JPH11183686A - 核燃料粒子の製造方法及び核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

核燃料粒子の製造方法及び核燃料ペレットの製造方法

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JPH11183686A
JPH11183686A JP9354509A JP35450997A JPH11183686A JP H11183686 A JPH11183686 A JP H11183686A JP 9354509 A JP9354509 A JP 9354509A JP 35450997 A JP35450997 A JP 35450997A JP H11183686 A JPH11183686 A JP H11183686A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 焙焼還元工程以降を乾式にして臨界安全管理
上、製造設備の設計を容易にし、かつ造粒工程でダステ
ィングを生じず、粉末の歩留りを低下させない。 【解決手段】 核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液10を
マイクロ波により加熱脱硝して核燃料物質の酸化物粉末
12を作製した後、酸化物粉末を粉砕する。粉砕された
酸化物粉末14に液体バインダ16を添加混合して造粒
粉末18を作製し、この造粒粉末を焙焼還元する。液体
バインダとして核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液、或は
水又は6N以下の硝酸が使用される。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はウラン(U)、プルト
ニウム(Pu)、トリウム(Th)、ネプツニウム(Np)、アメリ
シウム(Am)、キュリウム(Cm)等の核燃料物質の硝酸塩を
含む水溶液から核燃料粉末又は核燃料ペレットを製造す
る方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来、核燃料、例えばMOX燃料(プル
トニウム・ウラン混合酸化物の燃料)のペレットを製造
する場合には、硝酸ウラニル水溶液と硝酸プルトニウム
水溶液を用意し、これらを所定の割合で混合し、この混
合物をマイクロ波により加熱、脱硝してUO3とPuO2
の粉末を作製し、これを粉砕する。次いで粉砕した粉末
を焙焼還元してUO2とPuO2の粉末を作製し、造粒し
た後、ペレットに成形し、最後に焼結してMOX燃料ペ
レットを得ていた。しかしこのMOX燃料中のウラン、
プルトニウムの濃度調整やプルトニウムの富化度調整は
UO2のような酸化物粉末を製造工程の途中で添加混合
することにより実施されるため、核燃料の組成測定や計
量が非常に煩雑であった。
【0003】これを改善するために原料の硝酸ウラニル
水溶液と硝酸プルトニウム水溶液の段階でウラン、プル
トニウムの濃度調整やプルトニウムの富化度調整を行う
プロセスが提案されている(液混合プロセス)。この液
混合プロセスでは、原料溶液の段階でプルトニウムの濃
度調整やプルトニウムの富化度調整を行った後、上記方
法と同様に、マイクロ波により加熱、脱硝してUO3
PuO2の粉末を作製し、これを粉砕する。次いで粉砕
した粉末を焙焼還元してUO2とPuO2の粉末を作製
し、造粒した後、ペレットに成形し、最後に焼結してM
OX燃料を得ていた。この液混合プロセスによれば、製
造工程途中での組成測定や計量の回数を減らすことがで
き、またUO2粉末の混合が不要となる利点がある。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】上記2つの従来の方法
とも、焙焼還元工程以降の造粒工程を含む製造工程にお
いては核燃料物質の臨界安全管理の観点から、水を用い
ない乾式工程であることが製造設備設計上望ましいた
め、ステアリン酸粉末をバインダとする乾式で造粒した
後、UO2とPuO2の粉末を圧縮して成形体を作製し、
これを解砕、分級して造粒粉末とする工程が採用され
る。しかし、これらの方法でマイクロ波脱硝で得られた
UO3とPuO2の粉末はサブミクロン級の非常に細かい
粒子が凝集したものであるため、製造工程中、特に造粒
工程でダスティング(微粉末の飛散)を生じ、核燃料物
質の飛散や粉末の歩留りが低下する不都合がある。
【0005】本発明の目的は、焙焼還元工程以降を乾式
にして臨界安全管理上、製造設備の設計を容易にし、か
つ造粒工程でダスティングを生じず、粉末の歩留りを低
下させない核燃料粒子及び核燃料ペレットの製造方法を
提供することにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】請求項1に係る発明は、
