CN108565032A - Uo2-金属燃料芯块及其制造方法 - Google Patents

Uo2-金属燃料芯块及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种UO2‑金属燃料芯块及其制造方法，制造方法包括：S1、根据质量百分比称取以下各原料：Cr2O3 0‑2％、MoO2 0‑2％、ZrO2 0‑2％，余量为UO2；S2、将所述原料球磨混合均匀，形成混合粉末；S3、将所述混合粉末压制形成坯体并进行高温预烧，获得固溶体；S4、将固溶体进行破碎、过筛，球磨形成颗粒混料；S5、在颗粒混料中掺入金属粉末，混合，使得颗粒混料中每一个颗粒的表面包覆有所述金属粉末；S6、将掺有金属粉末的颗粒混料模压成型并进行致密化烧结，制得UO2‑金属燃料芯块。本发明的UO2‑金属燃料芯块，金属的加入将芯块热导率提高50％以上，增大芯块晶粒尺寸，明显降低燃料芯块服役时的芯部温度，减小温度梯度，抑制燃料芯块裂变产物释放，提高燃料棒性能。

Description

UO2-金属燃料芯块及其制造方法
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种UO2-金属燃料芯块及其制造方法。
背景技术
由于UO2陶瓷具有熔点高、稳定性好、辐照性能好等优点，全球绝大部分商用核反应堆的燃料元件都采用UO2陶瓷作为燃料芯块。然而，UO2陶瓷热导率低，燃料芯块在服役过程中形成较大的温度梯度，芯部温度达到1500℃以上。大的温度梯度导致芯块产生热应力，高的芯块温度使得裂变气体释放率增大，这不利于燃料元件燃耗的增加，影响着核电的安全性和经济性。
为了减小芯块热应力，降低裂变气体释放率，在芯块中添加高热导率的第二相化合物，如BeO、SiC、纳米金刚石等，成为提高燃料芯块性能的热点。同时，裂变气体释放还受晶粒尺寸的影响，添加微量的助烧剂，促进芯块晶粒长大是降低裂变气体释放的重要研究方向。
金属M(Mo、Cr、Zr)具有化学稳定性好、热导率高、熔点高的优点，与UO2有良好的相容性，是改善UO2芯块热导率的重要候选化合物。UO2-M芯块的工艺与UO2芯块相似，工业化应用前景好。然而，分布于UO2基体的金属M粉末在烧结过程中会与UO2发生置换还原反应，形成金属Mx+离子，并固溶于UO2基体中，影响UO2基体的氧铀比。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于，提供一种增大芯块晶粒尺寸和提高烧结活性的UO2-金属燃料芯块的制造方法以及制得的UO2-金属燃料芯块。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种UO2-金属燃料芯块的制造方法，包括以下步骤：
S1、根据质量百分比称取以下各原料：Cr2O3 0-2％、MoO2 0-2％、ZrO2 0-2％，余量为UO2；所述Cr2O3、MoO2和ZrO2中至少一种质量不为0；
S2、将所述原料球磨混合均匀，形成混合粉末；
S3、将所述混合粉末压制形成坯体并进行高温预烧，获得固溶体；
S4、将固溶体进行破碎、过筛，球磨形成颗粒混料；
S5、在颗粒混料中掺入金属粉末，混合，使得颗粒混料中每一个颗粒的表面包覆有所述金属粉末；所述金属粉末包括Mo、Cr、Zr中至少一种；
S6、将掺有金属粉末的颗粒混料模压成型并进行致密化烧结，制得UO2-金属燃料芯块。
优选地，所述Cr2O3的粒径为20nm-20μm；所述MoO2的粒径为10nm-30μm；所述ZrO2的粒径为10nm-50μm；所述UO2的粒径为0.5μm-50μm。
优选地，步骤S3中，压制的压力为50-400Mpa。
优选地，步骤S3中，形成的坯体半径为10mm-100mm，高度为10-100mm。
优选地，步骤S3中，高温预烧的温度为600℃-1500℃，保温时间1-8h。
优选地，步骤S5中，所述金属粉末的质量百分比为1-10％。
优选地，步骤S6中，模压成型的压力为100-400MPa。
优选地，步骤S6中，致密化烧结在惰性或还原气氛下进行，烧结的温度为1600℃-1800℃。
优选地，步骤S6中，致密化烧结采用无压烧结或放电等离子烧结。
本发明还提供一种UO2-金属燃料芯块，采用以上任一项所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法制得。
本发明中，先制得含微量金属氧化的UO2固溶体，再将固溶体粉粹球化后与金属粉末混合，模压成型，通过烧结获得满足要求的核燃料芯块(UO2-金属燃料芯块)。其中金属的加入将芯块热导率提高50％以上，增大芯块晶粒尺寸(可达50μm以上)，两次烧结的方式抑制金属固溶于UO2燃料芯块的基体中，有利于燃料芯块的基体的化学计量满足氧铀比为1.99～2.01；明显降低燃料芯块服役时的芯部温度，减小温度梯度，抑制燃料芯块裂变产物释放，提高燃料棒性能。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：
图1是本发明的UO2-金属燃料芯块的制造方法的流程图；
图2是本发明中实施例1制得的燃料芯块的热导率曲线图；
图3是本发明中实施例1制得的燃料芯块的中子增殖系数的关系曲线图；
图4是本发明中实施例2制得的燃料芯块的热导率曲线图；
图5是本发明中实施例2制得的燃料芯块的中子增殖系数的关系曲线图；
图6是本发明中实施例3制得的燃料芯块的中子增殖系数的关系曲线图。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。
参考图1，本发明一实施例的UO2-金属燃料芯块的制造方法，可包括以下步骤：
S1、根据质量百分比称取以下各原料：氧化铬(Cr2O3)0-2％、二氧化钼(MoO2)0-2％、氧化锆(ZrO2)0-2％，余量为氧化铀(UO2)；氧化铬、二氧化钼和氧化锆作为金属氧化物，其中至少一种质量不为0。
各原料均为粉末状，其中氧化铀(UO2)为主料，作为燃料芯块的基体主要成分，粒径为0.5μm-50μm。Cr2O3的粒径为20nm-20μm，MoO2的粒径为10nm-30μm，ZrO2的粒径为10nm-50μm。
S2、将原料球磨混合均匀，形成混合粉末。
球磨混合可在滚筒球磨机或行星球磨机上进行。
S3、将混合粉末压制形成坯体并进行高温预烧，获得固溶体。
其中，压制的压力为50-400Mpa。高温预烧可选择在高温气氛炉内进行；高温预烧的温度为600℃-1500℃，保温时间1-8h。根据实际情况，可获得半径可为10mm-100mm，高度为10-100mm的柱形坯体。
该步骤中，经过高温预烧，氧化铬、二氧化钼或氧化锆等金属氧化物固溶于氧化铀(UO2)中，预制呈饱和的UO2固溶体。
S4、将固溶体进行破碎、过筛，球磨(如自磨方式)形成近似球状或球状的颗粒混料。
球磨时间可根据情况而定，如1-20h(小时)。
S5、在颗粒混料中掺入金属粉末，混合，使得颗粒混料中每一个颗粒的表面包覆有金属粉末。
其中，金属粉末包括Mo、Cr、Zr中至少一种。金属粉末在每一个颗粒的表面可形成的粉末包覆层。掺入金属粉末的质量百分比为颗粒混料总量的1-10％。金属粉末的粒径为0.1-20μm。
S6、将掺有金属粉末的颗粒混料模压成型并进行致密化烧结，制得UO2-金属燃料芯块。以M表示步骤S5中混入的金属粉末，则制得的UO2-金属燃料芯块可以UO2-M燃料芯块表示。
该步骤S6中，模压成型的压力为100-400Mpa。致密化烧结在于采用无压烧结或放电等离子烧结(SPS)使得成型的芯块坯体致密；该致密化烧结是在惰性或还原气氛下进行，烧结的温度为1600℃-1800℃。惰性气氛可选择氩气等惰性气体，还原气氛可选择氢气等还原气体。
由于步骤S1-S3，原料中的金属氧化物(Cr2O3、MoO2和ZrO2中至少一种)在UO2基体内处于饱和状态，抑制了后续添加的金属粉末(以M表示)与UO2反应再生成金属氧化物的进行，如下反应式：M+UO2→U+MyOx(MyOx为Cr2O3、MoO2或ZrO2)，使得金属粉末(M)保持稳定，利于基体晶粒的均匀长大，在经过致密化烧结后获得具有大晶粒特征的高热导率UO2-M燃料芯块。
根据步骤S1中添加的金属氧化物种类，步骤S5中添加的金属粉末种类可与金属氧化物种类一致。
制得的UO2-金属燃料芯块，可根据尺寸要求，采用无心磨床，获得满足尺寸要求的燃料芯块。
本发明的制造方法制得的UO2-金属燃料芯块，芯块晶粒尺寸较于现有技术的芯块晶粒尺寸大，可达50μm以上。
以下通过具体实施例对本发明进一步说明。
实施例1
称取粒径1μm的Cr2O3粉末0.5wt.％；余量为粒径0.5μm的UO2粉末。将各粉末置入球磨罐中，在滚筒球磨机或行星球磨机上均匀混合。将混合粉末压制成型为坯体，压力100MPa，成型的坯体半径φ50mm，高度20mm。将坯体在高温气氛炉内预烧，烧结温度1500℃，保温时间4h。将预烧后获得的固溶体进行破碎、过筛，然后采用自磨的方式获得近似球形的UO2颗粒；在UO2颗粒中添加10wt.％的Cr粉末，混合。采用模压成型方式，压制压力300MPa，将混有粉末的UO2颗粒压制成芯块；在惰性或还原气氛下，采用无压烧结使芯块致密，烧结温度1700℃，获得燃料芯块。
制得的燃料芯块的热导率如图2所示，添加Cr粉末的燃料芯块较于未添加的燃料芯块热导率提高50％以上。
按照上述的制造方法，制得UO2颗粒，再分别添加5wt.％、15wt.％的Cr粉末，分别制得燃料芯块。制得三者不同Cr粉末含量的燃料芯块的中子经济性如图3所示，其中添加5wt.％、10wt.％的Cr粉末的燃料芯块较于不添加Cr粉末的燃料芯块的中子经济性降低幅度极小，在可接受范围内。
实施例2
称取粒径1μm的MoO2粉末0.5wt.％；余量为粒径0.5μm的UO2粉末。将各粉末置入球磨罐中，在滚筒球磨机或行星球磨机上均匀混合。将混合粉末压制成型为坯体，压力100MPa，成型的坯体半径φ50mm，高度20mm。将坯体在高温气氛炉内预烧，烧结温度1500℃，保温时间4h。将预烧后获得的固溶体破碎、过筛，然后采用自磨的方式获得近似球形的UO2颗粒；在UO2颗粒中添加10wt.％的Mo粉末，混合。采用模压成型方式，压制压力300MPa，将混有Mo粉末的UO2颗粒压制成芯块；在惰性或还原气氛下，采用无压烧结使芯块致密，烧结温度1700℃，获得燃料芯块。
制得的燃料芯块的热导率如图4所示，添加Mo粉末的燃料芯块较于未添加的燃料芯块热导率提高50％以上。
按照上述的制造方法，制得UO2颗粒，再分别添加5wt.％、15wt.％的Mo粉末，分别制得燃料芯块。制得三者不同Mo粉末含量的燃料芯块的中子经济性如图5所示，其中添加5wt.％、10wt.％的Mo粉末的燃料芯块较于不添加Mo粉末的燃料芯块的中子经济性降低幅度极小，在可接受范围内。
实施例3
称取粒径1μm的ZrO2粉末0.5wt.％；余量为粒径0.5μm的UO2粉末。将各粉末置入球磨罐中，在滚筒球磨机或行星球磨机上均匀混合。将混合粉末压制成型为坯体，压力100MPa，成型的坯体半径φ50mm，高度20mm。将坯体在高温气氛炉内预烧，烧结温度1500℃，保温时间4h。将预烧后获得的固溶体破碎、过筛，然后采用自磨的方式获得近似球形的UO2颗粒；在UO2颗粒中添加10wt.％的Zr粉末，混合。采用模压成型方式，压制压力300MPa，将混有Zr粉末的UO2颗粒压制成芯块；在惰性或还原气氛下，采用无压烧结使芯块致密，烧结温度1700℃，获得燃料芯块。
按照上述的制造方法，制得UO2颗粒，再分别添加5wt.％、15wt.％的Zr粉末，分别制得燃料芯块。制得三者不同Zr粉末含量的燃料芯块的中子经济性如图6所示，其中添加5wt.％、10wt.％的Zr粉末的燃料芯块较于不添加Zr粉末的燃料芯块的中子经济性降低幅度极小，在可接受范围内。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (10)

1.一种UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、根据质量百分比称取以下各原料：Cr2O3 0-2%、MoO2 0-2%、ZrO2 0-2%，余量为UO2；所述Cr2O3、MoO2和ZrO2中至少一种质量不为0；
S2、将所述原料球磨混合均匀，形成混合粉末；
S3、将所述混合粉末压制形成坯体并进行高温预烧，获得固溶体；
S4、将固溶体进行破碎、过筛，球磨形成颗粒混料；
S5、在颗粒混料中掺入金属粉末，混合，使得颗粒混料中每一个颗粒的表面包覆有所述金属粉末；所述金属粉末包括Mo、Cr、Zr中至少一种；
S6、将掺有金属粉末的颗粒混料模压成型并进行致密化烧结，制得UO2-金属燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，所述Cr2O3的粒径为20nm-20μm；所述MoO2的粒径为10nm-30μm；所述ZrO2的粒径为10nm-50μm；所述UO2的粒径为0.5μm-50μm。
3.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S3中，压制的压力为50-400Mpa。
4.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S3中，形成的坯体半径为10mm-100mm，高度为10-100mm。
5.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S3中，高温预烧的温度为600℃-1500℃，保温时间1-8h。
6.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S5中，所述金属粉末的质量百分比为1-10%。
7.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S6中，模压成型的压力为100-400MPa。
8.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S6中，致密化烧结在惰性或还原气氛下进行，烧结的温度为1600℃-1800℃。
9.根据权利要求1所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S6中，致密化烧结采用无压烧结或放电等离子烧结。
10.一种UO2-金属燃料芯块，其特征在于，采用权利要求1-9任一项所述的UO2-金属燃料芯块的制造方法制得。
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