JP3170468B2 - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

核燃料ペレットの製造方法

Info

Publication number
JP3170468B2
JP3170468B2 JP34944296A JP34944296A JP3170468B2 JP 3170468 B2 JP3170468 B2 JP 3170468B2 JP 34944296 A JP34944296 A JP 34944296A JP 34944296 A JP34944296 A JP 34944296A JP 3170468 B2 JP3170468 B2 JP 3170468B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
nuclear fuel
pellet
powder
raw material
pellets
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP34944296A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH10186075A (ja
Inventor
芳晴 高橋
晴雄 土屋
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Materials Corp
Original Assignee
Mitsubishi Materials Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Materials Corp filed Critical Mitsubishi Materials Corp
Priority to JP34944296A priority Critical patent/JP3170468B2/ja
Priority to GB9727259A priority patent/GB2320800B/en
Priority to FR9716576A priority patent/FR2757993B1/fr
Publication of JPH10186075A publication Critical patent/JPH10186075A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP3170468B2 publication Critical patent/JP3170468B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • G21C3/623Oxide fuels
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Powder Metallurgy (AREA)
  • Solid Fuels And Fuel-Associated Substances (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は核燃料ペレットの製
造方法、特に核燃料物質をペレット成形する際に、核燃
料物質を転動造粒して流動性のある飛散しにくい造粒体
にして移送しぺレット成形を行う核燃料ペレットの製造
方法に関する。
【0002】
【従来の技術】図8には、従来の再処理核燃料ペレット
製造方法のフローが示されている。尚、以下核燃料ペレ
ット製造用原料粉末として、使用済み核燃料の再処理に
よって回収された核燃料物質由来の原料粉末を例に取っ
て説明することとする。
【0003】図8に示すように、再処理核燃料ペレット
製造方法は、大きく分けて転換工程とペレット製造工程
とからなる。
【0004】転換工程は、(1) 使用済み核燃料の再処理
によって回収された核燃料物質を所望の核燃料富化度の
原料溶液に調製する原料溶液調製工程と、(2) 原料溶液
中の硝酸根を除去する脱硝工程と、(3) 脱硝された核燃
料原料を押し潰して粗砕する粗砕工程と、(4) 粗砕粉体
を焙焼し粗砕粉体の酸化物を得る焙焼工程と、(5) 粗砕
粉体の酸化物を還元し造粒用粉体を生成する還元工程
と、(6) 造粒用粉体を揺動ミルにより粉砕する工程と、
(7) 所定の核燃料富化度に調製するために羽式混同機で
ロット混合するロット混合工程と、からなる。そして、
ロット混合後は、ペレット製造まで貯蔵される。
【0005】また、上記(2) 脱硝工程は、一般に、直接
脱硝法(MH法、流動床法等)と沈降法(蓚酸沈降法、
共沈降法)の2つの方法があり、図8では、直接脱硝法
の一種であるMH脱硝法を用いた場合の転換工程が示さ
れている。尚、MH脱硝法とは、マイクロ波加熱直接脱
硝法をいい、脱硝法の中では操作が簡便であるため近年
多用されている方法である。
【0006】一方、ペレット製造工程は、(8) 貯蔵され
ていた粉体をデルタミキサでクロス混合するクロス混合
工程と、(9) クロス混合された粉体と燃料仕様を調製の
ために所望の核燃料物質やリサイクル粉とを秤量してボ
ールミルにより粉体を均一化混合する均一化混合工程
と、(10)結合剤を添加してVI混合機によりPF(ポア
フォマー)混合を行うPF混合工程と、(11)PF混合さ
れた結合剤と粉体をロータリープレスでタブレットにプ
レスするプレス造粒工程と、(12)造粒体をローラクラシ
ャーで解砕・整粒する解砕・整粒工程と、(13)解砕・整
粒された核燃料にルブリカントを添加してVI混合機に
より混合するルブリカント添加工程と、(14)ルブリカン
ト(潤滑剤、例えばステアリン酸亜鉛等)添加工程で生
成したペレット成形用粉体をダイスに詰めてペレット成