図1に示すように核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液10
をマイクロ波により加熱脱硝して核燃料物質の酸化物粉
末12を作製する工程11と、この酸化物粉末12を粉
砕する工程13と、粉砕された酸化物粉末14に液体バ
インダ16を添加混合して造粒粉末18を作製する工程
と、造粒粉末18を焙焼還元する工程19とを含む核燃
料粒子の製造方法である。マイクロ波脱硝により作製さ
れた核燃料物質の酸化物粉末を粉砕した後、液体バイン
ダを添加混合して湿式で造粒粉末を作製することによ
り、造粒工程でのダスティングを防止でき、粉末の歩留
りが低下しない。また湿式造粒した後、焙焼還元して乾
式で核燃料粒子を製造するため、臨界安全管理上、製造
設備の大きさや形状に制約を受けなくて済む。
【0007】請求項2に係る発明は、請求項1に係る発
明であって、液体バインダ16が核燃料物質の硝酸塩を
含む水溶液10であって、この水溶液を核燃料物質に含
まれる金属量に対して0.1〜10重量%の割合で粉砕
された酸化物粉末14に添加混合する核燃料粒子の製造
方法である。造粒時に核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液
を使用すると、この水溶液が造粒時に乾燥されて核燃料
物質の塩を生じ、この塩がバインダとして作用する。ま
た水溶液の量を制御することにより造粒粉末の強度を調
節できる。また焙焼還元工程以降でこの塩は原料粉末と
同一の酸化物となるため、従来のバインダと異なり他元
素の混入がない。
【0008】請求項3に係る発明は、請求項1に係る発
明であって、液体バインダ16が水又は6N以下の硝酸
であって、この水又は硝酸を粉砕された酸化物粉末に対
して0.1〜15重量%の割合で添加混合する核燃料粒
子の製造方法である。造粒時に水を使用した場合には、
マイクロ波脱硝された酸化物粉末は残留物として硝酸根
を含んでいるため、水が硝酸根と反応して請求項2に係
る発明の場合と同様に核燃料物質の塩を生じ、この塩が
バインダとして作用する。また水の量を制御することに
より造粒粉末の強度を調節できる。液体バインダとして
6N以下の硝酸を使用した場合には、この硝酸が酸化物
粉末の一部を溶解させ、この溶解物がバインダとして作
用する。また硝酸の量を制御することにより造粒粉末の
強度を調節できる。
【0009】請求項4に係る発明は、請求項2に記載し
た液体バインダ16を用いて造粒した粉末18を焙焼還
元した後に、焙焼還元された粉末21を焼結して焼結粒
子23を作製する工程22を更に含む核燃料粒子の製造
方法である。核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液をバイン
ダとして用いて造粒した後、焙焼還元した粉末をそのま
ま焼結して得られる焼結粒子は、粒子の強度が比較的高
く、振動充填型核燃料粒子に適する。
【0010】請求項5に係る発明は、請求項3に記載し
た液体バインダ16を用いて造粒した粉末18を焙焼還
元した後に、焙焼還元された粉末21をペレットに成形
する工程24と、このペレットを焼結して焼結体ペレッ
ト26を作製する工程25を含む核燃料ペレットの製造
方法である。水又は6N以下の硝酸をバインダとして用
いて造粒した後、焙焼還元した粉末は、粉末の強度は高
くなく、この粉末はペレットに成形し易く、この粉末を
焼結して得られる焼結体は核燃料ペレットに適する。
【0011】
【発明の実施の形態】本発明において、核燃料物質はウ
ラン(U)、プルトニウム(Pu)、トリウム(Th)、ネプツニ
ウム(Np)、アメリシウム(Am)、キュリウム(Cm)等であ
る。この核燃料物質を含む硝酸塩水溶液は、硝酸ウラニ
ル(UO2(NO3)3),硝酸プルトニウム(Pu(NO3)
4),硝酸トリウム(Th(NO3)4),硝酸ネプツニウ
ム(Np(NO3)4),硝酸アメシウム(Am(N
3)3),硝酸キュリウム(Cm(NO3)3)等の硝酸塩
を単独で又は混合して水溶液にして用いられる。本発明
で使用される液体バインダは請求項2に記載した核燃料
物質の硝酸塩を含む水溶液及び請求項3に記載した水又
は6N以下の硝酸以外にもポリビニルアルコールや澱粉
等の水溶液も使用できる。ポリビニルアルコールや澱粉
等をバインダとして用いた場合には、これらのバインダ
は焙焼還元の工程で揮発又は燃焼により造粒粉末から除
去されるが、有機物であるため、排気側に有機物のトラ
ップを設けて後で取除く必要がある。
【0012】請求項2に係る発明において、液体バイン
ダとして用いられる核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液の
使用量がこの核燃料物質に含まれる金属量に対して0.
