KR101638351B1 - 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체 - Google Patents

열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체 Download PDF

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Abstract

본 발명은 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체에 관한 것으로, 상세하게는 30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립을 제조하는 단계(단계 1); 상기 단계 1에서 제조된 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계(단계 2); 상기 단계 2에서 열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계(단계 3); 및 상기 단계 3의 성형체를 소결하는 단계(단계 4)를 포함하는 열전도성 금속망을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따른 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법은, 금속 산화물이 아닌 열전도성 금속을 직접 사용하기 때문에 상용의 소결체 제조 공정과 동일한 환원성 기체 분위기에서 소결이 수행될 수 있는바, 기존의 상용 제조 공정과의 양립성이 뛰어난 효과가 있다. 또한, 산화물 액상 형성 및 환원 단계가 없으므로, 소결체 내 금속 물질의 분포 균질성이 뛰어나며, 이에 따라 소결체 내부부터 외곽까지 금속망 및 미세조직이 균질하게 분포된 핵연료 소결체를 제조할 수 있다.

Description

열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체{Preparation method of nuclear fuel pellet including thermal conductive metal, and the nuclear fuel pellet thereby}
본 발명은 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체에 관한 것으로, 상세하게는 핵연료 소결체 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하여 열전도성이 우수한 핵연료 소결체를 제조하는 방법에 관한 것이다.
원자력발전은 핵분열에 의해서 발생하는 열을 이용하는 것으로, 핵연료 물질로 이루어진 수십∼수백 개의 소결체를 지르코늄 합금 피복관에 넣고 양끝을 밀봉 용접해서 연료봉(fuel rod)을 제조하고, 연료봉을 수십∼수백 개씩 묶어서 하나의 집합체를 제조한다. 이러한 연료봉 집합체가 경수형 및 중수형 원자로에 장전되어 사용되며, 소결체에서 발생한 열은 소결체를 거쳐서 피복관을 통해 연료봉 주위를 흐르는 냉각수로 전달된다.
한편, 원자력 발전에 사용되는 핵연료로는 우라늄(Uranium, U), 플루토늄(Plutonium, Pu) 또는 토륨(Thorium, Th) 등의 산화물을 단독 또는 혼합한 물질을 성형 및 소결하여 제조된 원통형 소결체가 사용되고 있다. 이때, 상기 소결체 재료로는 대부분 이산화우라늄(UO2)이 사용되고 있으며, 경우에 따라 UO2에 Pu, Th, Gd의 산화물과 같은 다른 핵연료 물질을 하나 이상 첨가한 핵연료 물질이 사용되고 있다. 구체적으로는 (U,Pu)O2, (U,Th)O2, (U,Gd)O2, (U,Pu,Gd)O2 또는 (U,Th,Pu)O2가 사용되고 있다.
가장 널리 사용되는 핵연료인 우라늄 산화물 소결체는, 우라늄산화물 분말을 출발물질로 하여 윤활제 등을 첨가·혼합하고, 약 1 톤(ton)/㎠ 압력으로 예비 성형하여 슬러그(slug)를 제조하고, 상기 슬러그를 파쇄하여 과립(granule)을 제조한다. 제조된 과립에 윤활제를 첨가·혼합하고 압축 성형한 후 성형체를 수소함유 기체 분위기에서 소결하여 소결체를 제조하였다. 이때, 상기 공정으로 제조된 우라늄산화물 소결체는 통상적으로 원통형이고 밀도가 이론밀도의 약 95 %를 나타내었다.
또한, (U,Pu)O2, (U,Th)O2 소결체는 플루토늄 산화물 또는 토륨 산화물 분말을 우라늄 산화물 분말에 혼합한 후, 우라늄 산화물 제조방법과 유사한 방법으로 제조하며, 가연성흡수 핵연료인 (U,Gd)O2 소결체는 가돌리니아 산화물 분말을 우라늄산화물 분말에 혼합한 후, 우라늄 산화물 제조방법과 유사한 방법으로 제조할 수 있다.
