JPH0862363A - Moxペレットの製造方法 - Google Patents
Moxペレットの製造方法Info
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- JPH0862363A JPH0862363A JP6220940A JP22094094A JPH0862363A JP H0862363 A JPH0862363 A JP H0862363A JP 6220940 A JP6220940 A JP 6220940A JP 22094094 A JP22094094 A JP 22094094A JP H0862363 A JPH0862363 A JP H0862363A
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- ratio
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- temperature
- mox
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 Pu含有量の増加に伴い下降するMOXペレ
ットの酸素/Metal比、すなわちO/M比を適正値
に簡易に調整する。 【構成】 MOXペレット成型体の焼結を行う第1の加
熱と、この第1加熱により焼結体となったペレットのO
/M比の調節を行う第2の加熱の少なくとも2段階の加
熱法となし、上記第1加熱前のペレット成形体のO/M
比を最終目的値よりも所要高く設定する一方、上記第1
加熱を上記成型体のO/M比がほぼ維持できる条件で行
うと共に、上記第2の加熱を水蒸気を含む3H2 /N2
雰囲気中にて行い、この第2加熱の加熱温度あるいは加
熱時間、または両方の設定によりペレット焼結体のO/
M比を最終目的値に調整することを特徴としている。
ットの酸素/Metal比、すなわちO/M比を適正値
に簡易に調整する。 【構成】 MOXペレット成型体の焼結を行う第1の加
熱と、この第1加熱により焼結体となったペレットのO
/M比の調節を行う第2の加熱の少なくとも2段階の加
熱法となし、上記第1加熱前のペレット成形体のO/M
比を最終目的値よりも所要高く設定する一方、上記第1
加熱を上記成型体のO/M比がほぼ維持できる条件で行
うと共に、上記第2の加熱を水蒸気を含む3H2 /N2
雰囲気中にて行い、この第2加熱の加熱温度あるいは加
熱時間、または両方の設定によりペレット焼結体のO/
M比を最終目的値に調整することを特徴としている。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、UO2 とPuO2 との
混合酸化物ペレットにおける酸素と金属の比、すなわち
O/M(Metal)の調整を目的としたMOXペレッ
トの製造方法に関するものである。
混合酸化物ペレットにおける酸素と金属の比、すなわち
O/M(Metal)の調整を目的としたMOXペレッ
トの製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】UO2 とPuO2 との混合酸化物ペレッ
ト(以下MOXペレットという)は通常、UO2 粉末と
PuO2 粉末とを混合、成型したのち、還元雰囲気の高
温にて焼結することにより得られる。
ト(以下MOXペレットという)は通常、UO2 粉末と
PuO2 粉末とを混合、成型したのち、還元雰囲気の高
温にて焼結することにより得られる。
【0003】ところでMOXペレットで最も重要な特性
である熱伝導率は、O/M比(M=U+Pu)=2.0
0±0.02のとき最も良好であり、同比が減少するに
従って熱伝導率は低下する傾向にある。
である熱伝導率は、O/M比(M=U+Pu)=2.0
0±0.02のとき最も良好であり、同比が減少するに
従って熱伝導率は低下する傾向にある。
【0004】一方、UO2 とPuO2 とは全領域にわた
り互いに固溶するが、Pu−O系ではO/Pu比が2以
下の領域で安定であるため、高温還元条件で得られるM
OXペレットでは上記O/M比は前期2.00以下とな
り易く、特にPu濃度が高くなるにつれて上記2.00
との差異は大きくなる。
り互いに固溶するが、Pu−O系ではO/Pu比が2以
下の領域で安定であるため、高温還元条件で得られるM
OXペレットでは上記O/M比は前期2.00以下とな
り易く、特にPu濃度が高くなるにつれて上記2.00
との差異は大きくなる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】すなわち、上記高温還
元焼結法では、Pu量が原子数比(Pu/Pu+U)で
10%程度までは、O/M比が1.98前後と安定する
ため特に技術的に問題はないが、Pu量が約10%を越
えるようになるとO/M比が上記1.98より下がり、
安定の範囲であるO/M=2.00±0.02の仕様を
守るためには上記O/M比を調整する必要が生じる。
元焼結法では、Pu量が原子数比(Pu/Pu+U)で
10%程度までは、O/M比が1.98前後と安定する
