FR2757993A1 - Procede de fabrication de boulettes de combustible nucleaire - Google Patents
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Abstract
Dans un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire, on prépare une solution de matière première contenant des nitrates de Pu, U ayant un enrichissement voulu en Pu (étape (1)), cette solution aqueuse de matière première ayant l'enrichissement voulu est soumise à une dénitrification MH à la température ambiante et à la pression atmosphérique normale, pour être oxydée en UO3 , PuO2 . UO3 , PuO2 sont ensuite grillés pendant approximativement 2 heures à 750 deg.C et dans l'atmosphère (étape ((2)) pour obtenir U3 O8 , PuO2 . Ensuite, on effectue une réduction pendant approximativement 4 heures à 750 deg.C sous atmosphère d'azote gazeux (N2 ) et d'hydrogène gazeux (H2 ), on obtient d'autres oxydes de UO2 , PO2 (étape ((3)), UO2 , PuO2 sont pulvérisés dans un broyeur à boulets, un agent agglomérant est ajouté à la poudre pulvérisée, et le produit est laminé pour obtenir des agglomérés (étape ((4)). Enfin, les agglomérés sont placés dans un moule et la formation des boulettes est effectuée.
Description
l
DOMAINE DE L'INVENTION
La présente invention concerne un procédé de fa-
brication de boulettes ou pastilles de combustible nucléaire
et, plus particulièrement, un procédé de fabrication de bou-
lettes de combustible nucléaire, dans lequel une substance combustible nucléaire est laminée en agglomérés qui ne se
dispersent pas facilement lorsqu'ils sont formés en boulet-
tes.
ARRIERE PLAN DE L'INVENTION
l0 La figure 8 représente un organigramme d'un pro-
cédé conventionnel de fabrication de boulettes de combustible
nucléaire retraité. Dans la description qui suit, on prend
comme exemple une substance combustible nucléaire en poudre récupérée à partir de combustible nucléaire épuisé qui est
utilisé comme matière première pour la fabrication de boulet-
tes.
Comme représenté à la figure 8, le procédé de fa-
brication de boulettes de combustible nucléaire retraité
peut, d'une façon générale, se diviser en un processus de la-
minage et un processus de fabrication de boulettes (pastilles). Le processus de laminage comprend: (1) une étape de préparation d'une solution dans laquelle une
substance combustible nucléaire récupérée par le retrai-
tement de combustible nucléaire épuisé, est utilisée pour
fabriquer une solution de matière première ayant un enri-
chissement prédéterminé en combustible nucléaire, (2) une étape de dénitrification dans laquelle les radicaux nitrate sont retirés de la solution de matière première, (3) une étape de broyage grossier dans laquelle la matière première dénitrifiée est broyée grossièrement, (4) une étape de grillage dans laquelle la poudre broyée grossièrement est grillée pour obtenir un oxyde de la poudre broyée grossièrement, (5) une étape de réduction dans laquelle la poudre d'oxyde broyée grossièrement est réduite de façon qu'on obtienne une poudre de formation d'aggloméré, (6) une étape de pulvérisation dans laquelle la poudre de formation d'aggloméré est pulvérisée dans un broyeur à boulets, et (7) une étape de mélange en lot dans laquelle le produit est mélangé en lot dans un mélangeur de type à couteaux, de façon qu'on obtienne un enrichissement prédéterminé en
combustible nucléaire.
Après le mélange en lot, le matériau est stocké
jusqu'à la fabrication des boulettes.
L'étape de dénitrification (2) indiquée ci-dessus
peut généralement consister soit en une dénitrification di-
recte (procédé MH, procédé à lit fluide), soit en un procédé
de précipitation (précipitation d'acide oxalique, coprécipi-
tation). La figure 8 représente un processus de laminage uti-
lisant une dénitrification MH qui est un type de dénitrifi-
cation directe. La dénitrification MH se réfère à une déni-
trification directe par chauffage aux micro-ondes et, comme la procédure de mise en oeuvre de ce procédé est relativement
simple, ce procédé est devenu d'une utilisation très large-
ment répandue ces dernières années.
Le processus de fabrication de boulettes com-
prend: (8) une étape de mélange croisé dans laquelle la poudre
stockée est mélangée par un mélange croisé dans un mé-
langeur delta, (9) une étape de mélange d'homogénéisation dans laquelle la poudre mélangée par mélange croisé est pesée avec une
substance combustible nucléaire voulue ou une poudre re-
cyclée, pour obtenir une spécification de combustible voulue, la poudre obtenue étant homogénéisée dans un broyeur à boulets, (10) une étape de mélange PF dans laquelle on ajoute un liant, le mélange PF (exécutant) étant effectué dans un mélangeur VI, (11) une étape de fabrication de particules à la presse dans laquelle le liant mélangé par mélange PF et la poudre sont pressés en tablettes dans une presse rotative,
(12) une étape de broyage et de triage dans laquelle les ag-
glomérés sont broyés et triés dans un broyeur rotatif,
(13) une étape d'addition de lubrifiant dans laquelle un lu-
brifiant est ajouté au combustible nucléaire broyé et trié, puis mélangé dans un mélangeur VI, (14) une étape de formation de boulettes dans laquelle la poudre de formation de boulettes obtenue dans l'étape d'addition d'un lubrifiant (par exemple du stéarate de
zinc), est pressée dans une matrice et formée en boulet-
tes, (15) une étape de dégraissage dans laquelle les boulettes ainsi formées sont dégraissées,
(16) une étape de grillage dans laquelle les boulettes dé-
graissées sont grillées, (17) une étape de polissage dans laquelle les boulettes grillées sont polies, et (18) une étape d'inspection dans laquelle les boulettes sont vérifiées.