한편, 상기와 같이 대표적인 핵연료 물질인 UO2는 용융점이 높고 냉각수와 반응이 적다는 장점 때문에 핵연료 재료로 널리 사용되고 있으나, UO2 재료는 사용온도 범위에서 열전도도가 2∼5 W/m K로서 상당히 낮다는 단점이 있다. 이때, 핵연료 재료의 열전도도가 낮으면 핵분열에 의해서 생산된 열이 냉각수까지 빨리 전달되지 못하게 되므로, 소결체가 냉각수보다 매우 높은 온도를 갖게 된다. 소결체의 온도는 중심이 가장 높고 표면이 가장 낮으며, 소결체 표면과 소결체 중심온도의 차이는 열전도도에 반비례한다. 따라서, 열전도도가 낮을수록 소결체 중심온도가 높아지게 되며, 정상적으로 연소하는 핵연료봉에서 소결체 중심온도는 1000∼1500 ℃ 범위에 있고, 중대 사고 시에는 UO2의 용융온도인 2800 ℃ 보다 높아질 수도 있다.
또한, 핵연료 소결체는 높은 온도와 큰 온도구배를 갖기 때문에, 온도에 의존하는 모든 반응은 가속되고 따라서 재료성능이 저하되며, 특히 연소도가 높아질수록 성능 저하가 심해지는 문제가 있다.
나아가, 핵연료 소결체가 높은 온도 상태에 있으면 여러 가상 원자로사고에서 안전성에 대한 여유도(margin)을 잠식하는 결과를 낳는다. 예를 들어, 냉각재 상실사고에서는 사고직전 핵연료의 온도가 높을수록 여유도가 작아지고, 연료봉 출력이 급상승하는 사고의 경우, 소결체의 열전도도가 낮기 때문에 중심온도가 UO2 용융점보다 높아질 수 있다. 이러한 문제를 방지하기 위해서, 출력에 상당한 제한을 가하게 되는 경우에는 높은 출력을 낼 수가 없기 때문에 경제적 손실이 발생하는 문제가 있다.
한편, 상기와 같이 산화물 핵연료 소결체의 열전도도가 낮은 문제를 해결하기 위하여, 대한민국 공개특허 제10-2004-0047522호에서는 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료 및 그 제조방법이 개시된 바 있으며, 상세하게는 핵연료 분말 및 텅스텐 산화물로 이루어진 성형체를 환원성기체 분위기에서 가열하여 예비 소결체를 제조한 후, 상기 예비소결체를 산화성기체 분위기에서 가열하여 예비소결체에 텅스텐산화물의 액상망을 형성하고, 상기 텅스텐산화물의 액상망을 환원시켜 텅스텐 금속망을 포함하는 핵연료소결체의 제조방법이 개시된 바 있다.
그러나, 상기와 같은 종래의 제조방법은 산화성 가스 및 환원성 가스 분위기에서 2차례 소결을 수행하고 있으며, 이는 기존의 상용 소결체 제조 공정이 주로 환원성 기체 분위기에서 이루어지는 것과는 상이한 것으로, 이에 따라 기존의 공정과의 양립성 문제가 발생할 수 있으며, 공정 중 기체 분위기를 산화성 및 환원성으로 단계별로 바꾸는 것이 용이하지 않은 문제가 있다.
또한, 종래기술과 같이 액상으로 형성된 산화물을 소결체의 결정립계를 따라서 균질하게 분포시킨 점은 열전도도 향상에 유리하게 작용할 수 있으나, 액상 상태에서의 산화물 휘발이 발생할 수 있는 문제가 있다.
나아가, 분포된 액상 산화물의 환원 단계에서, 부피 변화 및 산소 방출로 인하여 소결체 내에 의도하지 않은 기공이 형성되는 문제가 발생할 수 있기 때문에, 특히 소결체 외곽에서 불량한 미세조직이 형성될 수 있으며, 금속물질의 분포 균질성이 크게 떨어질 수 있다.
