FR2996045A1 - Procede de preparation d'un combustible nucleaire par voie liquide - Google Patents

Procede de preparation d'un combustible nucleaire par voie liquide Download PDF

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Abstract

L'invention a trait à un procédé de préparation d'un combustible présentant une forme déterminée comprenant du plutonium, de l'uranium et/ou au moins un actinide mineur sous forme d'oxyde (s) comprenant les étapes suivantes : a) une étape d'introduction, dans une cavité d'un moule de forme adaptée pour l'obtention dudit combustible présentant une forme déterminée, d'une suspension comprenant une ou plusieurs poudres d'oxyde (s) de plutonium et/ou d'au moins un actinide mineur en dispersion dans un milieu liquide aqueux ; b) une étape de séparation liquide/solide dans ledit moule en vue d'éliminer ledit milieu liquide aqueux pour objet un objet compacté résultant de l'agglomération de la ou lesdites poudres ; c) une étape de démoulage dudit objet compacté ; d) une étape de frittage dudit objet, moyennant quoi l'on obtient ledit combustible présentant une forme déterminée.

Description

PROCEDE DE PREPARATION D'UN COMBUSTIBLE NUCLEAIRE PAR VOIE LIQUIDE DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE L'invention a trait à un procédé de préparation d'un combustible nucléaire comprenant du plutonium et/ou de l'uranium et/ou au moins un actinide mineur sous forme d'oxyde(s). Différentes compositions de combustible sont visées en fonction du type du réacteur, dans lequel le combustible est destiné à être introduit, le réacteur pouvant être, par exemple, un réacteur à eau pressurisée (connu sous l'abréviation REP) ou un réacteur à neutrons rapides (connu sous l'abréviation RNR).
Ce procédé peut trouver, en particulier, son application dans le recyclage du plutonium issu de l'irradiation de combustible classique en réacteur nucléaire ou encore dans le recyclage des actinides mineurs, les combustibles résultant de ces recyclages étant particulièrement appropriés pour une utilisation dans des réacteurs à neutrons rapides, notamment, le cas échéant, pour des études de transmutation des actinides mineurs. Les réacteurs à neutrons rapides sont des réacteurs ne nécessitant pas de ralentir des neutrons et fonctionnent principalement avec des combustibles à base de plutonium ou d'actinide mineur (lorqu'il s'agit d'étudier le phénomène de transmutation de ces actinides), ce qui place ces réacteurs comme une solution industrielle possible pour faire face, dans le futur, aux baisses des ressources naturelles en uranium. Toutefois, certaines contraintes sont liées à la technologie des réacteurs à neutrons rapides et notamment, la nécessité d'utiliser un flux neutronique important pour compenser les faibles sections efficaces de fission, lorsque le plutonium est utilisé comme base du combustible. Cette particularité engendre des défauts d'irradiation importants au sein du combustible, notamment au sein de sa microstructure. Cette évolution, qui peut être qualifiée de restructuration, se traduit par la formation dans le combustible, lorsqu'il se présente sous de forme de pastilles, de grains colonnaires et d'un trou central lié à la migration de porosités. D'un point de vue chimique, il se produit également une migration du plutonium vers le coeur de la pastille, conduisant ainsi à un gradient chimique. Afin de maîtriser la microstructure du combustible et limiter son évolution en cours d'irradiation, il a été envisagé de développer des combustibles annulaires, dans lesquels un trou au centre de la pastille a été réalisé au moment de la mise en forme de la pastille. Toutefois, les techniques de compaction utilisées actuellement dans ce domaine sont limitées et génèrent de nombreuses contraintes sur les outils de pressage, qui voient ainsi leur durée de vie réduite. Au regard des inconvénients susmentionnés, les inventeurs se sont fixé pour objectif de mettre en place un nouveau procédé de préparation d'un combustible à base de plutonium et/ou d'uranium et/ou d'au moins un actinide mineur sous forme d'oxyde(s) permettant d'accéder à un large panel de formes et notamment à des formes annulaires.
