CN116469592B - 二氧化铀燃料芯块的制备方法 - Google Patents
二氧化铀燃料芯块的制备方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN116469592B CN116469592B CN202310163593.2A CN202310163593A CN116469592B CN 116469592 B CN116469592 B CN 116469592B CN 202310163593 A CN202310163593 A CN 202310163593A CN 116469592 B CN116469592 B CN 116469592B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- uranium
- powder
- uranium dioxide
- fuel pellets
- temperature
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 176
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 176
- 239000008188 pellet Substances 0.000 title claims abstract description 89
- 239000000446 fuel Substances 0.000 title claims abstract description 87
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title abstract description 20
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 113
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 80
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 80
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 59
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 56
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims abstract description 56
- 238000000137 annealing Methods 0.000 claims abstract description 24
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims abstract description 14
- 238000003825 pressing Methods 0.000 claims abstract description 11
- 238000000498 ball milling Methods 0.000 claims description 46
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 25
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 20
- 238000006356 dehydrogenation reaction Methods 0.000 claims description 19
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims description 19
- 238000005984 hydrogenation reaction Methods 0.000 claims description 17
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 17
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 13
- 230000009467 reduction Effects 0.000 claims description 13
- 238000011282 treatment Methods 0.000 claims description 13
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims description 11
- 238000005554 pickling Methods 0.000 claims description 8
- 238000004321 preservation Methods 0.000 claims description 6
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 5
