JP2761225B2 - 混合酸化物(U,Pu)O▲下2▼ベースの核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
混合酸化物(U,Pu)O▲下2▼ベースの核燃料ペレットの製造方法Info
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Description
炉に有用な混合酸化物(U,Pu)O2ベースの核燃料ペレッ
トの製造方法に係る。
sec)適正及び常用の使用済み核燃料再処理溶液中での
溶解適性が改良された焼結核燃料ペレットを製造し得る
方法に係る。
「Techniques de I′Ingenieur−Genie Nucleaire−B36
30−1〜3630−10」に記載されている。該文献に記載の
方法は、UO2とPuO2との粉末混合物を出発材料とし、該
混合物を粉砕し、圧縮成形し、造粒し、次にペレット化
及び焼結によって処理する方法である。
2との粉末を出発材料とし、使用される粉末の種々のロ
ットの同位体特性及び金属−酸合物比を考慮しながら、
所望のプルトニウム含量を得るために必要な割合で粉末
出発材料を混合する。即ち、第1の配合工程で、規定プ
ルトニウム含量を得るために必要な量の粉末UO2とPuO2
とを混合する。次に第2の粉砕工程で粉末凝集体を破壊
すべく硬質材料ボールをいれた円筒容器で材料を粉砕
し、諸成分を十分に混合し、粉末粒子を微細化して焼結
適性を高める。得られた粉末を次の第3の造粒工程で圧
縮成形し、得られた圧粉体をクラッシャで微細化し、所
望の粒度を得るように篩分けし、粉末をより高密度のほ
ぼ球状の物質に変換する。この処理後、得られた顆粒状
材料にステアリン酸亜鉛またはステアリン酸カルシウム
のごとき潤滑剤を添加して潤滑処理する。次に往復プレ
スまたは回転プレスで顆粒を定圧圧縮してペレット化す
る。最後に、最終特性をもつ高密度ペレットを得るよう
に焼結する。
め極めて良質の核燃料ペレットが得られる。
な研削適性を与える内部組織をもたないので、研削中に
亀裂及びアスペクト欠陥を生じる恐れがある。
トの再処理作業中のプルトニウムの完全溶解に関しても
いくつか問題がある。何故なら、これらのペレットは原
子炉内で恒温の作用を受け、その結果、溶解し難い耐熱
性酸化プルトニウムが形成されるからである。
物が不溶プルトニウムを含有しないようにするために
は、使用済みペレット中に存在するプルトニウムの溶解
率を高めることが重要である。
料ペレットの製造方法において、ペレットの(U,Pu)固
相の均質性を改良し、この結果再処理中の溶解適性を向
上させ、同時に乾式研削適性のよいペレットを製造し得
る方法を提供することである。
によって、規定のプルトニウム含量をもつウランとプル
トニウムとの混合酸化物をベースとする核燃料ペレット
を製造する本発明方法の特徴は、ペレット化及び焼結に
よって処理される粉末材料が250μm以下の粒度をもつ
粒子から成り、前記粉末材料が、 (a)規定含量を上回るプルトニウム含量をもつUO2及
びPuO2の第1粉末混合物を配合し、 (b)前記第1粉末混合物をボールミルで1.5〜2.5時間
粉砕し、 (c)規定のプルトニウム含量をもつ第2粉末混合物を
得るために前記粉砕された第1粉末混合物に粉末UO2を
添加し、 (d)前記で得られた第2粉末混合物を15〜30分間粉砕
し、 (e)ペレット化及び焼結処理すべき粉末材料を収集す
るために、前記粉砕された第2粉末混合物を篩目サイズ
250μm以下の篩によって強制選別する順次工程によっ
て得られることである。
合物の粉砕、より短い時間即ち15〜30分間にわたる第2
混合物の粉砕、篩目サイズ250μmの篩を用いた強制選
別を順次行なうことによって、造粒処理を要せずに直接
ペレット化できる粉末材料を得ることが可能である。更
に、前記継続する2つの粉砕処理を用い且つ規定含量を
上回るプトニウム含量をもつUO2とPuO2との粉末混合物
をUO2粉末で希釈することによって、混合物の均質性が
改良され、従ってペレットのラウン−プルトニウム固相
の均質性が向上する。
製造不良品の粉砕によって得られた再利用混合酸化物
(U,Pu)O2粉末を添加する。この再利用粉末の添加を第
1混合物の粉砕後に行なうので再利用率が高い。しかし
ながら、再利用粉末の添加量は第2混合物の15重量%以
下が好ましい。
によって得られる。この粉砕は、ウラン−チタンのごと
きウラン合金から成るボールをいれたボールミルで6時
間以上行なわれ、得られた粉末を150μm以下のサイズ
に篩別する。
の非限定的な記載によってより十分に理解されよう。
をもちペレット化及び焼成処理すべき第2粉末混合物を
得るまでに3つの処理段階を含む。
るプルトニウム含量をもちしかもある程度の均質性を維
持している第1混合物を得るために、粉末UO2及びPuO2
のロットを配合する。このためには使用される粉末PuO2
の全部のロットの特性値を予め知る必要がある。この配
合のために、規定の値を上回る且つ好ましくは常に25重
量%未満に維持されたプルトニウム含量をもつPuO2及び
UO2の粉末混合物を形成するように、種々の成分をミリ
レム以上の相対精度で計量する。
てもよい。該粉末は一般に、0.5〜40μmの平均粒度を
もち使用済みの燃料の再処理装置から供給される。使用
される粉末UO2は平均粒度50〜1000μmをもつ。該粉末
は一般に硝酸ラウニルまたは六フッ化ウランを出発材料
として化学的方法によって得られる。
物を均質化し、より微細な粉末を得る。これは一般に、
非合金ウランまたはスチールのごとき硬質材料からなる
ボールをいれたボールミル内で行なわれる。ボールミル
は例えば容積60でボール充填量350kgである。粉砕時
間は一般に1.5〜2.5時間である。
加して第2粉末混合物を配合する。これにより、第1粉
末混合物がUO2によって希釈され、規定のプルトニウム
含量をもつ第2粉末混合物を得られる。この段階では、
添加される粉末UO2を1/1000を上回る相対精度で計量す
る。
製造不良品の再利用粉末(U,PU)O2(シャモット)を添
加する。特殊な配慮を与えずに再利用粉末を添加できる
ように、該再利用粉末が製造すべきペレットに等しい同
位体特性(プルトニウム含量)をもつのが好ましい。し
かしながら近い同位体特性をもつ再利用粉末の使用も可
能である。製造中の材料の製造不良品から再利用粉末が
得られる場合には同位体特性に関して全く問題がない。
再利用粉末を別のソースから得る場合には、再利用粉末
の物理化学的特性値を考慮にいれ、製造すべきペレット
の特性値に応じて配合を行なう。前記のごとく、再利用
粉末は、ウラン−チタンボールをいれたボールミルでペ
レット不良品を6時間以上粉砕し篩目サイズ150μm以
下の篩で選別することによって得られる。
4の粉砕工程を行なう。使用される粉末UO2の物理的特
性を低下させずにしかも混合物に十分な均質性を与える
ように、該粉砕工程は一般には15〜30分間の比較的短時
間で行なう。この粉砕は、先に第1粉末混合物の粉砕処
理で使用されたボールと同タイプの非合金ウランボール
を用いたボールミルで行なわれてもよい。
250μm以下の粒度をもつ画分を回収する。この篩別
は、篩目サイズ250μm以下の篩を用いて強制的に行な
う。
ペレット化に適した所望の特性値をもつ粉末が得られ
る。
は一般に極めて広い範囲に及び、数μmから1mm以上で
ある。篩目サイズ250μm以下の篩を強制通過させるこ
とによって、後のペレット化及び焼結処理に有利な精度
をもつ粉末が得られる。
粒工程を削除し得る。その理由は、第1粉末混合物を粉
末UO2で希釈し次に短時間粉砕することによって、250μ
m以下の粒度に選別後にペレット化処理に適した特性値
をもつ粉末材料が得られるからである。
0.5重量%以下の割合で使用する。使用材料に応じて混
合時間を選択し、1回の処理または複数の連続処理を行
なうことが可能である。該混合時間は、混合物に十分な
均質性を与えるように選択される。使用される潤滑剤例
えばステアリン酸亜鉛を、凝集体を除去すべく予め乾燥
し篩目50μmの篩で選別しておく。
の規格に比較して過度に高い場合、例えばアゾジカルボ
ンアミドのごとき発泡剤を粉末に添加する。
た潤滑剤と発泡剤とを適当な割合で予め混合することに
よって発泡剤と潤滑剤とを同時に導入する。発泡剤の含
量は粉末混合物の0.01〜0.5重量%である。
採取試料によって得られたペレットの幾何学特性及びア
スペクト特性に従って油圧プレスのパラメータを最適に
調整する。規格に適合するペレットは、焼結ボートにバ
ルクの状態で直接導入される。この際、衝撃及び摩擦を
厳密に最小限に抑制しボート当たりのペレットの量がボ
ート毎に実質的に等しい量になるように調節する。
意に発泡剤の放射線分解作用を抑制するためにペレット
化後のできるだけ早い時期に行なう。