EXPOSÉ DE L'INVENTION Pour ce faire, les inventeurs ont mis en place un procédé de préparation d'un combustible présentant une forme déterminée comprenant du plutonium et/ou de l'uranium et/ou au moins un actinide mineur sous forme d'oxyde(s) comprenant les étapes suivantes : a)une étape d'introduction, dans une cavité d'un moule de forme adaptée pour l'obtention dudit combustible présentant une forme déterminée, d'une 15 suspension comprenant une ou plusieurs poudres d'oxyde(s) de plutonium et/ou d'uranium et/ou d'au moins un actinide mineur en dispersion dans un milieu liquide aqueux ; b) une étape de séparation liquide/solide 20 dans ledit moule en vue d'éliminer ledit milieu liquide aqueux pour obtenir un objet compacté résultant de l'agglomération de la ou lesdites poudres ; c) une étape de démoulage dudit objet compacté ; 25 d) une étape de frittage dudit objet, moyennant quoi l'on obtient ledit combustible présentant une forme déterminée. La suspension susmentionnée peut être qualifiée également de barbotine. 30 L'utilisation d'une suspension telle que définie ci-dessus présente un certain nombre d'avantages par rapport à l'utilisation d'un mélange de poudres à l'état sec pour la fabrication par compactage d'un combustible. En premier lieu, l'utilisation d'une suspension permet un piégeage des fines particules en solution, ce qui évite des problèmes de pollution d'autant plus néfastes qu'il s'agit de matière radioactive et notamment lorsqu'il s'agit de poudre à base d'actinide(s) mineur(s), qui présente une activité a et y élevée. En second lieu, l'utilisation d'une suspension aqueuse est particulièrement avantageuse car elle n'est pas sensible aux phénomènes de radiolyse contrairement à des suspensions à base de solvant(s) organique(s). Elle présente ainsi une stabilité dans le temps et est d'usage simplifié, notamment en termes de traitement des effluents recueillis. La suspension, outre le milieu aqueux dispersant, comprend une ou plusieurs poudres 20 d'oxyde(s) de plutonium et/ou d'uranium et/ou d'au moins un actinide mineur. La poudre d'oxyde(s) d'actinide(s) mineur(s) peut être une poudre d'oxyde(s) d'américium (telle que Am02, Am203), une poudre d'oxyde(s) de curium 25 et/ou une poudre d'oxyde(s) de neptunium. La poudre d'oxyde de plutonium peut être une poudre de dioxyde de plutonium Pu02. La poudre d'oxyde(s) d'uranium peut être une poudre de dioxyde d'uranium UO2 et/ou d'octaoxyde 30 de triuranium U308, ce qui signifie que la poudre d'oxyde(s) d'uranium peut être constituée exclusivement d'une poudre de dioxyde d'uranium UO2, exclusivement d'une poudre d'octaoxyde de triuranium U308 ou d'un mélange de dioxyde d'uranium UO2 et d'octaoxyde de triuranium U308.
Ces poudres peuvent présenter une taille moyenne de particules allant de 0,1 à 500 pm. Elles peuvent présenter une densité voisine les unes des autres, de sorte à permettre une bonne homogénéisation de la suspension.
Elles peuvent être présentes dans la suspension à raison d'une teneur volumique allant de 30 à 70% en volume par rapport au volume total de la suspension. L'homme du métier choisira, de manière appropriée, la répartition granulométrique des poudres et la teneur volumique en poudre de la suspension, en fonction de la microstructure et de la densité souhaitées pour le combustible et ainsi les propriétés de celui-ci. La teneur volumique sera également choisie de façon appropriée pour éviter tout risque de criticité, lorsque le combustible fabriqué est un combustible émetteur neutronique. Outre la présence de poudre(s) et du milieu aqueux, la suspension peut comprendre un liant organique, ce liant pouvant avoir pour visée de renforcer la cohésion future de l'objet compacté et du combustible obtenu à l'issue du procédé. A titre d'exemples de liant organique, on peut citer un liant polymérique, tel qu'un liant 30 polymérique appartenant à la famille des alcools polyvinyliques.
En outre, la suspension peut être également caractérisée par un pH choisi de sorte à obtenir une bonne stabilité de la suspension, ce pH pouvant être choisi à l'aide des diagrammes de potentiel zêta des poudres comprises dans la suspension. Le pH souhaité peut être obtenu par ajout dans la suspension d'un acide, par exemple, un acide organique, tel que l'acide citrique. Il s'entend que l'incorporation à la 10 suspension de liant(s) organique(s) ou d'acide(s) organique(s) doit tenir compte de la nature radioactive des poudres contenues dans la suspension, ce qui implique de choisir, préférentiellement, des liants ou acide(s) organiques, en qualité et en quantité, qui ne 15 soient pas sensibles au phénomène de radiolyse. Le moule destiné à la mise en forme du combustible peut présenter une cavité de forme adaptée à la forme souhaitée pour le combustible, cette cavité étant destinée à recevoir la suspension susmentionnée. 