ため特に技術的に問題はないが、Pu量が約10%を越
えるようになるとO/M比が上記1.98より下がり、
安定の範囲であるO/M=2.00±0.02の仕様を
守るためには上記O/M比を調整する必要が生じる。
【0006】上記高温還元焼結法でこのO/M比を調整
するためには、要求されるペレットのO/M比とバラン
スする酸素分圧を有する環境下で長時間加熱する必要が
ある。
するためには、要求されるペレットのO/M比とバラン
スする酸素分圧を有する環境下で長時間加熱する必要が
ある。
【0007】本発明は叙上の如き実状に対処し、ペレッ
トへの加熱を所定条件下の2段階で行う製造方法を見出
すことにより、MOXペレットのO/M比を簡易に所定
値に調整することを目的とするものである。
トへの加熱を所定条件下の2段階で行う製造方法を見出
すことにより、MOXペレットのO/M比を簡易に所定
値に調整することを目的とするものである。
【0008】
【課題を解決するための手段】しかして、上記目的に適
合する本発明のMOXペレットの製造方法は、MOXペ
レット成型体の焼結を行う第1の加熱と、この第1加熱
により焼結体となったペレットのO/M比の調節を行う
第2の加熱の少なくとも2段階の加熱法となし、上記第
1加熱前のペレット成形体のO/M比を最終目的値より
も所要高く設定する一方、上記第1加熱を、加熱温度が
約1000〜1400℃、酸素濃度が約200ppm以
下の微酸素雰囲気の条件で、上記加熱温度までの昇温時
間を約1〜15時間の範囲で行うと共に、この加熱温度
での加熱時間を約10分〜6時間の範囲で行い、さら
に、上記第2の加熱を水蒸気を含む3H2 /N2 雰囲気
中にて行い、この第2加熱の加熱温度あるいは加熱時
間、または両方の設定によりペレット焼結体のO/M比
を最終目的値に調整することを特徴とする。
合する本発明のMOXペレットの製造方法は、MOXペ
レット成型体の焼結を行う第1の加熱と、この第1加熱
により焼結体となったペレットのO/M比の調節を行う
第2の加熱の少なくとも2段階の加熱法となし、上記第
1加熱前のペレット成形体のO/M比を最終目的値より
も所要高く設定する一方、上記第1加熱を、加熱温度が
約1000〜1400℃、酸素濃度が約200ppm以
下の微酸素雰囲気の条件で、上記加熱温度までの昇温時
間を約1〜15時間の範囲で行うと共に、この加熱温度
での加熱時間を約10分〜6時間の範囲で行い、さら
に、上記第2の加熱を水蒸気を含む3H2 /N2 雰囲気
中にて行い、この第2加熱の加熱温度あるいは加熱時
間、または両方の設定によりペレット焼結体のO/M比
を最終目的値に調整することを特徴とする。
【0009】また、上記本発明の方法において、上記ペ
レット成型体の製造時にU3 O8 を添加し、あるいは、
上記第1加熱工程の前にペレット成型体のO/M比を上
げる予備加熱を行い、上記第2加熱工程でのO/M比調
整の裕度を増加せしめることも可能である。
レット成型体の製造時にU3 O8 を添加し、あるいは、
上記第1加熱工程の前にペレット成型体のO/M比を上
げる予備加熱を行い、上記第2加熱工程でのO/M比調
整の裕度を増加せしめることも可能である。
【0010】
【作用】上記本発明の方法においては、ペレットの焼結
を行う第1加熱では、ペレットのO/M比は成型時の状
態がほぼ保たれており、第2加熱の加熱温度や加熱時間
によってこのO/M比を変化させ、簡易にコントロール
することができる。
を行う第1加熱では、ペレットのO/M比は成型時の状
態がほぼ保たれており、第2加熱の加熱温度や加熱時間
によってこのO/M比を変化させ、簡易にコントロール
することができる。
【0011】
【実施例】以下、さらに本発明の詳細と共に、その具体
的な実施例を説明する。
的な実施例を説明する。
【0012】先ず、本発明の方法では、前述のようにM
OXペレット成型体の焼結を主として行う第1の加熱工
程と、この工程により焼結体となったMOXペレットの
O/M比の調節を行う第2の加熱工程の、2段加熱によ
る方法が用いられる。そして、同方法では、上記第1加
熱前のペレット成形体のO/M比を最終目的値よりも所
要高く設定する一方、上記第1加熱を、加熱温度が約1
000〜1400℃、酸素濃度が約200ppm以下の
微酸素雰囲気の条件で、上記加熱温度までの昇温時間を
約1〜15時間の範囲で行うと共に、この加熱温度での
加熱時間を約10分〜6時間、好適には4時間程度の範
囲で行い、さらに、上記第2の加熱を水蒸気を含む3H
2 /N2 雰囲気中にて行い、この第2加熱の加熱温度あ
るいは加熱時間、または両方の設定によりペレット焼結
体のO/M比を最終目的値に調整する。
OXペレット成型体の焼結を主として行う第1の加熱工
程と、この工程により焼結体となったMOXペレットの
O/M比の調節を行う第2の加熱工程の、2段加熱によ
る方法が用いられる。そして、同方法では、上記第1加
熱前のペレット成形体のO/M比を最終目的値よりも所
要高く設定する一方、上記第1加熱を、加熱温度が約1
000〜1400℃、酸素濃度が約200ppm以下の
