JP2010190720A

JP2010190720A - 混練造粒による高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法

Info

Publication number: JP2010190720A
Application number: JP2009035146A
Authority: JP
Inventors: Yoshiyuki Kato; 良幸加藤; Yuichi Kimura; 雄一木村; Hidemi Isomae; 日出海磯前; Tsutomu Kurita; 勉栗田; Masakazu Yoshimoto; 勝起吉元; Takayoshi Makino; 崇義牧野; Masahiro Suzuki; 政浩鈴木; Yoshiyuki Kihara; 義之木原; Katsunori Ishii; 克典石井; Takuma Yamamoto; 琢磨山本
Original assignee: Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2009-02-18
Filing date: 2009-02-18
Publication date: 2010-09-02

Abstract

【課題】量産化に適した改良された高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法を提供すること。
【解決手段】再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を混合し、Pu：Uが予め定められた割合になるように調整する段階、プルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波を照射して脱硝した後、バインダを添加して、同一容器内で混練造粒する段階、造粒粉体を同一の容器に入れたまま焙焼還元し、MOX造粒粉末を作製する段階、MOX造粒粉末を予め定められた核燃料ペレットの形状に成型する段階、及び成型された核燃料ペレットを焼結し、O/M調整する段階から成る。
【選択図】図１

Description

本発明は、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる再処理溶液を用いて行う、高速増殖炉サイクルにおける核燃料ペレットの製造方法に関する。

高速増殖炉サイクルでは、リサイクル燃料へのFP（核分裂生成物）混入を許容できることから、次世代型燃料サイクル技術として、従来のピューレックス（PUREX）法を改善した再処理方法（以下、先進湿式法と呼ぶ）と、核燃料ペレットの製造工程を従来よりも簡素化したペレット製造方法（以下、簡素化ペレット法と呼ぶ）を組み合わせたプラント概念が考えられている。先進湿式法では、共除染工程にてウラン（U）、ネプツニウム（Np）及びプルトニウム（Pu）を一括回収することで、従来のピューレックス法で必要とされた「ウラン精製工程」及び「プルトニウム精製工程」を削除している。また、先進湿式法と組み合わされる簡素化ペレット法では、ウランとプルトニウムの硝酸溶液段階での混合によりプルトニウム富化度調整を行うことにより、従来のペレット製造工程の多くを占める粉末混合工程を削除し、プラント全体を大幅に簡略化している（非特許文献１を参照）。

核燃料ペレットの製造工程である簡素化ペレット法は、プルトニウム富化度調整されたPu-U混合溶液を、脱硝・転換・造粒し、MOX粉末化し、そのMOX粉末を成型した後、焼結・O/M（酸素と重金属元素の原子数の比）調整し、製品ペレットを製造する方法である。このような簡素化ペレット法は、例えば特開2003-4883号公報（特許文献１）に記載されている。

特開2003-4883号公報

日本原子力研究開発機構、日本原子力発電株式会社、高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究フェーズII最終報告書、2006、JAEA-Evaluation 2006-002, 191P

上述の簡素化ペレット法は、まだ実験室規模のものであり、この方法を量産化に適した核燃料ペレットの製造方法として実現して行くためには、様々な検証が必要である。例えば、放射性廃棄物をいかにして低減するかの問題、製造に際しての作業員の被ばく低減などの問題、さらには経済性の問題も解決されなければならない課題である。

したがって、本発明の目的は、上述の課題を解決し、量産化に適した改良された高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法を提供することにある。

本発明の１つの観点にかかる高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法は、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を溶液のまま混合し、プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が予め定められた割合になるように調整し、調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波を照射して脱硝して脱硝粉体とした後、造粒前に脱硝粉体にバインダを加え、前記容器内で混練造粒して造粒粉体とし、前記造粒粉体を同一の容器に入れたまま焙焼還元し、MOX造粒粉末を作製し、ペレット化に必要な一定量のMOX造粒粉末を予め定められた核燃料ペレットの形状に成型し、最後に成型された核燃料ペレットをそのまま一定時間焼結し、O/M調整する段階からなる。

この方法によれば、脱硝・造粒・焙焼還元の全工程の一元化すなわち脱硝粉末を別の容器に移すことなく、そのまま造粒し、さらに造粒された粉末を別の容器に移すことなく、そのまま焙焼還元するようにしているので、粉末の飛散を防止できるだけでなく、移し替えの工程がなくなり量産化に適したシステムを構築することが可能になる。

さらに、前記脱硝粉体のバインダを添加する場合、造粒中に均一に散布するようにしてもよいが、造粒を行う前に脱硝粉体に加えることによって、造粒中にバインダを加えるよりも複雑な制御を必要とせず、より一層量産化に適するシステム構成とすることができる。

さらに、焼結終了時に焼結温度を昇温速度よりも大きい速度で急速降温させることが好ましい。降温速度は速いほどO/M比の上昇を抑制できるが、炉の構造などの経済的な問題なども考慮する必要がある。

本発明では、核燃料ペレットの製造にあたって使用される機械、器具等を最小限に抑えることができるので、それに伴い製造ラインの自動化も容易となるため、放射性廃棄物の低減、作業員の被ばく低減、初期投資や稼働コストの低減などの効果が得られる。

また、粉体処理に使用する容器を、脱硝、造粒、及び焙焼還元の全ての工程に共通して利用しているので、粉体の容器間の移し替えが不要となり、容器に付着する粉末の処理作業を削減することができる。

本発明の一実施形態に係る簡素化ペレット法による核燃料ペレットの製造方法の概略工程説明図である。本発明の一実施形態で使用される上部アクセス型のマイクロ波脱硝造粒装置の概略説明図である。本発明の一実施形態で使用される核燃料ペレット成型用ダイ潤滑成型機の概略説明図である。混練造粒の結果を説明するための顕微鏡写真である。図４と同一の混練造粒の結果を説明するためのグラフである。熱処理中のO/M比の変化を説明するためのグラフである。

最初に、本発明の一実施形態に係る簡素化ペレット法による核燃料ペレットの製造方法の概略工程について、図１を用いて説明する。なお、各図を通して、同一の参照符号は機能的に実質的に同一のものを示す。

図１において、まずプルトニウム富化度が調整される。具体的には、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システム（１００）から与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を真空併用エアリフト設備を用いて溶液のまま混合し、そこでPu:Uが燃料仕様に基づくPu対Uの比率によって決定される比率（例えば、2:8）になるように調整される（ステップ１０１）。

プルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液は、マイクロ波照射によって脱硝された後、造粒される（ステップ１０２）。その造粒粉体は、同一の容器に入れられたままバッチ処理にて焙焼還元され、MOX造粒粉末が作られる（ステップ１０３）。

上述の脱硝造粒工程について、図２を参照してより詳細に説明する。図２は、脱硝造粒の一元化を図った上部アクセス型のマイクロ波脱硝造粒装置を示す。図２において、２０は上部アクセス型のマイクロ波脱硝造粒装置を示し、２００は模擬的に示されたマイクロ波である。２１は脱硝造粒用の容器、２０１は容器２１内で脱硝された粉末、２２は粉末とバインダを混練するための混練羽根、２３は混練時に凝集した凝集塊を解砕し整粒するための解砕羽根、２４は容器２１の内面に付着した粉末凝集体を除去するためのスクレーバ、２５は混練羽根２２、解砕羽根２３、及びスクレーバ２４の駆動用モータと歯車からなる回転駆動装置である。また、２６は混練中に粉末が飛散するのを防止するためのカバー、２７は容器を載置するための台である。混練羽根２２、解砕羽根２３、及びスクレーバ２４は、回転駆動装置２５によって、スクレーバ２４が容器２１の内面に沿うようにして一体となって公転すると同時に、混練羽根２２と解砕羽根２３が自転するような構成になっている。このような混練造粒機は、例えば、株式会社品川工業所から「トリプルマスターＴＭＧ−５」として一般に販売されている。したがって、ここでは混練造粒機の詳細な構造についての説明は省略する。

上述の装置を用いた脱硝造粒工程では、初めに、Pu:Uが例えば2:8の割合になるようにプルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液（図示せず）が、マイクロ波脱硝造粒装置２０内の容器２１に注入される。その後、図の下側のモータ（図示せず）によって台２７をゆっくり回転させながら、容器２１内の溶液に対してマイクロ波２００が照射され、脱硝が行われる。マイクロ波照射後、得られた粉末２０１にバインダを一括添加し（図示せず）、容器２１の上方からモータ２３によって駆動される、混練羽根２２、解砕羽根２３及びスクレーバ２４を容器２１の中心部に降ろし、混練羽根２２、解砕羽根２３及びスクレーバ２４を公転させながら、混練羽根２２と解砕羽根２３を自転させ、粉末２０１を混練し、造粒粉末を作製する（ステップ１０２）。混練造粒の場合、上述したように混練造粒機が解砕羽根２３を具備しているため、造粒前にバインダを一括添加しても、転動造粒に比較し問題が少ない。バインダを一括添加することで、ノズル噴霧が不要となり、造粒の自動化が一層容易となる。

＜混練造粒試験＞
混練造粒によって燃料ペレットとしての要件を満足するWO₃顆粒が得られるかを調べるための試験を行った。試験は、先に説明した品川工業所製のトリプルマスターTMG-5を用いて、粒径0.5 μｍから1.2 μｍのWO₃粉末1.5 kgについてバッチ処理にて行った。造粒前に一括添加したバインダとしての水分の添加率は14 wt%であり、混練羽根回転数500 rpm、解砕羽根回転数3950 rpmの条件下で９分間造粒した。その結果を図４及び図５を参照して説明する。

図４に、混練造粒の結果得られたWO₃顆粒の顕微鏡写真を示す。WO₃原料粉末の流動性指数が27であったのに対して図４に示された混練造粒の結果得られたWO₃顆粒の流動性指数は82から85と極めて良好であった。また、それらWO₃顆粒の平均粒子径は仕様通りの500 μｍから600 μｍであった。さらに詳細には、粒子径（μｍ）と頻度分布（％）の関係、及び粒子径（μｍ）と積算分布（％）の関係は、図５のようになった。図５では、折れ線グラフが頻度分布（％）を、棒グラフが積算分布（％）を示している。

造粒された粉末は、同一の容器に載せられたまま炉に運ばれ、バッチ処理によって焙焼還元される（ステップ１０３）。その結果、Carrの流動性指数等が所望の値以上の流動性の良好なMOX造粒粉末が得られる。

ステップ１０３において得られたMOX造粒粉末は、ペレット化するために次の成型工程へ搬送される。搬送されたMOX造粒粉末は、ペレット化に必要な一定量のみが成型機に供給され、そこで高速増殖炉用核燃料棒の被覆管内に挿入されるべき、予め設定された核燃料ペレットの形状に成型される（ステップ１０４）。

上述の成型工程について、図３を用いてさらに詳細に説明する。図３は、ダイ潤滑成型機の概略説明図である。図３において、３０はダイ、３１はダイ壁面、３２はダイの中心部に設けられた、ペレットを中空にするための中実円柱部、３３、３４はそれぞれ上パンチ、下パンチである。また３５はMOX造粒粉末を貯槽するためのタンクであり、３６はダイ壁面３１に粉末潤滑剤（例えば、粉末状Zn-St）を噴霧する装置である。

ペレット成型にあたっては、初めに、噴霧装置３６によってダイ壁面３１に粉末潤滑剤がほぼ均一に塗布される。その後、タンク３５から一定量の粉末がダイ３０に供給され、上下パンチ３３、３４によって中空ペレットにされる。

粉末を圧縮成型する際、粉末潤滑剤が不均一で粉末と成型ダイ壁面との摩擦抵抗が大きいと粉末に伝わる圧縮荷重が不均一となり、成型体の欠け、割れ、密度不均一、機械的強度低下の原因となる。ダイ潤滑成型で安定した品質の成型体を得るためには、粉末潤滑剤の塗布は、ダイ３０の下方より噴霧し、ダイ３０内の余剰粉末潤滑剤はダイ３０の上方より吸引する構造とすることが好ましい。また、粉末潤滑剤の流動性の違いにより、ダイ３０内に充填される粉末潤滑剤の量にばらつきが発生する。そこで、粉末潤滑剤の充填量のばらつきによる成型体品質への影響を低減するため、噴霧装置３６には一定量の粉末潤滑剤を充填する定量充填機構を設けることが好ましい。さらに、メンテナンス性を高めるため、ダイ３０、上下パンチ３３，３４などのダイセット部のみをグローブボックス内（図示せず）に設置し、動力部はグローブボックス外に設置する構造としても良い。

ステップ１０４において成型したペレットは所定の温度で一定時間焼結し、酸素と重金属元素の原子数の比であるO/M比をできるだけ低O/M比となるように調整する（ステップ１０５）。このO/M比が大きいと、例えば、核燃料ペレットと酸化物分散強化型（ODS）鋼などで作られた核燃料棒被覆管が化学的相互作用（PCCI）を及ぼすためである。なお、バインダとして水を使用した場合には、MOX造粒粉末にバインダなどの添加剤が含まれていないために、予備焼結・脱ガス処理などは不要である。

＜O/M試験＞
O/M比は焼結時間と深い関係を持つことから、O/M試験を行い、その関係を調べた。試験の結果、焼結終了時の降温時にO/M比が上昇する傾向があることが、図６からわかった。図６は、30％Pu-MOX燃料ペレットをH2Oを40ppm含む雰囲気ガスで熱処理した場合のO/M比の変化を説明しており、参照番号41a、41bは熱処理温度の時間変化を、42a、42bはO/M比の時間変化を示している。（a）及び（b）ともに、時間（ｈ）と熱処理温度（℃）との関係、並びに時間（ｈ）とO/M比との関係を示している。（a）は降温速度が600℃/ｈの場合であり、（b）は降温速度が1000℃/ｈの場合である。これらの図から明らかなように、いずれの場合も熱処理時間の終了時点とほぼ同時にO/M比が上昇している。しかし、降温速度が600℃/ｈの場合にはO/M比が最終的に1.959まで上昇するのに対して、降温速度が1000℃/ｈの場合にはO/M比の上昇は1.951までであり、急速降温させることでO/M比を一層低く抑えることができる。

焼結したペレットは外周面を研削し、密度・外観(寸法)の検査を行い、更に官庁検査を受けて製品ペレットとなる（ステップ１０６）。焼結したペレットの寸法・密度検査、外周研削及び外観検査は、多機能複合化設備により一括して処理できるようにするのがよい。

以上本発明の一実施形態について説明してきたが、本発明は以上の実施形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想の範囲を逸脱しない限り、本願の請求項に含まれる。例えば、上述の説明では、先進湿式法を用いた再処理システムについて説明しているが、本発明は、従来法による再処理システムについてもそのまま適用できる。また、再処理を簡潔に行うため、再処理施設においてマイナーアクチド（ＭＡ）などの一部不純物を除去しないという再処理システムも考えられているが、本発明はそのような再処理システムからの溶液であっても適用可能である。

１００核燃料再処理システム
１０１ Pu-U溶液混合工程
１０２マイクロ波脱硝・造粒工程
１０３焙焼還元工程
１０４ペレット成型工程
１０５焼結（O/M調整）工程
１０６ペレット製品化工程
２０マイクロ波脱硝造粒装置
２２混練羽根
２３解砕羽根
２４スクレーバ
２５回転駆動装置
２６カバー
２７台
３０ダイ

Claims

高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を溶液のまま混合し、プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が予め定められた割合になるように調整し、
調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波を照射して脱硝して脱硝粉体とした後、造粒前に前記容器内の脱硝粉体にバインダを加え、前記容器内で混練造粒して造粒粉体とし、
前記造粒粉体を同一の容器に入れたまま焙焼還元し、MOX造粒粉末を作製し、
ペレット化に必要な一定量のMOX造粒粉末を予め定められた核燃料ペレットの形状に成型し、
最後に成型された核燃料ペレットをそのまま一定時間焼結し、O/M調整することを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。
請求項１に記載の高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法において、前記プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が燃料仕様に基づくPu対Uの比率によって決定されることを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。
請求項１または２に記載の高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法において、前記焼結終了時に焼結温度を昇温速度よりも速い速度で急速降温させることを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。