20 Cette cavité comporte, avantageusement, au moins une paroi poreuse en contact avec la suspension, ce qui va permettre l'extraction du milieu aqueux lors de l'étape b), ce qui n'exclut pas également que la cavité soit délimitée par au moins une paroi non 25 poreuse. Ladite paroi poreuse peut être en résine, en métal fritté ou en tout autre matériau à porosité contrôlée présentant des propriétés adaptées. Un moule adapté dans le cadre de 30 l'invention est illustré sur la figure 1 jointe en annexe, ce moule comprenant : -une enveloppe 1 pourvue d'une buse d'injection 3 ; -à l'intérieur de cette enveloppe, un insert cylindrique poreux 5 délimitant un espace interne 7 de forme correspondant à la forme souhaitée du combustible, cet insert étant, sur sa surface extérieure, en contact avec une chambre d'extraction du milieu aqueux 7, cet insert servant ainsi à la fois de moule et de filtre ; -un élément 9 correspondant au combustible en phase de fabrication. L'étape a) peut être avantageusement réalisée par injection sous pression de la suspension dans la cavité du moule.
L'étape b) est réalisée avantageusement par mise sous pression de la suspension comprise dans la cavité du moule, lorsque cette cavité comporte au moins une paroi poreuse. De ce fait, l'eau présente dans la suspension percole à travers la paroi poreuse et peut être collectée dans une chambre de collecte, à partir de laquelle elle peut être : -soit évacuée en vue d'un retraitement spécifique ; -soit évacuée en vue d'un recyclage, ce qui signifie, en d'autres termes, qu'elle peut être réutilisée, par exemple, pour la préparation d'une suspension telle que définie ci-dessus. Cette voie sera, avantageusement, privilégiée, car elle permettra de limiter la quantité d'effluents contaminés à retraiter.
La mise sous pression est stoppée, et par voie de conséquence, l'étape b) est achevée, dès lors que l'objet compacté obtenu présente la forme voulue pour le combustible notamment en termes d'épaisseur.
Lorsqu'il s'agit d'obtenir un combustible sous forme d'une pastille, l'homme du métier choisira, de façon appropriée, la durée d'injection de la suspension, la pression appliquée, les caractéristiques de la suspension et du moule (notamment de l'insert poreux, le cas échéant) de sorte à ajuster la taille du trou central présent dans la pastille ou son absence de trou central. Lorsque le moule est un moule tel que représenté sur la figure 1, l'épaisseur de solide 15 déposé sur l'insert peut être donnée par la formule suivante : 20 25 - vo représente la fraction de solide dans la suspension ; - vs représente la fraction de solide dans la couche de solide déposée ; dans laquelle : E - 2k- Pl P (v s 1 1 ''1() 11 - Es représente l'épaisseur du solide déposé (en m) ; - P représente la pression appliquée à la suspension(en Pa) ; - T représente la durée d'injection (en s) ; - ri représente la viscosité du fluide (en Pa.$) ; 30 Kp répond à la formule suivante : K p = D2(1 -v 1)3 3 6hv 2 1 dans laquelle : -D est le diamètre moyen de la surface de la poudre ; et -h est la constante de Kozeny.
L'eau qui percole à travers l'insert poreux est collectée dans les chambres du moule d'où elle est évacuée pour retraitement ou recyclage dans la préparation de la suspension. Lorsque l'épaisseur souhaitée est atteinte, 15 à savoir Es = (D-d)/2 (D correspondant au diamètre externe de la pastille pourvue d'un trou central et d correspondant au diamètre interne de la pastille), alors l'application de la pression peut être stoppée. Après cette étape b) et avant l'étape c), 20 le procédé de l'invention peut comprendre une étape de revidage de la suspension en excès, cette étape pouvant être mise en oeuvre en créant une aspiration de la suspension subsistant à l'issue de cette étape b). Enfin, l'objet compacté est démoulé du 25 moule, par exemple, par extraction mécanique, à l'aide d'un vérin. L'objet compacté présentant une forme correspondant à celle que l'on souhaite obtenir pour le combustible est ensuite soumis à un traitement 30 thermique par frittage.
