JP2001500619A - 核燃料焼結体とその製造方法ならびに被覆管付き燃料棒 - Google Patents
核燃料焼結体とその製造方法ならびに被覆管付き燃料棒Info
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Abstract
(57)【要約】
燃料棒の被覆管への燃焼に伴う負荷が最小となる核燃料焼結体で、ウランおよびプルトニウムの材料の少なくともいずれかと酸素との化合物よりなる核燃料焼結体が、セラモグラフィックの研磨面において、それぞれ焼結粒子に関連する第1(1)と第2(2)のミクロ組織を呈する。それぞれのミクロ組織の面において、第1のミクロ組織(1)が第1の気孔の大きさの分布(I)を、また、第2のミクロ組織(2)が第2の気孔の大きさの分布(II)をもつ。双方の気孔の大きさの分布の総和(III)は、第1(M1)と第2(M2)の最大値をもつ。同時に、この種の核燃料焼結体の製造方法、ならびに被覆管とこの種の核燃料焼結体を備えた燃料棒が提示される。
Description
【発明の詳細な説明】
核燃料焼結体とその製造方法ならびに被覆管付き燃料棒
本発明は、核燃料焼結体、核燃料焼結体の製造方法、ならびに被覆管付き燃料
棒に関する。
ウランとプルトニウムの材料のうちの少なくともいずれか一つと酸素との化合
物によって形成される核燃料焼結体が、通常、原子炉に装入される。この原子炉
内において、核燃料焼結体は、まずシュリンク(収縮)し、その後、燃焼の進行
とともにスエリング(膨張)することとなる。
原子炉において、これらの多数の核燃料焼結体は、例えばジルコニウム合金よ
りなる原子炉燃料要素の燃料棒の被覆管中に柱状の円柱体として上下に積層され
て配される。被覆管は、まず、その外面に対する原子炉中の冷却媒体の高い圧力
によって、核燃料焼結体に押しつけられる。しかしながら、被覆管は、核燃料焼
結体がスエリングを始めると元の状態に広がることとなる。被覆管は、燃焼に伴
って核燃料焼結体から放出される特に気体状の核分裂生成物に対する重要なバリ
アを形成している。したがって、燃料棒が原子炉中に装荷されている間に、被覆
管が核燃料焼結体によって過大な荷重を受けないようにすることが重要である。
本発明の一般的な課題は、原子炉内での燃焼に伴って核燃料焼結体を含む燃料
棒の被覆管に加わる、核燃料焼結体による荷重が小さく抑えられる核燃料焼結体
を形成することにある。また、核燃料焼結体の製造方法も提示されなければなら
ない。また、その核燃料焼結体を装入した燃料棒も提示される必要がある。
第一に揚げた課題は、請求項1に相当する本発明の第1の形態の核燃料焼結体
を用いることによって適切に解決される。この形態は、原子炉内における核燃料
焼結体のスエリングは核分裂によって生じる特に気体状の核分裂生成物が相応の
容積を必要とするために起こる、との認識に基づくものである。核燃料焼結体の
気孔の大きさの分布が原子炉内で局所的に異なれば、寸法変化特性も位置により
大きく異なることとなる。原子炉内の燃焼に伴う核燃料焼結体の寸法変化は、気
孔の大きさを局所的に異なる分布とすることによって相応に調節することができ
、
好ましいことに比較的小さくすることができる。
第一に揚げた課題は、請求項2の本発明の第2の形態の核燃料焼結体用いるこ
とによっても適切に解決される。この形態は、原子炉内での核燃料焼結体の局所
的に異なる寸法変化特性は、また、核燃料焼結体中の核分裂性同位元素の濃度が
局所的に大きく異なることが原因となって起こり、これによって原子炉内の核燃
料焼結体の内部で局所的に強さの異なる燃焼が起こる、との認識に基づくもので
ある。
第一に揚げた課題は、請求項5の本発明の第3の形態の核燃料焼結体用いるこ
とによっても適切に解決される。この形態は、原子炉内において増殖性の同位元