微酸素雰囲気の条件で、上記加熱温度までの昇温時間を
約1〜15時間の範囲で行うと共に、この加熱温度での
加熱時間を約10分〜6時間、好適には4時間程度の範
囲で行い、さらに、上記第2の加熱を水蒸気を含む3H
2 /N2 雰囲気中にて行い、この第2加熱の加熱温度あ
るいは加熱時間、または両方の設定によりペレット焼結
体のO/M比を最終目的値に調整する。
【0013】なお、第1加熱の昇温時間は、1時間以内
で成型体を1000℃〜1400℃まで加熱すると内包
するガスや、熱伝導の関係で健全なペレットは得られ
ず、また、15時間以上かけて昇温することは工業的に
無駄であり、通常1400℃まで10時間程度が適当で
ある。
で成型体を1000℃〜1400℃まで加熱すると内包
するガスや、熱伝導の関係で健全なペレットは得られ
ず、また、15時間以上かけて昇温することは工業的に
無駄であり、通常1400℃まで10時間程度が適当で
ある。
【0014】しかして、本発明は下記の事実を見出し、
これらに基づいてなされたものである。
これらに基づいてなされたものである。
【0015】(1)M−O系(Metal−酸素系)で
は、上記第1加熱を、酸素濃度が約200ppm以下の
微酸化雰囲気条件で、上記加熱温度までの昇温時間が1
5時間以内で、同温度での加熱時間が6時間以内では、
成型時のO/M比が焼結後もほぼそのまま維持されてい
ることが判明した。
は、上記第1加熱を、酸素濃度が約200ppm以下の
微酸化雰囲気条件で、上記加熱温度までの昇温時間が1
5時間以内で、同温度での加熱時間が6時間以内では、
成型時のO/M比が焼結後もほぼそのまま維持されてい
ることが判明した。
【0016】(2)また、第2加熱を、若干の水蒸気を
含む3H2 /N2 雰囲気の還元条件にて行う場合、ペレ
ットとしてのマクロなO/M比は、加熱温度あるいは時
間、またはその両方の設定によって変化することが判明
した。
含む3H2 /N2 雰囲気の還元条件にて行う場合、ペレ
ットとしてのマクロなO/M比は、加熱温度あるいは時
間、またはその両方の設定によって変化することが判明
した。
【0017】すなわち、本発明では、第1の微酸化雰囲
気での加熱の前に特別のO/M比を調整する加熱工程を
含まない場合は、第1の加熱では、その主目的である焼
結に最適なO/M比で製造された成型体を供給し、しか
る後、第2加熱の還元雰囲気での加熱条件(温度、時
間)を適切に選択することにより、望ましいO/M比と
することができる。
気での加熱の前に特別のO/M比を調整する加熱工程を
含まない場合は、第1の加熱では、その主目的である焼
結に最適なO/M比で製造された成型体を供給し、しか
る後、第2加熱の還元雰囲気での加熱条件(温度、時
間)を適切に選択することにより、望ましいO/M比と
することができる。
【0018】また、上記第1加熱の前に、ペレット成型
体製造の過程でU3 O8 を添加してO/M比を上げてお
いたり、O/M比を上げておくための特別な予備加熱を
行うことも可能である。このように第1加熱前に高めた
O/M比は、第1加熱後も高いままほぼ維持されるため
に、第2加熱時のO/M比調整の裕度(幅)が増す。
体製造の過程でU3 O8 を添加してO/M比を上げてお
いたり、O/M比を上げておくための特別な予備加熱を
行うことも可能である。このように第1加熱前に高めた
O/M比は、第1加熱後も高いままほぼ維持されるため
に、第2加熱時のO/M比調整の裕度(幅)が増す。
【0019】一方、以下に実験を行った結果を記す。な
お、PuO2 での実験は現実にはできないために、焼結
挙動が類似しているCeO2 を用いて上記PuO2 の代
わりとした。
お、PuO2 での実験は現実にはできないために、焼結
挙動が類似しているCeO2 を用いて上記PuO2 の代
わりとした。
【0020】(比較例1)Ceの原子数比で5%、10
%、20%のCeO2 を、O/U比2.07のUO2 粉
末(UO2 . 0 7 )と混合し成型体としたものを、従来
の高温還元焼結として、水蒸気を含む3H2 /N2 雰囲
気中、1750℃にて4時間の加熱を行い、O/M比を
測定した。
%、20%のCeO2 を、O/U比2.07のUO2 粉
末(UO2 . 0 7 )と混合し成型体としたものを、従来
の高温還元焼結として、水蒸気を含む3H2 /N2 雰囲
気中、1750℃にて4時間の加熱を行い、O/M比を
測定した。
【0021】(実験例1)これに対し、本発明の第1加
熱として、上記比較例1と同じ成型体を夫々、酸素を約
100ppm含む窒素気流中にて、昇温時間8時間で1
100℃まで昇温し、同温度にて加熱時間3時間、降温
時間8時間の加熱を行い、O/M比を測定した。その結
果を前記比較例とともに下記表1に記す。 以下余白
熱として、上記比較例1と同じ成型体を夫々、酸素を約
100ppm含む窒素気流中にて、昇温時間8時間で1
100℃まで昇温し、同温度にて加熱時間3時間、降温
時間8時間の加熱を行い、O/M比を測定した。その結
果を前記比較例とともに下記表1に記す。 以下余白
【0022】
【表1】