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 239000013078 crystal Substances 0.000 claims description 3
- 239000002105 nanoparticle Substances 0.000 claims description 3
- 230000004927 fusion Effects 0.000 abstract description 3
- 230000000087 stabilizing effect Effects 0.000 abstract description 2
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 11
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 11
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 11
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[U+6] WZECUPJJEIXUKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 6
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 6
- 229910000439 uranium oxide Inorganic materials 0.000 description 6
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 5
- ARCUKJFDARVQKH-UHFFFAOYSA-N [U]=O Chemical compound [U]=O ARCUKJFDARVQKH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 4
- 238000013021 overheating Methods 0.000 description 4
- 230000001105 regulatory effect Effects 0.000 description 4
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 3
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 230000001276 controlling effect Effects 0.000 description 3
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 3
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 3
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 3
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 3
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 3
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 2
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 description 2
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 description 2
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910004298 SiO 2 Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005299 abrasion Methods 0.000 description 1
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 1
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 1
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 description 1
- 230000002411 adverse Effects 0.000 description 1
- 238000005253 cladding Methods 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 238000007580 dry-mixing Methods 0.000 description 1
- 230000007246 mechanism Effects 0.000 description 1
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 1
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 description 1
- 230000003068 static effect Effects 0.000 description 1
- 230000008961 swelling Effects 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C21/00—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
- G21C21/02—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
- G21C21/16—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings by casting or dipping techniques
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B82—NANOTECHNOLOGY
- B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
- B82Y30/00—Nanotechnology for materials or surface science, e.g. nanocomposites
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B82—NANOTECHNOLOGY
- B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
- B82Y40/00—Manufacture or treatment of nanostructures
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C21/00—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
- G21C21/02—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
- G21C21/10—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings by extrusion, drawing, or stretching by rolling, e.g. "picture frame" technique
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Nanotechnology (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Composite Materials (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
本发明的实施例公开了一种二氧化铀燃料芯块的制备方法。该制备方法包括：步骤S10，还原二氧化铀粉末；步骤S20，混合还原后的二氧化铀粉末与金属铀粉末，并压制得到压坯；步骤S30，在还原性气氛中以及预定温度下，烧结压坯，得到二氧化铀燃料芯块；步骤S40，在真空环境以及预定温度下，对二氧化铀燃料芯块进行退火处理。本发明的实施例采用金属铀粉作为助烧剂添加至UO2粉末中，不会引入非铀元素，并能够促进UO2晶粒生长，制备得到大晶粒UO2燃料芯块。此外，在高温烧结之后，对UO2燃料芯块进行高温退火，可以提高UO2燃料芯块的性能，稳定芯块中的大晶粒，避免UO2燃料芯块在反应堆运行过程中发生晶粒融合。
Description
技术领域
本发明的实施例涉及核燃料技术领域，具体涉及一种二氧化铀燃料芯块的制备方法。
背景技术
与传统二氧化铀燃料芯块相比，在相同温度下，大晶粒二氧化铀燃料芯块具有辐照肿胀更低、裂变气体释放量更少以及与燃料包壳相容性更好(即，PCI效应更低)的优势，使大晶粒二氧化铀燃料棒的可靠性提高，尤其是在高燃耗以及长换料周期的条件下，其表现出较好的应用潜力，使得反应堆具有更好的安全性能和经济性能。
目前，主要是通过在二氧化铀中添加助烧剂来烧结制备可观晶粒尺寸的大晶粒二氧化铀燃料芯块。然而，添加的助烧剂普遍为低熔点氧化物，其会导致二氧化铀芯块中非铀杂质元素含量升高，这不仅不满足燃料设计标准，同时也对燃料元件物理与热工产生不利影响，进而影响反应堆整体安全性能。
发明内容
本发明的实施例提供一种二氧化铀燃料芯块的制备方法，以避免添加低熔点氧化物助烧剂引入非铀杂质元素的问题。该制备方法包括：步骤S10，还原二氧化铀粉末；步骤S20，混合还原后的二氧化铀粉末与金属铀粉末，并压制得到压坯；步骤S30，在还原性气氛中以及预定温度下，烧结压坯，得到二氧化铀燃料芯块；步骤S40，在真空环境以及预定温度下，对二氧化铀燃料芯块进行退火处理。
