CN109659051B - 一种U-Zr-C燃料的制备方法 - Google Patents

一种U-Zr-C燃料的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种U‑Zr‑C燃料的制备方法。所述的方法包括如下步骤：(1)将UO2与ZrO2粉末在球磨介质存在的情况下进行球磨混合，静置、干燥及过筛处理后得到UO2与ZrO2的混合粉末；(2)将UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液均匀混合，干燥、破碎及过筛处理后得到UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末；(3)将UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末真空加热处理，得到U‑Zr‑C固体烧结物，经破碎、过筛，得到U‑Zr‑C粉末；(4)在U‑Zr‑C粉末中加入硬脂酸，混合处理后压制成型，得到燃料芯块生坯；(5)将燃料芯块生坯真空加热烧结，得到U‑Zr‑C燃料芯块。本发明的方法能够提高原料粉末混合均匀度、制备过程生产效率及制备所得燃料的密度。

Description

一种U-Zr-C燃料的制备方法
技术领域
本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种U-Zr-C燃料的制备方法。
背景技术
大功率核推进是未来制造大推力核动力航天器的关键技术，对国家安全具有重要的战略意义。大功率核推进的核心问题是堆芯和核燃料选择问题，在众多反应堆芯中，三元碳化物燃料U-Zr-C由于具有良好的导热率、抗中子辐照性以及较好的热稳定性，因此成为不同反应堆芯都可选择的燃料，具有较大的通用性。因此，美国与俄罗斯(前苏联)都将三元碳化物燃料作为未来核推进技术的研究重点，其中俄罗斯以三元碳化物燃料为基础设计的核反应堆堆型为RD-0410；美国以俄罗斯堆芯为基础，改进设计完成了CIS堆型。这足以表明未来在大推力核动力航天器燃料选取方面，三元碳化物U-Zr-C燃料具有明显的优势。
但对于三元碳化物U-Zr-C燃料的制备方法，国内外相关报道较少，其常规的制备方法是将UO2粉末、ZrO2粉末与C粉末混合，经高温反应处理制备得到U-Zr-C原料粉末，再将U-Zr-C原料粉末经球磨、压制及烧结制备得到U-Zr-C芯块。
但这种常规制备方法存在较大的问题，表现在：由于UO2粉末(10.96g/cm3)、ZrO2粉末(6.6g/cm3)与C粉末(2.26g/cm3)的密度相差较大，因此很难将UO2粉末、ZrO2粉末与C粉末三种粉末均匀混合，这会导致在高温反应制备U-Zr-C原料时，部分未与C粉末接触的UO2与ZrO2粉末无法反应彻底，导致最终U-Zr-C粉末出现UO2和ZrO2的杂质相；同时一般采用的放电等离子(SPS)烧结工艺存在生产效率较低，生产成本较高的缺陷；且其他烧结工艺(气氛保护烧结)存在燃料烧结密度不高的缺点。
因此，有必要研发新的三元碳化物U-Zr-C燃料的制备方法，以提高原料粉末混合均匀度、制备过程生产效率及制备所得燃料的密度。
发明内容
本发明的目的是提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，以能够提高原料粉末混合均匀度、制备过程生产效率及制备所得燃料的密度。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)将UO2与ZrO2粉末在球磨介质存在的情况下进行球磨混合，静置、干燥及过筛处理后得到UO2与ZrO2的混合粉末；
(2)将UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液均匀混合，干燥、破碎及过筛处理后得到UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末；
(3)将UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末真空加热处理，得到U-Zr-C固体烧结物，经破碎、过筛，得到U-Zr-C粉末；
(4)在U-Zr-C粉末中加入硬脂酸，混合处理后压制成型，得到燃料芯块生坯；
(5)将燃料芯块生坯真空加热烧结，得到U-Zr-C燃料芯块。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，其中步骤(1)中，所述的球磨介质为无水乙醇。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，其中步骤(1)中，所述的UO2与ZrO2粉末的质量比为(1-3)∶1，球料体积比为(3-5)∶1，球磨转速为300-500转/分钟，球磨时间为2-4小时。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，其中步骤(2)中，C6H12O6溶液的质量百分比浓度为30-50％，UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液的混合质量比为(10-14)∶1。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，其中步骤(1)和步骤(2)中，所述的干燥的温度为60-80℃，时间为1-3h；所述的过筛为过60-100目筛。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，其中步骤(3)中，所述的真空加热处理的真空度为大于9×10-2pa，加热处理温度为1800-2000℃，加热处理时间为1-3小时，所述的过筛为过100-150目筛。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，其中步骤(4)中，在U-Zr-C粉末中加入质量百分比0.3-0.9％的硬脂酸后混合处理2-4小时，压制成型的压力为350-450MPa，压制成型的时间为30-50秒。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种U-Zr-C燃料的制备方法，其中步骤(5)中，所述的真空加热烧结的真空度为大于9×10-2pa，烧结温度为1900-2100℃，烧结时间为1-2小时。
本发明的有益效果在于，利用本发明的U-Zr-C燃料的制备方法，能够提高原料粉末混合均匀度、制备过程生产效率及制备所得燃料的密度。
为克服UO2、ZrO2与C混料不均匀，无法制备得到高纯U-Zr-C燃料的问题，本发明采用C6H12O6溶液作为加入C源的方式，通过溶液湿法混合加入C源制备U-Zr-C粉末。采用此种方式，可使C源与UO2和ZrO2达到分子水平上的混合接触，使C源能在UO2、ZrO2中得到均匀分散，避免了物理混合法原料接触不充分的问题，且通过高温处理得到的U-Zr-C燃料不会存在UO2和ZrO2的杂质相。
为克服放电等离子烧结的效率低、生产成本高以及其他工艺芯块密度低的问题，本发明采用高真空(真空度大于9×10-2pa)烧结的方式。高真空可以对芯块烧结产生两方面的有益效果：一是高真空环境使得烧结气氛中蒸气压下降，会促使芯块快速致密化；二是高真空也有利于除去CO、CO2等反应气体，可加速反应进行。
本发明的方法制备的燃料芯块相对密度(相对密度等于真实密度除以理论密度，以下同理)为约92％，具有优异的热物理性能。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施例1：U-Zr-C燃料的制备及检测(一)
(1)UO2与ZrO2粉末混合
按照UO2与ZrO2粉末质量比为1∶1称取原料粉末，放入球磨罐内球磨处理，球磨参数∶介质为无水乙醇，球料体积比为3∶1，球磨转速为300转/分钟，球磨时间为2小时，再经静置、干燥(干燥温度60℃，时间3h)及过60目筛处理得到UO2与ZrO2粉末的混合粉末。
(2)UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液混合
配制质量百分比浓度为30％的C6H12O6溶液，将UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液按质量比10∶1混合，再经搅拌、干燥(干燥温度80℃，时间1h)、破碎及过100目筛得到UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末。
(3)高温合成U-Zr-C粉末
将UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末在真空环境下(真空度为8×10-2pa)，1800℃的高温下反应处理3小时，得到U-Zr-C固体烧结物，之后将固体烧结物破碎、过100目筛，得到U-Zr-C粉末。
(4)U-Zr-C压制成型
将U-Zr-C粉末加入质量百分比0.3％的硬脂酸，混合处理2小时。取混合后的U-Zr-C粉末3克，在350MPa的压力压制成型，压制时间为50秒，从而将U-Zr-C粉末压制成燃料芯块生坯。
(5)U-Zr-C烧结
将燃料芯块生坯在1900℃温度下，高真空环境下(真空度为8×10-2Pa)烧结2小时，制得相对密度为91％TD的U-Zr-C燃料芯块，混合均匀度为93.2％(此处混合均匀度是指一种物相种类占总物相种类的质量百分比，采用XRD法测出，以下同理)。
实施例2：U-Zr-C燃料的制备及检测(二)
(1)UO2与ZrO2粉末混合
按照UO2与ZrO2粉末质量比为2∶1称取原料粉末，放入球磨罐内球磨处理，球磨参数∶介质为无水乙醇，球料体积比为4∶1，球磨转速为400转/分钟，球磨时间为3小时，再经静置、干燥(干燥温度70℃，时间2h)及过80目筛处理得到UO2与ZrO2粉末的混合粉末。
(2)UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液混合
配制质量百分比浓度为40％的C6H12O6溶液，将UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液按质量比12∶1混合，再经搅拌、干燥(干燥温度70℃，时间2h)、破碎及过80目筛得到UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末。
(3)高温合成U-Zr-C粉末
将UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末在真空环境下(真空度为6×10-2pa)，1900℃的高温下反应处理2小时，得到U-Zr-C固体烧结物，之后将固体烧结物破碎、过125目筛，得到U-Zr-C粉末。
(4)U-Zr-C压制成型
将U-Zr-C粉末加入质量百分比0.6％的硬脂酸，混合处理3小时。取混合后的U-Zr-C粉末4克，在400MPa的压力压制成型，压制时间为40秒，从而将U-Zr-C粉末压制成燃料芯块生坯。
(5)U-Zr-C烧结
将燃料芯块生坯在2000℃温度下，高真空环境下(真空度为6×10-2Pa)烧结1.5小时，制得相对密度为92％TD的U-Zr-C燃料芯块，混合均匀度为93.8％。
实施例3：U-Zr-C燃料的制备及检测(三)
(1)UO2与ZrO2粉末混合
按照UO2与ZrO2粉末质量比为3∶1称取原料粉末，放入球磨罐内球磨处理，球磨参数∶介质为无水乙醇，球料体积比为5∶1，球磨转速为500转/分钟，球磨时间为4小时，再经静置、干燥(干燥温度80℃，时间1h)及过100目筛处理得到UO2与ZrO2粉末的混合粉末。
(2)UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液混合
配制质量百分比浓度为50％的C6H12O6溶液，将UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液按质量比14∶1混合，再经搅拌、干燥(干燥温度60℃，时间3h)、破碎及过60目筛得到UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末。
(3)高温合成U-Zr-C粉末
将UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末在真空环境下(真空度为4×10-2Pa)，2000℃的高温下反应处理1小时，得到U-Zr-C固体烧结物，之后将固体烧结物破碎、过150目筛，得到U-Zr-C粉末。
(4)U-Zr-C压制成型
将U-Zr-C粉末加入质量百分比0.9％的硬脂酸，混合处理4小时。取混合后的U-Zr-C粉末5克，在450MPa的压力压制成型，压制时间为30秒，从而将U-Zr-C粉末压制成燃料芯块生坯。
(5)U-Zr-C烧结
将燃料芯块生坯在2100℃温度下，高真空环境下(真空度为4×10-2Pa)烧结1小时，制得相对密度为93％TD的U-Zr-C燃料芯块，混合均匀度为94.5％。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (8)

1.一种U-Zr-C燃料的制备方法，其特征在于，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)将UO2与ZrO2粉末在球磨介质存在的情况下进行球磨混合，静置、干燥及过筛处理后得到UO2与ZrO2的混合粉末；
(2)将UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液均匀混合，干燥、破碎及过筛处理后得到UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末；
(3)将UO2、ZrO2和C6H12O6的混合粉末真空加热处理，得到U-Zr-C固体烧结物，经破碎、过筛，得到U-Zr-C粉末；
(4)在U-Zr-C粉末中加入硬脂酸，混合处理后压制成型，得到燃料芯块生坯；
(5)将燃料芯块生坯真空加热烧结，得到U-Zr-C燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的球磨介质为无水乙醇。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的UO2与ZrO2粉末的质量比为(1-3)∶1，球料体积比为(3-5)∶1，球磨转速为300-500转/分钟，球磨时间为2-4小时。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，C6H12O6溶液的质量百分比浓度为30-50％，UO2与ZrO2的混合粉末与C6H12O6溶液的混合质量比为(10-14)∶1。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)和步骤(2)中，所述的干燥的温度为60-80℃，时间为1-3h；所述的过筛为过60-100目筛。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，所述的真空加热处理的真空度为大于9×10-2pa，加热处理温度为1800-2000℃，加热处理时间为1-3小时，所述的过筛为过100-150目筛。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(4)中，在U-Zr-C粉末中加入质量百分比0.3-0.9％的硬脂酸后混合处理2-4小时，压制成型的压力为350-450MPa，压制成型的时间为30-50秒。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(5)中，所述的真空加热烧结的真空度为大于9×10-2pa，烧结温度为1900-2100℃，烧结时间为1-2小时。
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