くは1670℃±20℃を用い、還元ガス例えば7%の水素を
含む水素−アルゴン雰囲気下に行なう。好ましくは、存
在する材料の金属学的拡散を改良し混合酸化物のO/Mを
2.00に近い値に安定化させるために焼結雰囲気を湿潤化
する。
る焼結ボート及び加熱素子の酸化を防止するように制限
及び制御される。
心なし乾式研削盤(rectifieuse sans centre et a se
c)でペレットを研削処理する。
性をもつ。
不溶プルトニウムの量を測定しプルトニウム総量と比較
することによって溶解適性を測定する。不溶プルトニウ
ム/総プルトニウムの割合は0.2重量%以下である。
uO2粒子が均一分布した極めて均質性のよい組織が観察
される。
結果を示す。
PuO2と硝酸ウラニルの化学的処理によって得られた平均
粒度100μmの粉末UO2とを出発材料とし、プルトニウム
25重量%を含有する材料30kgから成る第1混合物を配合
する。
この第1粉末混合物に同じ粉末UO2を添加してプルトニ
ウム含量5%をもつUO2とPuO2との第2混合物を得る。
次に、同じウランボールミルで第2混合物を20分間粉砕
し、篩目サイズ250μmの篩に通して選別する。
圧プレスで圧力300MPa(3t/cm2)でペレット化する。得
られたペレットを次に連続加熱炉で93%のアルゴン7%
の水素とから成る水素添加アルゴン雰囲気下に1680℃で
約24時間焼結する。焼結及び冷却後、得られた焼結ペレ
ットを乾式研削処理し、次に常用の製造コントロール処
理を行なう。
物を得るために、焼結ペレット不良品をウランボールミ
ルで6時間粉砕することによって得られたPu含量10%を
もつ再利用粉末15重量%と粉末UO2とを添加する以外は
実施例1と同様に処理する。
様の特性値をもつ。
は以下の特性値をもつ。
式研削適性が改良され同時にペレットの溶解適性が改良
されることが判明した。
す概略説明図、第2図は本発明によるペレット製造方法
の諸工程を示す概略説明図である。
Claims (10)
- 【請求項1】粉末UO2及びPuO2を出発材料としペレット
化及び焼結によって、規定のプルトニウム含量をもつウ
ラン及びプルトニウムの混合酸化物をベースとする核燃
料ペレットを製造する方法において、ペレット化及び焼
結によって処理すべき粉末材料が250μm以下の粒度を
もつ粒子から成り、前記粉末材料が、 (a)規定含量を上回るプルトニウム含量をもつUO2及
びPuO2の第1粉末混合物を配合し、 (b)前記第1粉末混合物をボールミルで1.5〜2.5時間
粉砕し、 (c)規定のプルトニウム含量をもつ第2粉末混合物を
得るために前記粉砕された第1粉末混合物に粉末UO2を
添加し、 (d)前記で得られた第2粉末混合物を15〜30分間粉砕
し、 (e)ペレット化及び焼結処理すべき粉末材料を収集す
るために前記粉砕された第2粉末混合物を篩目サイズ25
0μm以下の篩にかけて強制選別する順次工程によって
得られることを特徴とする方法。 - 【請求項2】第1混合物のプルトニウム含量が25重量%
以下であることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 【請求項3】工程(c)で更に、製造不良品の粉砕によ
って得られた規定のプルトニウム含量をもつ再利用混合
酸化物(U,Pu)O2の粉末を添加することを特徴とする請
求項1または2に記載の方法。 - 【請求項4】再利用粉末の添加量が第2混合物の15重量
%以下であることを特徴とする請求項3に記載の方法。 - 【請求項5】再利用粉末が粒度150μm以下の粒子から
成ることを特徴とする請求項3または4に記載の方法。 - 【請求項6】ペレット化及び焼結によって処理される粉
末材料に潤滑剤及び任意に発泡剤を添加することを特徴
とする請求項1から5のいずれかに記載の方法。 - 【請求項7】発泡剤がアゾジカルボンアミドであること
を特徴とする請求項6に記載の方法。 - 【請求項8】油圧プレスによってペレット化を行なうこ
とを特徴とする請求項1から7のいずれかに記載の方
法。 - 【請求項9】任意に湿潤した水素雰囲気下に温度1650℃
〜1690℃で焼結することを特徴とする請求項1から8の
いずれかに記載の方法。 - 【請求項10】焼結ペレットを乾式研削処理することを
特徴とする請求項1から9のいずれかに記載の方法。
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