形するペレット成形工程と、(15)成形されたペレットか
ら脱脂する脱脂工程と、(16)脱脂後ペレットを焙焼する
焙焼工程と、(17)焙焼後のペレットを研磨する研磨工程
と、(18)ペレットを検査する検査工程と、からなる。
【0007】更に転換工程について詳説すると、図8に
示すように、転換工程は、まずプルトニウム/ウラン
(Pu/U)=1/1の硝酸プルトニウムと硝酸ウラン
からなる水溶液を調製し((1) の工程)、この水溶液を
常温、常圧でMH脱硝法を行い((2) の工程)、5mm
角以下に粗砕する((3) の工程)。これにより、U
3,PuO2 からなる粉体が得られる。次いで、UO
3 ,PuO2 からなる粉体を大気雰囲気下で750℃で
約2時間焙焼する((4) の工程)。これにより、U3
8 ,PuO2 からなる粉体が得られる。更に、窒素ガス
(N2 )と水素ガス(H2 )の雰囲気下で750℃で約
4時間還元を行い、造粒用粉体であるUO2 ,PuO2
からなる粉体が得られる((5) の工程)。その後、揺動
ミルにより2μm以下に粉砕する((6) の工程)。その
後羽根式混合機によりロット混合を行い((7) の工
程)、Pu/U=1/1の核燃料原料粉(以下「MOX
粉」という)を得る。このMOX粉は、ペレット製造ま
で貯蔵される。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】従来のペレット燃料加
工用の造粒用粉体[(Pu,U)O2 ]として、Pu,
Uの均一化混合性やペレットの成形性等を向上させるた
めに、上述したようにボールミル等の粉砕機により粉砕
された(〜2μm)微細粉末が用いられていた。例え
ば、微細粉末にしない場合、Puが凝集したペレットが
生成(すなわち、Puスポット発生)し、燃料仕様に合
致しない核燃料ペレットが製造してしまうからである。
【0009】しかしながら、例えば上述したようにマイ
クロ波加熱直接脱硝法(MH脱硝法)で転換される造粒
用粉体は、粉砕して微細粉末にしたとしても、その粉末
の表面状態はガサガサしており、流動性が悪い。また、
微細粉末であるため、飛散しやすいという問題があっ
た。
【0010】造粒用粉体の流動性が悪い場合には、上述
した(4) 焙焼工程から(14)ペレット成形工程までのペレ
ット成形用原料粉末調製工程において、粉体取扱時の機
器内滞留等により、製品の歩留りが低下していた。ま
た、上記ペレット成形用原料粉末調製工程における粉末
飛散により、スクラップ発生量が増加すると共に、空間
線量率の増加により手作業による機器保守等において作
業者の被曝線量の増大等の問題が生じていた。ここで、
上記スクラップ発生とは、飛散した微細粉末が混入して
燃料仕様(例えば、PuとUの比率)が異なり、核燃料
として使用不可能なものが生成することをいう。尚、か
かる場合には、最初の燃料仕様調製からやり直すことと
なり、燃料製造コストが増大してしまうという問題があ
った。
【0011】本発明は上記従来の課題に鑑みたものであ
り、その目的は、流動性を改善し燃料加工性が良く、飛
散しにくいペレット成形用原料粉体を得ると共に、ペレ
ット製造工程の簡略化を図る再処理核燃料ペレットの製
造方法を提供することである。
【0012】
【課題を解決するための手段】以上のような課題を解決
するために、本発明に係る再処理核燃料ペレットの製造
方法は、以下の特徴を有する。
【0013】(1)核燃料物質由来の原料粉末を微粉砕
した後、転動させて造粒体を形成する転動造粒工程と、
前記造粒体を型に入れペレット成形するペレット成形工
程と、を有する。
【0014】従って、核燃料物質由来の原料粉末を微粉
砕した後、転動させ凝集及び造粒することにより、流動
性があり飛散しにくい略球状の造粒体を得ることができ
る。これにより、粉体取扱時の機器内滞留等が防止で
き、製品の歩留りが向上する。また、ペレット成形まで
の工程において、粉末が飛散することがないので、スク
ラップ発生量が防止できると共に、作業者の被曝線量を
大幅に低減できる。更に、転動造粒工程において、ペレ
ット成形の容易な粒度の造粒体を生成させることができ
るので、図8に示すように、従来のような(7) ロット混
合工程、(8) クロス混合工程と、(9) 均一化混合工程
と、(10)PF混合工程と、(11)プレス造粒工程と、(12)
解砕・整粒工程を行う必要がなくなり、ペレット製造工
程が短縮される。
【0015】(2)上記(1)に記載の核燃料ペレット
の製造方法において、前記転動造粒工程は、更に凝集助
剤を前記原料粉末に添加し転動させて造粒体を形成す
る。
【0016】従って、凝集助剤により、微粉末の凝集及
び造粒が促進される。
【0017】(3)上記(2)に記載の核燃料ペレット
の製造方法において、前記転動造粒工程は、前記凝集助
剤と原料粉体を転動する際に加熱して転動させ造粒体を
形成する。
【0018】従って、転動造粒工程において加熱する
と、凝集助剤が融解して粉末への付着力が増大し、転動
しながら略球状の造粒体に成長する。更に、密度の高い
造粒体を形成することができる。これにより、ペレット
成形・焼結後のペレット焼結密度は、高密度となる。
【0019】(4)上核燃料ペレットの製造方法にお
いて、前記凝集助剤は、少なくとも低融点又は高融点有
機化合物の一種である。
【0020】従って、凝集助剤が低融点有機化合物の場
合には、転動造粒工程の加熱時又はペレットの焼結時
に、容易に凝集助剤が蒸発する。一方、凝集助剤が高融
点有機化合物の場合には、転動造粒工程時の加熱時にお
いて、凝集助剤が徐々に融解するので、造粒体の凝集が
促進され、高焼結密度のペレットを得ることができる。
【0021】(5)上核燃料ペレットの製造方法にお