이에, 본 발명자들은 핵연료 소결체의 열전도도를 효과적으로 향상시킬 수 있는 방법을 연구하던 중, 산화물 핵연료로 제조되는 과립의 밀도를 적절히 조절한 후, 이를 열전도성 금속 분말과 혼합하여 소결체를 제조하는 경우 기존의 소결체 제조공정에 직접 적용가능하면서 소결체의 열전도성을 향상시킬 수 있는 소결체 제조방법을 개발하고, 본 발명을 완성하였다.
대한민국 공개특허 제10-2004-0047522호
본 발명의 목적은 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체를 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3의 성형체를 소결하는 단계(단계 4)를 포함하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은
상기의 제조방법에 따라 제조되어, 망상구조의(network structure) 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체를 제공하며,
상기 핵연료 소결체 및 상기 핵연료 소결체 복수개가 그 내부로 장입되는 핵연료 피복관을 포함하는 핵연료를 제공한다.
나아가, 본 발명은
30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계(단계 1);
열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계(단계 2); 및
상기 단계 2의 성형체를 소결하는 단계(단계 3)를 포함하며,
열전도성 금속으로 이루어진 망상구조(network structure)를 소결체 내에 형성시키는 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시키는 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 핵연료 소결체의 제조방법은, 금속 산화물이 아닌 열전도성 금속을 직접 사용하기 때문에 상용의 소결체 제조 공정과 동일한 환원성 기체 분위기에서 소결이 수행될 수 있는바, 기존의 상용 제조 공정과의 양립성이 뛰어난 효과가 있다.
또한, 산화물 액상 형성 및 환원 단계가 없으므로, 소결체 내 금속 물질의 분포 균질성이 뛰어나며, 이에 따라 소결체 내부부터 외곽까지 금속망 및 미세조직이 균질하게 분포된 핵연료 소결체를 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제조방법에 따라 제조된 핵연료 소결체의 사진이고;
도 2는 본 발명에 따른 실시예 1에서 제조된 핵연료 소결체를 광학현미경으로 관찰한 사진이고;
도 3은 본 발명에 따른 실시예 2에서 제조된 핵연료 소결체를 광학현미경으로 관찰한 사진이고;
도 4는 비교예 1에서 제조된 핵연료 소결체를 광학현미경으로 관찰한 사진이고;
도 5는 비교예 2에서 제조된 핵연료 소결체를 광학현미경으로 관찰한 사진이고;
도 6은 비교예 3에서 제조된 핵연료 소결체를 광학현미경으로 관찰한 사진이고;
도 7은 본 발명에 따른 실시예 2에서 제조된 핵연료 소결체의 열확산도를 측정한 그래프이고;
도 8은 산화물 핵연료 과립의 밀도 변화에 따른 핵연료 소결체의 밀도를 분석하여 나타낸 그래프이다.
본 발명은
30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3의 성형체를 소결하는 단계(단계 4)를 포함하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 핵연료 소결체의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법에 있어서, 단계 1은 산화물 핵연료 과립을 제조하는 단계이다.
본 발명에서 제조하고자 하는 핵연료 소결체는, 핵분열을 이용해서 열을 생산하는 원자로에 적용되는 것으로써, 상기 원자로는 고온 고압상태에 있기 때문에 핵연료의 온도는 원자로 및 핵연료의 안전성과 밀접한 관련이 있다. 이때, 산화물 핵연료, 특히 현재 가장 광범위하게 사용되고 있는 이산화 우라늄 핵연료의 경우, 원자로의 가동 조건에서 열전도도가 약 4 W/m·K로서 매우 낮다.
이에, 본 발명에서는 상기와 같이 산화물 핵연료가 나타내는 낮은 열전도성을 개선하기 위하여, 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법을 제공하며, 본 발명의 제조방법 중 상기 단계 1에서는 30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립을 제조한다.
