CN106782736A - Mox燃料芯块废品的干法回收工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核燃料领域。为解决MOX燃料芯块废品湿法回收工艺存在诸多缺陷的问题,本发明提供了一种MOX燃料芯块废品的干法回收工艺。该工艺包括以下步骤:一、煅烧MOX燃料芯块废品;二、采用破碎机破碎;三、过筛;四、球磨;五、回收利用。本发明通过采用破碎‑球磨工艺实现了MOX燃料芯块废品的粉末化,使其从根本上不同于采用氧化粉碎工艺的UO2燃料芯块废品的干法回收工艺。实际应用表明,本发明的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺具有回收率高,回收工艺流程短,速度快,设备简单,成本低,不产生放射性废液等优点,可以在MOX燃料制造厂内完成回收,回收粉末接近普通MOX原料粉末的烧结性能,可与普通原料混合制备MOX燃料芯块。
Description
技术领域
本发明属于核燃料领域,具体涉及一种MOX燃料芯块废品的干法回收工艺。
背景技术
作为一种特殊的核燃料,MOX燃料在其芯块制造时,会不可避免地产生15~20%性能不合格的芯块废品,如果不对这些芯块废品加以回收利用,将造成核材料浪费、废品库存压力和生产线剂量严重超标等问题,甚至令生产线陷于停产瘫痪状态。
目前,MOX燃料芯块废品的回收主要采用湿法工艺,该工艺先用硝酸溶解MOX燃料芯块废品,去除杂质后得到硝酸铀酰和硝酸钚的混合溶液;然后进行铀、钚化学分离,得到高纯硝酸钚溶液;最后用草酸沉淀,得到草酸钚沉淀,并煅烧成高纯PuO2粉末,再返回用于制造MOX燃料芯块,该湿法回收工艺特别适用于回收化学性能不合格(即杂质含量较高)的MOX燃料芯块废品。不过该工艺也存在显著的缺点,其不仅工艺复杂,而且会产生大量放射性废液,处理成本也较高。另外,如果湿法处理厂与MOX燃料厂相距较远,还需要进行严格的包装和长途运输,增加了安全隐患和成本。
根据国内外的实践经验来看,在MOX燃料生产线产生的废品大部分是物理性能不合格的MOX燃料芯块废品,其杂质含量实际上并不超过设计限值。
对于仅为物理性能不合格的核燃料芯块废品的回收,目前已有针对UO2燃料芯块废品的干法回收工艺。该干法回收工艺将UO2燃料芯块废品氧化为U3O8粉末,从而将其转化为UO2芯块制造中的造孔剂,具有工艺简单、不产生放射性废液等优点。工艺中,化学反应氧化温度为450~550℃,氧化时间为3h。
基于上述情况,理论上讲,只要将UO2燃料芯块废品的干法回收工艺直接转用到MOX燃料芯块废品的回收中,即可解决MOX燃料芯块废品的湿法回收工艺存在的前述问题,但事实并非如此简单。
UO2燃料芯块废品的干法回收工艺之所以能够实现,是因为UO2燃料芯块在空气中很容易氧化粉碎成U3O8粉末,实现起来较为容易。而MOX燃料芯块中含有含量较高的PuO2,其与UO2具有不同的热力学和化学性能,且在烧结过程中与UO2形成了固溶体,使得MOX燃料芯块根本无法在空气中自动氧化粉碎成粉末。
为此,若要开发出MOX燃料芯块废品的干法回收工艺以避开湿法回收工艺的种种缺陷,就需要开发出一条新的技术路线。
发明内容
为解决MOX燃料芯块废品湿法回收工艺存在的诸多缺陷,而UO2燃料芯块废品的干法回收工艺无法适用于MOX燃料芯块废品回收的问题,本发明提供了一种MOX燃料芯块废品的干法回收工艺。
该工艺包括以下步骤:
(一)将MOX燃料芯块废品置于空气中煅烧3~6小时,煅烧温度为700℃~900℃,煅烧后冷却;
(二)采用破碎机对冷却后的MOX燃料芯块废品进行破碎,得到初步破碎回收料,;
(三)对所述初步破碎回收料进行过筛,得到粒径小于1mm的筛分粉末;
(四)将所述筛分粉末转入球磨机中进行球磨,球料比为5:1~3:1,装料比(即球、料体积之和与球磨罐容积的比值)为1/2~2/3,转速为350~500rpm,球磨时间5h~17h,得到球磨细粉末;
(五)对所述球磨细粉末进行回收,返回利用。
所述破碎机优选为圆盘式破碎机。
所述圆盘式破碎机的圆盘间距优选为0.05~1.5mm,以获得良好的破碎效果。
所述圆盘式破碎机采用硬质合金耐磨圆盘为优选。
所述过筛采用18目不锈钢筛为优选。
所述球磨机优选为行星式球磨机。
所述球磨机采用氧化锆陶瓷球磨罐和氧化锆球为优选。
本发明通过采用破碎-球磨工艺实现了MOX燃料芯块废品的粉末化,使其从根本上不同于采用氧化粉碎工艺的UO2燃料芯块废品的干法回收工艺。实际应用表明,本发明的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺具有回收率高,回收工艺流程短,速度快,设备简单,成本低,不产生放射性废液等优点,可以在MOX燃料制造厂内完成回收,回收粉末接近普通MOX原料粉末的烧结性能,可与普通原料混合制备MOX燃料芯块。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明的实施方式做进一步的说明。为降低PuO2的采用所带来的高度危险性,各实施例中均采用本领域中惯用的以CeO2代替PuO2的方法制备模拟MOX芯块,以完成验证。
实施例1
将模拟MOX(UO2-20%CeO2)芯块置于空气中煅烧6小时,煅烧温度为700℃。冷却后使用圆盘式破碎机破碎1次。破碎回收料过18目筛,过筛留下的大颗粒存储起来,留待下次破碎,将过筛后的粉料装入250ml硬质合金球磨罐,球料比=3:1,装料比=1/2,使用氧化锆磨球,球径7mm,行星球磨机进行球磨5小时。回收的模拟MOX粉末中位粒径在1.13μm左右,满足回收要求,回收率为98.8%。
实施例2
将模拟MOX(UO2-20%CeO2)芯块置于空气中煅烧5小时,煅烧温度为800℃。冷却后使用圆盘式破碎机破碎1次。破碎回收料过18目筛,过筛留下的大颗粒存储起来,留待下次破碎,将过筛后的粉料装入250ml硬质合金球磨罐,球料比=4:1,装料比=2/3,使用氧化锆磨球,球径7mm,行星球磨机进行球磨11小时。回收的模拟MOX粉末中位粒径在1.08μm左右,满足回收要求,回收率为98.0%。
实施例3
将模拟MOX(UO2-20%CeO2)芯块置于空气中煅烧4小时,煅烧温度为900℃。冷却后使用圆盘式破碎机破碎1次。破碎回收料过18目筛,过筛留下的大颗粒存储起来,留待下次破碎,将过筛后的粉料装入250ml硬质合金球磨罐,球料比=5:1,装料比=2/3,使用氧化锆磨球,球径7mm,行星球磨机进行球磨17小时。回收的模拟MOX粉末中位粒径在0.86μm左右,满足回收要求,回收率为97.5%。
Claims (7)
1.一种MOX燃料芯块废品的干法回收工艺,其特征在于:该工艺包括以下步骤:
(一)将MOX燃料芯块废品置于空气中煅烧3~6小时,煅烧温度为700℃~900℃,煅烧后冷却;
(二)采用破碎机对冷却后的MOX燃料芯块废品进行破碎,得到初步破碎回收料,;
(三)对所述初步破碎回收料进行过筛,得到粒径小于1mm的筛分粉末;
(四)将所述筛分粉末转入球磨机中进行球磨,球料比为5:1~3:1,装料比(即球、料体积之和与球磨罐容积的比值)为1/2~2/3,转速为350~500rpm,球磨时间5h~17h,得到球磨细粉末;
(五)对所述球磨细粉末进行回收,返回利用。
2.如权利要求1所述的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺,其特征在于:所述破碎机为圆盘式破碎机。
3.如权利要求2所述的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺,其特征在于:所述圆盘式破碎机的圆盘间距为0.05~1.5mm。
4.如权利要求2或3所述的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺,其特征在于:所述圆盘式破碎机采用硬质合金耐磨圆盘。
5.如权利要求1所述的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺,其特征在于:所述过筛采用18目不锈钢筛。
6.如权利要求1所述的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺,其特征在于:所述球磨机为行星式球磨机。
7.如权利要求1或6所述的MOX燃料芯块废品的干法回收工艺,其特征在于:所述球磨机采用氧化锆陶瓷球磨罐和氧化锆球。
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