1重量%未満の場合には造粒粉末の強度が不十分とな
り、10重量%を超えると焙焼還元後の粉末の焼結性が
劣るため好ましくない。上記水溶液のより好ましい使用
量は1〜5重量%である。請求項3に係る発明におい
て、液体バインダとして用いられる硝酸の濃度が6Nを
超えると原料の酸化物粉末の溶解が不均一となり造粒が
困難となる。また水又は硝酸の添加量が酸化物粉末に対
して0.1重量%に満たない場合には造粒が困難とな
り、15重量%を超えて添加しても造粒の効果が変ら
ず、かえって造粒工程の乾燥時に熱エネルギーを多く必
要とし不経済となる。特に硝酸を多量に添加すると酸化
物粉末の溶解量が増えるため好ましくない。水又は硝酸
のより好ましい使用量は1〜5重量%である。
【0013】粉砕された酸化物粉末に液体バインダを添
加混合して造粒粉末を作製する場合には、例えば図2に
示すような造粒機が用いられる。図2に示すように造粒
機本体30の内部には密閉されたチャンバ31が設けら
れる。チャンバ31の内底部の近傍には撹拌羽根32が
設けられ、撹拌羽根32はチャンバ31の外側に設けら
れたモータ33により回転する。造粒機本体30の上部
にはマイクロ波脱硝された後粉砕された核燃料物質の酸
化物粉末14を収容するホッパ34が設けられ、造粒機
本体30の別の上部には液体バインダ16を収容するタ
ンク36が設けられる。酸化物粉末14は開閉弁37を
切換えることによりホッパ34からチャンバ31内で回
転する撹拌羽根32上に供給され、液体バインダ16は
タンク36からスプレーノズル38によりチャンバ31
内で回転する撹拌羽根32上に噴霧されるようになって
いる。
【0014】このように構成された造粒機において、先
ず撹拌羽根32を回転させながら撹拌羽根32上に酸化
物粉末14を供給して酸化物粉末14を撹拌する。次い
で撹拌を続けながら液体バインダ16を撹拌されている
酸化物粉末14に噴霧する。その結果、酸化物粉末14
と液体バインダ16の混合物は撹拌羽根32により渦巻
き状の循環流を起して転動作用を与えられて10〜15
00μmの粒径となるように造粒される。
【0015】
【実施例】次に本発明の具体的態様を示すために、本発
明の実施例を比較例とともに説明する。
【0016】<実施例1>ウラン濃度が300gU/L
の硝酸ウラニル水溶液をアルミナ皿に入れてマイクロ波
で加熱脱硝して原料粉末となるUO3粉末を生成した。
この原料粉末のUO3粉末を粉砕した後、図2に示す造
粒機のホッパに入れた。造粒機のタンクに液体バインダ
としてマイクロ波加熱脱硝したものと同一のウラン濃度
が300gU/Lの硝酸ウラニル水溶液を貯えた。撹拌
羽根で撹拌しながら原料粉末のUO3粉末に対して金属
量で5重量%となるようにノズルから硝酸ウラニル水溶
液を噴霧し、硝酸ウラニル水溶液とUO3粉末とを混合
することにより造粒した。得られた造粒粉末と原料粉末
の物性を表1に示す。
【0017】
【表1】
【0018】上記造粒粉末を以下の3群の篩(A〜C)
を使用して3種類の粒度に篩分した後、水素雰囲気中に
おいて600℃で2時間焙焼還元し、UO2粉末を生成
した。このUO2粉末を水素雰囲気中において1600
℃で5時間焼結し、焼結粒子を作製した。焼結粒子の理
論密度に対する密度(%)を液浸法により測定した。そ
の結果を表2に示す。
【0019】なお、A群の篩は篩番号#12〜#16
(篩の目開き:1410μm〜1000μm)の篩から
構成され、B群の篩は篩番号#100〜#150(篩の
目開き:149μm〜105μm)の篩から構成され、
C群の篩は篩番号#270〜#400(篩の目開き:5
3μm〜37μm)の篩から構成されている。
【0020】
【表2】
【0021】<実施例2>液体バインダとして3Nの硝
酸を原料粉末に対して0.5重量%の割合で添加混合し
て造粒したことを除いては実質的に実施例1の方法を繰
返して実施例2の造粒粉末を得た。得られた造粒粉末と
原料粉末の物性を表3に示す。
【0022】
【表3】
【0023】上記造粒粉末を上記の3群の篩(A〜C)
を使用して3種類の粒度に篩分した後、篩群Aの篩を通
過した粒径1000μm以下の造粒粉末を水素雰囲気中
において600℃で2時間焙焼還元してUO2粉末を生
成した。このUO2粉末を金型に入れて3トン/cm2
圧力でプレス成形して、直径11mm、長さ14mmの
ペレットに成形した。この成形したペレットを水素雰囲
気中において1600℃で5時間焼結し、焼結体ペレッ