素は、時間的に遅延して核燃料焼結体中で核分裂性同位元素となり、これに対応
して時間的に遅延して核燃料焼結体中で局所的に異なった強さの燃焼が生じるの
で、原子炉内での核燃料焼結体の寸法変化の微調整に重要となる、との認識に基
づくものである。なお、請求項5に記載の最初の濃度はゼロであってもよい。
請求項8による別の形態は、核燃料焼結体中のアルミニウムの濃度が局所的に
異なれば、原子炉内での核燃料焼結体のシュリンクの速度に局所的な差が生じる
ことに基づくものである。なお、請求項8に記載の最初の濃度はゼロであっても
よい。
請求項9による別の形態は、ランタノイドやタンタルはニュートロンポイズン
であり、核燃料焼結体中のこれらの濃度が局所的に異なれば燃焼の強さも局所的
に異なり、原子炉内部における寸法変化の大きさも局所的に異なるという事実を
利用したものである。これもまた、原子炉内部における寸法変化の微調整に有効
である。なお、請求項9に記載の最初の濃度はゼロであってもよい。
第二に揚げた課題は、本発明の請求項10,11,12,13または14に提
示された方策のいずれかを選択することにより解決される。請求項10の方法に
よって請求項1の核燃料焼結体が、請求項11の方法によって請求項2の核燃料
焼結体が、また、請求項12の方法によって請求項5の核燃料焼結体が製造され
る。請求項13の方法によって機械的安定性の極めて優れた核燃料焼結体が得ら
れ、また、請求項14の方法によって得られる加圧成形品はさらに進んで割れが
生じ難いものとなるので、これを用いて製作した焼結体は優れた表面特性を有す
ることとなる。
請求項15による別の形態の方法によれば、加圧成形品を用いた核燃料焼結体
で、極めて割れが生じ難いのみならず、さらに、高密度で、表面にひびの入り難
い核燃料焼結体が得られることとなる。
請求項16による別の形態の方法によれば、加圧成形品を用いた核燃料焼結体
で、焼結密度が高いだけでなく、微粒子の大きさの大きい核燃料焼結体が得られ
ることとなる。微粒子の大きさが大きければ、気体状の核分裂生成物が抑制され
るので、この核燃料焼結体を原子炉に用いれば、燃焼度を比較的高くすることが
できる。
請求項10乃至14の方法において、粒子が一種類の場合も、また二種類の場
合も、前述の粉末の酸化ウラン粉末、酸化プルトニウム粉末、あるいはウランー
プルトニウム混合酸化物粉末のうちの少なくとも一つが原料粉末として用いられ
る。
上記の加圧成形品を製造する場合三種類以上の粒子を使用することもできる。
したがって、本発明による核燃料焼結体のセラモグラフィックの研磨面には、種
々様々な焼結粒子のミクロ組織が認められる。
本発明による請求項1乃至9のいずれかに対応する核燃料焼結体を内包した被
覆管付き燃料棒は好適である。
本発明とその長所を、図面ならびに実施例を用いて以下に詳細に説明する。
図1は、本発明による円柱状核燃料焼結体の縦断面を拡大したセラモグラフィ
ックの研磨面を示す。
図2は、図1の二種類の焼結粒子の顕微鏡写真のミクロ組織の気孔の大きさの
分布と、これらの気孔の大きさの分布の総和を実例で説明するものである。
図3は、原子炉燃料要素に用いる燃料棒の一部を断面で示した側面図である。
図1のセラモグラフィックの研磨面をもつ核燃料焼結体は、CaF2型の結晶構造
をもつ単一相で均一なUO2により形成されている。さらに、ミクロ組織には、比
較的大きな気孔からなる少なくとも本質的に閉じた粒界3によって位置的に制限
された、いくつかの粒子が認められる。
図2のグラフにおいて、横軸はμmで表した気孔の直径であり、縦軸は百分率
で表した核燃料焼結体全体の体積に対する気孔の体積の微分量である。点線で描
かれた曲線状の線Iは、図1の焼結粒子1のミクロ組織1の気孔の体積の微分量
であり、点線で描かれた曲線状の線IIは、図1のもう一方の焼結粒子2のミクロ