Pour décrire le processus de laminage plus en dé-
tail, comme représenté à la figure 8, une solution aqueuse de nitrates de plutonium et d'uranium comprenant PU/U=1/1 est tout d'abord préparée (tape 1), cette solution aqueuse étant dénitrifiée par le procédé MH à la température ambiante et à la pression normale (étape 2), puis le produit étant broyé grossièrement à une taille de 5 mm ou moins. On obtient ainsi
une poudre comprenant UO3 et PuO2. Ensuite, cette poudre com-
prenant UO3, PuO2 est grillée sous atmosphère et à 750 C pen-
dant approximativement 2 heures (étape 4). On obtient ainsi une poudre comprenant U308, PuO2. La réduction est effectuée pendant environ 4 heures sous atmosphère d'azote gazeux (N2) et d'hydrogène gazeux (H2) à 750 C pendant approximativement 4 heures, pour obtenir une poudre comprenant UO2, PuO2 qui constitue la poudre de formation d'aggloméré (étape (5)). Le produit est ensuite pulvérisé à une taille de 2 ym ou moins dans un broyeur à vibrations (étape (6)). Le mélange en lot est effectué dans un mélangeur de type à couteaux (étape (7),
et l'on obtient ainsi une matière première combustible nu-
cléaire (appelée ci-après "poudre MOX") dans laquelle Pu/U=
1/1. Cette poudre de MOX est stockée jusqu'à la fabrication des boulettes.
Dans un effort pour améliorer les propriétés d'homogénéisation et de mélange de PU, U et les propriétés de fabrication des boulettes, des poudres fines (moins de 2 gm) pulvérisées dans un pulvérisateur tel qu'un broyeur à bou- lets, ont été convenablement utilisées comme poudres de fabrication de particules [(Pu, U) 02] pour le traitement de combustible en boulettes comme décrit ci-dessus. Cela est dû10 au fait que, si l'on n'utilise pas une poudre fine, il se
forme du Pu aggloméré (c'est à dire des points de Pu) condui-
sant à la production de boulettes de combustible qui ne se
conforment pas aux spécifications du combustible.
Cependant, même lorsque par exemple une poudre
convertie par le procédé de dénitrification directe à chauf-
fage par micro-ondes (dénitrification MH) est pulvérisée en
une poudre fine comme décrit ci-dessus, les surfaces des par-
ticules de poudre sont rugueuses et la fluidité de la poudre est mauvaise. De plus, comme il s'agit d'une poudre fine,
celle-ci a tendance à se disperser.
Lorsque la fluidité de la poudre de formation d'aggloméré est mauvaise, la poudre a tendance à être retenue
dans l'équipement au cours du processus de préparation du ma-
tériau de formation de. boulettes, depuis l'étape (4) de
grillage indiquée ci-dessus, jusqu'à l'étape (14) de forma-
tion de boulettes, ce qui provoque une diminution de rende-
ment du produit. De plus, comme la poudre tend à se disperser dans le processus de formation de boulettes, on génère une plus grande quantité de petits morceaux et les ouvriers qui effectuent l'entretien manuel de l'équipement risquent de souffrir d'une exposition à une augmentation de rayonnement du fait de l'augmentation du rythme de dosage spatial. Dans ce contexte, le terme de "petits morceaux" signifie que la poudre fine dispersée se mélange au produit en altérant la spécification de combustible (par exemple le rapport de Pu,U) du produit, de sorte que celui-ci ne peut plus être utilisé comme combustible. Dans ce cas, tout le processus doit être répété en partant du réglage initial de la spécification de
combustible, ce qui conduit à une augmentation du coût de fa-
brication du combustible.
RESUME DE L'INVENTION
La présente invention, qui a été conçue compte tenu des problèmes indiqués ci-dessus, a pour but de créer une poudre de matière première de formation de boulettes qui présente une fluidité améliorée qui soit facile à traiter
pour obtenir un combustible, et qui ne se disperse pas faci-
lement. 1) Un autre but de la présente invention est de créer un procédé de fabrication de boulettes de combustible
retraité qui simplifie le processus de fabrication de base.
Pour résoudre les problèmes ci-dessus, le procédé de fabrication de boulettes de combustible retraité, selon la
présente invention, présente les caractéristiques ci-après.
(1) Après pulvérisation de la poudre de matière
première obtenue à partir d'une substance combustible nu-
cléaire, on utilise un processus de laminage pour laminer la poudre de manière à obtenir des agglomérés, et un processus 2(0 de formation de boulettes pour disposer ces agglomérés dans
un moule de manière à former des boulettes.
Du fait du laminage après pulvérisation de la poudre de matière première obtenue à partir de la substance
combustible nucléaire, on obtient des agglomérés essentielle-
ment sphériques qui ont une bonne fluidité et qui ne se dis-
persent pas facilement. Cela évite que de la poudre soit
retenue dans l'équipement pendant la manipulation, et amé-
liore le rendement du produit. De plus, il n'y a pas de dis-
persion de poudre dans les étapes allant jusqu'à la formation
3() des boulettes, de sorte qu'on ne génère pas de petits mor-
ceaux et que l'exposition des ouvriers aux dangers de radia-
tions est considérablement réduite. En outre, dans le processus de laminage, on génère des agglomérés ayant une
taille de particules convenable pour la formation des boulet-
tes. Par suite, comme représenté à la figure 8, les étapes (7) de mélange en lot, (8) de mélange croisé, (9) de mélange d'homogénéisation, (10) de mélange PF, (11) d'agglomération à la presse et (12) de broyage/triage, deviennent inutiles, ce
qui raccourcit le processus de fabrication des boulettes.
(2) Dans le procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire (1) indiqué ci-dessus, un agent ag-
glomérant peut tout d'abord être ajouté à la poudre de ma- tière première dans le processus de laminage ci-dessus avant
le laminage pour obtenir les agglomérés. Du fait de l'addi-
tion de cet agent agglomérant, l'agglomération de la poudre
fine est renforcée.