Cette étape de frittage peut être, quant à elle, réalisée dans des conditions efficaces pour l'obtention de la densité souhaitée du combustible. L'homme du métier, en fonction de la densité qu'il souhaite obtenir, fixera les conditions opératoires nécessaires à l'obtention de cette dernière. Pour ce faire, il pourra pratiquer des essais de routine pour tester différents jeux de conditions opératoires et vérifier par des techniques d'analyse simples la densité obtenue, jusqu'à sélectionner le jeu de conditions opératoires nécessaire à l'obtention de la densité souhaitée. Des mesures de dilatométrie pourront également être réalisées pour déterminer les conditions optimales de frittage.
Ce jeu de conditions opératoires peut être l'atmosphère, dans laquelle l'étape de frittage est mise en oeuvre, la température de chauffage et la durée d'application de cette température ainsi que la vitesse de montée à la température maximale de chauffage de palier. A titre d'exemple, l'étape de frittage peut, ainsi, consister à soumettre le ou les objets compactés préalablement obtenus à un chauffage, par exemple, en atmosphère contrôlée (par exemple, cette atmosphère pouvant consister en un mélange comprenant un gaz réducteur, éventuellement de l'oxygène et/ou de la vapeur d'eau) à une température et une durée nécessaires à l'obtention de la densité relative recherchée, cette température pouvant s'échelonner de 1000°C à 2000°C pendant une durée pouvant aller de 1 heure à 48 heures.
La constitution de l'atmosphère peut être choisie de sorte à obtenir, au final, un combustible présentant une densité relative finale à une valeur définie et/ou un combustible présentant un rapport 0/M (M correspondant aux éléments plutonium et/ou uranium et/ou actinides mineurs) final prédéfini. La température de frittage peut être atteinte selon différents modes, tels que : -un mode dynamique où la température de chauffage est atteinte selon une montée en température linéaire ou non, cette température pouvant être ensuite maintenue jusqu'à une durée de 48 heures ; -un mode de montée en température par paliers, jusqu'à atteindre un palier correspondant à la 15 température de chauffage, ce palier de température pouvant être maintenu jusqu'à une durée de 48 heures. Les combustibles obtenus conformément au procédé de l'invention peuvent présenter différentes formes, et en particulier, peuvent se présenter sous 20 forme de pastilles cylindriques, creuses ou pleines. Avant l'étape a), le procédé de l'invention peut comprendre une étape de préparation de la suspension en tant que telle, cette étape de préparation pouvant comprendre les opérations 25 suivantes : -une opération de mise en contact des poudres d'oxyde(s) dans les proportions requises en fonction de la composition souhaitée du combustible ; -une opération de mise en contact du 30 mélange résultant de l'opération précédente avec le milieu aqueux susmentionné.
D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront du complément de description qui suit qui se rapporte à un exemple de préparation d'un combustible conformément au procédé de l'invention. Bien entendu, ce complément de description n'est donné qu'à titre d'illustration de l'invention et n'en constitue en aucun cas une limitation. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS La figure unique représente un moule susceptible d'être utilisé pour la mise en oeuvre du procédé de l'invention. EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS 15 EXEMPLE 1 Une suspension aqueuse constituée de 40% en volume d'un mélange de poudres de UO2 appauvri et d'Am02 est préparée dans un mélangeur à pales (soit 100 mL de suspension comprenant 34 g de UO2 et 6 g de Am02). Un 20 liant de type PVA (alcool polyvinylique) est ajouté à hauteur de 3% de masse sèche afin de renforcer la cohésion future de la pastille crue. Le pH de cette suspension est ajusté par ajout d'acide citrique en accord avec la courbe de potentiel zêta, afin 25 d'optimiser la stabilité et la dispersion. Cette suspension est injectée dans un moule en acier inox 304L comportant un insert cylindrique en résine poreuse type Whitech AL08-1© du type de celui représenté sur la figure 1. Une pression de 15 bars 30 est maintenue sur une durée de 60 à 300 secondes selon le type de pastilles désirées (trouées ou pleines). Si besoin est (notamment lorsque l'on souhaite obtenir des pastilles trouées), l'excès de barbotine est revidé par aspiration dès l'arrêt de l'injection sous pression.
L'insert du moule est ensuite transféré sur un poste spécifique, où la pastille est extraite mécaniquement à l'aide d'un vérin électrique. La pièce crue est alors prête à subir son traitement thermique de frittage (4 heures à 1750°C sous un mélange (50/50) en volume de Ar/H2 (4%) et Ar/02 (100 ppm).

Claims (12)

  1. REVENDICATIONS1. Procédé de préparation d'un combustible présentant une forme déterminée comprenant du plutonium 5 et/ou de l'uranium et/ou au moins un actinide mineur sous forme d'oxyde(s) comprenant les étapes suivantes : a)une étape d'introduction, dans une cavité d'un moule de forme adaptée pour l'obtention dudit combustible présentant une forme déterminée, d'une 10 suspension comprenant une ou plusieurs poudres d'oxyde(s) de plutonium et/ou d'uranium et/ou d'au moins un actinide mineur en dispersion dans un milieu liquide aqueux ; b) une étape de séparation liquide/solide 15 dans ledit moule en vue d'éliminer ledit milieu liquide aqueux pour obtenir un objet compacté résultant de l'agglomération de la ou lesdites poudres ; c) une étape de démoulage dudit objet compacté ; 20 d) une étape de frittage dudit objet, moyennant quoi l'on obtient ledit combustible présentant une forme déterminée.
  2. 2. Procédé de préparation d'un combustible 25 selon la revendication 1, dans lequel la poudre d'oxyde(s) d'actinide(s) mineur(s) est une poudre d'oxyde(s) d'américium, une poudre d'oxyde(s) de curium et/ou une poudre d'oxyde(s) de neptunium. 30
  3. 3. Procédé de préparation d'un combustible selon la revendication 1 ou 2, dans lequel la poudred'oxyde de plutonium est une poudre de dioxyde de plutonium Pu02.
  4. 4. Procédé de préparation d'un combustible selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la poudre d'oxyde(s) d'uranium est une poudre de dioxyde d'uranium UO2 et/ou d'oxtaoxyde de triuranium U308.
  5. 5. Procédé de préparation selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la ou les poudres sont présentes dans la suspension à raison d'une teneur volumique allant de 30 à 70% en volume par rapport au volume total de la suspension.
  6. 6. Procédé de préparation d'un combustible selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la suspension comprend un liant organique.
  7. 7. Procédé de préparation d'un combustible selon la revendication 6, dans lequel le liant organique est un liant polymérique appartenant à la famille des alcools polyvinyliques.
  8. 8. Procédé de préparation d'un combustible selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la cavité du moule comporte au moins une paroi poreuse en contact avec la suspension.
  9. 9. Procédé de préparation d'un combustible selon l'une quelconque des revendications précédentes,dans lequel l'étape a) est réalisée par injection sous pression de la suspension dans la cavité.
  10. 10. Procédé de préparation d'un combustible selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape b) est réalisée par mise sous pression de la suspension comprise dans la cavité du moule, lorsque cette cavité comporte au moins une paroi poreuse.
  11. 11. Procédé de préparation d'un combustible selon l'une quelconque des revendications précédentes, comprenant, après l'étape b) et avant l'étape c), une étape de revidage de la suspension en excès.
  12. 12. Procédé de préparation d'un combustible selon l'une quelconque des revendications précédentes, comprenant, avant l'étape a), une étape de préparation de la suspension.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5427722A (en) * 1993-06-11 1995-06-27 General Motors Corporation Pressure slip casting process for making hollow-shaped ceramics
JPH11183686A (ja) * 1997-12-24 1999-07-09 Mitsubishi Materials Corp 核燃料粒子の製造方法及び核燃料ペレットの製造方法
FR2807199A1 (fr) * 2000-04-04 2001-10-05 Franco Belge Combustibles Procede de fabrication de granules de materiau combustible nucleaire
US20090324953A1 (en) * 2006-10-03 2009-12-31 The European Atomic Engery Community (Euratom) By The European Commission High burn-up nuclear fuel pellets

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5427722A (en) * 1993-06-11 1995-06-27 General Motors Corporation Pressure slip casting process for making hollow-shaped ceramics
JPH11183686A (ja) * 1997-12-24 1999-07-09 Mitsubishi Materials Corp 核燃料粒子の製造方法及び核燃料ペレットの製造方法
FR2807199A1 (fr) * 2000-04-04 2001-10-05 Franco Belge Combustibles Procede de fabrication de granules de materiau combustible nucleaire
US20090324953A1 (en) * 2006-10-03 2009-12-31 The European Atomic Engery Community (Euratom) By The European Commission High burn-up nuclear fuel pellets

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109324070A (zh) * 2018-08-08 2019-02-12 中国原子能科学研究院 一种废包壳中铀钚含量的无源中子分析方法

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