組織2の気孔の体積の微分量である。ミクロ組織1および2の気孔の大きさの分
布は、そのミクロ組織1および2の表面に関連し、その気孔の体積の微分量に比
例している。気孔の算出と解析は、サルチコフ(Saltykov)著「ステレオメtリ
ックメタログラフィー(Stereometrische Metallographie)」VEB Deutsher Ver
lag fuer Grundstoffindustrie,Leipzig 1974年の特に7.7、8、9章に基づいて
行われる。それぞれのミクロ組織の境界をなす粒界3の気孔は計算に含まれてい
ない。実線で描かれた曲線状の線IとIIの総和の曲線IIIは、二つの最大値M1と
M2を有している。
さらに、図1のミクロ組織1、したがってその焼結粒子を第1の濃度の核分裂
性同位元素U235を含むものとし、ミクロ組織2、したがってその焼結粒子を第
2の濃度の核分裂性同位元素U235を含むものとしてもよい。双方の濃度は、少
なくとも絶対値で約0.5wt%異なるものとする。少なくとも絶対値で約0.7wt%、
あるいは少なくとも絶対値で約0.9wt%異なるものとすれば好適である。これら
の核分裂性同位元素の濃度は、焼結粒子より試料を取出し、この試料を用いて質
量分析器あるいはガンマ線スペクトルメーターにより測定することができる。
さらに、図1のミクロ組織1、したがってその焼結粒子を第1の濃度の増殖性
のトリウム同位元素を含むものとし、ミクロ組織2、したがってその焼結粒子2
を第2の濃度の増殖性のトリウム同位元素を含むものとしてもよい。第2の増殖
性のトリウム同位元素の濃度は、第1の増殖性のトリウム同位元素の濃度と少な
くとも絶対値で約0.5wt%異なる。双方の濃度が、少なくとも絶対値で約0.7wt%
、あるいは少なくとも絶対値で約0.9wt%異なるものとすれば好適である。また
、第1の濃度はゼロでもよい。
さらに、図1のミクロ組織1、したがってその焼結粒子を第1の濃度のアルミ
ニウムを含むものとし、ミクロ組織2、したがってその焼結粒子を第2の濃度の
アルミニウムを含むものとしてもよい。第2の濃度は、第1の濃度と少なくとも
30ppmから2000ppm異なる。また、第1の濃度はゼロとしてもよい。
また、図1のミクロ組織1、したがってその焼結粒子を第1の濃度の、ランタ
ノイドとタンタルの群のうちの成分の少なくともいずれか一つを含むものとし、
ミクロ組織2、したがってその焼結粒子を第2の濃度の、上記の群のうちの成分
の少なくともいずれか一つを含むものとし、第2の濃度を第1の濃度と少なくと
も絶対値で約0.5wt%異なるものとしてもよい。また、第1の濃度はゼロでもよ
い。
図1に対応したセラモグラフィックの研磨面をもつ核燃料焼結体を製造する際
には、第1の種類の粒子と第2の種類の粒子の混合物の加圧成形品を焼結する。
いずれの種類の粒子も、酸化ウラン粉末(UO2)、酸化プルトニウム粉末(PuO2
)および酸化ウランと酸化プルトニウムの混合粉末(UO2+PuO2)のうちの少な
くともいずれか一つよりなる原料粉末を、別個に造粒することにより形成される
。核燃料焼結体へと焼結した状態において気孔の大きさの分布が異なるように、
二種類の粒子と加圧成形品中のそれぞれの量が選定される。
第1の種類の粒子は、例えば、UF6を水蒸気、水素および窒素が存在する条件
下で乾燥置換し、この際の中間生成物である弗化ウラニル(UO2F2)から得た酸
化ウラン粉末を造粒することによって得られる。一方、第2の種類の粒子は、UF6
を加湿置換する際の中間生成物より得た酸化ウラン粉末を、別途造粒すること
によって得られる。AUC法ではこの中間生成物はアンモニウムウラニルカーボ
ネート(AUC)であり、ADU法ではアンモニウムジウラネート(ADU)で
ある(“Gmelin Handbuch der Anorganischen Chemie U Uran,Erga enzungsban
d A3,Technologie,Verwendung”1981年の特に2.1.4.1,2.1.4.2,および2.1.6章を
参照のこと)。第1の種類の粒子用にはAUCを、また第2の種類の粒子用には
ADUを用い、これらを“か焼”(カルシネイト)して生成して得た酸化ウラン
粉末により造粒される。
第1の種類の粒子と第2の種類の粒子は、UO2を得るための前述の中間生成物
の弗化ウラニル、AUC、あるいはADUのいずれかを“か焼”して得た酸化ウ
ラン粉末の二つのチャージを別個に造粒することによっても得られる。第1のチ
ャージの“か焼”パラメーターのうち少なくとも一つを、第2のチャージの対応
する“か焼”パラメーターとは異なるものとする。“か焼”パラメーターとして
は、例えば“か焼”温度、“か焼”時間、さらに“か焼”ガスの水素と水蒸気の
量ならびにその割合が間題となる。
第1の種類の粒子と第2の種類の粒子は、酸化ウラン粉末の造粒操作を異なる
ものとすることによっても得られる。異なる造粒操作とは、二つの粉末チャージ
を別個に造粒し、その際、一方の粉末チャージの造粒操作のパラメーターの少な
くとも一つを、もう一方の粉末チャージの造粒操作の対応するパラメーターと異
なるものとすることを意味する。造粒操作のパラメーターは、例えば、粉砕時間
、粉砕の細かさ、造粒操作前の酸化ウラン粉末を予め加圧する際の圧力、造粒操
作により得られた粒子の密度、造粒操作により製造された粒子の大きさ、さらに
は、造粒操作前に酸化ウラン粉末に加えられた添加物の量と種類である。これら
の添加物は、ステアリン酸亜鉛やステアリン酸アルミニウムのような潤滑剤、ポ
リビニルアルコールのような可塑剤、U3O8のような気孔形成物、さらには炭酸ア
ンモニウムや蓚酸ジアミドのようなアゾジカルボン酸ジアミドである。その他、
核燃料焼結体を研削する際にUO2から生じた研削片が添加物として用いられるこ
とも可能である。
なお、UO2粉末、PuO2粉末、および(U,Pu)O2粉末(すなわち、酸化ウラン粉末
、酸化プルトニウム粉末、およびウランープルトニウム混合物酸化物)の少なく
ともいずれか一つから、二種類の粒子を製造する方法は、いつでも実験によって
確認することができ、これに伴って、これらの一つを焼結して製造した核燃料焼
結体の圧縮成形品が、焼結した状態において異なった大きさの気孔分布をもつこ
とを確認することができる。
UO2粉末の第1のチャージを得るために、転換温度550℃による乾燥転換によっ
てUF6から弗化ウラニルを形成し、“か焼”温度650℃で“か焼”した。このUO2
粉末にはU3O8粉末とステアリン酸亜鉛が添加されており、30wt%のU3O8粉末と0.
3wt%のステアリン酸亜鉛を含んでいた。この第1のチャージを造粒して、密度
が5g/cm3の第1の種類の粒子を得た。これらの粒子の平均直径は0.65mmである
。
UO2粉末の第2のチャージは、650℃の転換温度においてUF6を弗化ウラニ
ルへと乾燥転換し、引き続いてこの弗化ウラニルを“か焼”温度700℃で“か
焼”することにより得た。このUO2粉末には200ppmのアルミニウムが含まれてい
たが、U3O8粉末とステアリン酸亜鉛は全く含まれていなかった。このUO2粉末を
造粒することによって、密度3.8g/cm3の第2の種類の粒子が得られた。これらの
粒子の平均直径は0.85mmである。
二つのUO2粉末のチャージから形成された第1の種類の粒子と第2の種類の粒
子を同一割合で混合し、混合物を密度6g/cm3の加圧成形品へと圧縮した。この
加圧成形品を焼結して最終的に核燃料焼結体を得た。焼結温度は1680℃で、水素
よりなる焼結雰囲気中の酸素分圧は、焼結中は10-12atmであり、室温へと冷却す
る際には10-20atmである。
このようにして得られた核燃料焼結体の密度は10.51g/cm3であり、微粒子の平
均の大きさは12μmであった。40000MWd/tUの燃焼後に、この核燃料焼結体の体
積は約2.8%増大した。
これに対して、密度6g/cm3の加圧成形品を上記と同様の焼結条件で焼結して
得た核燃料焼結体で、かつ第1の種類の粒子のみを用いたものは、微粒子の平均
の大きさがわずか7.8μmであった。同様に40000MWd/tUの燃焼後に、この核燃料
焼結体の体積は約3.8%増大した。
図3に見られる燃料棒4は原子炉燃料要素用として指定されたもので、ジルコ
ニウム合金よりなる被覆管5を有している。この被覆管5の内部には、本発明に
基づいて形成され、円柱の軸が被覆管5の長さ方向の軸と一致するように柱状に
配された核燃料焼結体7がある。この被覆管5は、管の両端部において、被覆管
5に溶接された同じくジルコニウム合金製の栓6により封止されている。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1.酸素と、ウランおよびプルトニウムの材料のうちの少なくともいずれか1つ との化合物によって形成された基材を備える核燃料焼結体で、その基材がセラモ グラフィックの研磨面において、それぞれ焼結粒子に関連する第1(1)と第2 (2)のミクロ組織を呈し、二つのミクロ組織(1,2)の粒界(3)に形成さ れた気孔を計算に含まないとき、このうちの第1のミクロ組織(1)が、第1の ミクロ組織(1)の面において第1の気孔の大きさの分布(I)を、また、第2 のミクロ組織(2)が、第2のミクロ組織(2)の面において第1の気孔の大き さの分布と異なる第2の気孔の大きさの分布(II)を有し、双方の気孔の大きさ の分布の総和が、第1(M1)と第2(M2)の最大値をもつ核燃料焼結体。 2.酸素と、ウランおよびプルトニウムの材料のうちの少なくともいずれか1つ との化合物によって形成された基材を備える核燃料焼結体で、その基材がセラモ グラフィックの研磨面において、それぞれ焼結粒子に関連する第1(1)と第2 (2)のミクロ組織を呈し、このうちの第1のミクロ組織(1)が第1の濃度の 核分裂性同位元素を有し、また、第2のミクロ組織(2)が、第1の濃度と少な くとも絶対値で約0.5wt%異なる第2の濃度の核分裂性同位元素を有する核燃料 焼結体。 3.核分裂性同位元素の第2の濃度が、第1の濃度と少なくとも絶対値で約0.7w t%異なることを特徴とする請求項2記載の核燃料焼結体。 4.核分裂性同位元素の第2の濃度が、第1の濃度と少なくとも絶対値で約0.9w t%異なることを特徴とする請求項3記載の核燃料焼結体。 5.酸素と、ウランおよびプルトニウムの材料のうちの少なくともいずれか1つ との化合物によって形成された基材を備える核燃料焼結体で、その基材がセラモ グラフィックの研磨面において、それぞれ焼結粒子に関連する第1(1)と第2 (2)のミクロ組織を呈し、このうちの第1のミクロ組織(1)が第1の濃度の 増殖性同位元素、特にトリウム同位元素を有し、第2のミクロ組織(2)が、第 1の濃度と少なくとも絶対値で約0.5wt%異なる第2の濃度の増殖性同位元素、 特にトリウム同位元素を有する核燃料焼結体。 6.増殖性同位元素の第2の濃度が、第1の濃度と少なくとも絶対値で約0.7wt% 異なることを特徴とする請求項5記載の核燃料焼結体。 7.増殖性同位元素の第2の濃度が、第1の濃度と少なくとも絶対値で約0.9wt% 異なることを特徴とする請求項6記載の核燃料焼結体。 8.第1のミクロ組織(1)が第1の濃度のアルミニウムを有し、また、第2の ミクロ組織(2)が、第1の濃度と少なくとも30ppm乃至2000ppm異なる第2の濃 度のアルミニウムを有する請求項1乃至7のいずれか1つに記載の核燃料焼結体 。 9.第1のミクロ組織(1)が第1の濃度のランタノイドおよびタンタルからな る群の成分の少なくともいずれか1つを有し、また、第2のミクロ組織(2)が 第1の濃度と少なくとも絶対値で約0.5wt%異なる第2の濃度の上記の群の成分 の少なくともいずれか1つを有する請求項1乃至8のいずれか1つに記載の核燃 料焼結体。 10.酸化ウラン粉末、酸化プルトニウム粉末、およびウランープルトニウム混 合物酸化物粉末のうちの少なくともいずれか1つを含む原料粉末を別個に造粒し て第1の種類の粒子と第2の種類の粒子を形成し、これらの二種類の粒子の混合 物によって形成した圧縮成形品を焼結する核燃料焼結体の製造方法において、核 燃料焼結体に焼結した状態で異なる気孔の大きさの分布を持つように、双方の種 類の粒子を選択する核燃料焼結体の製造方法。 11.酸化ウラン粉末、酸化プルトニウム粉末、およびウランープルトニウム混 合物酸化物粉末のうちの少なくともいずれか1つを含む原料粉末を別個に造粒し て第1の種類の粒子と第2の種類の粒子を形成し、これらの二種類の粒子の混合 物によって形成した圧縮成形品を焼結する核燃料焼結体の製造方法において、第 1の種類の粒子が、第2の種類の粒子とは異なる核分裂性同位元素を有する核燃 料焼結体の製造方法。 12.酸化ウラン粉末、酸化プルトニウム粉末、およびウランープルトニウム混 合物酸化物粉末のうちの少なくともいずれか1つを含む原料粉末を別個に造粒し て第1の種類の粒子と第2の種類の粒子を形成し、これらの二種類の粒子の混合 物によって形成した圧縮成形品を焼結する核燃料焼結体の製造方法において、第 1の種類の粒子が、第2の種類の粒子とは異なる濃度の増殖性同位元素、好まし くはトリウム同位元素を有する核燃料焼結体の製造方法。 13.酸化ウラン粉末、酸化プルトニウム粉末、およびウランープルトニウム混 合物酸化物粉末のうちの少なくともいずれか1つを含む原料粉末を別個に造粒し て第1の種類の粒子と第2の種類の粒子を形成し、これらの二種類の粒子の混合 物によって形成した圧縮成形品を焼結する核燃料焼結体の製造方法において、第 1の種類の粒子が第1の濃度のアルミニウムを含み、第2の種類の粒子が、第1 の濃度とは異なる第2の濃度のアルミニウムを含む核燃料焼結体の製造方法。 14.酸化ウラン粉末、酸化プルトニウム粉末、およびウランープルトニウム混 合物酸化物粉末のうちの少なくともいずれか1つを含む原料粉末を別個に造粒し て第1の種類の粒子と第2の種類の粒子を形成し、これらの二種類の粒子の混合 物によって形成した圧縮成形品を焼結する核燃料焼結体の製造方法において、第 1の種類の粒子が、第1の濃度の、ランタノイドおよびタンタルからなる群の少 なくともいずれか1つの成分を含み、第2の種類の粒子が、第1の濃度とは異な る第2の濃度の前記の群の少なくともいずれか1つの成分を含む核燃料焼結体の 製造方法。 15.平均直径が0.05mm乃至2mmの範囲の値の粒子を有する圧縮成形品が用いら れていることを特徴とする請求項10乃至13のいずれか1つに記載の核燃料焼 結体の製造方法。 16.粒子を圧縮して密度を1.9g/cm3乃至5g/cm3に調整した圧縮成形品が用い られていることを特徴とする請求項10乃至13のいずれか1つに記載の核燃料 焼結体の製造方法。 17.密度が5g/cm3乃至6.7g/cm3の圧縮成形品が用いられていることを特徴と する請求項10乃至13のいずれか1つに記載の核燃料焼結体の製造方法。 18.前記焼結体が、1000℃乃至1800℃の焼結温度、酸素分圧が10-8atm乃至10- 28 atmの焼結雰囲気において焼結されていることを特徴とする請求項10乃至1 3のいずれか1つに記載の核燃料焼結体の製造方法。 19.請求項1乃至9のいずれか1つに対応する核燃料焼結体(7)を少なくと も1個備えた被覆管(5)付き燃料棒。
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