【0023】またこの一方、第1加熱の終了後、ほとん
ど温度降下することなく第2の加熱ができるような炉を
用いて、上記と同条件での第1加熱の終了後、ただちに
水蒸気を含む3H2 /N2 ガス気流の還元雰囲気での第
2の加熱を行った。
ど温度降下することなく第2の加熱ができるような炉を
用いて、上記と同条件での第1加熱の終了後、ただちに
水蒸気を含む3H2 /N2 ガス気流の還元雰囲気での第
2の加熱を行った。
【0024】このときの条件は、加熱温度が1100℃
と1200℃で、夫々について加熱時間を30分、2時
間、4時間とし、この第2加熱の終了後にO/M比を測
定した。その結果は図1に示す通りであり、前記表1に
も示すように第1加熱では試料のO/M比は成型時とほ
とんど変わらないが、第2加熱の温度と時間により図示
の如く変化する。
と1200℃で、夫々について加熱時間を30分、2時
間、4時間とし、この第2加熱の終了後にO/M比を測
定した。その結果は図1に示す通りであり、前記表1に
も示すように第1加熱では試料のO/M比は成型時とほ
とんど変わらないが、第2加熱の温度と時間により図示
の如く変化する。
【0025】(比較例2)O/U比2.07のUO2 粉
末にO/M比を更に上昇させるため重量比で35%のU
3 O8 を加え、O/U比約2.38の粉末を得た。この
粉末にCeO2 をCe原子数比で5%、10%、20%
を夫々加え成型体となした。これらの成型体を水蒸気を
含む3H2 /N2 ガス気流中、従来の高温還元焼結とし
て1750℃×4時間の加熱を行い、O/M比を測定し
た。
末にO/M比を更に上昇させるため重量比で35%のU
3 O8 を加え、O/U比約2.38の粉末を得た。この
粉末にCeO2 をCe原子数比で5%、10%、20%
を夫々加え成型体となした。これらの成型体を水蒸気を
含む3H2 /N2 ガス気流中、従来の高温還元焼結とし
て1750℃×4時間の加熱を行い、O/M比を測定し
た。
【0026】(実験例2)これに対し本発明では、上記
比較例2と同じ成型体を用い、前記実験例1と同様な手
順で、第1加熱を行った後のO/M比と、第1,第2加
熱を行った後のO/M比を測定した。第1加熱のみの結
果は下記表2に記す通りで、第2加熱後の結果は図2に
示す通りである。
比較例2と同じ成型体を用い、前記実験例1と同様な手
順で、第1加熱を行った後のO/M比と、第1,第2加
熱を行った後のO/M比を測定した。第1加熱のみの結
果は下記表2に記す通りで、第2加熱後の結果は図2に
示す通りである。
【0027】
【表2】
【0028】なおさらに、第2加熱を行った実験例2の
試料について、均質化のためにアルゴン雰囲気中110
0℃での4時間の加熱した後、O/M比を測定したが、
上記第2加熱後の価とほとんど変化は認められなかっ
た。
試料について、均質化のためにアルゴン雰囲気中110
0℃での4時間の加熱した後、O/M比を測定したが、
上記第2加熱後の価とほとんど変化は認められなかっ
た。
【0029】また、前記比較例1,2および実験例1で
は試料の結晶粒は微細であったが、上記実験例2では、
U3 O8 添加による結晶粒の粗大化が認められた。
は試料の結晶粒は微細であったが、上記実験例2では、
U3 O8 添加による結晶粒の粗大化が認められた。
【0030】以上、本発明の実施例を説明したが、本発
明の方法は一般のUO2 ペレットのO/U比の調整に採
用しても好適である。
明の方法は一般のUO2 ペレットのO/U比の調整に採
用しても好適である。
【0031】
【発明の効果】以上説明したように、本発明のMOXペ
レットの製造方法は、当初のO/M比をほぼ維持しペレ
ット成型体の焼結を主に行う第1加熱と、ペレット焼結
体のO/M比を調整する第2加熱とを行い、上記第2加
熱の加熱温度と加熱時間の設定により上記O/M比をコ
ントロールするものであり、これを実施することによ
り、従来の高温還元焼結においてはPu含有量の増加に
伴い下降していたMOXペレットのO/M比を、1.98〜
2.02の適正値、あるいは実験用として要求される各種値
に簡易に調整しうるとの顕著な効果を奏するものであ
る。
レットの製造方法は、当初のO/M比をほぼ維持しペレ
ット成型体の焼結を主に行う第1加熱と、ペレット焼結
体のO/M比を調整する第2加熱とを行い、上記第2加
熱の加熱温度と加熱時間の設定により上記O/M比をコ
ントロールするものであり、これを実施することによ
り、従来の高温還元焼結においてはPu含有量の増加に
伴い下降していたMOXペレットのO/M比を、1.98〜
2.02の適正値、あるいは実験用として要求される各種値
に簡易に調整しうるとの顕著な効果を奏するものであ
る。
【図1】本発明実施例方法の第2加熱において、実験例
1の試料のO/M比と加熱温度および加熱時間との関係
を示すグラフである。
1の試料のO/M比と加熱温度および加熱時間との関係
を示すグラフである。
【図2】本発明実施例方法の第2加熱において、実験例
2の試料のO/M比と加熱温度および加熱時間との関係
を示すグラフである。
2の試料のO/M比と加熱温度および加熱時間との関係
