的小さいため、十分な焼結を行わせるためには、実
際には1700〜1800℃という高温度領域において
1〜6時間程度保持する必要があり、したがって熱負荷
が増大するという問題がある。また、この場合上記のよ
うな工程を経て得られたペレットの平均結晶粒径は5〜
20μm程度のものが得られる。
【0004】一方、ウランの拡散係数を比較的に大きな
ものとするためには、焼結中の雰囲気を二酸化炭素等の
弱酸化性雰囲気とし、雰囲気中から酸素を過剰に供給で
きるような状態で焼結を行い、焼結温度を1200〜1
500℃程度に低温化する方法も提案されている。しか
しながら、この方法では、焼結雰囲気が酸化性雰囲気で
あるために焼結炉の材質を耐酸化性にすぐれた材料で構
成する必要があり、還元雰囲気焼結炉とは別の特別の焼
結炉が必要となり、製造工程上も不利をともなう。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明による核燃料焼結
ペレットの製造方法は、核燃料用金属酸化物粉末中の酸
素含有量が目的製品ペレットの化学量論値よりも過剰で
ある該に含む核燃料用金属酸化物粉末を原料とし、この
原料を成形したのち、不活性雰囲気中において焼結し、
次いでこの焼結物をさらに還元性雰囲気中において還元
することによって核燃料焼結ペレットを得ることを特徴
とするものである。
【0006】本発明の原料となる、核燃料用二酸化ウラ
ン原料粉末としては、従来公知の材料を使用することが
できる。具体的には、UO+X(O<X<0.25)
で表される成分、あるいは、UO+X(O<X<0.
25)で表される成分と八三酸化ウラン(U)と
の混合粉末を含有する核燃料用金属酸化物粉末を使用す
ることができる。またこれらの原料粉末の比表面積とし
ては、1〜7cm2 /g程度の粉末を使用することがで
き、その原料粉末の状態に応じて、必要に応じて粉砕、
造粒等の粉末処理を行い、あるいはバインダーや潤滑剤
等の成形助剤、もしくは焼結体内部に気孔を形成させる
ためのポアフォーマを添加混合することもできる。
【0007】成形工程も常法にしたがって行うことがで
き、たとえば円筒形ダイを有するプレス機を用いて理論
密度の40〜60%の密度を有する成形体に加圧成形す
ることができる。
【0008】本発明の方法においては、上記のようにし
て得られた成形体を2つの段階で焼結することを特徴と
している。即ち、室温から最高焼結温度に到達するまで
の昇温時には、焼結雰囲気としてHeやAr等の不活性
気体を使用し、次いで還元性雰囲気中で加熱保持し焼結
物を得る方法を採用するものである。
【0009】上記第1の不活性雰囲気中における加熱
は、室温から最高焼結温度に到達するまでの昇温時に行
うことが好ましく、この場合の昇温速度は、昇温率5〜
20℃/分の範囲が好ましい。その後、これを最高焼結
温度1400〜1700℃の範囲において、0.5〜3
時間保持することが好ましい。
【0010】次に、温度をそのまま維持した状態で、雰
囲気を不活性気体からHガスまたはHとNとの混
合気体等の還元性気体に置換し、その状態で0.5〜1
時間保持することが好ましい。
【0011】その後雰囲気は還元性気体のままで、たと
えば降温率5〜20℃/分で室温まで降温することによ
って、従来方法で製造したペレットと密度ならびに金属
相組織等がほぼ同等のペレットが得られる。
【0012】尚、上記方法において、最高温度から60
0℃まで降温するために要する時間が60分間以上ある
場合(例えば、最高焼結温度が1500℃で降温率が1
0℃/分の場合は最高焼結温度から600℃まで降温す
るのに90分間を要する)には、HeないしAr等の不
活性気体中において最高焼結温度1400〜1700℃
で0.5〜3時間保持した後、雰囲気を不活性気体から
還元性気体に切替えてから、最高温度に0.5〜1時間
保持しないで降温させてもよい(降温中に還元が完了す
るため)。また、本発明の方法においては、原料粉末の
酸素の過剰の多少ならびに原料粉末の比表面積の大小に
よって焼結の進行度合いが異なることに起因して不活性
気体中の最高焼結温度ならびにその温度での保持時間が
異なるが、原料粉末の酸素が過剰である程、また原料粉
末の比表面積が大きい程、最高焼結温度を低温化するこ
とができ、またその温度での保持時間を短時間化できる
ことが判明している。
【0013】更にまた本発明においては、不活性気体中
の最高温度での保持時間を長く(3〜6時間)すること
により、ペレットの平均結晶粒径を20〜40μmと大
粒径化することも可能である。
【0014】
【発明の効果】本発明の方法においては、不活性雰囲気
中で焼結する工程を焼結工程の前半に導入することによ
り、原料粉末に含まれる過剰酸素を保持した状態のま
ま、即ちウランの拡散係数を比較的に大きくした状態で
焼結を進行させることができるので、(1) 最高焼結温度
を、従来の還元性雰囲気中で焼結する場合の最高焼結温
度1700〜1800℃より低温化し、またその温度で
の保持時間を還元雰囲気で焼結する場合の保持時間1〜
6時間より短時間化させることができ、(2) 焼結炉を従
来の還元雰囲気用焼結炉と同様のものとすることができ
製造工程上も有利であり、さらには、(3) 3結温度、焼
結時間のパラメーターを適宜調節することによって、ペ
レットの平均結晶粒径を20〜40μmと大粒径化する
ことができる。
【実施例】製造例1 O/Uの値が2.073で比表面積が3.1cm2 /gの
二酸化ウラン粉末を造粒し造粒粒子径44〜840μm
の粉末とした。この粉末を加圧成形し成形密度5.30
〜5.40g/ccの円筒形成形体とした。
【0015】この成形体を、一方はHとNの混合気
流中(Hの体積比率75%)で10℃/分の昇温率で
1700℃まで昇温し、1700℃で200分保持した
後10℃/分の降温率で室温まで降温しペレットを得
た。この結果得られたペレットの密度は95.3%TD
(TDはUOの理論密度で10.95g/cc)で、平均
結晶粒子径は15μmであった。この金相写真を図1に
示す。
【0016】また他方はHe気流中で10℃/分の昇温
率で1600℃まで昇温し1600℃で120分保持し
た後、雰囲気をHに切替えてH気流中で30分間保
持し、その後10℃/分の降温率で室温まで降温しペレ
ットを得た。この結果得られたペレットの密度は95.
5%TDで、平均結晶粒子径は16μmであった。この金
属相組織の顕微鏡写真を図2に示す。
【0017】また更にHe気流中で10℃/分の昇温率
で1700℃まで昇温し1700℃で200分保持した
後雰囲気をHに切替えてH気流中で30分間保持
し、その後10℃/分の降温率で室温まで降温しペレッ
トを得た。この結果得られたペレットの密度は96.1
%TDで、平均結晶粒子径は24μmであった。この金属
相組織の顕微鏡写真を図3に示す。尚、上記3方法で得
られたペレットのO/Uは、いずれも2.00であっ
た。製造例2 O/Uの値が2.172で比表面積が5.5cm2 /gの
二酸化ウラン粉末を造粒し造粒粒子径44〜840μm
の粉末とした。この粉末を加圧成形し成形密度4.80
〜4.90g/ccの円筒形成形体とした。
【0018】この成形体を、一方はHとNの混合気
流中(Hの体積比率75%)で10℃/分の昇温率で
1700℃まで昇温し、1700℃で200分保持した
後10℃/分の降温率で室温まで降温しペレットを得
た。この結果得られたペレットの密度は96.1%TD
で、平均結晶粒子径は14μmであった。この金属相組
織の顕微鏡写真を図4に示す。
【0019】また他方はHe気流中で10℃/分の昇温
率で1400℃まで昇温し1400℃で120分保持し
た後、雰囲気をHに切替えてH気流中で30分間保
持し、その後10℃/分の降温率で室温まで降温しペレ
ットを得た。この結果得られたペレットの密度は95.
8%TDで、平均結晶粒子径は17μmであった。この金
属相組織の顕微鏡写真を図5に示す。
【0020】上記製造例からもわかるように、本発明の
方法によれば、次のような効果を得ることができる。
【0021】即ち、通常の還元雰囲気中での焼結では最
高焼結温度が1700〜1800℃でその温度での保持
時間が1〜6時間必要であるのに対して、本発明の不活
性雰囲気中での焼結では最高焼結温度が1400〜17
00℃で、その温度での保持時間が0.5〜3時間と低
温化と短時間化の双方を実現することができることがで
き、したがって、用役費の低減化や熱負荷による焼結炉
のいたみを少なくできることによるメンテナンス費の低
減化を図ることができる点においても有利である。また
使用する雰囲気が不活性雰囲気であることから、焼結雰
囲気として二酸化炭素等の酸化雰囲気焼結の場合と異な
り、焼結炉も通常の還元雰囲気焼結炉と同様な焼結炉を
用いて焼結工程を行うことができる。また焼結条件を適
宜選択することによって、ペレットの平均結晶粒径を通
常の還元雰囲気中で焼結したペレットの平均結晶粒径で
ある5〜20μmから20〜40μmに大粒径化するこ
とも可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】従来の、還元性雰囲気中の焼結のみで得られた
焼結ペレットの金属相組織の顕微鏡写真。
【図2】本発明の不活性雰囲気中での焼結を実施して得
られた焼結ペレットの金属相組織の顕微鏡写真。
【図3】本発明の不活性雰囲気中での焼結を実施して得
られた焼結ペレットの金属相組織の顕微鏡写真。
【図4】従来の、還元性雰囲気中の焼結のみで得られた
焼結ペレットの金属相組織の顕微鏡写真。
【図5】本発明の不活性雰囲気中での焼結を実施して得
られた焼結ペレットの金属相組織の顕微鏡写真。

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】核燃料用金属酸化物粉末中の酸素含有量が
    目的製品ペレットの化学量論値よりも過剰である核燃料
    用金属酸化物粉末を原料とし、この原料を成形したの
    ち、不活性雰囲気中において焼結し、次いでこの焼結物
    をさらに還元性雰囲気中において還元することによって
    核燃料焼結ペレットを得ることを特徴とする、核燃料焼
    結ペレットの製造方法。
  2. 【請求項2】前記核燃料焼結ペレットが化学量論的二酸
    化ウラン(UO)ペレットである、請求項1に記載の
    方法。
  3. 【請求項3】前記核燃料用金属酸化物粉末が、UO
    X(O<X<0.25)で表される成分を含有するもの
    からなる、請求項1に記載の方法。
  4. 【請求項4】前記核燃料用金属酸化物粉末が、UO
    X(O<X<0.25)で表される成分と八三酸化ウラ
    ン(U)との混合粉末からなる、請求項1に記載
    の方法。
  5. 【請求項5】前記不活性雰囲気が、ヘリウムまたは/お
    よびアルゴンからなる、請求項1に記載の方法。
  6. 【請求項6】前記還元雰囲気が、水素または水素と窒素
    との混合気体からなる、請求項1に記載の方法。
JP3122191A 1991-04-24 1991-04-24 核燃料焼結ペレツトの製造方法 Pending JPH05100068A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2010190719A (ja) * 2009-02-18 2010-09-02 Japan Atomic Energy Agency 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法
JP2010190717A (ja) * 2009-02-18 2010-09-02 Japan Atomic Energy Agency 高速増殖炉サイクルにおける高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法

Cited By (2)

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JP2010190719A (ja) * 2009-02-18 2010-09-02 Japan Atomic Energy Agency 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法
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