JP3403960B2 - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

核燃料ペレットの製造方法

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    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子炉燃料に使用
する核燃料ペレットの製造に関し、特に核燃料ペレット
の円筒面を研削加工する際に生成する研削粒子の再利用
に関する。
【0002】
【従来の技術】原子炉燃料として使用する核燃料ペレッ
トは、例えば二酸化ウランペレットの場合は、粉末を加
圧成形して円筒形の成形体とし、次いでこれを炉内を8
体積%程度以下の水蒸気を添加した、水素ガス、水素に
窒素を混合した混合ガス、あるいは水素ガスにアルゴン
を混合した混合ガス雰囲気とした焼結炉で、1650〜
1800℃の温度で2〜6時間程度焼結した後、所定の
直径寸法の円筒体を得るために、円筒面を研削加工する
という方法で通常は製造される。また、中性子吸収材で
ある酸化ガドリニウム(ガドリニア)を添加した二酸化
ウランペレット(ガドリニア添加二酸化ウランペレッ
ト)の場合や、二酸化ウランと二酸化プルトニウムとの
混合酸化物ペレットの場合も、二酸化ウラン粉末にガド
リニア粉末を添加混合した混合粉末を原料粉末とする
か、あるいは二酸化ウラン粉末と二酸化プルトニウム粉
末混合した混合粉末を原料粉末とするかの違いはある
が、それらの原料粉末を加圧成形して円筒形の成形体と
し、これを炉内を8体積%程度以下の水蒸気を添加し
た、水素ガス、水素に窒素を混合した混合ガス、あるい
は水素ガスにアルゴンを混合した混合ガス雰囲気とした
焼結炉で、1650〜1800℃の温度で2〜6時間程
度焼結した後、所定の直径寸法の円筒体を得るために、
円筒面を研削加工するという方法で通常は製造される。
【0003】ペレットに要求される特性の一つとして焼
結密度があり、これは二酸化ウランあるいはガドリニア
添加二酸化ウランあるいは二酸化ウランと二酸化プルト
ニウムの混合酸化物の理論上の密度を100%とした場
合の相対密度として、例えば95.0〜97.0%相対密度(95.
0〜97.0%TDと表記)という密度が要求される。この様
な密度のペレットを製造する方法としては、成形加圧時
の加圧力を調整することによって成形体の密度を調整し
たり、焼結時の焼結温度や焼結時間を調整する方法があ
る。この方法では、原料粉末の焼結特性によっては、ペ
レットに要求される他の特性である再焼結安定特性(焼
きしまり安定性)の要求を満足できないことがある。こ
の再焼結安定特性は、焼結したペレットを焼結時に近い
条件で数回にわたって再加熱した場合に、再加熱後の焼
結密度と焼結後、即ち再加熱前の焼結密度との差がある
一定以下の値となることが要求される。上記成形密度や
焼結条件を調整することによって焼結密度を調整する方
法では、焼結後のペレット中に再加熱によって消滅する
様な気孔が多く生成してしまうために、再加熱による密
度の上昇量が大きくなってしまう。
【0004】そこで、成形密度や焼結条件を調整するこ
とによって焼結密度を調整する前記方法では、要求され
る焼結密度と再焼結安定特性を同時には満足できない場
合には、焼結時に熱分解蒸発してしまう有機化合物の粉
末や、例えば焼結した二酸化ウランペレットを空気中で
加熱酸化することによって得られる八三酸化ウラン(U
3 8 )の微細な粉末を、気孔形成材として原料粉末に
添加して、加圧成形、焼結することによって焼結ペレッ
トを製造する方法が通常行われている。また、ペレット
の取扱い時の衝撃等によって割れ欠けを生じたペレット
は、湿式回収処理により再利用可能な原料粉末に加工さ
れたり、上述の様に、空気中での加熱酸化処理によりU
3 8 の微細な粉末として原料粉末に添加することによ
って再利用されているが、焼結ペレットを研削する際に
生成する核燃料焼結体の研削粒子は、空気中でそのまま
加熱酸化しても微細な粉末とはならないため、湿式回収
処理により再利用可能な原料粉末に加工されて再利用さ
れている。
【0005】しかし、上記従来の製造方法では、有機化
合物の気孔形成材を使用すると、その材料コストがかか
ることになり、また研削粒子を再利用するためには、湿
式回収処理コストを要することになる。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、核燃
料ペレットを製造する場合、焼結密度調整のために使用
する、有機化合物の気孔形成材のための材料コストや、
核燃料焼結体の研削粒子を再利用する際に必要となる湿
式回収処理コストを低減することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】(1) 原料として核燃
料の粉末を使用し、この粉末を加圧成形、焼結、研削し
て核燃料ペレットとする製造方法において、ペレットの
焼結密度を調整するために原料粉末に添加する添加物と
して、90μm以下の粒径を有する、焼結ペレットを研削
する際に生成する核燃料焼結体の研削粒子を使用し、こ
の研削粒子を原料粉末に添加してから、加圧成形、焼
結、研削することを特徴とする核燃料ペレットの製造方
法。 (2) 核燃料が、二酸化ウラン、その他の酸化ウラ
ン、二酸化プルトニウムの1種または2種以上の混合
物、或いはそれら1種または2種以上の混合物と、中性
子吸収材である酸化ガドリニウム(ガドリニア)との混
合物である前記(1)に記載の核燃料ペレットの製造方
法。
【0008】本発明の方法は、焼結ペレットを研削する
際に生成する核燃料焼結体の研削粒子の中から、適切な
粒径を有する研削粒子を選別し、得られた研削粒子を気
孔形成材として原料粉末に添加し、添加後は従来と同様
な加圧成形、焼結、研削を行うことによって核燃料ペレ
ットを製造する方法である。
【0009】本発明者らは、核燃料焼結体の研削粒子を
原料粉末に添加して、加圧成形、焼結を行って得られた
ペレットの焼結密度が、研削粒子を添加しない原料粉末
を、同条件で加圧成形、焼結を行って得られたペレット
の焼結密度よりも低下する、即ち、研削粒子が気孔形成
材としての効果を有していることを実験的に見い出し
た。しかし、ただ単に、焼結ペレットを研削する際に生
成する研削粒子を添加しただけでは、焼結密度は低下さ
せることができるものの、ペレットの金相的微細組織に
おいて異常なボイドや結晶粒を生じるとともに、ペレッ
ト表面性状において許容できない程度の突起を生じてし
まうことも同時に観察された。そこで、研削粒子を分級
して、種々の粒径分布を有する研削粒子に対して、同様
な試験を行った結果、適切な粒径分布を有する研削粒子
を使用することにより、金相的微細組織における異常な
ボイドや結晶粒、並びにペレット表面性状における許容
できない突起を生じさせないでペレットを製造できる条
件を見い出した。
【0010】本発明方法では、焼結ペレットを研削する
際に生成する核燃料焼結体の研削粒子を、90μm以下
の粒径を有する様に分級し、この分級された研削粒子
を、原料となる核燃料粉末に添加し、添加された粉末を
加圧成形、焼結、研削してペレットとすることによっ
て、正常な金相的微細組織並びに外観性状を有し、かつ
所定の焼結密度を有するペレットを製造することができ
る。
【0011】図1、図2及び図3は、本発明の方法の一例
を含む、核燃料ペレットの製造方法の一連の工程を示す
説明図である。
【0012】研削粒子の気孔形成材としての焼結密度低
下効果は、研削粒子の原料粉末に対する重量割合とし
て、研削粒子添加率1%に対して約0.2 %TD程度であ
るため、研削粒子添加率については、原料粉末の焼結特
性と、目標とするペレットの焼結密度との関係に依存す
ることになる。例えば、原料粉末を単独で使用してペレ
ットを製造した場合に、ペレットの焼結密度が97.5%T
Dとなる様な原料粉末を使用して、96.5%TDの焼結密度
を有するペレットを製造しようとする場合には、重量比
率で約5%の研削粒子を添加することになる。また、研
削粒子は有機化合物の粉末やU38といった気孔形成材
との併用も可能であるため、上述の原料粉末に0.4%T
Dの焼結密度低下を生じさせる気孔形成材を添加して9
6.5%TDの焼結密度を有するペレットを製造しようと
する場合には、重量比率で約3%の研削粒子を添加する
ことになる。また、添加する研削粒子の濃縮度(酸化ウ
ランの場合は全ウランに対するウラン235伺位体の比
率)やガドリニア添加率やプルトニウム富化度は、添加
される原料粉末の濃縮度やガドリニア添加率やプルトニ
ウム富化度と同じものが通常は添加されるが、異なった
濃縮度やガドリニア添加率やプルトニウム富化度の研削
粒子を添加しても本発明による効果は何等失われること
はない。また、焼結ペレットの研削方法には、水等の冷
却/潤滑材をかけながら研削する湿式研削法と、その様
な冷却/潤滑材を使用しない乾式研削法があるが、乾式
研削法で生成した研削粒子の場合はそのまま分級できる
のに対して、湿式研削法で生成した研削粒子の場合は、
乾燥、粉砕後分級した方が良いという相違があるだけ
で、いずれの研削法で生成した研削粒子も、90μm以下
に分級されたものであれば、本発明による効果に影響を
及ぼさない。更に、90μm以下に分級した研削粒子を原
料粉末に添加する際には、両者を十分に混合する必要は
あるが、混合した粉末は図1に示す工程のようにそのま
ま加圧成形に供しても良いし、図2もしくは図3に示す工
程のように粉砕、造粒等の処理を行ってから加圧成形に
供してもかまわない。
【0013】
【実施例】以下に、本発明を実施例と比較例によりさら
に説明する。原料粉末として二酸化ウラン粉末を使用
し、これに二酸化ウラン焼結ペレットの円筒面を研削機
で研削して得られた研削粒子を添加して加圧成形、焼
結、研削を行って各種ペレットを製造した。二酸化ウラ
ン焼結ペレットを乾式研削して得られた研削粒子の分級
前の粒径分布は、図4に示す通りである。
【0014】供試材として用いたペレットは次の4種類
であり、研削粒子の添加以外は同一のペレット製造条件
である。すなわち、比較用試料として二酸化ウラン粉末
のみのペレット(試料番号1)、二酸化ウラン粉末に分
級しない研削粒子を重量比で3%添加した粉末を使用し
たペレット(試料番号2)、二酸化ウラン粉末に目開き
125μmの篩を通過した、乾式研削法により生成した
研削粒子を重量比で3%添加した粉末を使用したペレッ
ト(試料番号3)および二酸化ウラン粉末に目開き90
μmの篩を通過した、乾式研削法により生成した研削粒
子を重量比で3%添加した粉末を使用したペレット(試
料番号4)である。
【0015】上記4種類のペレットの製造条件について
説明する。まず、二酸化ウラン粉末に重量比率で3%
(二酸化ウラン粉末のみの場合は0%)となる様に計量
した研削粒子を加え、V型混合機で充分に二酸化ウラン
粉末と研削粒子を混合した。次に、一軸加圧式油圧プレ
スを用いて、成形圧力2.3t/cm2 の圧力で加圧成
形して円筒形成形体とした後、焼結炉を用いて、水素7
5%+窒素25%の混合ガス(水蒸気添加率1%)雰囲
気で、600℃/時間の昇温速度で1750℃迄昇温
し、3時間保持後室温迄降温して焼結ペレットを得た
後、この焼結ペレットの円筒面を研削機で研削してペレ
ットを得た。
【0016】得られた4種のペレットにつき、アルキメ
デス法で密度を測定し、また外観を観察した後、金相試
験を行って評価した。
【0017】表1に各ペレットの密度測定結果と評価結
果を示す。また、図5と図9は、試料番号1のペレット
の、図6と図10は試料番号2のペレットの、図7と図
11は試料番号3のペレットの、および図8と図12は
試料番号4のペレットのそれぞれ外観写真と金相写真で
ある。
【0018】
【表1】
【0019】図5〜8の外観写真から、分級しない研削
粒子を添加した場合にはペレット表面に研削粒子の作用
による許容できない突起が現れ、また目開き125μm
の篩を通過した研削粒子を添加した場合にはペレット表
面に研削粒子の作用による若干の突起が見られるのに対
して、目開き90μmの篩を通過した研削粒子を添加し
た場合には、比較用として二酸化ウラン粉末のみから製
造した場合と同等の外観をもつペレットが得られること
が分る。
【0020】また、図9〜12の金相写真から、分級し
ない研削粒子を添加した場合には金相的微細組織に研削
粒子の作用によるボイドが現れるのに対して、目開き1
25μmの篩を通過した研削粒子を添加した場合、及び
目開き90μmの篩を通過した研削粒子を添加した場合
には、二酸化ウラン粉末のみから製造した場合と同等の
金相的微細組織をもつペレットが得られることが分る。
【0021】
【発明の効果】本発明方法によれば、適切な粒径を有す
る様に選別した研削粒子を、原料となる核燃料粉末に、
原料粉末の焼結性と目標とするペレットの焼結密度との
関係から決定される添加率で添加してペレットを製造す
ることにより、従来と同等のペレットが製造できること
になり、従来気孔形成材として使用している有機化合物
の材料コストを低減できるとともに、湿式回収処理を行
って再利用しなければらならい研削粒子を粒径の大きな
ものだけにすることによって、湿式回収コストを低減で
きることになる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の方法のうち、原料粉末と研削粒子を混
合後そのまま加圧成形に供する方法の概略を示す工程図
である。
【図2】本発明の方法のうち、原料粉末と研削粒子を混
合後、造粒処理を行ってから加圧成形に供する方法の概
略を示す工程図である。
【図3】本発明の方法のうち、原料粉末と研削粒子を混
合後、粉砕し造粒処理を行ってから加圧成形に供する方
法の概略を示す工程図である。
【図4】二酸化ウランペレットの研削粒子の分級前の粒
径分布を示すグラフである。
【図5】二酸化ウラン粉末のみを使用したペレットの外
観写真である。
【図6】二酸化ウラン粉末に分級しない研削粒子を重量
比率で3%添加した粉末を使用したペレットの外観写真
である。
【図7】二酸化ウラン粉末に目開き125μmの篩を通
過した研削粒子を重量比率で3%添加した粉末を使用し
たペレットの外観写真である。
【図8】二酸化ウラン粉末に目開き90μmの篩を通過
した研削粒子を重量比率で3%添加した粉末を使用した
ペレットの外観写真である。
【図9】二酸化ウラン粉末のみを使用したペレットの金
相写真である。
【図10】二酸化ウラン粉末に分級しない研削粒子を重
量比率で3%添加した粉末を使用したペレットの金相写
真である。
【図11】二酸化ウラン粉末に目開き125μmの篩を
通過した研削粒子を重量比率で3%添加した粉末を使用
したペレットの金相写真である。
【図12】二酸化ウラン粉末に目開き90μmの篩を通
過した研削粒子を重量比率で3%添加した粉末を使用し
たペレットの金相写真である。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 平11−23764(JP,A) 特開 平1−188427(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21C 3/62

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】原料として核燃料の粉末を使用し、この粉
    末を加圧成形、焼結、研削して核燃料ペレットとする製
    造方法において、ペレットの焼結密度を調整するために
    原料粉末に添加する添加物として、90μm以下の粒径を
    有する、焼結ペレットを研削する際に生成する核燃料焼
    結体の研削粒子を使用し、この研削粒子を原料粉末に添
    加してから、加圧成形、焼結、研削することを特徴とす
    る核燃料ペレットの製造方法。
  2. 【請求項2】核燃料が、二酸化ウラン、その他の酸化ウ
    ラン、二酸化プルトニウムの1種または2種以上の混合
    物、或いはそれら1種または2種以上の混合物と、中性
    子吸収材である酸化ガドリニウムとの混合物である請求
    項1に記載の核燃料ペレットの製造方法。
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