종래기술에 따르면, 열전도성의 금속을 포함하는 금속산화물 분말과, 이산화 우라늄 분말을 혼합한 후, 이를 성형 및 소결처리하여 소결체를 제조하였다. 그러나, 종래기술과 같이 금속 산화물 분말이 사용되는 경우, 소결 중 금속 산화물이 액상으로 형성되며, 이러한 액상의 금속 산화물이 휘발되는 문제가 발생할 수 있다.
또한, 액상 금속 산화물이 환원될 때, 부피 변화 및 산소 방출로 인하여 소결체 내에 기공이 형성되는 문제가 발생할 수 있고, 특히 소결체 외곽에서 불량한 미세조직이 형성될 수 있으며, 금속물질의 분포 균질성이 크게 떨어지는 문제가 있었다.
이에, 본 발명의 제조방법에서는 종래기술에서의 문제점을 개선하고자, 상기 단계 1에서 산화물 핵연료 과립을 먼저 제조하며, 특히 30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)를 나타내도록 과립을 제조한다.
상기 단계 1에서 제조되는 과립의 밀도는 최종적으로 제조되는 핵연료 소결체의 특성과 매우 밀접한 관계가 있으며, 상기의 밀도 범위를 만족하여야만 산화물 핵연료와 열전도성 금속 간의 계면 건전성이 우수한 고밀도 소결체를 제조할 수 있다.
만약, 상기 단계 1에서 제조되는 과립의 밀도가 30 %T.D.미만인 경우에는 최종적으로 제조되는 소결체의 미세조직 건전성이 불량한 문제가 발생할 수 있으며, 과립의 밀도가 45 %T.D.를 초과하는 경우에는 고밀도의 핵연료 소결체를 제조할 수 없을 뿐 아니라 소결체의 미세조직 건전성 역시 불량한 문제가 있다.
한편, 상기 단계 1에서 과립을 제조하는 방법은, 상기 밀도범위를 만족하도록 과립을 제조할 수 있으며 그 수단 또는 방법이 제한되는 것은 아니나, 과립을 제조하는 공정의 재현성 등을 고려하였을 때, 산화물 핵연료 분말을 적절한 압력으로 가압 및 분쇄하여 과립을 제조한 후, 이를 체에 걸러내어 균등크기의 과립으로 제조하는 것이 바람직하다. 일례로서, 상기 단계 1의 과립은 30 내지 150 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하여 과립을 제조할 수 있다.
한편, 상기 단계 1의 산화물 핵연료는 예를 들어 UO2, PuO2, ThO2등의 금속 산화물 핵연료일 수 있으며, 바람직하게는 UO2를 사용할 수 있으나, 열전도성의 향상이 요구되는 모든 산화물 핵연료가 적용될 수 있다.
또한, 상기 단계 1에서 제조되는 산화물 핵연료 과립은 200 내지 1000 μm의 크기인 것이 바람직하나, 상기 산화물 핵연료 과립의 크기가 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계이다.
전술한 바와 같이, 본 발명에서는 산화물 핵연료가 나타내는 낮은 열전도성을 개선하기 위하여, 열전도성 금속을 소결체에 포함시켜 소결체의 열전도성을 향상시키고자 하며, 이에 상기 단계 2에서는 단계 1에서 제조된 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합한다.
이때, 상기 단계 2의 열전도성 금속은 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 크롬(Cr), 나이오븀(Nb), 루테늄(Ru), 지르코늄(Zr), 실리콘(Si) 및 이 금속을 포함하는 합금 등의 금속 일 수 있으나, 상기 열전도성 금속이 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 단계 2의 열전도성 금속은 10 ㎛ 이하의 크기를 갖는 것이 바람직하며, 0.01 ㎛ 내지 10 ㎛의 크기를 갖는 것이 더욱 바람직하다.