本发明实施例中的制备方法中采用金属铀作为助烧剂，通过在二氧化铀粉末中添加金属铀粉来烧结得到二氧化铀燃料芯块，不仅不会引入非铀杂质元素，同时还能够提高二氧化铀燃料芯块的晶粒尺寸和燃料性能。
附图说明
通过下文中参照附图对本发明的实施例所作的描述，本发明的其它目的和优点将显而易见，并可帮助对本发明有全面的理解。
图1是根据本发明一个实施例的二氧化铀燃料芯块的制备方法的流程示意图。
图2是根据本发明一个实施例的二氧化铀粉末球磨的场景示意图。
图3是根据本发明一个实施例的烧结压坯的场景示意图。
图4是根据本发明一个实施例的金属铀粉的制备流程示意图。
需要说明的是，附图并不一定按比例来绘制，而是仅以不影响读者理解的示意性方式示出。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本申请实施例的附图，对本申请的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本申请的一个实施例，而不是全部的实施例。基于所描述的本申请的实施例，本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
需要说明的是，除非另外定义，本申请使用的技术术语或者科学术语应当为本申请所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。若全文中涉及“第一”、“第二”等描述，则该“第一”、“第二”等描述仅用于区别类似的对象，而不能理解为指示或暗示其相对重要性、先后次序或者隐含指明所指示的技术特征的数量，应该理解为“第一”、“第二”等描述的数据在适当情况下可以互换。若全文中出现“和/或”，其含义为包括三个并列方案，以“A和/或B”为例，包括A方案，或B方案，或A和B同时满足的方案。此外，为了便于描述，在这里可以使用空间相对术语，如“上方”、“下方”、“顶部”、“底部”等，仅用来描述如图中所示的一个器件或特征与其他器件或特征的空间位置关系，应当理解为也包含除了图中所示的方位之外的在使用或操作中的不同方位。
传统的二氧化铀(UO2)芯块的晶粒尺寸在8～15μm之间，为了获得大晶粒的二氧化铀燃料芯块，可以提高二氧化铀粉末的烧结活性，这种制备方法有利于提高芯块的密度，然而对于芯块晶粒尺寸的增大效果却不理想。或者，也可以通过控制二氧化铀的烧结条件，例如，烧结温度和烧结时间，来获得大晶粒二氧化铀芯块。然而，该方法会导致成本增加，还会由于芯块后期的“暴晒”作用而使芯块密度降低。
此外，还可以通过添加助烧剂来制备大晶粒二氧化铀芯块，常用的助烧剂多为低熔点氧化物，例如Al2O3、SiO2、Cr2O3等，通过添加助烧剂可以制备得到20～50μm的大晶粒二氧化铀芯块。然而，添加低熔点氧化物助烧剂会导致二氧化铀芯块中非铀杂质元素的升高，影响反应堆整体的安全性能。
鉴于通过添加低熔点氧化物助烧剂制备大晶粒UO2芯块引入杂质的问题，本发明的实施例提供了一种二氧化铀燃料芯块的制备方法，在制备得到大晶粒UO2燃料芯块的同时，不引入非铀杂质元素，并达到UO2燃料芯块性能提升的效果。
图1示出了根据本发明一个实施例的二氧化铀燃料芯块的制备方法的流程示意图。如图1所示，本实施例中的二氧化铀燃料芯块的制备方法具体包括步骤S10～步骤S40。
步骤S10，还原二氧化铀粉末。
步骤S20，混合还原后的二氧化铀粉末与金属铀粉末，并压制得到压坯。
步骤S30，在还原性气氛中以及预定温度下，烧结压坯，得到二氧化铀燃料芯块。
步骤S40，在真空环境以及预定温度下，对二氧化铀燃料芯块进行退火处理。
本实施例采用金属铀粉作为助烧剂添加至UO2粉末中，可以在不引入非铀元素的前提下，促进UO2晶粒生长，以制备得到大晶粒UO2燃料芯块。具体地，本实施例利用金属铀熔点低的特点，金属铀能够在芯块高温烧结时变成液相金属铀，形成液相烧结机制，在固相的UO2晶界附近流动，降低UO2晶粒的生长活化能，达到促进UO2晶粒生长的效果。
同时，本实施例中通过在还原性气氛中烧结压坯得到UO2燃料芯块，可以控制UO2燃料芯块的氧铀比，避免UO2燃料芯块中氧含量升高。此外，本实施例在高温烧结之后，通过对UO2燃料芯块进行高温退火，可以提高UO2燃料芯块的性能，稳定芯块中的大晶粒，避免UO2燃料芯块在反应堆运行过程中发生晶粒融合。
在一些实施例中，制备UO2燃料芯块所使用的二氧化铀粉末为纳米级二氧化铀粉末。其中，纳米级UO2粉末容易烧结，且烧结效果更好。
进一步地，为了获得纳米级UO2粉末，本实施例中的制备方法还包括：球磨微米级二氧化铀粉末，得到纳米级二氧化铀粉末。其中，微米级二氧化铀粉末可以是粒度为5～10μm的UO2粉末，将其球磨为纳米级UO2粉末，可以大大提高UO2粉末的表面积，使其更容易被烧结，提高了UO2粉末的烧结效果。
根据本发明的一些实施例，在球磨时，可以控制球磨温度保持在预设温度范围内，以避免过热对球磨设备造成损坏，并间歇性球磨二氧化铀粉末，从而在球磨设备静止时进行冷却，进一步防止温度过高。其中，预设温度范围可以为0～20℃，将球磨温度调控在该范围内，以避免过热。