いて、前記原料粉末は、マイクロ波加熱直接脱硝工程、
焙焼工程、還元工程を経た原料粉末である。
【0022】従って、従来の核燃料ペレット製造方法に
おける還元工程で得られた原料粉末を用いて、転動造粒
により造粒体を形成するため、製造設備を大幅に変更さ
せることなく、流動性があり飛散しにくい略球状の造粒
体を得ることができる。これにより、粉体取扱時の機器
内滞留等が防止でき、製品の歩留りが向上する。また、
ペレット成形までの工程において、粉末が飛散すること
がないので、スクラップ発生量が防止できると共に、作
業者の被曝線量を大幅に低減できる。
【0023】(6)上記(1)から(4)のいずれかに
記載の核燃料ペレットの製造方法において、前記原料粉
末は、マイクロ波加熱直接脱硝工程、焙焼工程を経た原
料粉末であり、更に、前記転動造粒後に前記造粒体を還
元する還元工程を有し、還元された造粒体を型に入れて
ペレット成形を行う。
【0024】一般に、焙焼・還元工程を経て転動造粒さ
れた造粒体は、貯蔵されている間に、PuO2 −UO2
が再酸化されて、一部PuO2 −U3 8 になってしま
う。従って、燃料効率を考慮すると、核燃料ペレットの
原料として使用する場合には、再度還元を行う必要があ
った。
【0025】しかし、上記(6)のように、焙焼工程の
後に転動造粒を行い、その後還元を行うことにより、焙
焼工程で生成した安定した酸化物であるPuO2 −U3
8の造粒体を貯蔵することができると共に、核燃料ペ
レットの原料として使用する際に随時還元を行えば良い
ため、再三に亘る還元工程を簡略化することができ、製
造コストの削減が図れる。また、上記(1)同様に、転
動造粒工程において、流動性があり飛散しにくい球状の
粉体を得ることができるので、粉体取扱時の機器内滞留
等が防止でき、製品の歩留りが向上する。また、ペレッ
ト成形までの工程において、粉体が飛散することがない
ので、スクラップ発生量が防止できると共に、作業者の
被曝線量を大幅に低減できる。更に、転動造粒工程にお
いて、ペレット成形の容易な粒度の造粒体を生成させる
ことができるので、従来に比べ、ペレット製造工程が短
縮される。
【0026】(7)再処理核燃料ペレットの製造方法に
おいて、核燃料物質由来の原料粉末を微粉砕した後、転
動させて造粒体を形成する転動造粒工程と、 前記転動
造粒工程の後に、前記造粒体の表面に凝集助剤を付与す
る凝集助剤付与工程と、前記造粒体を型に入れペレット
成形するペレット成形工程と、を有する。従って、転動
造粒中には、凝集助剤を添加することなく造粒体を形成
するため、密度の高い造粒体を製造することができる。
また、転動造粒後に造粒体の表面に凝集助剤が付着して
いるため、転動造粒時に凝集助剤の添加量より少ない添
加量で、造粒体の滑り性を向上させることができる。
【0027】(8)上記(7)に記載の核燃料ペレット
の製造方法において、前記凝集助剤付与工程時に加熱す
る。
【0028】従って、凝集助剤付与工程において加熱す
ると、凝集助剤が融解して造粒体表面へ付着し、転動し
ながら略球状の粉体に成長する。更に、密度の高い造粒
体を形成することができる。これにより、ペレット成形
・焼結後のペレット焼結密度は、高密度となる。
【0029】(9)上記(2)から(8)のいずれかに
記載の核燃料ペレットの製造方法において、前記凝集助
剤は、ステアリン酸及び/又は桂皮酸である。
【0030】ステアリン酸(融点70.5℃)、アロケ
イ皮酸(シス型の桂皮酸、融点68℃)は、低融点有機
化合物であり、室温で固体である。そこで、融点付近に
加熱して転動造粒することにより、凝集助剤が融解して
粉末への付着力を増大し、転動しながら略球状の造粒体
に成長すると共に、核燃料物質の酸化数を変化させるこ
となく造粒体を形成することができる。このため、核燃
料ペレットに適した酸化数でかつ高密度の造粒体を得る
ことができる。
【0031】
【発明の実施の形態】以下、本発明の好適な一実施の形
及び参考形態を説明する。尚、以下核燃料ペレットの
製造方法は、核燃料ペレット製造用原料粉末として、使
用済み核燃料の再処理によって回収された核燃料物質由
来の原料粉末を例に取って説明することとする。
【0032】第1参考形態. 第1参考形態の核燃料ペレットの製造方法について説明
する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法と
同様の構成についての説明を省略する。
【0033】第1参考形態の核燃料ペレットの製造方法
は、使用済み核燃料の再処理によって回収された核燃料
物質を所望の核燃料富化度の原料溶液に調製する原料溶
液調製工程と、前記原料溶液中の硝酸根を除去して脱硝
粉を生成する脱硝工程と、前記脱硝粉を焙焼し、脱硝粉
の酸化物を得る焙焼工程と、前記脱硝粉の酸化物を還元
し、造粒用粉体(第1参考形態における原料粉末)を生
成する還元工程と、前記原料粉末を微粉砕し、得られた
微粉末を転動させながら凝集させて造粒体を生成させる
転動造粒工程と、前記造粒体を型に入れペレット成形す
る成形工程と、を有する。
【0034】更に図1を用いて、第1参考形態のペレッ
トの製造方法の一例を説明する。まず、転換工程におい
て、プルトニウム(Pu)富化度を調製した硝酸Pu,
Uの原料溶液を調製する((1) の工程)。次いで、富化
度が調製された原料水溶液を常温、常圧、大気下、でM
H脱硝法を行い、UO,PuOに酸化する。そ
の後、UO,PuOを大気雰囲気下で750℃
で約2時間焙焼する((2) の工程)。これにより、U
,PuOが得られる。次に、窒素ガス
(N)と水素ガス(H)の雰囲気下で750℃
で約4時間還元を行い、更に酸化されたUO ,Pu
が得られる((3) の工程)。その後、ボールミル