1( (3) Dans le procédé de fabrication de boulettes
de combustible nucléaire (2) indiqué ci-dessus, dans le pro-
cessus de laminage, l'agent agglomérant et la poudre de ma-
tière première sont chauffés lorsqu'ils sont laminés pour
former les agglomérés.
Lorsqu'on applique de la chaleur dans le proces-
sus de laminage l'agent agglomérant fond et son adhérence à
la poudre augmente, de sorte qu'on forme des agglomérés es-
sentiellement sphériques. De plus, on forme des agglomérés de densité élevée, de sorte que la densité des boulettes après
la formation et le frittage des boulettes, est également éle-
vée. (4) Dans les procédés de fabrication de boulettes de combustible nucléaire (2) et (3) indiqués ci-dessus, l'agent agglomérant ci- dessus peut être au moins un type de composé organique ayant soit un point de fusion bas soit un
point de fusion élevé.
Lorsque l'agent agglomérant a un point de fusion bas, cet agent agglomérant se vaporise facilement pendant le chauffage au cours du processus de laminage, ou pendant le 3> frittage des boulettes. Au contraire, lorsqu'il a un point de
fusion élevé, l'agent agglomérant fond progressivement pen-
dant le chauffage au cours du processus de laminage, de sorte
que l'agglomération est renforcée et qu'on obtient des bou-
lettes de densité de frittage élevée.
(5) Dans l'un quelconque des procédés de fabrica-
tion de boulettes de combustible nucléaire (1) à (4) indiqués ci-dessus, la poudre de matière première peut être soumise à
des étapes de dénitrification directe par chauffage aux mi-
cro-ondes, de grillage et de réduction.
Dans ce cas, comme les agglomérés sont obtenus en laminant une poudre de matière première ayant été soumise à l'étape de réduction du procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire conventionnel, on peut obtenir des agglomérés essentiellement sphériques présentant une fluidité élevée et ne se dispersant pas facilement, sans apporter de modifications importantes à l'équipement de fabrication. Par
suite, on évite que de la poudre soit retenue dans l'équipe-
ment pendant la manipulation, et le rendement du produit est amélioré. De plus, comme la poudre ne se disperse pas dans les étapes allant jusqu'à la formation de boulettes, on évite la génération de petits morceaux et le danger d'exposition
des ouvriers aux radiations est considérablement réduit.
(6) Dans l'un quelconque des procédés de fabrica-
tion de boulettes de combustible nucléaire (1) à (4) indiqués ci-dessus, la poudre de matière première peut n'être soumise
qu'aux étapes de dénitrification directe par chauffage au mi-
cro-ondes, et de grillage.
Les agglomérés sont ensuite réduits dans une
étape de réduction prévue après l'étape de laminage, les ag-
glomérés réduits étant ensuite disposés dans un moule pour
former les boulettes.
Généralement, lorsque les agglomérés sont laminés après frittage et réduction, le PuO2/UO2 est réoxydé pendant le stockage, de sorte qu'une partie de celui-ci est convertie en PuO2/U308 et, du point de vue du rendement du combustible, il s'est avéré nécessaire de le réduire de nouveau lorsqu'on
l'utilise comme matière première pour boulettes de combusti-
ble nucléaire.
Cependant, lorsque le laminage est effectué après l'étape de frittage et lorsque la réduction est renvoyée à
plus tard, on peut stocker les agglomérés comprenant les oxy-
des stables PuO2/U308 qui sont produits dans l'étape de frit-
tage. La réduction peut être effectuée à n'importe quel
moment lorsqu'on utilise les agglomérés comme matière pre-
mière pour les boulettes de combustible nucléaire, ce qui rend inutile une réduction supplémentaire et réduit les coûts
de fabrication. Comme dans le cas du procédé (1) indiqué ci- dessus, on obtient, dans le processus de laminage, des parti-
cules de poudre sphériques qui ont une bonne fluidité et ne se dispersent pas facilement. Cela évite que de la poudre soit retenue dans l'équipement pendant la manipulation, et améliore le rendement du produit. De plus, comme il n'y a pas de dispersion de poudre dans les étapes allant jusqu'à la10 formation des boulettes, on ne génère pas de petits morceaux et l'exposition des ouvriers aux dangers de radiations, est
considérablement réduite. En outre, dans le processus de la-
minage, on produit des agglomérés ayant une taille de parti-
cules convenable pour la formation des boulettes, de sorte que le processus de fabrication des boulettes est raccourci
comparativement au processus de l'art antérieur.
(7)Dans le procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire décrit en (1), une étape d'addition d'un agent agglomérant à la surface des agglomérés est prévue
après l'étape de laminage et, comme les agglomérés sont for-
més dans l'étape de laminage sans addition d'un agent agglo-
mérant supplémentaire, on peut obtenir des agglomérés de densité élevée. De plus, comme l'agent agglomérant adhère à la surface des agglomérés après laminage, on améliore les propriétés de glissement des agglomérés en ajoutant une plus
petite quantité d'agent agglomérant que si cet agent agglomé-
rant était ajouté dans l'étape de laminage.
(8) Dans le procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire décrit en (7), on applique de la
chaleur pendant l'addition de l'agent agglomérant.