한편, 상기 단계 2의 열전도성 금속 분말은 단계 1의 산화물 핵연료 과립에 대하여 2 내지 15 부피%의 비율로 혼합될 수 있다. 단계 2와 같이 열전도성 금속이 산화물 핵연료와 혼합됨에 따라 최종적으로 제조되는 소결체의 열전도성을 향상시킬 수 있다. 그러나, 상기 열전도성 금속이 상기 범위 미만의 비율로 혼합되는 경우에는, 소결체의 열전도성 향상 효과가 미흡한 문제가 있으며, 상기 범위를 초과하여 열전도성 금속이 혼합되는 경우에는 핵연료 물질 장전량 손실이 커져, 핵연료의 경제성을 저하 시키는 문제가 발생할 수 있다.
본 발명에 따른 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계이다.
상기 단계 3은 핵연료 소결체를 제조하기 위하여, 단계 2에서 열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립으로 성형체를 제조하는 단계로써, 상기 단계 3의 성형체는 100 내지 500 MPa의 성형압력으로 가압성형하여 제조될 수 있다.
만약, 상기 단계 3의 성형이 100 MPa 미만의 압력으로 가압성형되는 경우에는 산화물 핵연료 과립이 충분히 압축되지 않아 건전성이 취약하며, 이로 인하여 다음 공정으로의 이동 및 처리과정에서 성형체를 취급하기 어려운 문제가 있다. 또한, 상기 성형이 500 MPa을 초과하는 압력으로 가압성형되는 경우에는 과도한 압력으로 압축됨에 따라 성형체의 균열 등이 발생하는 문제가 있다.
본 발명에 따른 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법에 있어서, 단계 4는 상기 단계 3의 성형체를 소결하는 단계이다.
기존의 상용 핵연료 소결체 제조 공정은 대표적인 산화물 핵연료인 이산화 우라늄으로 성형체를 제조한 후, 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 소결하여 수행되고 있다. 이때, 본 발명의 상기 단계 4에서도 상기 단계 3에서 제조된 성형체를 소결하여 소결체를 제조하되, 상기 소결을 수소 분위기 가스 하에서 수행하여 핵연료 소결체를 제조할 수 있으며, 이와 같이 본 발명의 제조방법은 기존의 소결체 제조공정과 동일하게 환원성의 수소 분위기에서 소결을 수행함에 따라 기존의 상용 제조 공정과의 양립성이 뛰어난 효과가 있다.
한편, 상기 단계 4의 소결은 1300 내지 1800 ℃의 온도로 1 내지 10 시간 동안 수행될 수 있다. 만약, 상기 단계 4의 소결이 1300 ℃ 미만의 온도에서 수행되는 경우에는 핵연료 시방(Specification)에 적합한 밀도를 갖는 소결체를 제조할 수 없는 문제가 있으며, 상기 소결이 1800 ℃를 초과하는 온도에서 수행되는 경우에는 가열장치의 제조 및 이의 유지가 어려운 문제가 있다.
아울러, 상기 소결이 수행되는 시간은 소결온도에 따라 변동될 수 있는 부분이나, 일반적으로 1 내지 10 시간 동안 수행될 수 있다.
전술한 바와 같은, 본 발명의 핵연료 소결체 제조방법은 종래기술과 비교하여 금속 산화물이 아닌 열전도성 금속을 직접 사용하기 때문에 상용의 소결체 제조 공정과 동일한 환원성 기체 분위기에서 소결이 수행될 수 있는바, 기존의 상용 제조 공정과의 양립성이 뛰어난 효과가 있으며, 산화물 액상 형성 및 환원 단계가 없으므로, 소결체 내 금속 물질의 분포 균질성이 뛰어나다.
또한, 금속 분말과 혼합되는 핵연료 과립의 밀도를 최적의 범위로 조절함에 따라 금속망 및 미세조직이 균질하게 분포된 고밀도의 핵연료 소결체를 제조할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은
상기 제조방법에 따라 제조되어, 망상구조의(network structure) 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체를 제공한다.
본 발명에 따른 핵연료 소결체는 종래의 산화물 핵연료가 나타내는 낮은 열전도성을 개선하기 위하여 제조된 것으로써, 망상구조의(network structure) 열전도성 금속을 포함함에 따라 종래보다 현저히 높은 열전도성을 나타낼 수 있다.
또한, 상기 망상구조의 열전도성 금속은 핵연료 소결체의 전부 또는 적어도 일부영역에 균질하게 분포되어 열을 효과적으로 방출할 수 있으며, 핵연료로서 사용되기 적합한 96 %T.D. 이상의 높은 밀도를 나타낼 수 있다.
나아가, 본 발명은
상기 핵연료 소결체 및 상기 핵연료 소결체 복수개가 그 내부로 장입되는 핵연료 피복관을 포함하는 핵연료를 제공한다.
본 발명에 따른 상기 핵연료는, 망상구조의(network structure) 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체와, 내부로 상기 핵연료 소결체 복수개를 장입하는 핵연료 피복관을 포함하여 구성된 것으로써,
상기와 같이 망상구조의(network structure) 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체를 포함함에 따라, 핵분열과정 중 발생하는 열이 외부로 효과적으로 방출될 수 있으며, 이를 통해 본 발명의 핵연료가 장전되는 원자로를 고출력으로 운전할 수 있는 경제적인 장점이 있다.
더욱 나아가, 본 발명은
30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계(단계 1);
열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계(단계 2); 및
상기 단계 2의 성형체를 소결하는 단계(단계 3)를 포함하며,
열전도성 금속으로 이루어진 망상구조(network structure)를 소결체 내에 형성시키는 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시키는 방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시키는 방법을 상세히 설명한다. 이때, 상기 단계 1 내지 3은 전술한 내용들에 의하여 동일하게 설명될 수 있는바, 이에 대한 설명은 생략한다.
본 발명에 따른 상기 방법은, 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시키는 방법이다. 즉, 현재 가장 광범위하게 사용되고 있는 산화물 핵연료는 낮은 열전도성을 나타내는 것으로 알려져 있으며, 이러한 핵연료의 온도는 원자로 및 핵연료의 안정성과 밀접한 관련이 있기 때문에 핵연료의 열전도성을 향상시키고자 하는 연구가 다양하게 수행되어 왔다.
이때, 산화물 핵연료로 열전도도가 높은 열전도성 금속을 첨가함으로써 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시킬 수 있으며, 본 발명에 따른 방법에서는 상기와 같은 단계 1 내지 3을 수행하여 열전도성 금속으로 이루어진 망상구조(network structure)를 소결체 내에 형성시킴으로써 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시킬 수 있다.
이때, 본 발명에 따른 상기 방법은 금속 산화물이 아닌 열전도성 금속을 직접 사용하기 때문에 환원성 기체 분위기에서 한차례의 소결을 수행하여 소결체의 열전도성을 향상시킬 수 있는바, 종래기술에서의 금속 산화물 액상 형성 및 환원 단계가 생략될 수 있다.
또한, 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시킴과 동시에, 핵연료 소결체의 밀도기 핵연료 시방을 충족하도록 고밀도화할 수 있기 때문에 본 발명의 방법을 통해 열전도성을 향상시킨 핵연료 소결체는 핵연료의 재료로서 사용되기 적합하다.
이하, 본 발명을 실시예에 의해 더욱 상세히 설명한다. 단, 하기의 실시예는 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 의해 제한되는 것은 아니다.
<실시예 1> 산화물 핵연료 소결체의 제조 1
단계 1 : 이산화 우라늄 분말을 30 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하였으며, 분쇄된 과립들을 체에 걸러서 30.8 %T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조하였다.
단계 2 : 상기 단계 1에서 제조된 이산화 우라늄 과립과, 열전도성 금속인 몰리브덴 금속 분말을 혼합하였다. 이때, 상기 몰리브덴 금속 분말은 이산화 우라늄 과립에 대하여 10 부피%의 비율로 혼합되었다.
단계 3 : 상기 단계 2에서 몰리브덴 금속 분말이 혼합된 이산화 우라늄 과립을 300 MPa의 압력으로 성형하여 성형체를 제조하였다.
단계 4 : 상기 단계 3에서 제조된 성형체를 1730 ℃의 수소분위기 하에서 4시간 동안 소결하여 이산화 우라늄 핵연료 소결체를 제조하였다.
<실시예 2> 산화물 핵연료 소결체의 제조 2
상기 실시예 1의 단계 1에서 이산화 우라늄 분말을 50 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하여 33 %T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 이산화 우라늄 핵연료 소결체를 제조하였다. 이때, 제조된 이산화 우라늄 핵연료 소결체의 사진을 도 1에 나타내었다.
<실시예 3> 산화물 핵연료 소결체의 제조 3
상기 실시예 1의 단계 1에서 이산화 우라늄 분말을 100 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하여 37.5%T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 이산화 우라늄 핵연료 소결체를 제조하였다.
<실시예 4> 산화물 핵연료 소결체의 제조 4
상기 실시예 1의 단계 1에서 이산화 우라늄 분말을 150 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하여 42.5 %T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 이산화 우라늄 핵연료 소결체를 제조하였다.
<비교예 1>
상기 실시예 1의 단계 1에서 이산화 우라늄 분말을 500 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하여 53 %T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 이산화 우라늄 핵연료 소결체를 제조하였다.
<비교예 2>
상기 실시예 1의 단계 1에서 이산화 우라늄 분말을 600 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하여 55.1 %T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 이산화 우라늄 핵연료 소결체를 제조하였다.
<비교예 3>
상기 실시예 1의 단계 1에서 이산화 우라늄 분말을 600 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 1000 ℃의 수소분위기 하에서 가소결하고, 다시 이를 분쇄하여 64 %T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 이산화 우라늄 핵연료 소결체를 제조하였다.
<비교예 4>
상기 실시예 1의 단계 1에서 이산화 우라늄 분말을 20 MPa의 압력으로 가압한 후, 이를 분쇄하여 25 %T.D.인 일정크기의 이산화 우라늄 과립을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하였다.
그러나, 이산화 우라늄 과립의 밀도가 현저하게 낮은 이유로, 과립과 금속분말 혼합 시 과립이 부스러지는 문제가 발생하였다.
<실험예 1> 광학현미경 관찰
상기의 실시예 및 비교예들에서 제조된 이산화 우라늄 핵연료 소결체의 미세구조를 분석하고자, 상기 소결체들을 광학현미경을 통해 관찰하였고 그 결과를 도 2 내지 도 6에 나타내었다.
도 2 및 도 3에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1 및 2에서 제조된 핵연료 소결체는 이산화 우라늄과 몰리브덴 금속 간의 계면 건전성이 우수한 것을 알 수 있으며, 특히 실시예 2에서 제조된 핵연료 소결체는 계면 건전성이 가장 우수한 것을 알 수 있다.
반면, 도 4 내지 6에 나타낸 바와 같이, 비교예 1 내지 3에서 제조된 핵연료 소결체는 이산화 우라늄과 몰리브덴 금속 간의 계면 건전성이 매우 불량한 것을 알 수 있다.
즉, 상기의 분석결과로부터 본 발명에 따른 제조방법에서 과립의 밀도를 최적의 범위로 조절함에 따라 핵연료와 열전도성 금속 간의 계면 건전성이 우수한 핵연료 소결체를 제조할 수 있음을 알 수 있다.
<실험예 2> 소결체의 열확산도 분석
상기 실시예 2에서 제조된 이산화 우라늄 핵연료 소결체의 열확산도를 분석하기 위하여, 레이저 플래쉬(laser flash) 장치를 이용하여 열확산도를 측정 분석하였고, 그 결과를 도 7에 나타내었다.
도 7에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따라 제조된 핵연료 소결체는 측정이 수행된 모든 온도조건에서 기존의 UO2 소결체에 대비하여 열확산도가 크게 증가하는 것을 알 수 있다. 또한, 핵연료가 정상적으로 연소될 때의, 소결체 중심온도에 해당되는 1000 ℃ 이상에서는 열확산도가 더욱 증가하는 것을 알 수 있다.
즉, 상기 분석결과를 통해, 본 발명의 제조방법을 통해 기존의 UO2 소결체 보다 열전도도가 현저히 향상된 핵연료 소결체를 제조할 수 있음을 확인할 수 있다.
<실험예 3> 과립의 밀도에 따른 소결체의 밀도변화 분석
본 발명의 제조방법에서 사용되고 있는 핵연료 과립의 밀도에 따라, 최종적으로 제조되는 핵연료 소결체의 밀도 변화를 분석하기 위하여, 상기 실시예 및 비교예들에서 제조된 소결체들의 밀도를 아르키메데스법을 통해 측정한 후, 이를 그래프로 정리하였으며 그 결과를 도 8에 나타내었다.
도 8에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1 내지 4에서 제조된 소결체들은 모두 97 %T.D.이상의 밀도를 나타내는 것을 알 수 있다.
반면, 비교예 1 및 3에서 제조된 소결체의 경우, 과립의 밀도가 과도하게 높음에 따라, 전술한 바와 같이 핵연료와 금속 간의 계면 건전성이 매우 불량할 뿐만 아니라, 소결체의 밀도 역시 현저하게 낮은 것을 알 수 있다.

Claims (13)

  1. 30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립을 제조하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 산화물 핵연료 과립과, 크기가 10 ㎛ 이하인 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3의 성형체를 소결하는 단계(단계 4)를 포함하는 열전도성 금속망을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 산화물 핵연료는 UO2, PuO2 및 ThO2를 포함하는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속 산화물 핵연료인 것을 특징으로 하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 단계 2의 열전도성 금속은 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 크롬(Cr), 나이오븀(Nb), 루테늄(Ru), 지르코늄(Zr), 실리콘(Si) 및 이 금속을 포함하는 합금을 포함하는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속인 것을 특징으로 하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 단계 2의 열전도성 금속은 산화물 핵연료 과립에 대하여 2 내지 15 부피%의 비율로 혼합되는 것을 특징으로 하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서, 상기 단계 3의 성형체는 100 내지 500 MPa의 성형압력 하에서 제조되는 것을 특징으로 하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 단계 4의 소결은 수소 분위기 가스 하에서 수행되는 것을 특징으로 하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 단계 4의 소결은 1300 내지 1800 ℃의 온도로 1 내지 10 시간 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법.
  9. 제1항의 제조방법에 따라 제조되어, 망상구조의(network structure) 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체.
  10. 제9항에 있어서, 상기 핵연료 소결체의 밀도는 96 %이론밀도(T.D., Theoretical density) 이상인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체.
  11. 제9항에 있어서, 상기 망상구조의 열전도성 금속은 핵연료 소결체의 전부 또는 적어도 일부영역에 포함되는 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체
  12. 제9항의 핵연료 소결체 및 상기 핵연료 소결체 복수개가 그 내부로 장입되는 핵연료 피복관을 포함하는 핵연료.
  13. 30 내지 45 %이론밀도(T.D., Theoretical density)인 산화물 핵연료 과립과, 열전도성 금속 분말을 혼합하는 단계(단계 1);
    열전도성 금속 분말이 혼합된 산화물 핵연료 과립을 성형하여 성형체를 제조하는 단계(단계 2); 및
    상기 단계 2의 성형체를 소결하는 단계(단계 3)를 포함하며,
    열전도성 금속으로 이루어진 망상구조(network structure)를 소결체 내에 형성시키는 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체의 열전도성을 향상시키는 방법.
KR1020150016546A 2014-05-26 2015-02-03 열전도성 금속을 포함하는 핵연료 소결체의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료 소결체 KR101638351B1 (ko)

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