により原料粉末であるUO ,PuO を微粉砕し、
微粉砕された微細粉末に凝集助剤を添加して転動造粒し
て造粒体を生成する((4) の工程)。
【0035】次に、ペレット製造工程において、造粒体
にルブリカントを添加して、VI混合機によりPF(ポ
アフォマー、密度降下剤、例えばアビセル:融点250
℃)混合を行う((5) の工程)。そして、得られたペレ
ット成形等の造粒体は、上述した図8に示す(14)ペレッ
ト成形用粉体をダイスに詰めてペレット成形するペレッ
ト成形工程と、(15)成形されたペレットから脱脂する脱
脂工程と、(16)脱脂後ペレットを焙焼する焙焼工程と、
(17)焙焼後のペレットを研磨する研磨工程と、(18)ペレ
ットを検査する検査工程と、を経てペレットが製造され
る。
【0036】図1に示すように、微細粉末として取り扱
われるのは、上記(4) の微粉砕の後転動造粒される間の
みであるため、微細粉末が飛散する機会が少ないので、
スクラップ発生量が防止できると共に、作業者の被曝線
量を大幅に低減できる。更に、転動造粒工程において、
核燃料の原料粉体を凝集及び造粒させ、流動性があり飛
散しにくい球状の粉体を得ることができるので、粉体取
扱時の機器内滞留等が防止でき、製品の歩留りが向上す
る。また、ペレット成形までの工程において、粉体が飛
散することがないので、スクラップ発生量が防止できる
と共に、作業者の被曝線量を大幅に低減できる。更に、
転動造粒工程において、ペレット成形の容易な粒度の造
粒体を生成させることができるので、従来の図8に示す
ような(7) ロット混合工程、(8) クロス混合工程と、
(9) 均一化混合工程と、(10)PF混合工程と、(11)プレ
ス造粒工程と、(12)解砕・整粒工程を行う必要がなくな
り、ペレット製造工程が短縮される。
【0037】また、ペレットの核燃料富化度を調製する
場合には、上述のように脱硝前に所望の核燃料富化度の
原料溶液を調製してもよいし、また還元工程の後に所望
の核燃料富化度になるように、核燃料物質の粉体を添加
して核燃料富化度を調製してもよい。
【0038】上述のように脱硝前に富化度を調製する場
合には、予め原子炉に応じた核燃料富化度に調製されて
いるので、転動造粒工程前に核燃料富化度を調製するた
めに核燃料物質の粉末を添加する必要がなくなる。この
ため、粉体の取扱工程が更に削減されるので、ペレット
の製造工程が更に削減される。
【0039】第2参考形態. 第2参考形態の核燃料ペレットの製造方法について説明
する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法と
同様の構成についての説明を省略する。
【0040】第2参考形態の核燃料ペレットの製造方法
は、使用済み核燃料の再処理によって回収された核燃料
物質を所望の核燃料富化度の原料溶液に調製する原料溶
液調製工程と、前記原料溶液中の硝酸根を除去して脱硝
粉を生成する脱硝工程と、前記脱硝粉を焙焼し、脱硝粉
の酸化物を得る焙焼工程と、前記脱硝粉の酸化物(第2
参考形態における原料粉末)を微粉砕し、得られた微粉
末を転動させながら凝集させて造粒体を生成させる転動
造粒工程と、前記造粒体を還元する還元工程と、前記還
元された造粒体を型に入れペレット成形する成形工程
と、を有する。
【0041】更に図2を用いて、第2参考形態のペレッ
トの製造方法の一例を説明する。まず、転換工程におい
て、プルトニウム(Pu)富化度を調製した硝酸Pu,
Uの原料溶液を調製する((1) の工程)。次いで、富化
度が調製された原料水溶液を常温、常圧、大気下、でM
H脱硝法を行い、UO,PuOに酸化する。そ
の後、UO,PuOを大気雰囲気下で750℃
で約2時間焙焼する((2) の工程)。これにより、U
,PuOが得られる。次に、ボールミル
により原料粉末であるU,PuOを微粉
砕し、微粉砕された微細粉末に凝集助剤を添加して転動
造粒して造粒体を生成する((3) の工程)。このPu富
化度調製済みMOX粉を貯蔵する。
【0042】次に、ペレット製造工程において、貯蔵さ
れたMOX粉を窒素ガス(N2 )と水素ガス(H2 )の
雰囲気下で750℃で約4時間還元を行い、酸化された
UO2 ,PuO2 が得られる((4) の工程)。
【0043】上記還元工程で造粒体が壊れていない場合
には、造粒体にルブリカントを添加して、VI混合機に
よりPF(ポアフォマー)混合を行う((5) の工程)。
そして、得られたペレット成形等の造粒体は、上述した
図8に示すペレット成形工程((14)の工程)においてペ
レット成形され、次いで脱脂工程((15)の工程)におい
てペレットを脱脂し、焙焼工程((16)の工程)、研磨工
程((17)の工程)、ペレットを検査する検査工程((18)
の工程)を経てペレットが製造される。
【0044】一方、仮に還元工程で造粒体が壊れた場合
でも、ボールミルにより崩れた造粒体を微粉砕し、微粉
砕された微細粉末に再度凝集助剤を添加して転動造粒し
て造粒体を生成し((5) の工程)、VI混合機によりP
F(ポアフォマー)混合を行う((6) の工程)。そし
て、得られた造粒体は、上述した図8に示す(14)ペレッ
ト成形工程〜(18)検査工程を経て、所望の核燃料ペレッ
トが得られる。
【0045】通常、焙焼・還元工程を経て転動造粒され
た造粒体は、貯蔵されている間に、PuO2 −UO2
再酸化されて、一部PuO2 −U3 8 になってしま
う。従って、燃料効率を考慮すると、核燃料ペレットの
原料として使用する場合には、再度還元を行う必要があ
った。
【0046】しかし、上記のように、焙焼工程の後に転
動造粒を行い、その後還元を行うことにより、焙焼工程
で生成した安定した酸化物であるPuO2 −U3 8