を示すグラフである。
Claims (3)
- 【請求項1】 MOXペレット成型体の焼結を行う第1
の加熱と、この第1加熱により焼結体となったペレット
の酸素と金属の比、O/M比の調節を行う第2の加熱の
少なくとも2段階の加熱法となし、上記第1加熱前のペ
レット成形体のO/M比を最終目的値よりも所要高く設
定する一方、上記第1加熱を、加熱温度が約1000〜
1400℃、酸素濃度が約200ppm以下の微酸素雰
囲気の条件で、上記加熱温度までの昇温時間を約1〜1
5時間の範囲で行うと共に、この加熱温度での加熱時間
を約10分〜6時間の範囲で行い、さらに、上記第2の
加熱を水蒸気を含む3H2 /N2 雰囲気中にて行い、こ
の第2加熱の加熱温度あるいは加熱時間、または両方の
設定によりペレット焼結体のO/M比を最終目的値に調
整することを特徴とするMOXペレットの製造方法。 - 【請求項2】 上記ペレット成型体の製造時にU3 O8
を添加し、上記第2加熱工程でのO/M比調整の裕度を
増加せしめる請求項1記載のMOXペレットの製造方
法。 - 【請求項3】 上記第1加熱工程の前に、ペレット成型
体のO/M比を上げる予備加熱を行い、第2加熱工程で
のO/M比調整の裕度を増加せしめる請求項1または2
記載のMOXペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP6220940A JPH0862363A (ja) | 1994-08-22 | 1994-08-22 | Moxペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP6220940A JPH0862363A (ja) | 1994-08-22 | 1994-08-22 | Moxペレットの製造方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0862363A true JPH0862363A (ja) | 1996-03-08 |
Family
ID=16758945
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP6220940A Withdrawn JPH0862363A (ja) | 1994-08-22 | 1994-08-22 | Moxペレットの製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0862363A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2010190720A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 混練造粒による高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
JP2010190719A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
JP2010190718A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 転動造粒による高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
JP2010190717A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉サイクルにおける高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
-
1994
- 1994-08-22 JP JP6220940A patent/JPH0862363A/ja not_active Withdrawn
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2010190720A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 混練造粒による高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
JP2010190719A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
JP2010190718A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 転動造粒による高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
JP2010190717A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉サイクルにおける高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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