Lorsqu'on applique de la chaleur pendant l'étape d'addition d'agent agglomérant, cet agent agglomérant fond et adhère à la surface des agglomérés, de sorte qu'on forme des particules de poudre essentiellement sphériques pendant le laminage. De plus, on forme des agglomérés de densité élevée,
de sorte que la densité des boulettes après frittage est éle-
vée. (9) Dans l'un quelconque des procédés de fabrica- tion de boulettes de combustible nucléaire (2) à (8) indiqués ci-dessus, l'agent agglomérant ci-dessus est de l'acide stéa- rique et/ou de l'acide cinnamique. 5 L'acide stéarique (point de fusion 70,5 C) et l'acide cinnamique (point de fusion 68 C) sont des composés organiques à bas point de fusion qui sont solides à la tempé- rature ambiante. Par suite, lorsqu'on applique de la chaleur dans le processus de laminage, l'agent agglomérant fond et1) son adhérence à la poudre augmente, on forme des agglomérés
essentiellement sphériques pendant le laminage, et les agglo-
mérés sont formés sans modification du nombre d'oxydation de la substance combustible nucléaire. Par suite, les agglomérés ont un nombre d'oxydation qui convient pour les boulettes de
combustible nucléaire, et présentent une densité élevée.
BREVE DESCRIPTION DES DESSINS
La présente invention sera décrite ci-après de
anière plus détaillée à l'aide de modes de réalisation repré-
sentés sur les dessins annexés dans lesquels: 2() - la figure 1 est un organigramme de production
d'un procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire selon une première forme de réalisation de la pré-
sente invention; - la figure 2 est un organigramme de production
d'un procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire selon une seconde forme de réalisation de la présente invention; la figure 3 est un organigramme d'un procédé
d'addition d'un agent agglomérant dans un procédé de fabrica-
3) tion de boulettes de combustible nucléaire selon les pre-
mière, seconde et quatrième formes de réalisation de la présente invention; - la figure 4 est un organigramme représentant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon une sixième forme de réalisation de la présente inven- tion; - la figure 5 est un organigramme représentant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire
selon la sixième forme de réalisation de la présente inven-
tion; - la figure 6 est un organigramme représentant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon la sixième forme de réalisation de la présente inven- tion; - la figure 7 est un organigramme représentant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon la sixième forme de réalisation de la présente inven-1l tion; et
- la figure 8 est un organigramme représentant un procédé conventionnel de fabrication de boulettes de combus-
tible nucléaire. DESCRIPTION DES MODES DE REALISATION PREFERENTIELS15 Les procédés de fabrication de boulettes de com-
bustible nucléaire décrits ci-après sont des exemples utili-
sant une substance en poudre récupérée à partir de combustible nucléaire épuisé, qu'on utilise comme matière
première pour la fabrication de boulettes de combustible nu-
2() cléaire.
Mode de réalisation 1 On décrira maintenant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire, selon un premier mode de réalisation de l'invention. Les caractéristiques qui sont
les mêmes que celles de l'art antérieur ne seront pas décri-
tes de nouveau.
Le procédé de fabrication de boulettes de combus-
tible nucléaire selon cette forme de réalisation, comprend
une étape de préparation pour préparer une solution de ma-
( tière première d'une substance combustible nucléaire recyclée obtenue par retraitement de combustible nucléaire épuisé, cette solution ayant un enrichissement voulu, une étape de
dénitrification pour retirer les radicaux nitrate de la solu-
tion de matière première, de manière à obtenir une poudre dé-
nitrifiée, une étape de grillage pour griller cette poudre
dénitrifiée de manière à obtenir un oxyde, une étape de ré-
duction pour réduire l'oxyde de la poudre dénitrifiée de ma-
nière à obtenir une poudre de formation d'aggloméré (poudre de matière première de la première forme de réalisation), un
processus de laminage dans lequel la poudre de matière pre-
mière est pulvérisée puis laminée pour lui donner une forme d'aggloméré, et un processus de formation de boulettes dans lequel les agglomérés sont disposés dans un moule pour former
les boulettes.
En se référant à la figure 1, on décrira un exem-
ple du procédé de fabrication de boulettes selon cette pre-
mière forme de réalisation. Tout d'abord, dans le processus de conversion, une solution de matière première de nitrates
de Pu,U, dans laquelle on a réglé l'enrichissement en pluto-
nium (Pu), est soumise à une dénitrification MH à la tempéra-
ture ambiante et sous la pression atmosphérique normale, puis oxydée en UO3, PuO2 (étape (1)). Ensuite, les UO3,PuO2 sont grillés pendant approximativement 2 heures à 750 C, à la
pression atmosphérique (étape (2)) pour obtenir U308, PuO2.
Ensuite, une réduction est effectuée pendant approximative-
ment 4 heures à 750 C, sous atmosphère d'azote gazeux (N2) et d'hydrogène gazeux (H2), pour obtenir UO2,PUO2 (qui sont d'autres oxydes) (étape (3)). Ensuite, la matière première UO2,PuO2 est pulvérisée dans un broyeur à boulets, un agent agglomérant est ajouté à la poudre pulvérisée finement broyée, et le produit est laminé pour donner des agglomérés
(étape (4)).
