JP2662359B2 - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造方法Info
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Description
燃料ペレットの製造方法に関する。
レットが用いられる。この核燃料ペレットは、直径が数
ミリ程度、高さが直径と同程度の寸法を有するもので、
ステンレス鋼などの被覆管の内部に多数積み重ねられる
ことによって、燃料棒を形成する。
裂すると、気体状の核分裂生成物(FPガス)が生成さ
れる。このFPガスは、燃料ペレットを膨脹させるた
め、炉内における燃料の寿命を制限する要因となる。従
って、このFPガスの影響を抑制するため、ペレット中
に予め多数の微小なガス溜め用空洞(以下、ポアと呼
ぶ)を設けておくことが必要である。このポアは、例え
ば数十ないし数百μmの大きさを有するものであるが、
このようなポアをペレット中に形成することにより、上
記したFPガスによる燃料ペレットの膨脹を抑制するこ
とができる。このようなポアを持つペレットは、密度が
低くなるため、一般に低密度ペレットと呼ばれている。
ては、その密度制御が必要不可欠となるが、その密度制
御方法にはいくつかの方法がある。このうち最も一般的
であり既に実用化されている方法は、球状に調製した有
機物を原料粉末に添加して圧粉体に成形し、この圧粉体
を800℃程度の還元性雰囲気中で脱脂して、圧粉体中
にポアを形成させ、焼結を行うことにより圧粉体を焼き
固める方法である。このような方法に用いる密度降下剤
としては、原料粉末と反応しない物質であること、
脱脂工程において十分除去ができるものであること、
所定の形状、大きさに調整が可能であること、水分、
ガスの吸着を起こしにくいこと、凝集を起こしにくい
ものであること、等の条件が要求される。
ては、例えばポリエチレン、芳香族カルボン酸、あるい
はクリセリン−トリヒドロキシ−ステアラートなどの高
級脂肪酸があり、実用的にあるいは試験的に使用されて
いる。
密度降下剤においては、その融解温度が140℃程度と
低いことから、以下のような問題が生じる。すなわち、
核燃料であるプルトニウムを多く含有した酸化物燃料
や、あるいはプルトニウムの含有量が少ない場合でもそ
の粉末を大量に取り扱う場合においては、プルトニウム
の自発核分裂による発熱や酸化物粉末の熱伝導度が低い
ことによる蓄熱により、取り扱う原料粉末の中心部の温
度が100℃以上の高温となる。このような場合におい
て、添加した密度降下剤が上記したものである場合に
は、その熱の影響で融解や熱分解を起こし、密度降下機
能を失わせることとなる。例えば、プルトニウムの含有
率が約20%である二酸化ウランと二酸化プルトニウム
混合粉末を約20kg一塊にした場合には、その粉末の
中心部の温度は約180℃にも達する。このような場合
に上記のような低融点の有機物から調製した密度降下剤
が使用されると、混合粉末の表面近くの温度は低いため
健全な状態の密度降下作用が期待できるが、粉末の中心
部近くでは密度降下剤の融解により本来の密度降下機能
が失われることとなる。このような状態の粉末から圧粉
体を成形すると、密度降下剤が全て融解した状態の圧粉
体や逆に密度降下剤が全て健全な状態にある圧粉体、あ
るいは一つの圧粉体の中で密度降下剤が融解した部分と
融解しない部分が混成した圧粉体が形成される場合があ
る。このような圧粉体を脱脂後、すなわち密度降下剤を
蒸発させて除去した後に焼結すると、融解した密度降下
剤の密度降下機能の劣化により、ペレット間に大きな密
度のばらつきを生じ、歩留まりも低下することになる。
く、しかも上記した5つの条件を満たすものとして、シ
ュウ酸ジアミンを密度降下剤として用いる報告もなされ
ている。このシュウ酸ジアミンは、融点が418℃と高
いため、上記のような密度のばらつきの問題が少ない
が、その一方で、脱脂工程中においてシアン系の分解ガ
スを放出するという大きな問題を有している。
なされたものであり、ペレット間の密度のばらつきを低
減すると共に、製造工程における有害ガスの発生を伴う
ことのない核燃料ペレットの製造方法を得ることを目的
とする。
る核燃料ペレットの製造方法は、核燃料の原料粉末を所
定の形状に成形焼結して形成される核燃料ペレットの製
造方法であって、核燃料ペレット中に多数の微小なガス
溜め用空洞であるポアを形成させるための密度降下剤と
して、耐熱性を有する結晶セルロースを用い、これによ
りペレットの密度制御を行うことを特徴とするものであ
る。
の製造方法は、請求項1において、次の構造式を有する
結晶セルロースを用いることを特徴とするものである。
は、請求項1において、さらに、前記原料粉末中に粉末
結合強化用のバインダーとしてステアリン酸亜鉛を添加
することを特徴とするものである。
の製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレット
の原料としてウラン酸化物を用いることを特徴とするも
のである。
の製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレット
の原料としてプルトニウム酸化物を用いることを特徴と
するものである。
の製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレット
の原料としてウラン炭化物を用いることを特徴とするも
のである。
の製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレット
の原料としてプルトニウム炭化物を用いることを特徴と
するものである。
の製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレット
の原料としてウラン窒化物を用いることを特徴とするも
のである。
の製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレット
の原料としてプルトニウム窒化物を用いることを特徴と
するものである。
トの製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレッ
トの原料としてウラン酸化物とプルトニウム酸化物との
混合物を用いることを特徴とするものである。
トの製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレッ
トの原料としてウラン炭化物とプルトニウム炭化物との
混合物を用いることを特徴とするものである。
トの製造方法は、請求項1において、前記核燃料ペレッ
トの原料としてウラン窒化物とプルトニウム窒化物との
混合物を用いることを特徴とするものである。
原料粉末に密度降下剤として混合添加される結晶セルロ
ースの融点が高いことから、混合段階での融解や熱分解
による変質を受けることがなく、混合粉末全体にわたっ
て結晶セルロースは密度降下剤本来の機能を正常に発揮
する。これにより、混合粉末全体の密度分布が均質化さ
れ、その後に成形焼結されて形成されるペレット間の密
度のばらつきが少なくなる。
る。
降下剤として結晶セルロースを用いる点にある。この結
晶セルロースは、熱分解温度が約350℃と高く、また
所定の大きさの球状に調製することが容易で、しかも水
分等の吸着や凝集を起こしにくいという上記した全ての
条件を満足するものである。このような結晶セルロース
の構造式は、例えば次に示すものである。
T.D(理論密度)の核燃料ペレットの製造工程の一例
を表したものである。この図に示すように、二酸化ウラ
ン(UO2 )の粉末と、混合酸化物燃料(MOX)の粉
末とを混合して粉砕した後、これに密度降下剤とバイン
ダーを添加する。ここで、密度降下剤としては、上記し
た結晶セルロースを用い、バインダーとしてはステアリ
ン酸亜鉛を用いる。ここでバインダーとは、粉末の結合
を良くするための糊の役割を果たすものであり、量産時
においてはグリーンペレット段階以前における取扱い強
度の向上のため必要なものである。
進む。この造粒工程においては、粗成形、破砕、分級の
3つの工程からなる。次に、これにステアリン酸亜鉛を
潤滑剤として添加した後、混合及び円柱状に成形を行
う。この成形工程により、いわゆるグリーンペレットと
言われるペレットが形成される。
程を行う。この脱脂は、アルゴンと水素の混合ガス雰囲
気下において約800℃以上の温度で行われる。この脱
脂工程により、密度降下剤である結晶セルロースの熱分
解及び蒸発が行われ除去される。次に、アルゴンと水素
の混合ガス雰囲気下において約1700℃で約2時間焼
結を行い、更に、800℃の高温真空中において脱ガス
を行う。最後に、成形されたペレットの外周を研削して
最終的な焼結ペレットが完成する。
ては所定の粒度に球状化したものを用いている。この粒
度は、ペレット中に存在させる空洞の所望する大きさで
変えている。
料粉末との混合比は、原料粉末の特性(焼結のしやす
さ)や製品ペレットの密度によって異なるが、85%T
Dのペレットを製造する場合には約2wt%である。
成原子(U,PU,O)を結晶構造どおりに隙間なく詰
めた場合の密度)を100%TDとした場合のペレット
密度であり、例えば、高速増殖炉「もんじゅ」の場合は
85%TDが仕様となっている。
用としては直径が5.4mmで高さが8mmのものが用
いられるが、商業用発電炉である軽水炉用のペレットの
場合には、8ないし12mmの直径で高さが10mm程
度のものが用いられる。
の低い硬化油系の密度降下剤を使用してペレットを製造
した場合と本実施例における結晶セルロースを密度降下
剤として使用してペレットを製造した場合の密度分布の
様子を表したものである。図2においては、使用した密
度降下剤が耐熱性が低く、生成されたペレットの密度分
布が広くなっていることが判る。これに対して、図3に
おいては、結晶セルロースを用いることにより、燃料ペ
レットの密度分布が極めて狭く、ほとんどのペレットが
規格内に納まっていることが判る。従って、製品の歩留
まりが極めて高い。
て使用して高速炉用ペレットを製造した場合のこの結晶
セルロースの成分に起因すると考えられる不純物量の分
析値を表したものである。この図に示すように、蒸発性
不純物の仕様値180(μl/g)以下に対して分析値
は最大でも80(μl/g)、平均で31(μl/g)
と良好な値を示しており、また炭素については仕様値3
00ppm以下に対して最大でも100ppm、平均で
32ppmと基準を完全にクリアしていることが判る。
なお、この図において蒸発性不純物とは、水分、炭化水
素、一酸化炭素、二酸化炭素、窒素等であり、ペレット
を高温で加熱することにより蒸発する成分である。
密度降下剤として結晶セルロースを用いることとしたの
で、プルトニウムの発熱や蓄熱による密度降下剤の融解
や熱分解等の変質を防止することができ、ペレット密度
のばらつきを低減させることができると共に、残留不純
物が少ないという効果がある。
造方法を示す工程図である。
料ペレットの密度分布を示す図である。
のペレットの密度分布を表した図である。
合の残留不純物の成分分析値の一例を表す図である。
Claims (12)
- 【請求項1】 核燃料の原料粉末を所定の形状に成形焼
結して形成される核燃料ペレットの製造方法であって、 核燃料ペレット中に多数の微小なガス溜め用空洞である
ポアを形成させるための密度降下剤として、耐熱性を有
する結晶セルロースを用い、これによりペレットの密度
制御を行うことを特徴とする核燃料ペレットの製造方
法。 - 【請求項2】 請求項1において、前記結晶セルロース
は、次の構造式を有することを特徴とする核燃料ペレッ
トの製造方法。 【化1】 - 【請求項3】 請求項1において、さらに、前記原料粉
末中に粉末結合強化用のバインダーとしてステアリン酸
亜鉛を添加することを特徴とする核燃料ペレットの製造
方法。 - 【請求項4】 請求項1において、前記核燃料ペレット
はウラン酸化物を原料とするものであることを特徴とす
る核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項5】 請求項1において、前記核燃料ペレット
はプルトニウム酸化物を原料とするものであることを特
徴とする核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項6】 請求項1において、前記核燃料ペレット
はウラン炭化物を原料とするものであることを特徴とす
る核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項7】 請求項1において、前記核燃料ペレット
はプルトニウム炭化物を原料とするものであることを特
徴とする核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項8】 請求項1において、前記核燃料ペレット
はウラン窒化物を原料とするものであることを特徴とす
る核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項9】 請求項1において、前記核燃料ペレット
はプルトニウム窒化物を原料とするものであることを特
徴とする核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項10】 請求項1において、前記核燃料ペレッ
トはウラン酸化物とプルトニウム酸化物との混合物を原
料とするものであることを特徴とする核燃料ペレットの
製造方法。 - 【請求項11】 請求項1において、前記核燃料ペレッ
トはウラン炭化物とプルトニウム炭化物との混合物を原
料とするものであることを特徴とする核燃料ペレットの
製造方法。 - 【請求項12】 請求項1において、前記核燃料ペレッ
トはウラン窒化物とプルトニウム窒化物との混合物を原
料とするものであることを特徴とする核燃料ペレットの
製造方法。
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Publication Number | Publication Date |
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JPH0735895A JPH0735895A (ja) | 1995-02-07 |
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Family Cites Families (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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1993
- 1993-07-23 JP JP5182611A patent/JP2662359B2/ja not_active Expired - Fee Related
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- 1994-07-19 EP EP94305304A patent/EP0635846A1/en not_active Withdrawn
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