造粒体を貯蔵することができると共に、核燃料ペレット
の原料として使用する際に随時還元を行えば良いため、
再三に亘る還元工程を簡略化することができ、製造コス
トの削減が図れる。また、上記第1実施形態のペレット
の製造方法と同様に、転動造粒工程において、流動性が
あり飛散しにくい球状の粉体を得ることができるので、
粉体取扱時の機器内滞留等が防止でき、製品の歩留りが
向上する。また、ペレット成形までの工程において、粉
体が飛散することがないので、スクラップ発生量が防止
できると共に、作業者の被曝線量を大幅に低減できる。
更に、転動造粒工程において、ペレット成形の容易な粒
度の造粒体を生成させることができるので、従来に比
べ、ペレット製造工程が短縮される。
【0047】また、ペレットの核燃料富化度を調製する
場合には、上述のように脱硝前に所望の核燃料富化度の
原料溶液を調製してもよいし、また還元工程の後に所望
の核燃料富化度になるように、核燃料物質の粉体を添加
して核燃料富化度を調製してもよい。上述のように、原
料溶液調製工程において、予め原子炉に応じた核燃料富
化度に調製されている場合には、転動造粒工程前に核燃
料富化度を調製するために核燃料物質の粉末を添加する
必要がなくなる。このため、粉体の取扱工程が更に削減
されるので、ペレットの製造工程が更に削減される。
【0048】第3参考形態. 第3参考形態の核燃料ペレットの製造方法について説明
する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法と
同様の構成についての説明を省略する。
【0049】第3参考形態の核燃料ペレットの製造方法
は、第1参考形態及び第2参考形態の製造方法におい
て、前記脱硝工程と焙焼工程が、同時に行われることを
特徴とする。
【0050】例えば、SiCの容器(例えば皿)に、核
燃料物質の原料溶液を入れ、マイクロ波加熱直接脱硝法
(MH脱硝法)を行うと、SiCが発熱し、核燃料物質
の硝酸塩の硝酸根が除去されると共に、脱硝粉が焙焼さ
れる。これにより、PuO2,U3 O8 に酸化された脱
硝粉が得られ、更にペレット製造工程が短縮される。
【0051】第実施形態. 第の実施形態の核燃料ペレットの製造方法について説
明する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法
と同様の構成についての説明を省略する。
【0052】本実施形態のペレット製造方法は、第1
形態又は第2参考形態のペレット製造方法において、
転動造粒工程の後に、造粒体の表面に凝集助剤を付与す
る凝集助剤付与工程を有することを特徴とする。
【0053】上記第1参考形態及び第2参考形態のペレ
ット製造方法では、図3(a)に示すように、焙焼され
た又は還元工程まで経て微粉砕された原料粉末(例えば
20g)に凝集助剤(例えば原料粉末に対して0.5〜
3%)を添加し、解砕混合した後、加熱(例えば凝集助
剤の融点)しながら転動造粒(例えば、造粒時間10
分、内径90mmφ平底ビーカを60°傾斜させ30r
pmで回転)する。
【0054】一方、本実施形態のペレット製造方法の場
合では、図3(b)に示すように、焙焼された又は還元
工程まで経て微粉砕された原料粉末(例えば20g)を
転動造粒(例えば、造粒時間10分、内径90mmφ平
底ビーカを60°傾斜させ30rpmで回転)し、得ら
れた造粒体(または造粒粉)に凝集助剤を添加して更に
転動(例えば5分間上記条件で5分間)させ、その後加
熱(例えば凝集助剤の融点)する。図3(b)の方法に
よれば、いわゆるコア−シェル型の造粒体が得られる。
【0055】従って、転動造粒中には、凝集助剤を添加
することなく造粒体を形成するため、密度の高い造粒体
を製造することができる。また、転動造粒後に造粒体の
表面に凝集助剤が付着しているため、転動造粒時に凝集
助剤の添加量より少ない添加量で、造粒体の滑り性を向
上させることも可能となる。
【0056】また、上記コア−シェル型の造粒体を用い
たペレット製造において、焼結密度は、図3(a)の方
法で製造した造粒体を用いたペレットと同等の焼結密度
(例えば95〜98%TD)を得ることができた。
【0057】第4参考形態. 第4参考形態の核燃料ペレットの製造方法について説明
する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法と
同様の構成についての説明を省略する。
【0058】第4参考形態のペレット製造方法は、前記
転動造粒工程における微粉末の転動時に凝集助剤を添加
しないことを特徴とする。
【0059】凝集助剤を添加しなくとも、適度な強度を
有する微粉末を凝集及び造粒することができる場合に
は、ペレット成形工程の後の焼結時に凝集助剤がペレッ
ト内から蒸発しないため、焼結密度の高いペレット(約
95〜98%TD、特にMH脱硝法によれば97.6%
TD)を製造することができた。
【0060】第実施形態. 第2実施形態の核燃料ペレットの製造方法について説明
する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法と
同様の構成についての説明を省略する。
【0061】本実施形態のペレット製造方法は、前記転
動造粒工程における微粉末と凝集助剤との混合物の転動
時に加熱すること、又は転動造粒工程における微粉末と
凝集助剤との混合物の転動を非加熱で行うことを特徴と
する。
【0062】図4に示すように、UO2 又はUO2 −3
0%PuからなるMH脱硝粉をボールミルで粉砕した
後、ステアリン酸(融点69.6℃)を脱硝粉に対して
2%添加してサンプルミルで混合した後、加熱(60℃
〜80℃)又は非加熱(無加熱ともいう)で転動造粒で