Ensuite, dans le processus de fabrication de bou-
lettes, un lubrifiant est ajouté aux agglomérés, et le mé-
lange d'un PF (exécutant, c'est à dire un agent de diminution de densité tel que de l'avicyle (point de fusion 250 C)) est effectué dans un mélangeur VI (étape (5)). Les boulettes sont ensuite fabriquées à partir des agglomérés obtenus par une étape de formation de boulettes (14), comme décrit aux lignes 6 à 18 de la page 3, dans laquelle la poudre de formation de
boulettes est tassée dans une matrice, une étape de dégrais-
sage (15) pour dégraisser les boulettes ainsi formées, une
étape de grillage (16) pour griller les boulettes dégrais-
sées, une étape de polissage (17) pour polir les boulettes après grillage, et une étape de contrôle (18) pour inspecter les boulettes. Comme la poudre pulvérisée n'est manipulée que
de l'étape de pulvérisation (4) jusqu'au processus de lami-
nage, il y a peu de risques de dispersion de la poudre, de
sorte qu'on ne génère pas de petits morceaux et que l'exposi-
tion des ouvriers aux dangers de radiations, est considéra-
blement réduite. De plus, dans le processus de laminage, la poudre de matière -première de combustible nucléaire est formée en agglomérés, de sorte qu'on obtient des particules de poudre sphériques ayant une bonne fluidité et ne se dispersant pas facilement. Cela évite que de la poudre soit retenue dans
l'équipement pendant la manipulation, et améliore le rende-
ment du produit. En outre, comme il n'y a pas de dispersion de poudre dans les étapes allant jusqu'à la formation des
boulettes, on ne génère pas de petits morceaux et l'exposi-
tion des ouvriers aux dangers de radiations est considérable-
ment réduite. Enfin, dans le processus de laminage, on
produit des agglomérés ayant une taille de particules conve-
nable pour la formation des boulettes. Par suite, comme re-
présenté à la figure 8, les étapes (7) de mélange en lot, (8) de mélange croisé, (9) de mélange d'homogénéisation, (10) de mélange PF, (11) d'agglomération à la presse et (12) de
broyage/grillage, deviennent inutiles de sorte que le proces-
sus de fabrication des boulettes est raccourci.
Lorsqu'on désire régler l'enrichissement des bou-
lettes de combustible nucléaire, on peut préparer une solu-
tion de matière première ayant l'enrichissement voulu, avant la dénitrification, comme décrit ci-dessus, ou l'on peut ajouter une poudre d'une substance combustible nucléaire pour obtenir un enrichissement voulu du combustible nucléaire
après l'étape de réduction.
Lorsque le réglage est effectué avant la dénitri-
fication, l'enrichissement est déjà réglé suivant le réacteur atomique auquel le combustible est destiné, de sorte qu'il n'est pas nécessaire d'ajouter de la poudre de combustible nucléaire pour régler l'enrichissement avant le processus de
laminage. Il y a donc moins d'étapes dans lesquelles on mani-
pule la poudre, et le processus de fabrication des boulettes
est encore raccourci.
Mode de réalisation 2 La figure 2 représente un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon un second mode de
* réalisation de la présente invention. Les caractéristiques qui sont les mêmes que celles de l'art antérieur ne seront pas décrites de nouveau. Le procédé de fabrication de boulettes de combus-
tible nucléaire selon ce mode de réalisation comprend une étape de préparation pour préparer une solution de matière I( première d'une substance combustible nucléaire recyclée obte- nue par retraitement de combustible nucléaire épuisé, cette solution ayant un enrichissement voulu, une étape de dénitri- fication pour dénitrifier la solution de matière première de manière à retirer les radicaux nitrate et à produire une pou-15 dre dénitrifiée, une étape de grillage pour griller cette
poudre dénitrifiée de manière à obtenir un oxyde, un proces-
sus de laminage dans lequel la poudre de matière première est
pulvérisée puis laminée pour lui faire prendre la forme d'ag-
glomérés, une étape de réduction pour réduire les agglomérés,
) et un processus de formation de boulettes dans lequel les ag-
glomérés sont disposés dans un moule pour former les boulet-
tes. On donnera maintenant un exemple du processus de
formation de boulettes en se référant à la figure 2.
Tout d'abord, dans le processus de conversion, une solution de matière première contenant des nitrates de Pu, U dans lesquels l'enrichissement en plutonium (Pu) a été réglé, est soumise à une dénitrification MH à la température ambiante et à la pression atmosphérique (étape (1)). Ensuite, ) la solution de matière première dont l'enrichissement a été réglé, est soumise à une dénitrification MH à la température ambiante et à lapression atmosphérique normale, de manière à oxyder le produit pour obtenir du UO3 et du PuO2. Le UO3 et
le PuO2 sont ensuite grillés pendant approximativement 2 heu-
res à 750 C et dans l'atmosphère (étape (2)), de manière à obtenir du U308 et du PuO2. Ensuite, le UO2 et le PuO2 qui constituent la poudre de matière première sont pulvérisés dans un broyeur à boulets, un agent agglomérant est ajouté à
la poudre pulvérisée finement broyée, et le produit est lami-
né pour obtenir les agglomérés (étape (3)). Cette poudre de
MOX dont l'enrichissement en Pu a été réglé, est stockée.
Ensuite, dans le processus de fabrication de bou-
lettes, la poudre de MOX stockée est réduite pendant approxi- mativement 4 heures à 750 C et sous atmosphère d'azote gazeux (N2) et d'hydrogène gazeux (H2), de manière à obtenir du UO2
et du PuO2 oxydés (étape (4)).
Si les agglomérés ne se sont pas désagrégés dans l'étape de réduction indiquée ci-dessus, un lubrifiant est
ajouté aux agglomérés, et un mélange PF (exécutant) est ef-
fectué dans un mélangeur VI (étape ((5)) Les agglomérés de formation de boulettes ainsi obtenus sont ensuite formés en boulettes par l'étape de formation de boulettes (14) décrite aux lignes 6 à 18 de la page 3, et les étapes intermédiaires,
jusqu'à l'étape de contrôle (18).
Lorsque les agglomérés se sont désintégrés dans
l'étape de réduction, les agglomérés désintégrés sont pulvé-
risés dans un broyeur à boulets, un agent agglomérant est de nouveau ajouté à la poudre pulvérisée finement broyée, le produit obtenu est laminé en agglomérés (étape (5)), et un mélange PF (exécutant) est effectué dans un mélangeur VI
(étape (6)). Après avoir subi l'étape de formation de boulet-
tes (14) décrite aux lignes 6 à 18 de la page 3, jusqu'à
l'étape d'inspection (18), les boulettes de combustible nu-
cléaire voulues peuvent être obtenues.