具体地，如图2所示，在对UO2粉末进行球磨时，可以将UO2粉末100放入球磨罐10内，并在球磨罐10内加入磨球20，将球磨罐10放入球磨机内，并开始对UO2粉末100进行球磨。其中，球磨罐10和磨球20可以为硬质合金材质，硬质合金具有较高的韧性、硬度以及较好的耐磨性，避免球磨过程对设备造成磨损。
在本实施例中，可以通过温控装置来调控球磨罐10内温度在预设温度范围内，即0～20℃的范围内，以避免过热。此外，球磨转速可以为400～600转/分钟，球磨时间为2～6小时。在球磨的过程中，可以每球磨30～90分钟后，静止20～60分钟，再进行球磨，从而间歇性地进行球磨，以在静止期间冷却球磨罐，避免发生过热。
需要说明的是，磨球20的数量可以根据UO2粉末的质量进行选择。在一些实施例中，对10～50g、粒度为5～10μm的UO2粉末进行球磨时，可以加入磨球100～300g。
在一些实施例中，步骤S10，包括：在还原性气氛中，加热二氧化铀粉末至还原温度并维持预定还原时间，得到还原后的二氧化铀粉末。本实施例中通过在还原性气氛中加热UO2粉末，可以将氧铀比大于2的UO2粉末中的部分氧还原，从而降低UO2燃料芯块的氧铀比。
在本实施例中，还原性气氛可以为氩气与5％氢气的混合气，还原温度可以为400～800℃范围内的任一温度，预定还原时间为2～6小时。在上述还原条件下，可以将UO2粉末的氧铀比还原至2.0。
具体地，在还原UO2粉末时，可以将UO2粉末放入高温烧结炉内，将烧结炉内抽真空至(2～4)×10-3Pa，使炉内保持真空状态，以避免炉内残留空气影响UO2粉末的氧铀比。向炉内通入流动的混合气(Ar+5％H2)后，加热至400～800℃范围内的任一温度，并保温2～6小时，得到还原后的UO2粉末。
在一些实施例中，步骤S20包括：对还原后的二氧化铀粉末和金属铀粉末进行球磨，以均匀混合二氧化铀粉末和金属铀粉末，得到混合物；在预定压力下压制混合物，得到压坯。本发明的实施例采用球磨的方式对UO2粉末和金属铀粉末进行混合，其中金属铀具有较高的韧性，故而可以采用干混的方式对两者进行混合，混合方式简单，无需额外添加剂。
进一步地，UO2粉末和金属铀粉末之间的混合比例按照摩尔比可以为1：(0.05～0.1)，采用该摩尔比混合UO2粉末和金属铀，可以在提高UO2燃料芯块晶粒的同时，提高燃料性能。
此外，在进行压坯时，预定压力可以为350～550MPa。即，可以在350～550MPa下对混合均匀的UO2粉末和金属铀粉末进行压制，得到UO2压坯。
在一些实施例中，步骤S30包括：在还原性气氛中，加热压坯至预定温度，并保温预定烧结时间；保温结束后，降温至室温，得到二氧化铀燃料芯块。本实施例中通过在还原性气氛中烧结UO2压坯，来控制UO2芯块的氧铀比，避免在烧结过程中引入氧而导致UO2燃料芯块的氧铀比升高。
进一步地，还原性气氛可以为氩气与5％氢气的混合气，预定温度可以为1750～1950℃范围内的任一温度，预定烧结时间可以为3～9小时。在上述烧结参数条件下，可以将UO2压坯烧结形成UO2燃料芯块，并同时控制UO2燃料芯块的氧铀比为2.0。
具体地，如图3所示，烧结炉30上设置有进气管31和出气管32，进气管31分别与真空装置40、氩气罐50以及氢气罐60连接，并且进气管31与出气管32上分别设置有控制阀33，用于控制进出气管的通断。在烧结压坯时，可以将UO2压坯200放入高温烧结炉30内，利用真空装置40将烧结炉30内抽真空至(2～4)×10-3Pa，使烧结炉30内保持真空状态，以避免烧结炉30内残留空气影响UO2的氧铀比。接着，向烧结炉30内通入流动的混合气(Ar+5％H2)后，将烧结炉30加热至1750～1950℃范围内的任一温度，并保温3～9小时，得到UO2燃料芯块。
在一些实施例中，步骤S40包括：在真空环境下，加热二氧化铀燃料芯块至预定温度，并保温预定退火时间，以稳定二氧化铀燃料芯块中的晶粒；保温结束后，将二氧化铀燃料芯块降温至室温。本实施例中通过在真空环境中对UO2燃料芯块进行高温退火处理，来稳定UO2燃料芯块的大晶粒，提高UO2燃料芯块的燃料性能，避免UO2燃料芯块在反应堆运行过程中发生晶粒融合。
进一步地，真空环境的压力可以为(1～3)×10-1Pa，退火处理的预定温度与烧结过程中的预定温度保持一致，预定退火时间可以为4～6小时，在上述参数条件下对UO2燃料芯块进行高温退火，可以较好的稳定芯块的大晶粒。
具体地，在进行退火时，可以将UO2燃料芯块放入高温退火炉内，将退火炉内抽真空至(1～3)×10-3Pa，使退火炉内保持真空状态，以避免退火炉内残留空气影响UO2的氧铀比。接着，将退火炉加热至1750～1950℃范围内与烧结温度相同的温度，并保温4～6小时，得到大晶粒的UO2燃料芯块。其中，获得的UO2燃料芯块的芯块密度为95％TD左右，晶粒尺寸为20～40μm。
本发明的实施例采用金属铀作为助烧剂，不会引入新的非铀杂质元素。同时，通过调整燃料芯块的制备流程以及参数条件，不仅提高了燃料芯块的晶粒尺寸，还能够提高燃料性能。
在一些实施例中，为了获得作为助烧剂的金属铀粉，二氧化铀燃料芯块的制备方法还包括制备金属铀粉的步骤。在本实施例中，对金属铀锭循环进行多次氢化、脱氢处理，制备得到金属铀粉。本实施例采用氢化-脱氢处理金属铀锭，相比于其他一些制备方法，可以得到粒度更小的金属铀粉，有利于提高二氧化铀芯块的烧结效果。
进一步地，如图4所示，制备金属铀粉的步骤包括以下步骤S101～S104。