造粒体を製造し、この造粒体をペレット成形(3トン/
cm2)した後、N2 −H2 雰囲気下1750℃で5時
間焼結を行いペレットを製造した。尚、ステアリン酸は
約90℃で蒸発する。
【0063】転動造粒時に加熱した場合には、93.3
%TDの高焼結密度のペレットが得られた。また、図5
に示すように、ステアリン酸の添加量を脱硝粉に対して
0.2%にすることにより、95.5%TD以上の高焼
結密度のペレットが得られた。上記焼結密度は、従来の
製造方法により得られるペレットとほぼ同等の密度であ
る。また、ステアリン酸の代わりに融点68℃のアロケ
イ皮酸(シス型の桂皮酸)を用いても同様の結果が得ら
れた。
【0064】一方、非加熱の場合には、約85%TDと
やや低焼結密度のペレットが得られた。また、図7に示
すように、室温で12時間乾燥させたMH脱硝法による
UO2 の脱硝粉に対して3%のステアリン酸を添加し、
非加熱で転動造粒を行った場合には、85.1%TDの
焼結密度のペレットが得られた。尚、85%TDのペレ
ットは、高速増殖炉である「もんじゅ」に適したペレッ
トとなる。
【0065】これまで、MH脱硝法によるUO2 の脱硝
粉のみでのペレットについて、述べたが、図6に示すよ
うに、沈殿法によるUO2 脱硝粉をMH脱硝法によるU
2脱硝粉に混合し、この混合脱硝粉に対して1%のス
テアリン酸を添加してペレットを製造した場合にも、9
5.1%TDの焼結密度のペレットが得られた。
【0066】このことより、いずれの脱硝法により得ら
れた脱硝粉を用いても、所望の密度のペレットが得られ
ることが判明した。
【0067】以上、UO2 脱硝粉のみのペレット製造に
ついて、主に述べたが、UO2 −30%PuからなるM
H脱硝粉でも、UO2 脱硝粉のみのペレットと同等の焼
結密度を得ることができる。但し、PuはUと異なり、
自己発熱があるため、凝集助剤の融点をコントロールす
る必要がある。
【0068】第実施形態. 第の実施形態の核燃料ペレットの製造方法について説
明する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法
と同様の構成についての説明を省略する。
【0069】上記第2実施形態のペレット製造方法で用
いた凝集助剤は、低融点有機化合物であったが、本実施
形態のペレット製造方法で用いる凝集助剤は、高融点有
機化合物、例えば桂皮酸(トランス型の桂皮酸、融点温
度136℃)ある。桂皮酸を用いた場合、融点付近の
温度に加熱することによって、ステアリン酸と同様の焼
結密度を得ることができた。尚、核燃料物質の酸化数が
若干変化する場合があるため、必要に応じて造粒後に還
元を行ってもよい。
【0070】第実施形態. 第の実施形態の核燃料ペレットの製造方法について説
明する。尚、上述した従来の核燃料ペレットの製造方法
と同様の構成についての説明を省略する。
【0071】本実施形態のペレット製造方法は、使用済
み核燃料の再処理によって回収された核燃料物質が、ウ
ランのみである場合、凝集助剤は、水又はアルコール系
溶剤の少なくとも1種であることを特徴とする。上記ア
ルコール系溶剤として、例えばポリビニルアルコール
(PVA)を用いることができる。
【0072】プルトニウムの場合には、水又はアルコー
ル系溶剤等は反応して用いることができないが、ウラン
のみには、凝集助剤として水又はアルコール系溶剤等を
用いることができる。水又はアルコール系溶剤等は、一
般に液体であるため、転動造粒時に核燃料物質と凝集助
剤が均一に混合させるので、ペレットの焼結密度の向上
する。また、造粒後の表面に均一に凝集助剤が付着する
ので、造粒体の滑り性も向上する。
【0073】
【発明の効果】以上のように、本発明に係る核燃料ペレ
ットの製造方法によれば、還元工程の後、転動造粒工程
において、核燃料物質の脱硝粉を凝集及び造粒させ、流
動性があり飛散しにくい略球状の造粒体を得ることがで
きる。このため、粉体取扱時の機器内滞留等が防止で
き、製品の歩留りが向上する。また、ペレット成形まで
の工程において、粉体が飛散することがないので、スク
ラップ発生量が防止できると共に、作業者の被曝線量を
大幅に低減できる。更に、転動造粒工程において、ペレ
ット成形の容易な粒度の造粒体を生成させることができ
るので、従来に比べペレット製造工程が短縮される。
【0074】また、焙焼工程の後に転動造粒を行い、そ
の後還元を行うことにより、焙焼工程で生成した安定し
た酸化物であるPuO2 −U3 8 の造粒体を貯蔵する
ことができると共に、核燃料ペレットの原料として使用
する際に随時還元を行えば良いため、再三に亘る還元工
程を簡略化することができ、製造コストの削減が図れ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の第1参考形態の核燃料ペレットの製
造方法の製造フローを示す図である。
【図2】 本発明の第2参考形態の核燃料ペレットの製
造方法の製造フローを示す図である。
【図3】 本発明の第1、第2参考形態及び第1実施形
態の核燃料ペレットの製造方法の凝集助剤の添加方法を
示すフロー図である。
【図4】 本発明の第実施形態の核燃料ペレットの製
造方法を示すフロー図である。
【図5】 本発明の第実施形態の他の核燃料ペレット
の製造方法を示すフロー図である。
【図6】 本発明の第実施形態の他の核燃料ペレット
の製造方法を示すフロー図である。
【図7】 本発明の第実施形態の他の核燃料ペレット
の製造方法を示すフロー図である。
【図8】 従来の核燃料ペレットの製造方法を示すフロ
ー図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21C 3/62 G21C 21/02