Généralement, dans des agglomérés ayant été lami-
nés après frittage et réduction, le PuO2/UO2 est réoxydé pen-
dant le stockage, de sorte que cette partie est convertie en PuO2/U308 et, du point de vue du rendement du combustible, il s'est avéré nécessaire de le réduire de nouveau lorsqu'on
l'utilisait comme matière première pour des boulettes de com-
bustible nucléaire.
Cependant, lorsque le laminage est effectué après
l'étape de frittage et lorsque la réduction est effectuée en-
suite comme décrit ci-dessus, les agglomérés comprenant les oxydes stables PuO2/U308 produits dans l'étape de frittage, peuvent être stockés. La réduction peut être effectuée à n'importe quel moment lorsque les agglomérés sont utilisés comme matière première pour des boulettes de combustible nu- cléaire, ce qui rend inutile une réduction supplémentaire, en abaissant ainsi les coûts de fabrication. Comme dans le cas5 de la première forme de réalisation décrite ci- dessus, on peut obtenir, dans le processus de laminage, des particules de poudre sphériques qui ont une bonne fluidité et ne se dis- persent pas facilement. Cela évite que de la poudre soit re- tenue dans l'équipement pendant la manipulation, et améliore10 le rendement du produit. De plus, comme il n'y a pas de dispersion de poudre dans les étapes allant jusqu'à la formation
de boulettes, on ne génère pas de petits morceaux et l'expo- sition des ouvriers aux dangers de radiations est considéra- blement réduite. En outre, dans le processus de laminage, on15 produit des agglomérés ayant une taille de particules conve- nable pour la formation des boulettes, de sorte que le pro-
cessus de fabrication des boulettes est raccourci comparati- vement au processus de l'art antérieur. Lorsqu'on désire régler l'enrichissement des bou-
2() lettes de combustible nucléaire, une solution de matière pre- mière ayant l'enrichissement voulu peut être préparée avant
la dénitrification, comme décrit ci-dessus, ou une poudre d'une substance combustible nucléaire peut être ajoutée pour obtenir un enrichissement voulu du combustible nucléaire25 après l'étape de réduction.
Lorsque le réglage est effectué avant la dénitri-
fication, l'enrichissement a déjà été réglé suivant le réac-
teur atomique auquel le combustible est destiné, de sorte
qu'il n'est pas nécessaire d'ajouter de la poudre de combus-
tible nucléaire supplémentaire pour régler l'enrichissement avant le processus de laminage. Il y a donc encore moins d'étapes dans lesquelles on manipule la poudre, de sorte que
le processus de production des boulettes est encore raccour-
ci. Mode de réalisation 3 On décrira maintenant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire, selon un troisième mode de réalisation. Les caractéristiques qui sont les mêmes
que celles de l'art antérieur ne seront pas décrites de nou-
veau. Selon le procédé de ce mode de réalisation pour
la fabrication de boulettes de combustible nucléaire, la dé-
nitrification et le grillage des premier et second modes de
réalisation décrits ci-dessus, sont effectués simultanément.
Une solution de matière première de la substance
combustible nucléaire est par exemple placée dans un réci-
pient (par exemple une cuvette) de SiC. Lorsqu'une dénitrifi-
() cation directe par chauffage aux micro-ondes est effectuée (dénitrification MH), le SiC émet de la chaleur, les radicaux nitrate de la substance combustible nucléaire sont éliminés, et la poudre dénitrifiée est grillée. De cette manière, on obtient une poudre dénitrifiée ayant été oxydée en PuO2, U308, et le processus de fabrication des boulettes peut être
encore raccourci.
Mode de réalisation 4 On décrira maintenant un procédé de réalisation de boulettes de combustible nucléaire selon un quatrième mode 2) de réalisation. Les caractéristiques qui sont les mêmes que
celles de l'art antérieur ne seront pas décrites de nouveau.
Selon le procédé de fabrication de boulettes de ce mode de réalisation, une étape est prévue pour ajouter
l'agent agglomérant à la.surface des agglomérés après le pro-
cessus de laminage des procédés selon les premier et second
mode de réalisation.
Dans le procédé de fabrication de boulettes des premier et second mode de réalisation décrit ci-dessus, l'agent agglomérant (représentant par exemple 0,5-3,0 % de la
3o quantité de poudre de matière première) est ajouté à la pou-
dre de matière première (par exemple 20 g) et, après avoir été mélangé par broyage, le mélange est laminé en agglomérés (en étant par exemple entraîné en rotation pendant un temps d'agglomération de 10 min par inclinaison d'un gobelet à fond
plat de diamètre intérieur 90 mm à 60 et entraînement en ro-
tation à 30 tours/min) avec chauffage (par exemple jusqu'au point de fusion de l'agent agglomérant), comme représenté à
la figure 3 (a).
Cependant, dans le procédé de fabrication de bou-
lettes de ce mode de réalisation, la poudre de matière pre-
mière (par exemple 20 g) qui est passée par les étapes de grillage ou de réduction et qui a été pulvérisée, est laminée en agglomérés (en étant par exemple entraînée en rotation pendant un temps d'agglomération de 10 min, par inclinaison d'un gobelet à fond plat de diamètre intérieur 90 mn à 60 ,
et entraînement en rotation à 30 tours/mn), l'agent agglomé-
rant est ensuite ajouté aux agglomérés (ou poudre agglomérée)
1I obtenus, le produit est de nouveau laminé (en étant par exem-
ple entraîné en rotation pendant 5 min supplémentaires dans les conditions décrites ci-dessus), puis chauffé (par exemple
jusqu'au point de fusion de l'agent agglomérant) comme repré-
senté à la figure 3 (b). Selon le procédé de la figure 3 (b),
on obtient des agglomérés à "coquille à noyau".