步骤S101，酸洗金属铀锭，以去除金属铀锭表面的氧化膜。
步骤S102，在氢气气氛中以及氢化温度下，加热金属铀锭，以对金属铀进行氢化处理。
步骤S103，在真空环境中以及脱氢温度下，加热金属铀锭，以对金属铀进行脱氢处理。
步骤S104，循环重复多次氢化处理和脱氢处理，得到金属铀粉。
在步骤S101中，可以用稀硝酸对金属铀锭进行酸洗，以去除金属铀锭避免的氧化膜，便于后续进行氢化和脱氢处理。其中，稀硝酸的浓度为2～6mol/L，酸洗时间为5～15分钟。
在步骤S102中，氢化温度可以为250～300℃，氢化时间可以为1～5小时。具体地，可以将酸洗后的金属铀锭放入氢化炉内，将氢化炉内抽真空至(1～3)×10-3Pa后，通入纯氢气，接着将氢化炉的温度加热至250～300℃，并保温1～5小时，实现对金属铀的氢化处理。
在步骤S103中，真空环境的压力可以为(3～5)×10-3Pa，脱氢温度为450～500℃，脱氢时间为2～4小时。具体地，在金属铀氢化结束后，将氢化炉内再次抽真空至(3～5)×10-3Pa，接着将温度加热至450～500℃，并保温2～4小时，实现对金属铀的脱氢处理。
在步骤S104中，可以循环重复氢化-脱氢过程3～9次，以得到粒度较小的金属铀粉。
本实施例采用上述步骤，对金属铀循环进行多次氢化-脱氢处理，使得到的金属铀粉更细，有利于提高后续的烧结效果。
下面结合具体实施例对本发明的实施方式做进一步的说明。
实施例1
本实施例采用以下步骤制备大晶粒UO2燃料芯块。
(1)球磨UO2粉末，制备纳米级UO2粉末
将10g、粒度为5μm的UO2粉末放入硬质合金球磨罐内，通过控温装置调控球磨罐内温度在0℃左右，向硬质合金球磨罐内加入硬质合金磨球100g，并进行球磨，球磨转速400转/分钟，球磨时间2小时(每球磨30分钟静止20分钟)，得到纳米级UO2粉末。
(2)还原UO2粉末
将纳米级UO2粉末放入高温烧结炉内，抽真空至2×10-3Pa后，通入流动的氩氢混合气(Ar+5％H2)，加热至400℃，并保温2h，得到还原后的UO2粉末。
(3)制备金属铀粉
将100g金属铀锭，用浓度为2mol/L的稀硝酸酸洗5分钟，以去除铀锭表面氧化膜。再将酸洗后的金属铀锭放入氢化炉内，抽真空至1×10-3Pa后，通入纯H2气，加热至250℃，并保温1小时；接着，再抽真空至3×10-3Pa，在真空环境中加热至450℃，并保温2小时，从而完成金属铀的一次氢化-脱氢过程。上述氢化-脱氢过程循环3次，得到金属铀粉。
(4)混料与压制
按摩尔比1：0.05将步骤(2)和步骤(3)制备得到的UO2粉末和金属铀粉混合，采用350MPa压制得到UO2压坯。
(5)烧结UO2
将压坯放入高温烧结炉内，抽真空至2×10-3Pa后，通入流动氩氢混合气(Ar+5％H2)，加热至1750℃，保温3小时，烧结得到UO2燃料芯块。
(6)退火
将制备得到的UO2燃料芯块放入高温退火炉内，抽真空至1×10-1Pa后，于真空环境下，加热至1750℃，保温4小时。最终得到芯块密度在94.6％TD、晶粒尺寸在20.89μm的UO2燃料芯块。
实施例2
本实施例采用以下步骤制备大晶粒的UO2燃料芯块：
(1)球磨UO2粉末，制备纳米级UO2粉末
将30g、粒度为7.5μm的UO2粉末放入硬质合金球磨罐内，通过控温装置调控球磨罐内温度在10℃左右，向硬质合金球磨罐内加入硬质合金磨球200g，进行球磨。其中，球磨转速为500转/分钟，球磨时间为4小时(每球磨60分钟静止40分钟)，得到纳米级UO2粉末。
(2)还原UO2粉末
将制得的纳米级UO2粉末放入高温烧结炉内，抽真空至3×10-3Pa后，通入流动氩氢混合气(Ar+5％H2)，加热至600℃，并保温4h，得到还原后的UO2粉末。
(3)制备金属铀粉
将200g金属铀锭，用浓度为4mol/L的稀硝酸酸洗10分钟，以去除铀锭表面氧化膜。再将酸洗后的金属铀锭放入氢化炉内，抽真空至2×10-3Pa后，通入纯H2气，加热至275℃，保温3小时；接着，再抽真空至4×10-3Pa，于真空环境下，加热至475℃，保温3小时，以完成金属铀的一次氢化-脱氢过程。此氢化-脱氢过程循环6次，得到金属铀粉。
(4)混料与压制
按摩尔比1：0.075将步骤(2)和步骤(3)制备得到的UO2粉末和金属铀粉混合，采用450MPa压制得到UO2压坯。
(5)烧结UO2
将压坯放入高温烧结炉内，抽真空至3×10-3Pa后，通入流动氩氢混合气(Ar+5％H2)，加热至1850℃，保温6小时，烧结得到UO2燃料芯块。
(6)退火
将制备得到的UO2燃料芯块放入高温退火炉内，抽真空至2×10-1Pa后，于真空环境下，加热至1850℃，保温5小时，得到芯块密度在95.15％TD左右、晶粒尺寸在32.46μm左右的UO2燃料芯块。
实施例3
本实施例采用以下步骤制备大晶粒的UO2燃料芯块：
(1)球磨UO2粉末
将50g、粒度为10μm的UO2粉末放入硬质合金球磨罐内，通过控温装置调控球磨罐内温度在20℃左右，向硬质合金球磨罐内加入硬质合金磨球300g，进行球磨。其中，球磨转速为600转/分钟，球磨时间为6小时(每球磨90分钟静止60分钟)，得到纳米级UO2粉末。
(2)还原UO2粉末
将步骤(1)中制得的纳米级UO2粉末放入高温烧结炉内，抽真空至4×10-3Pa后，通入流动的氩氢混合气(Ar+5％H2)，还原温度为800℃，在该还原温度下保温6h，得到还原后的UO2粉末。
(3)制备金属铀粉
将300g金属铀锭，用浓度为6mol/L的稀硝酸酸洗15分钟，去除铀锭表面氧化膜。再将酸洗后的金属铀锭放入氢化炉内，抽真空至3×10-3Pa后，通入纯H2气，加热至300℃，保温5小时；再抽真空至5×10-3Pa，在真空环境下，加热至500℃，保温4小时，完成金属铀的一次氢化-脱氢过程。上述氢化-脱氢过程循环9次，得到金属铀粉。
(4)混料与压制
按摩尔比1：0.1将步骤(2)和步骤(3)制备得到的UO2粉末和金属铀粉混合，采用550MPa压制得到UO2压坯。
(5)烧结
将压坯放入高温烧结炉内，抽真空至4×10-3Pa后，通入流动的氩氢混合气(Ar+5％H2)，进行烧结，得到UO2燃料芯块。其中，烧结温度为1950℃，保温时间为9小时。
(6)退火
将制备得到的UO2燃料芯块放入高温退火炉内，抽真空至3×10-1Pa，在真空环境下进行退火。其中，退火温度为1950℃，保温时间为6小时，得到芯块密度在95.97％TD左右、晶粒尺寸在43.62μm左右的UO2燃料芯块。
对于本发明的实施例，还需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明的实施例及实施例中的特征可以相互组合以得到新的实施例。
以上，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，本发明的保护范围应以权利要求的保护范围为准。
Claims (3)
1.一种二氧化铀燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括：
步骤S10，还原二氧化铀粉末；
步骤S20，混合还原后的所述二氧化铀粉末与金属铀粉末，并压制得到压坯；
步骤S30，在还原性气氛中以及预定温度下，烧结所述压坯，得到二氧化铀燃料芯块；
步骤S40，在真空环境以及所述预定温度下，对所述二氧化铀燃料芯块进行退火处理；
所述步骤S20包括：
对还原后的所述二氧化铀粉末和金属铀粉末进行球磨，以均匀混合所述二氧化铀粉末和金属铀粉末，得到混合物；
在预定压力下压制所述混合物，得到所述压坯；
所述步骤S30包括：
在所述还原性气氛中，加热所述压坯至所述预定温度，并保温预定烧结时间；
保温结束后，降温至室温，得到所述二氧化铀燃料芯块；
所述步骤S40包括：
在所述真空环境下，加热所述二氧化铀燃料芯块至所述预定温度，并保温预定退火时间，以稳定所述二氧化铀燃料芯块中的晶粒；其中，所述预定温度为1750~1950℃，所述预定退火时间为4～6小时；
保温结束后，将所述二氧化铀燃料芯块降温至室温，得到晶粒尺寸为20~40μm的二氧化铀燃料芯块；
其中，所述二氧化铀粉末为纳米级二氧化铀粉末，所述方法还包括：在还原二氧化铀粉末之前，球磨微米级二氧化铀粉末，得到纳米级二氧化铀粉末；
制备所述金属铀粉末的步骤包括：
酸洗所述金属铀锭，以去除所述金属铀锭表面的氧化膜；
在氢气气氛中以及氢化温度下，加热所述金属铀锭，以对金属铀进行氢化处理；
在真空环境中以及脱氢温度下，加热所述金属铀锭，以对所述金属铀进行脱氢处理；
循环重复多次所述氢化处理和脱氢处理，得到所述金属铀粉末。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S10，包括：
在所述还原性气氛中，加热二氧化铀粉末至还原温度并维持预定还原时间，得到还原后的二氧化铀粉末。
3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，
球磨时，控制所述二氧化铀粉末保持在预设温度范围内，并间歇性球磨所述二氧化铀粉末。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202310163593.2A CN116469592B (zh) | 2023-02-16 | 2023-02-16 | 二氧化铀燃料芯块的制备方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202310163593.2A CN116469592B (zh) | 2023-02-16 | 2023-02-16 | 二氧化铀燃料芯块的制备方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN116469592A CN116469592A (zh) | 2023-07-21 |
| CN116469592B true CN116469592B (zh) | 2024-02-20 |
Family
ID=87177707
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202310163593.2A Active CN116469592B (zh) | 2023-02-16 | 2023-02-16 | 二氧化铀燃料芯块的制备方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN116469592B (zh) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN101894594A (zh) * | 2009-09-11 | 2010-11-24 | 中国原子能科学研究院 | 一种亚化学计量UO2-x环形芯块的制备工艺 |
| JP2011033504A (ja) * | 2009-08-03 | 2011-02-17 | Japan Atomic Energy Agency | 核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレット |
-
2023
- 2023-02-16 CN CN202310163593.2A patent/CN116469592B/zh active Active
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011033504A (ja) * | 2009-08-03 | 2011-02-17 | Japan Atomic Energy Agency | 核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレット |
| CN101894594A (zh) * | 2009-09-11 | 2010-11-24 | 中国原子能科学研究院 | 一种亚化学计量UO2-x环形芯块的制备工艺 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN116469592A (zh) | 2023-07-21 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US9190179B2 (en) | Method of controlling solubility of additives at and near grain boundaries, and method of manufacturing sintered nuclear fuel pellet having large grain size using the same | |
| CN110560700B (zh) | 一种制备高致密度超细晶稀土氧化物掺杂钨合金的方法 | |
| CN107731318B (zh) | 一种单晶二氧化铀核燃料芯块的制备方法 | |
| CN107052356B (zh) | 一种核壳结构的钨-氧化钇超细复合前驱体粉末的制备方法 | |
| CN104651703A (zh) | 一种制备氧化物弥散强化铁基合金的方法 | |
| ZA200502296B (en) | Fuel pellet for a nuclear reactor and method for the production thereof | |
| CN108218456A (zh) | 一种高安全性二氧化铀核燃料芯块的制备方法 | |
| CN112863761B (zh) | 一种铁硒碲超导材料及其制备方法 | |
| CN109903868A (zh) | 一种uc燃料芯块的制备方法 | |
| CN108417279A (zh) | 一种ZrC和UO2复合燃料芯块及其制备方法和应用 | |
| CN106829886A (zh) | 一氮化铀粉末的低温合成法 | |
| CN116469592B (zh) | 二氧化铀燃料芯块的制备方法 | |
| CN1133176C (zh) | 用U3O8粉末制备Gd2O3UO2可燃毒物燃料芯块的方法 | |
| JPS5892987A (ja) | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 | |
| CN111020346A (zh) | 一种核反应堆用FeCrAl基ODS合金材料的制备方法 | |
| CN113231649A (zh) | 纳米稀土复合氧化物增强316ln不锈钢复合材料及其制备方法 | |
| CN106077642B (zh) | 一种纳米合金粉末制备涂层导体用高钨合金基带坯锭的方法 | |
| CN112897988B (zh) | 一种用于固态氧控的聚乙烯醇缩丁醛溶液粘结氧化铅陶瓷及其制备方法 | |
| JP2790548B2 (ja) | 核燃料燒結体の製造方法 | |
| CN112694331B (zh) | 采用氧化石墨烯掺杂制备二氧化铀复合燃料芯块的方法 | |
| JP2588947B2 (ja) | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 | |
| CN108447576B (zh) | 一种max相改进型二氧化铀芯块的制备方法 | |
| CN116217236B (zh) | 铀-铌-碳-氮燃料芯块的制备方法 | |
| CN108516802A (zh) | 一种三氧化二铋增韧的氧化铅陶瓷及其制备方法 | |
| JPH0731266B2 (ja) | 核燃料焼結体の製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |