CN109903868A - 一种uc燃料芯块的制备方法 - Google Patents

一种uc燃料芯块的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于核燃料制备技术领域,涉及一种UC燃料芯块的制备方法。所述的制备方法包括如下步骤:(1)制备超细金属铀粉末;(2)金属铀粉与超细碳粉混合处理;(3)UC粉末高温合成;(4)UC粉末压制;(5)UC燃料芯块生坯烧结。利用本发明的UC燃料芯块的制备方法,能够制备得到高纯UC燃料。

Description

一种UC燃料芯块的制备方法
技术领域
本发明属于核燃料制备技术领域,涉及一种UC燃料芯块的制备方法。
背景技术
一般来讲,陶瓷核燃料主要包括UO2、UC和UN燃料,其中压水堆核电站常用的陶瓷核燃料为UO2燃料,而UC和UN燃料一般应用在特殊的反应堆中。由于UC燃料与UO2燃料相比,具有更高的熔点、更好的热导率及更强的抗中子辐照性能,故UC燃料适合用作比普通核电站条件更加苛刻的空间核动力反应堆芯的燃料。
UC燃料的常规制备方法是:将UO2粉末与碳粉末混合,经高温反应处理后,再经球磨、压制及烧结制备得到。
通过此种方法制备UC燃料时,为了能够使UO2与碳粉反应充分,一般需要碳粉过量才能将UO2中的氧彻底除去,但是由于碳化铀燃料存在UC、U2C3和UC2三种不同相结构,碳粉过量会导致杂质相(U2C3或UC2)的产生,使得无法制备纯度较高的UC单相燃料,而不同相存在会导致UC燃料在温度变化时开裂,因此需要工艺突破,以制备得到高纯UC燃料。
发明内容
本发明的目的是提供一种UC燃料芯块的制备方法,以能够制备得到高纯UC燃料。
为实现此目的,在基础的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,所述的制备方法包括如下步骤:
(1)制备超细金属铀粉末:将金属铀放入氢化炉内,通入氢气升温并保温进行氢化处理,降至室温后得到氢化铀粉末,停止通入氢气,对氢化炉进行抽真空处理后再升温并保温进行处理,降至室温后得到细化金属铀粉末;
(2)金属铀粉与超细碳粉混合处理:将步骤(1)制备得到的超细金属铀粉末与超细碳粉末进行球磨混合;
(3)UC粉末高温合成:将步骤(2)制备得到的混合粉末进行真空烧结、破碎与研磨过筛,得到高纯UC粉末;
(4)UC粉末压制:在步骤(3)制备得到的UC粉末中加入硬脂酸,混合处理后压制成型,得到UC燃料芯块生坯;
(5)UC燃料芯块生坯烧结:将步骤(4)制备得到的UC燃料芯块生坯经高纯Ar气氛下的烧结制备得到UC燃料芯块。
在一种优选的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,其中步骤(1)中,所述的通入氢气升温并保温进行氢化处理的处理温度为500-600℃,处理时间为3-5小时,处理气压为0.1-0.2MPa。
在一种优选的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,其中步骤(1)中,所述的抽真空处理后氢化炉内的真空度为10-1-10-2pa;所述的抽真空处理后再升温并保温进行处理的处理温度为400-500℃,处理时间为4-6小时。
在一种优选的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,其中步骤(1)的操作重复4-6次。
在一种优选的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,其中步骤(2)中,所述的超细碳粉末的平均粒度为100-300nm;所述的超细金属铀粉末与超细碳粉末进行球磨混合的混合摩尔比为(1-1.1)∶1,球料体积比为(8-10)∶1,球磨转速为500-700转/分钟,球磨时间为1-3小时。
在一种优选的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,其中步骤(3)中,所述的真空烧结的真空度为10-1-10-2pa,烧结温度为800-1000℃,烧结时间为1-3小时;所述的过筛为过80-100目筛。
在一种优选的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,其中步骤(4)中,在UC粉末中加入质量百分比0.3-0.5%的硬脂酸后混合处理2-4小时,压制成型的压力为350-450MPa,压制成型的时间为30-50秒。