Comme les agglomérés sont initialement formés pendant le laminage sans addition de l'agent agglomérant, on obtient des agglomérés à densité élevée. De plus, comme l'agent agglomérant est ajouté à la surface des agglomérés une fois qu'ils ont déjà été formés après laminage, on peut améliorer leurs propriétés de glissement en ajoutant une plus
petite quantité d'agents agglomérants que lorsque l'agent ag-
glomérant est ajouté pendant le laminage.
De plus, lorsque les boulettes sont fabriquées en utilisant ces agglomérés à " coquille à noyau ", on obtient une densité frittée équivalente (par exemple 95-98 % TD) à celle qui est obtenue en utilisant les agglomérés produits
par le procédé de 3 (a).
Mode de réalisation 5 3) On décrira maintenant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon un cinquième mode de réalisation. Les caractéristiques qui sont les mêmes que
celles de l'art antérieur ne seront pas décrites de nouveau.
Selon le procédé de fabrication de boulettes de ce mode de réalisation, aucun agent agglomérant n'est ajouté pendant le laminage de la poudre fine dans le processus de
laminage décrit ci-dessus.
Lorsqu'il est possible d'obtenir qu'une poudre fine ayant une élasticité convenable s'agglomère sans l'addi-
tion d'un agent agglomérant, l'agent agglomérant ne se vapo- rise pas à partir de l'intérieur des boulettes pendant le 5 frittage après l'étape de formation de boulettes, de sorte qu'on peut fabriquer des boulettes à densité frittée élevée
(approximativement 95-98 % TD, et 97,6 % TD, par le procédé de dénitrification MH).
Mode de réalisation 6 1) On décrira maintenant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon un sixième mode de réalisation. Les caractéristiques qui sont les mêmes que celles de l'art antérieur ne seront pas décrites de nouveau. Selon le procédé de fabrication de boulettes de ce mode de réalisation, le laminage du mélange de poudre pul- vérisée et d'agent agglomérant dans le processus de laminage,
est effectué soit avec soit sans application de chaleur. Comme représenté à la figure 4, après pulvérisa-
tion d'une poudre dénitrifiée MH comprenant UO2 ou UO2-
2) 30 %PU, dans un broyeur à boulets, 2 % d'acide stéarique
(point de fusion 69,6 C) ont été ajoutés à la poudre dénitri-
fiée et mélangés dans un broyeur à échantillons, puis le mé-
lange a été laminé pour obtenir des agglomérés, avec chauffage (60 C80 C) ou sans chauffage (également appelé
"pas de chauffage"). Ces agglomérés étaient formés en boulet-
tes (3 tonnes/cm2), et le produit était fritté pendant 5 heu-
res à 1750 C sous atmosphère de N2-H2. L'acide stéarique se
vaporise à environ 90 C.
Lorsque de la chaleur était appliquée pendant le 3) laminage, on obtenait des boulettes ayant une densité frittée élevée de 93,3 % TD. Lorsque la quantité d'acide stéarique
ajoutée représentait 0,2 % de la quantité de poudre dénitri-
fiée, comme représenté à la figure 5, on obtenait des boulet-
tes ayant une densité frittée élevée de 95,5 % TD ou plus.
Cette densité frittée est effectivement équivalente à celle
des boulettes obtenues par le procédé de fabrication conven-
tionnel. On obtenait le même effet en utilisant de l'acide
cinnamique de point de fusion 68 C, au lieu de l'acide stéa-
rique.
Lorsqu'au contraire on n'appliquait pas de cha-
leur, on obtenait des boulettes ayant une densité frittée faible d'approximativement 85 % TD. Lorsqu'on ajoutait 3 % d'acide stéarique à la poudre de UO2 dénitrifiée obtenue par dénitrification MH après séchage à la température ambiante pendant 12 heures, et laminage du produit en agglomérés sans
chauffage, on obtenait des boulettes ayant une densité frit-
() tée de 85,1 % TD. Des boulettes de 85 % TD conviennent pour une utilisation dans un réacteur à reproduction rapide "Monju"
On n'a décrit jusqu'ici que des boulettes de pou-
dre de UO2 dénitrifiée produite par dénitrification MH, mais on peut également obtenir des boulettes à densité frittée
élevée de 95,1 % TD en mélangeant de la poudre de UO2 déni-
trifiée obtenue par précipitation, avec de la poudre de UO2 dénitrifiée obtenue par le procédé MH, et en ajoutant 1 %
d'acide stéarique à la poudre dénitrifiée mélangée, comme re-
2() présenté à la figure 6.
On a donc confirmé qu'on pouvait obtenir des bou-
lettes de densité voulue en utilisant de la poudre dénitri-
fiée produite par l'un ou l'autre procédés de dénitrification ci-dessus.
La description ci-dessus a été focalisée sur la
fabrication de boulettes ne comprenant que de la poudre de
UC2 dénitrifiée, mais on obtient cependant également une den-
sité frittée équivalente à celle de la poudre de UO2, à par-
tir de poudre dénitrifiée MH comprenant U02-30 % Pu. Dans ce 3) cas cependant, comme Pu chauffe spontanément à l'inverse de
U, le point de fusion de l'agent agglomérant doit être con-
trôlé. Mode de réalisation 7 On décrira maintenant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon un septième mode de réalisation. Les caractéristiques qui sont les mêmes que
celles de l'art antérieur ne seront pas décrites de nouveau.
Selon le procédé de fabrication de boulettes du sixième mode de réalisation décrit ci-dessus, l'agent agglo-
mérant était un composé organique à bas point de fusion, mais au contraire l'agent agglomérant utilisé dans le procédé de fabrication de boulettes du présent mode de réalisation est un composé organique à point de fusion élevé, par exemple de l'acide cinnamique (température du point de fusion: 136 C). Lorsqu'on utilise de l'acide cinnamique, on obtient la même densité frittée que celle obtenue avec l'acide stéarique, en1) chauffant à une température voisine du point de fusion. On peut remarquer que, comme le nombre d'oxydation de la subs-
tance combustible nucléaire peut varier légèrement, la réduc- tion peut être effectuée après agglomération si nécessaire.
Mode de réalisation 8 On décrira maintenant un procédé de fabrication de boulettes de combustible nucléaire selon un huitième mode de réalisation. Les caractéristiques qui sont les mêmes que
celles de l'art antérieur ne seront pas décrites de nouveau.
Selon le procédé de fabrication de boulettes de
ce mode de réalisation, lorsque la substance combustible nu-
cléaire récupérée par retraitement de combustible nucléaire épuisé, n'est que de l'uranium, l'agent agglomérant peut être soit de l'eau soit un solvant alcoolique, soit les deux. Le solvant alcoolique indiqué ci-dessus peut par exemple être de
l'alcool de polyvinyle (PVA).
Dans le cas du plutonium, l'eau ou les solvants alcooliques réagissent et ne peuvent donc pas être utilisés mais, lorsque le combustible ne comprend que de l'uranium, on peut utiliser de l'eau ou un solvant alcoolique comme agent
agglomérant. Comme l'eau ou les solvants alcooliques sont gé-
néralement liquides, la substance combustible nucléaire et l'agent agglomérant peuvent être mélangés de manière homogène
ensemble dans le processus de laminage, de sorte que la den-
sité frittée des boulettes obtenues est améliorée. En outre, comme l'agent agglomérant adhère uniformément à la surface du produit après agglomération, les propriétés de glissement des
agglomérés sont améliorées.
Ainsi, selon le procédé de fabrication de boulet-
tes de combustible nucléaire de la présente invention, dans l'étape de laminage qui vient après l'étape de réduction, on
produit l'agglomération d'une poudre dénitrifiée de la subs-
tance combustible nucléaire, et l'on obtient des agglomérés 3) essentiellement sphériques qui ont une bonne fluidité et ne se dispersent pas facilement. Cela évite que de la poudre soit retenue dans l'équipement pendant la manipulation, et cela améliore le rendement du produit. De plus, comme il n'y a pas de dispersion de poudre dans les étapes allant jusqu'à
la formation des boulettes, on ne génère pas de petits mor-
ceaux et l'exposition des ouvriers aux dangers de radiations est considérablement réduite. De plus, dans le processus de
laminage, on produit des agglomérés ayant une taille de par-
ticules convenable pour la formation de boulettes, de sorte que le processus de fabrication des boulettes est raccourci comparativement au processus de l'art antérieur. Lorsque le laminage est effectué après l'étape de grillage, on peut stocker les agglomérés stockés comprenant PuO2/U308 qui est un oxyde stable formé dans l'étape de
grillage et, comme la réduction peut être effectuée à n'im-
porte quel moment lorsqu'on utilise le produit comme matière première pour des boulettes de combustible nucléaire, une
1W étape de réduction supplémentaire devient inutile de sorte que les coûts de fabrication sont abaissés.
Claims (8)
1 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, caractérisé en ce qu' il comprend: * un processus de laminage dans lequel une poudre de matière
première obtenue à partir d'une substance combustible nu-
cléaire, est pulvérisée et laminée pour former des agglomé-
rés, et
() e un processus de formation de boulettes dans lequel les ag-
glomérés sont disposés dans un moule et formés en boulet-
tes.
2 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'
un agent agglomérant est en outre ajouté à la poudre de ma-
tière première, et cette poudre est ensuite laminée pour for-
mer des agglomérés, dans le processus de laminage.
2()
3 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, selon la revendication 2, caractérisé en ce que l'agent agglomérant et la poudre de matière première sont
chauffés lorsqu'ils sont laminés en agglomérés dans le pro-
cessus de laminage.
4 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, selon la revendication 2 ou la revendication 3, caractérisé en ce que l'agent agglomérant est au moins un type de composé organique
à bas point de fusion ou à haut point de fusion.
) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, selon l'une quelconque des revendications 1 à 4,
caractérisé en ce que la poudre de matière première a été soumise à une étape de
dénitrification directe par chauffage aux micro-ondes, une étape de grillage et une étape de réduction.
6 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu- cléaire selon l'une quelconque des revendications 1 à 4,
caractérisé en ce que la poudre de matière première a été soumise à une étape de dénitrification directe par chauffage aux micro-ondes, et à10 une étape de grillage, le procédé comprenant en outre une
étape de réduction pour réduire les agglomérés, après le pro-
cessus de laminage, les agglomérés réduits étant ensuite dis-
posés dans un moule pour former les boulettes.
7 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, selon la revendication 1, caractérisé en ce qu' il comprend une étape d'addition d'un agent agglomérant à la
surface des agglomérés après le processus de laminage.
2(0
8 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, selon la revendication 7, caractérisé en ce que de la chaleur est appliquée pendant l'étape d'addition de
l'agent agglomérant.
9 ) Procédé de fabrication de boulettes de combustible nu-
cléaire, selon l'une quelconque des revendications 2 à 8,
caractérisé en ce que 3(M l'agent agglomérant est de l'acide stéarique et/ou de l'acide cinnamique.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| CA | Change of address | ||
| CD | Change of name or company name | ||
| TQ | Partial transmission of property |
Owner name: JAPAN ATOMIC ENERGY AGENCY, JP Effective date: 20120806 Owner name: JAPAN NUCLEAR CYCLE DEVELOPMENT INSTITUTE, JP Effective date: 20120806 |
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| TP | Transmission of property |
Owner name: JAPAN ATOMIC ENERGY AGENCY, JP Effective date: 20130320 |
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| ST | Notification of lapse |
Effective date: 20150831 |