トを作製した。得られた焼結体ペレットの理論密度に対
する密度(%)は95.5%TDであり、焼結体ペレッ
トの組織も均一であることが確認された。
【0024】<比較例1>原料粉末に液体バインダとし
てウラン濃度が300gU/Lの硝酸ウラニル水溶液を
粉砕粉末に対して金属量で12重量%となるように添加
混合して造粒したことを除いては実質的に実施例1の方
法を繰返して比較例1の造粒粉末を得た。得られた造粒
粉末と原料粉末の物性を表4に示す。
【0025】
【表4】
【0026】以後の工程は実質的に実施例1の方法を繰
返して比較例1の焼結粒子を作製した。焼結粒子の理論
密度に対する密度(%)を液浸法により測定した。その
結果を表5に示す。
【0027】
【表5】
【0028】<比較評価>実施例1の表2に示した密
度、実施例2で述べた密度及び比較例1の表5に示した
密度の各値から明らかなように、実施例1の焼結粒子及
び実施例2の焼結体ペレットはいずれも理論密度に対し
て95%以上の密度が得られるが、比較例1の焼結粒子
は理論密度に対して91〜93%程度の低い焼結密度し
か得られないことが判る。
【0029】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、核
燃料物質の硝酸塩を含む水溶液をマイクロ波により加熱
脱硝して核燃料物質の酸化物粉末を作製し、これを粉砕
した酸化物粉末に液体バインダを添加混合して造粒粉末
を作製した後、造粒粉末を焙焼還元するようにしたの
で、焙焼還元工程以降を乾式にすることができ、臨界安
全管理上、製造設備の設計が容易になる。また湿式造粒
のため造粒工程でダスティングを生じず、従来の乾式造
粒と比較して粉末の歩留りを低下させない。本発明で製
造された焼結粒子又は焼結体ペレットは簡単な工程で理
論密度に対して95%以上の高密度になる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の核燃料粒子及び核燃料ペレットの製造
工程を示す図。
【図2】本発明の造粒機の構成図。
【符号の説明】
10 核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液 11 マイクロ波加熱脱硝工程 12 酸化物粉末 13 粉砕工程 14 粉砕された酸化物粉末 16 液体バインダ 17 造粒工程 18 造粒粉末 19 焙焼還元工程 21 還元された酸化物粉末 22 焼結工程 23 焼結粒子 24 ペレット成形 25 焼結工程 26 焼結体ペレット

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 核燃料物質の硝酸塩を含む水溶液(10)を
    マイクロ波により加熱脱硝して核燃料物質の酸化物粉末
    (12)を作製する工程(11)と、 前記酸化物粉末(12)を粉砕する工程(13)と、 前記粉砕された酸化物粉末(14)に液体バインダ(16)を添
    加混合して造粒粉末(18)を作製する工程(17)と、 前記造粒粉末(18)を焙焼還元する工程(19)とを含む核燃
    料粒子の製造方法。
  2. 【請求項2】 液体バインダ(16)が核燃料物質の硝酸塩
    を含む水溶液(10)であって、前記水溶液を前記核燃料物
    質に含まれる金属量に対して0.1〜10重量%の割合
    で粉砕された酸化物粉末(14)に添加混合する請求項1記
    載の核燃料粒子の製造方法。
  3. 【請求項3】 液体バインダ(16)が水又は6N以下の硝
    酸であって、前記水又は硝酸を粉砕された酸化物粉末(1
    4)に対して0.1〜15重量%の割合で添加混合する請
    求項1記載の核燃料粒子の製造方法。
  4. 【請求項4】 請求項2に記載した液体バインダ(16)を
    用いて造粒した粉末(18)を焙焼還元した後に、焙焼還元
    された粉末(21)を焼結して焼結粒子(23)を作製する工程
    (22)を更に含む核燃料粒子の製造方法。
  5. 【請求項5】 請求項3に記載した液体バインダ(16)を
    用いて造粒した粉末(18)を焙焼還元した後に、焙焼還元
    された粉末(21)をペレットに成形する工程(24)と、この
    ペレットを焼結して焼結体ペレット(26)を作製する工程
    (25)を含む核燃料ペレットの製造方法。
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