在一种优选的实施方案中,本发明提供一种UC燃料芯块的制备方法,其中步骤(5)中,所述的烧结的温度为1900-2100℃,时间为2-4小时。
本发明的有益效果在于,利用本发明的UC燃料芯块的制备方法,能够制备得到高纯UC燃料。
UC燃料具有不同的相结构(UC、U2C3和UC2),导致采用传统的UO2+C高温合成工艺制备UC燃料时,C/U比无法精确控制,从而无法制备得到相纯度高的UC燃料。而本发明采用金属铀粉与超细碳粉反应制备UC燃料,具有成分可设计、实验过程可控及不产生杂质相的优点,且高真空制备UC粉末可将过量的U粉挥发掉,从而制备得到高纯度的UC相燃料。
本发明制备的UC燃料芯块相对密度(相对密度等于真实密度除以理论密度,以下同理)约为93%TD,具有优异的热物理性能。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施例1:UC燃料芯块的制备及检测(一)
(1)制备超细金属铀粉末
将金属铀块放入氢化炉内,通入高纯氢气(纯度为99.90%),维持气压在0.1MPa,升温至500℃,保温5小时后,降至室温,得到氢化铀粉末。停止通入氢气,并将氢化炉内气压抽至1×10-1Pa,升温至400℃,保温6小时后,降至室温,得到金属铀粉末。为了细化金属铀粉,重复上述操作4次。
(2)金属铀粉与超细碳粉高能球磨处理
将制得的金属铀粉与超细碳粉(平均粒度为100nm)按照摩尔比1∶1的比例称料配比,之后将混合料放入高能球磨罐内进行高能球磨,球磨参数如下:球料体积比为8∶1,球磨转速为500转/分钟,球磨时间为3小时。
(3)UC粉末高温合成
将制备得到的混合粉末放入真空烧结炉,抽真空至10-1Pa,之后升温至800℃,保温3小时,得到UC燃料烧结块,将烧结块破碎,研磨,过80目筛,得到高纯UC粉末。
(4)UC粉末压制
将UC粉末加入质量百分比0.3%的硬脂酸,混合处理2小时,取UC粉末4克,在350MPa的压力下压制成型,压制时间为50秒,将UC粉末压制成UC燃料芯块生坯。
(5)UC燃料芯块生坯烧结
将UC燃料芯块生坯在1900℃、高纯Ar的气氛下烧结4小时,制得相对密度为92%TD的UC燃料芯块,相纯度为91.3%(此处相纯度是指一种物相种类占总物相种类的质量百分比,采用XRD法测出,以下同理)。
实施例2:UC燃料芯块的制备及检测(二)
(1)制备超细金属铀粉末
将金属铀块放入氢化炉内,通入高纯氢气(纯度为99.95%),维持气压在0.15MPa,升温至550℃,保温4小时后,降至室温,得到氢化铀粉末。停止通入氢气,并将氢化炉内气压抽至5×10-2pa,升温至450℃,保温5小时后,降至室温,得到金属铀粉末。为了细化金属铀粉,重复上述操作5次。
(2)金属铀粉与超细碳粉高能球磨处理
将制得的金属铀粉与超细碳粉(平均粒度为200nm)按照摩尔比1.05∶1的比例称料配比,之后将混合料放入高能球磨罐内进行高能球磨,球磨参数如下:球料体积比为9∶1,球磨转速为600转/分钟,球磨时间为2小时。
(3)UC粉末高温合成
将制备得到的混合粉末放入真空烧结炉,抽真空至5×10-2pa,之后升温至900℃,保温2小时,得到UC燃料烧结块,将烧结块破碎,研磨,过90目筛,得到高纯UC粉末。
(4)UC粉末压制
将UC粉末加入质量百分比0.4%的硬脂酸,混合处理3小时,取UC粉末5克,在400MPa的压力下压制成型,压制时间为40秒,将UC粉末压制成UC燃料芯块生坯。
(5)UC燃料芯块生坯烧结
将UC燃料芯块生坯在2000℃、高纯Ar的气氛下烧结3小时,制得相对密度为93%TD的UC燃料芯块,相纯度为91.9%。
实施例3:UC燃料芯块的制备及检测(三)
(1)制备超细金属铀粉末
将金属铀块放入氢化炉内,通入高纯氢气(纯度为99.99%),维持气压在0.2MPa,升温至600℃,保温3小时后,降至室温,得到氢化铀粉末。停止通入氢气,并将氢化炉内气压抽至1×10-2pa,升温至500℃,保温4小时后,降至室温,得到金属铀粉末。为了细化金属铀粉,重复上述操作6次。
(2)金属铀粉与超细碳粉高能球磨处理
将制得的金属铀粉与超细碳粉(平均粒度为300nm)按照摩尔比1.1∶1的比例称料配比,之后将混合料放入高能球磨罐内进行高能球磨,球磨参数如下:球料体积比为10∶1,球磨转速为700转/分钟,球磨时间为1小时。
(3)UC粉末高温合成
将制备得到的混合粉末放入真空烧结炉,抽真空至10-2pa,之后升温至1000℃,保温1小时,得到UC燃料烧结块,将烧结块破碎,研磨,过100目筛,得到高纯UC粉末。
(4)UC粉末压制
将UC粉末加入质量百分比0.5%的硬脂酸,混合处理4小时,取UC粉末6克,在450MPa的压力下压制成型,压制时间为30秒,将UC粉末压制成UC燃料芯块生坯。
(5)UC燃料芯块生坯烧结
将UC燃料芯块生坯在2100℃、高纯Ar的气氛下烧结2小时,制得相对密度为94%TD的UC燃料芯块,相纯度为92.5%。
显然,本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样,倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内,则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明,本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施,而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此,描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明,任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (8)

1.一种UC燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述的制备方法包括如下步骤:
(1)制备超细金属铀粉末:将金属铀放入氢化炉内,通入氢气升温并保温进行氢化处理,降至室温后得到氢化铀粉末,停止通入氢气,对氢化炉进行抽真空处理后再升温并保温进行处理,降至室温后得到细化金属铀粉末;
(2)金属铀粉与超细碳粉混合处理:将步骤(1)制备得到的超细金属铀粉末与超细碳粉末进行球磨混合;
(3)UC粉末高温合成:将步骤(2)制备得到的混合粉末进行真空烧结、破碎与研磨过筛,得到高纯UC粉末;
(4)UC粉末压制:在步骤(3)制备得到的UC粉末中加入硬脂酸,混合处理后压制成型,得到UC燃料芯块生坯;
(5)UC燃料芯块生坯烧结:将步骤(4)制备得到的UC燃料芯块生坯经高纯Ar气氛下的烧结制备得到UC燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(1)中,所述的通入氢气升温并保温进行氢化处理的处理温度为500-600℃,处理时间为3-5小时,处理气压为0.1-0.2MPa。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(1)中,所述的抽真空处理后氢化炉内的真空度为10-1-10-2pa;所述的抽真空处理后再升温并保温进行处理的处理温度为400-500℃,处理时间为4-6小时。
4.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(1)的操作重复4-6次。
5.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(2)中,所述的超细碳粉末的平均粒度为100-300nm;所述的超细金属铀粉末与超细碳粉末进行球磨混合的混合摩尔比为(1-1.1)∶1,球料体积比为(8-10)∶1,球磨转速为500-700转/分钟,球磨时间为1-3小时。
6.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(3)中,所述的真空烧结的真空度为10-1-10-2pa,烧结温度为800-1000℃,烧结时间为1-3小时;所述的过筛为过80-100目筛。
7.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(4)中,在UC粉末中加入质量百分比0.3-0.5%的硬脂酸后混合处理2-4小时,压制成型的压力为350-450MPa,压制成型的时间为30-50秒。
8.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(5)中,所述的烧结的温度为1900-2100℃,时间为2-4小时。
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