JP2010190719A - 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】量産化に適した改良された高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法を提供すること。
【解決手段】再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を混合し、Pu：Uが予め定められた割合になるように調整する段階、調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波照射によって脱硝して脱硝粉体とした後、脱硝粉体を同一容器内で焙焼還元し、焙焼還元された粉体にバインダを加えて、同一容器内で造粒し、MOX造粒粉末を作製し、ペレット化に必要な一定量のMOX造粒粉末を、予め定められた核燃料ペレットの形状に成型する段階、及び成型された核燃料ペレットを焼結し、O/M調整する段階から成る。
【選択図】図１

Description

本発明は、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる再処理溶液を用いて行う、高速増殖炉サイクルにおける核燃料ペレットの製造方法に関する。

高速増殖炉サイクルでは、リサイクル燃料へのFP（核分裂生成物）混入を許容できることから、次世代型燃料サイクル技術として、従来のピューレックス（PUREX）法を改善した再処理方法（以下、先進湿式法と呼ぶ）と、核燃料ペレットの製造工程を従来よりも簡素化したペレット製造方法（以下、簡素化ペレット法と呼ぶ）を組み合わせたプラント概念が考えられている。先進湿式法では、共除染工程にてウラン（U）、ネプツニウム（Np）及びプルトニウム（Pu）を一括回収することで、従来のピューレックス法で必要とされた「ウラン精製工程」及び「プルトニウム精製工程」を削除している。また、先進湿式法と組み合わされる簡素化ペレット法では、ウランとプルトニウムの硝酸溶液段階での混合によりプルトニウム富化度調整を行うことにより、従来のペレット製造工程の多くを占める粉末混合工程を削除し、プラント全体を大幅に簡略化している（非特許文献１を参照）。

核燃料ペレットの製造工程である簡素化ペレット法は、プルトニウム富化度調整されたPu-U混合溶液を、脱硝・転換・造粒し、MOX粉末化し、そのMOX粉末を成型した後、焼結・O/M（酸素と重金属元素の原子数の比）調整し、製品ペレットを製造する方法である。このような簡素化ペレット法は、例えば特開2003-4883号公報（特許文献１）に記載されている。
特開2003-4883号公報 日本原子力研究開発機構、日本原子力発電株式会社、高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究 フェーズII最終報告書、2006,JAEA-Evaluation 2006-002, 191P

上述の簡素化ペレット法は、まだ実験室規模のものであり、この方法を量産化に適した核燃料ペレットの製造方法として実現して行くためには、様々な検証が必要である。例えば、放射性廃棄物をいかにして低減するかの問題、製造に際しての作業員の被ばく低減などの問題、さらには経済性の問題も解決されなければならない課題である。

したがって、本発明の目的は、上述の課題を解決し、量産化に適した改良された高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法を提供することにある。

本発明の１つの観点にかかる高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法は、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を溶液のまま混合し、プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が予め定められた割合になるように調整し、調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波照射によって脱硝して脱硝粉体とした後、前記脱硝粉体を前記容器内で焙焼還元し、焙焼還元された粉体にバインダを加えて前記容器内で転動造粒し、MOX造粒粉末を作製し、ペレット化に必要な一定量のMOX造粒粉末を予め定められた核燃料ペレットの形状に成型し、最後に成型された核燃料ペレットをそのまま一定時間焼結し、O/M調整する段階からなる。

脱硝し、造粒した後に焙焼還元するのではなく、上述の処理順序のように脱硝し、焙焼還元した後に転動造粒することにより、ウラン粉末の容器への付着が大幅に低減され、より適切な造粒が可能になる。

さらに、前記脱硝粉体のバインダを、造粒中に均一に散布するようにしてもよいが、造粒を行う前に脱硝粉体に加えることによって、造粒中にバインダを加えるよりも複雑な制御を必要とせず、より一層量産化に適するシステム構成とすることができる。

さらに、焼結終了時に焼結温度を昇温速度よりも大きい速度で急速降温させることが好ましい。降温速度は速いほどO/M比の上昇を抑制できるが、炉の構造などの経済的な問題なども考慮する必要がある。

本発明では、核燃料ペレットの製造にあたって使用される機械、器具等を最小限に抑えることができるので、それに伴い製造ラインの自動化も容易となるため、放射性廃棄物の低減、作業員の被ばく低減、初期投資や稼働コストの低減などの効果が得られる。

また、粉体処理に使用する容器を、脱硝、焙焼還元、及び造粒の各工程に共通して利用しているので、粉体を容器間で移し替えることが不要となり、容器に付着する粉末の処理作業を削減することができる。

本発明の一実施形態に係る簡素化ペレット法による核燃料ペレットの製造方法の概略工程説明図である。 本発明に係る核燃料ペレットの製造方法の工程であるマイクロ波脱硝、焙焼還元、及び造粒の工程説明図である。 本発明の一実施形態で使用される核燃料ペレット成型用ダイ潤滑成型機の概略説明図である。 熱処理中のO/M比の変化を説明するためのグラフである。

最初に、本発明の一実施形態に係る簡素化ペレット法による核燃料ペレットの製造方法の概略工程について、図１を用いて説明する。なお、各図を通して、同一の参照符号は機能的に実質的に同一のものを示す。

図１において、まずプルトニウム富化度が調整される。具体的には、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システム（１００）から与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を真空併用エアリフト設備を用いて溶液のまま混合し、そこでPu:Uが使用済み燃料のPu対Uの比率によって決定される比率（例えば、2:8）になるように調整される（ステップ１０１）。

プルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液は、比較的浅いセラミック製の容器(例えば、600 mmφ×75 mm high)に入れられ、そのままマイクロ波照射（例えば、40 kW）によって脱硝された後（ステップ１０２）、焙焼還元される（ステップ１０３）。その結果作られた焙焼還元粉体は、同一の容器に入れられたまま造粒装置に運ばれ、高速攪拌により転動造粒され、MOX造粒粉末が作られる（ステップ１０４）。

上述の脱硝、焙焼還元、造粒の各工程について、図２を参照してより詳細に説明する。図２は、マイクロ波脱硝、焙焼還元、及び転動造粒の各工程を模式的に示している。図２の紙面に向かって左側の装置はマイクロ波脱硝装置であり、２１は容器、２５は容器を載置するための台、２００は模擬的に示されたマイクロ波、２０１は容器２１内で脱硝された粉末である。また、紙面に向かって右側の装置は転動造粒装置であり、２２は粉末攪拌用の攪拌羽根、２３は攪拌羽根駆動用モータである。また、２４は攪拌中に粉末が飛散するのを防止するためのカバーである。ここでは、焙焼還元装置については特に図示していない。

上述の脱硝、焙焼還元、造粒工程では、初めに、Pu:Uが例えば2:8の割合になるようにプルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液（図示せず）が、マイクロ波脱硝を行うため容器２１に注入される。その後、容器２１は、マイクロ波脱硝装置に入れられ、図の下側のモータ（図示せず）によって台２５をゆっくり回転させながら、容器２１内の溶液に対してマイクロ波２００が照射され、脱硝が行われる。図２の紙面に向かって左側に示された符号２０１は、脱硝された粉末を示している。マイクロ波２００を照射後、粉末２０１は容器２１ごと取り出され、その容器に入れられたままバッチ式の加熱炉（図示せず）内で焙焼還元させられる。

酸化ウランの溶液について焙焼還元の試験を行った。
この試験は、上述のバッチ方式の加熱炉とロータリーキルン方式の加熱炉についてそれぞれ行った。その結果、両者とも焙焼条件が650 ℃以上、１時間で焙焼でき、還元条件が650 ℃以上、水素当量３倍以上で安定した還元ができ、このような条件の下で、O/Uが２.０から２.２の焙焼還元粉が得られた。しかし、本発明では脱硝粉末の取扱いの観点からこれまで実績のあるバッチ方式の加熱炉を採用した。

得られた焙焼還元粉（粉末２０１）は、同一の容器に入れられたまま図２の紙面に向かって右側の転動造粒装置に移され、バインダとして水が噴霧された後（図示せず）、容器２１の上方から与えられる、モータ２３によって駆動される攪拌羽根２２によって攪拌され、造粒粉末が作製される（ステップ１０４）。このとき、水は粉末全体に均一に噴霧されれば良く、造粒前に行っても、または造粒中に行っても良い。造粒の結果、Carrの流動性指数等が所望の値以上の流動性の良好なMOX造粒粉末が得られる。なお、ここでは造粒を転動造粒装置によって行っているが、本発明はこの造粒方法に限定されるものではなく、混練造粒や破砕転動造粒を用いることもできる。

ステップ１０４において得られたMOX造粒粉末は、ペレット化するために次の成型工程へ搬送される。搬送されたMOX造粒粉末は、ペレット化に必要な一定量のみが成型機に供給され、そこで高速増殖炉用核燃料棒の被覆管内に挿入されるべき、予め設定された核燃料ペレットの形状に成型される（ステップ１０５）。

上述の成型工程について、図３を用いてさらに詳細に説明する。図３は、ダイ潤滑成型機の概略説明図である。図３において、３０はダイ、３１はダイ壁面、３２はダイの中心部に設けられた、ペレットを中空にするための中実円柱部、３３、３４はそれぞれ上パンチ、下パンチである。また３５はMOX造粒粉末を貯槽するためのタンクであり、３６はダイ壁面３１に粉末潤滑剤（例えば、粉末状Zn-St）を噴霧する装置である。

ペレット成型にあたっては、初めに、噴霧装置３６によってダイ壁面３１に粉末潤滑剤がほぼ均一に塗布される。その後、タンク３５から一定量の粉末がダイ３０に供給され、上下パンチ３３、３４によって中空ペレットにされる。

粉末を圧縮成型する際、粉末潤滑剤が不均一で粉末と成型ダイ壁面との摩擦抵抗が大きいと粉末に伝わる圧縮荷重が不均一となり、成型体の欠け、割れ、密度不均一、機械的強度低下の原因となる。ダイ潤滑成型で安定した品質の成型体を得るためには、粉末潤滑剤の塗布は、ダイ３０の下方より噴霧し、ダイ３０内の余剰粉末潤滑剤はダイ３０の上方より吸引する構造とすることが好ましい。また、粉末潤滑剤の流動性の違いにより、ダイ３０内に充填される粉末潤滑剤の量にばらつきが発生する。そこで、粉末潤滑剤の充填量のばらつきによる成型体品質への影響を低減するため、噴霧装置３６には一定量の粉末潤滑剤を充填する定量充填機構を設けることが好ましい。さらに、メンテナンス性を高めるため、ダイ３０、上下パンチ３３，３４などのダイセット部のみをグローブボックス内（図示せず）に設置し、動力部はグローブボックス外に設置する構造としても良い。

ステップ１０５において成型したペレットは所定の温度で一定時間焼結し、酸素と重金属元素の原子数の比であるO/M比をできるだけ低O/M比となるように調整する（ステップ１０６）。このO/M比が大きいと、例えば、核燃料ペレットと酸化物分散強化型（ODS）鋼などで作られた核燃料棒被覆管が化学的相互作用（PCCI）を及ぼすためである。ここではMOX造粒粉末にバインダなどの添加剤が含まれていないために、予備焼結・脱ガス処理などは不要である。

O/M比は焼結時間と深い関係を持つが、その関係を実験によって調べた。その結果、焼結終了時の降温時にO/M比が上昇する傾向が見られた。図４は、30％Pu-MOX燃料ペレットを H₂Oを40 ppm含む雰囲気ガスで熱処理した場合のO/M比の変化を説明するためのグラフであって、参照番号41a、41bは熱処理温度の時間変化を、42a、42bはO/M比の時間変化を示している。（a）及び（b）ともに、時間（ｈ）と熱処理温度（℃）との関係、並びに時間（ｈ）とO/M比との関係を示している。（a）は降温速度が600 ℃/ｈの場合であり、（b）は降温速度が1000℃/ｈの場合である。これらの図から明らかなように、いずれの場合も熱処理時間の終了時点とほぼ同時にO/M比が上昇している。しかし、降温速度が600℃/ｈの場合にはO/M比が最終的に1.959まで上昇するのに対して、降温速度が1000℃/ｈの場合にはO/M比の上昇は1.951までであり、急速降温させることでO/M比を一層低く抑えることができる。

焼結したペレットは外周面を研削し、密度・外観(寸法)の検査を行い、更に官庁検査を受けて製品ペレットとなる（ステップ１０６）。焼結したペレットの寸法・密度検査、外周研削及び外観検査は、多機能複合化設備により一括して処理できるようにするのがよい。

以上本発明の一実施形態について説明してきたが、本発明は以上の実施形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想の範囲を逸脱しない限り、本願の請求項に含まれる。例えば、上述の説明では、先進湿式法を用いた再処理システムについて説明しているが、本発明は、従来法による再処理システムについてもそのまま適用できる。また、再処理を簡潔に行うため、再処理施設においてマイナーアクチド（ＭＡ）などの一部不純物を除去しないという再処理システムも考えられているが、本発明はそのような再処理システムからの溶液であっても適用可能である。

１００ 核燃料再処理システム
１０１ Pu-U溶液混合工程
１０２ マイクロ波脱硝工程
１０３ 焙焼還元工程
１０４ 造粒工程
１０５ ペレット成型工程
１０６ 焼結（O/M調整）工程
１０７ ペレット製品化工程
２０ 造粒装置
３０ ダイ

Claims (3)

1. 高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を溶液のまま混合し、プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が予め定められた割合になるように調整し、
   プルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波照射によって脱硝して脱硝粉体とした後、前記脱硝粉体を前記容器内で焙焼還元し、
   焙焼還元された粉体にバインダを加えて、前記容器内で造粒し、MOX造粒粉末を作製し、
   ペレット化に必要な一定量のMOX造粒粉末を、予め定められた核燃料ペレットの形状に成型し、
   最後に成型された核燃料ペレットをそのまま一定時間焼結し、O/M調整することを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。
2. 請求項１に記載の高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法において、前記プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が使用済み燃料のPu対Uの比率によって決定されることを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。
3. 請求項１または２に記載の高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法において、前記造粒を行う前に前記脱硝粉体にバインダを加えることを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。

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