Claims (6)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 核燃料物質由来の原料粉末を微粉砕した
    後、転動させて造粒体を形成する転動造粒工程と、 前記造粒体を型に入れペレット成形するペレット成形工
    程と、を有し、 前記転動造粒工程は、凝集助剤と原料粉体を転動する際
    に加熱して転動させ造粒体を形成することを特徴とする
    核燃料ペレットの製造方法。
  2. 【請求項2】 請求項1に記載の核燃料ペレットの製造
    方法において、 前記凝集助剤は、有機化合物の一種であって、前記有機
    化合物の融点付近に加熱し、転動造粒することを特徴す
    る再処理核燃料ペレットの製造方法。
  3. 【請求項3】 請求項1または請求項2のいずれかに記
    載の核燃料ペレットの製造方法において、 前記原料粉末は、マイクロ波加熱直接脱硝工程、焙焼工
    程を経た原料粉末であり、 更に、前記転動造粒後に前記造粒体を還元する還元工程
    を有し、 還元された造粒体を型に入れてペレット成形を行うこと
    を特徴とする核燃料ペレットの製造方法。
  4. 【請求項4】 核燃料物質由来の原料粉末を微粉砕した
    後、転動させて造粒体を形成する転動造粒工程と、 前記転動造粒工程の後に、前記造粒体の表面に凝集助剤
    を付与する凝集助剤付与工程と、 前記造粒体を型に入れペレット成形するペレット成形工
    程と、 を有することを特徴とする再処理核燃料ペレットの製造
    方法。
  5. 【請求項5】 請求項1から請求項4のいずれかに記載
    の核燃料ペレットの製造方法において、 前記凝集助剤は、ステアリン酸及び/又は桂皮酸である
    ことを特徴とする再処理核燃料ペレットの製造方法。
  6. 【請求項6】 請求項1から請求項4のいずれかに記載
    の核燃料ペレットの製造方法において、 前記原料粉体がウラン由来の物質のみからなる場合、前
    記凝集助剤は、水又はアルコール系溶剤の少なくとも1
    種であることを特徴とする再処理核燃料ペレットの製造
    方法。
JP34944296A 1996-12-27 1996-12-27 核燃料ペレットの製造方法 Expired - Fee Related JP3170468B2 (ja)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP34944296A JP3170468B2 (ja) 1996-12-27 1996-12-27 核燃料ペレットの製造方法
GB9727259A GB2320800B (en) 1996-12-27 1997-12-23 Method of manufacturing nuclear fuel pellets
FR9716576A FR2757993B1 (fr) 1996-12-27 1997-12-26 Procede de fabrication de boulettes de combustible nucleaire

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP34944296A JP3170468B2 (ja) 1996-12-27 1996-12-27 核燃料ペレットの製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH10186075A JPH10186075A (ja) 1998-07-14
JP3170468B2 true JP3170468B2 (ja) 2001-05-28

Family

ID=18403784

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP34944296A Expired - Fee Related JP3170468B2 (ja) 1996-12-27 1996-12-27 核燃料ペレットの製造方法

Country Status (3)

Country Link
JP (1) JP3170468B2 (ja)
FR (1) FR2757993B1 (ja)
GB (1) GB2320800B (ja)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4863314B2 (ja) * 2009-02-18 2012-01-25 独立行政法人日本原子力研究開発機構 転動造粒による高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法
JP4863315B2 (ja) * 2009-02-18 2012-01-25 独立行政法人日本原子力研究開発機構 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法
JP5626675B2 (ja) * 2009-07-29 2014-11-19 独立行政法人日本原子力研究開発機構 核燃料ペレットおよびその製造方法
RU2701542C1 (ru) * 2019-02-04 2019-09-27 Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов

Family Cites Families (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE634464A (ja) * 1962-07-03
GB1362786A (en) * 1970-09-03 1974-08-07 Atomic Energy Authority Uk Manufacture of porous articles
GB1392602A (en) * 1971-08-03 1975-04-30 Atomic Energy Authority Uk Manufacture of nuclear fuel particles
GB1468261A (en) * 1974-01-25 1977-03-23 Atomic Energy Authority Uk Nuclear fuel particles for use in the manufacture of nuclear fuel bodies
US4094738A (en) * 1976-05-19 1978-06-13 Westinghouse Electric Corp. Nuclear fuel pellet design to minimize dimensional changes
JPS54121442A (en) * 1978-03-13 1979-09-20 Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp Microwave heating device for radioactive material
DE3010547A1 (de) * 1980-03-19 1981-10-01 Alkem Gmbh, 6450 Hanau Verfahren zur herstellung salpetersaeureloeslicher mischoxidkernbrennstofftabletten
DE3024634C2 (de) * 1980-06-30 1985-05-15 Nukem Gmbh, 6450 Hanau Verfahren zur Herstellung von Uranoxid-Sinterteilchen
US4430276A (en) * 1981-10-02 1984-02-07 Westinghouse Electric Corp. Method of making stable UO2 fuel pellets
US4401608A (en) * 1981-10-13 1983-08-30 General Electric Company Method for enlarging grain size of uranium oxide
US4432915A (en) * 1982-03-22 1984-02-21 General Electric Company Method for producing nuclear fuel pellets, and product thereof
GB8702371D0 (en) * 1987-02-03 1987-03-11 British Nuclear Fuels Plc Pellet fabrication
FR2622343B1 (fr) * 1987-10-26 1990-01-19 Commissariat Energie Atomique Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde mixte (u, pu)o2
JP2689557B2 (ja) * 1988-12-27 1997-12-10 三菱マテリアル株式会社 Uo▲下2▼ペレットの製造方法
JP2525948B2 (ja) * 1990-09-13 1996-08-21 動力炉・核燃料開発事業団 Uo▲下2▼の製造方法
JP2662359B2 (ja) * 1993-07-23 1997-10-08 動力炉・核燃料開発事業団 核燃料ペレットの製造方法
BE1009054A6 (fr) * 1995-02-14 1996-11-05 Siemens Ag Procede de fabrication de comprimes d'oxyde mixte de (u, pu)o2.
GB9515966D0 (en) * 1995-08-03 1995-10-04 British Nuclear Fuels Plc Nuclear fuel pellets

Also Published As

Publication number Publication date
FR2757993A1 (fr) 1998-07-03
JPH10186075A (ja) 1998-07-14
GB9727259D0 (en) 1998-02-25
GB2320800A (en) 1998-07-01
FR2757993B1 (fr) 1999-12-31
GB2320800B (en) 2001-02-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3863226B2 (ja) ウランとプルトニウムとの混合酸化物を主成分とし、有機硫黄化合物を添加した核燃料ペレットの製法
US4138360A (en) Fugitive binder for nuclear fuel materials
JP2761225B2 (ja) 混合酸化物(U,Pu)O▲下2▼ベースの核燃料ペレットの製造方法
KR100717924B1 (ko) 혼합산화물 핵연료 분말 및 혼합산화물 핵연료 소결체의제조 방법
JPS638438B2 (ja)
JP3170468B2 (ja) 核燃料ペレットの製造方法
US4401608A (en) Method for enlarging grain size of uranium oxide
JPS58180985A (ja) 核燃料ペレツトおよびその製品の製造方法
RU2216798C2 (ru) Способ изготовления таблеток ядерного топлива из смешанного оксида (u, pu)o2 из нетекучего порошка uo2
JP4075116B2 (ja) 核燃料粒子の製造方法及び核燃料ペレットの製造方法
EP0277708B1 (en) Pellet fabrication
GB2038073A (en) Method for homogenizing mixed oxide nuclear fuels
JP2002536628A (ja) (U,Pu)O2混合酸化物核燃料スクラップの乾式リサイクル方法
JP3071713B2 (ja) 三酸化ウラン水和物の製造方法
US3278655A (en) Method for sphering refractory oxides
JP2008008644A (ja) ペレット製造用顆粒の造粒方法
JPH08166482A (ja) 混合酸化物燃料の製造方法
US4297305A (en) Nuclear fuel recycling system
JP3107992B2 (ja) Gd2O3添加UO2ペレットの製造方法
JP2012166983A (ja) 核燃料ペレット製造用粒子の製造方法
CA1099089A (en) Nuclear fuel recycling system
RU2172030C2 (ru) Способ изготовления таблеток ядерного топлива на основе смешанного оксида (u, pu)o2 с добавкой сероорганического продукта
JPH0862362A (ja) Moxペレット成型体の製造方法
JP3403960B2 (ja) 核燃料ペレットの製造方法
CA1082443A (en) Fugitive binder for nuclear fuel materials

Legal Events

Date Code Title Description
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20010306

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313115

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080316

Year of fee payment: 7

R360 Written notification for declining of transfer of rights

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R360

R371 Transfer withdrawn

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R371

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080316

Year of fee payment: 7

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313115

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080316

Year of fee payment: 7

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080316

Year of fee payment: 7

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080316

Year of fee payment: 7

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090316

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100316

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110316

Year of fee payment: 10

S531 Written request for registration of change of domicile

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110316

Year of fee payment: 10

R360 Written notification for declining of transfer of rights

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R360

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110316

Year of fee payment: 10

R370 Written measure of declining of transfer procedure

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R370

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110316

Year of fee payment: 10

S531 Written request for registration of change of domicile

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110316

Year of fee payment: 10

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110316

Year of fee payment: 10

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313117

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110316

Year of fee payment: 10

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120316

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130316

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130316

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140316

Year of fee payment: 13

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees