EP0931316A2 - Kernbrennstoffsinterkörper, verfahren zum herstellen eines kernbrennstoffsinterkörpers und brennstab mit einem hüllrohr - Google Patents

Kernbrennstoffsinterkörper, verfahren zum herstellen eines kernbrennstoffsinterkörpers und brennstab mit einem hüllrohr

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EP0931316A2
EP0931316A2 EP97943838A EP97943838A EP0931316A2 EP 0931316 A2 EP0931316 A2 EP 0931316A2 EP 97943838 A EP97943838 A EP 97943838A EP 97943838 A EP97943838 A EP 97943838A EP 0931316 A2 EP0931316 A2 EP 0931316A2
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
concentration
nuclear fuel
sintered body
granules
micrograph
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP97943838A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Martin Peehs
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Areva GmbH
Original Assignee
Siemens AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Siemens AG filed Critical Siemens AG
Publication of EP0931316A2 publication Critical patent/EP0931316A2/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62—Ceramic fuel
    • G21C3/623—Oxide fuels
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
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    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • Nuclear fuel sintered body method for producing a nuclear fuel sintered body and fuel rod with a cladding tube
  • the invention relates to a nuclear fuel sintered body, to a method for producing a nuclear fuel sintered body and to a fuel rod with a cladding tube.
  • a nuclear fuel sintered body made of a chemical compound of oxygen and at least one of the substances uranium and plutonium is usually used in a nuclear reactor.
  • the nuclear fuel sintered body first shrinks and then swells as the burnup progresses.
  • nuclear fuel sintered bodies are stacked as cylindrical bodies in a column in the cladding tube, e.g. made of a zirconium alloy, a fuel rod of a nuclear reactor fuel element. Due to the high pressure of the coolant in the nuclear reactor on the outside of the cladding tube, the cladding tube initially creeps until it rests on the nuclear fuel sintered bodies. However, it is stretched back when the nuclear fuel sintered bodies start to swell.
  • the cladding tube forms an essential barrier for, in particular gaseous fission products released by the nuclear fuel sintered bodies due to combustion. It is therefore important that the cladding tube is not stressed too much by the nuclear fuel sintered body during the service life of the fuel rod in the nuclear reactor.
  • the invention is generally based on the object of designing such a nuclear fuel sintered body in such a way that the stress on the cladding tube of a fuel rod which contains such nuclear fuel sintered bodies is caused by these nuclear fuel Sintered material is low due to burn-up in a nuclear reactor.
  • a method for producing a nuclear fuel sintered body is also to be specified.
  • An appropriately equipped fuel rod must also be specified.
  • the first-mentioned object is achieved by a first design of a nuclear fuel sintered body according to the invention, which corresponds to patent claim 1. It assumes that the swelling of the nuclear fuel sintered body in a nuclear reactor can be attributed to the volume requirement of predominantly gaseous fission products that arise during fission. A nuclear fuel sintered body with different local pore size distributions also has different local dimensional change behavior in the nuclear reactor. The dimensional change of the nuclear fuel sintered body as a whole due to erosion in a nuclear reactor can accordingly be adjusted by selection of the different local pore size distributions and preferably kept relatively small.
  • the first-mentioned object is also achieved by a second inventive design of a nuclear fuel sintered body according to claim 2. It is based on the fact that different local dimensional change behavior of the nuclear fuel sintered body in the nuclear reactor is also caused by different local concentrations of fissile isotopes in the nuclear fuel sintered body which can be brought about in a nuclear reactor leads to locally different burns within the nuclear fuel sintered body.
  • the first-mentioned object is also achieved by a third inventive design of a nuclear fuel sintered body according to claim 5. It is based on the fact that broodable isotopes only after a time delay in a nuclear reactor to form fissile isotopes in the nuclear fuel tere body and accordingly lead only with a time delay to locally varying degrees of burn in the nuclear fuel sintered body, which can be important for the fine adjustment of the dimensional change of the nuclear fuel sintered body in a nuclear reactor.
  • the first concentration mentioned in claim 5 can also be zero.
  • a development according to claim 8 is based on the fact that locally different concentrations of aluminum in the nuclear fuel sintered body cause a locally different shrinking speed of the nuclear fuel sintered body in a nuclear reactor. They therefore also open up a possibility for fine adjustment of the dimensional change of the nuclear fuel sintered body in the nuclear reactor.
  • the first concentration mentioned in claim 8 can also be zero.
  • a further development according to claim 9 makes use of the fact that lanthanides and tantalum are neutron poison and therefore can also cause locally varying degrees of burnup in locally different concentrations in the nuclear fuel sintered body and thus locally differently varying dimensions in a nuclear reactor. Also, it is useful for fine-tuning the dimensional change of the nuclear fuel sintered body in a nuclear reactor.
  • the first concentration mentioned in claim 9 can also be zero.
  • the second-mentioned object is alternatively achieved by the measures listed in patent claims 10, 11, 12, 13 and 14.
  • a nuclear fuel sintered body according to claim 1 with the method according to claim 11, a nuclear fuel sintered body according to claim 2 and with the Method according to claim 12, a nuclear fuel sintered body can be produced according to claim 5.
  • the method according to claim 13 results in a nuclear fuel sintered body with a particularly high mechanical stability and the pressing body resulting from the method according to claim 14 is largely free of cracks and therefore also leads to a good surface quality of the sintered body obtained from it.
  • the development of the method according to claim 16 leads to a nuclear fuel sintered body obtained from the compact, which not only has a high sintered density, but also a large grain size. Gaseous fission products can be retained in the large grain, so that a relatively large burn-up is achieved with the nuclear fuel sintered body in a nuclear reactor.
  • the starting powder can consist of at least one of said powders uranium oxide powder, plutonium oxide powder and uranium-plutonium mixed oxide powder both for one type of granule and for both types of granule.
  • a fuel rod with a hollow tube is favorable, in which there is at least one nuclear fuel sintered body according to one of the claims 1 to 9.
  • FIG. 1 shows a greatly enlarged longitudinal section of a ceramic grinding of a cylindrical nuclear fuel sintered body according to the invention.
  • Figure 2 illustrates the pore size distributions of the reed images of two sintered granules in Figure 1 and the sum of these pore size distributions.
  • FIG 3 shows a partially sectioned side view of a fuel rod for a nuclear reactor fuel element.
  • the abscissa is the pore diameter in ⁇ m and the ordinate is the differential volume of the pores based on the total volume of the nuclear fuel sintered body in percent.
  • the dashed curve I is the differential volume of the pores of the micrograph 1 of a sintered granule 1 in FIG. 1 and the dashed curve II is the differential pore volume of the micrograph 2 of another sintered granule 2 in FIG. 1.
  • the pore size distributions of the micrographs 1 and 2 are based on the area of the associated micrograph 1 or 2 and the associated differential pore volume proportional.
  • the micrograph 1 in FIG. 1 and thus the associated sintered granule can also contain a first concentration of fissile isotopes U 235 and the micrograph 2 and thus the associated sintered granule a second concentration of fissile isotopes U 235. Both concentrations differ by at least 0.5% by weight absolute, advantageously by at least 0.7% by weight absolute or at least 0.9% by weight absolute.
  • concentration of these fissionable isotopes can be determined by taking a sample from the sintered granule by mass spectrometry or gamma spectrometry on this sample.
  • the micrograph 1 in FIG. 1 and thus the associated sintered granule can furthermore contain a first concentration of broodable thorium isotopes and the second micrograph 2 and thus the associated sintered granule a second concentration of broodable thorium isotopes.
  • the second concentration of broodable thorium isotopes differs in absolute terms by at least 0.5% by weight from the first concentration of broodable thorium isotopes.
  • the two concentrations can also advantageously differ by at least 0.7% by weight in absolute terms or by at least 0.9% by weight in absolute terms.
  • the first concentration can also be 0.
  • the associated sintered granule can also have a first concentration of aluminum and the micrograph 2 and thus the associated sintered granule can have a second concentration of aluminum.
  • the second concentration differs from the first concentration by at least 30 ppm to 2000 ppm.
  • the first concentration of aluminum can also be 0.
  • the micrograph 1 in FIG. 1 and thus the associated sintered granule can also contain a first concentration of at least one of the substances from the group of lanthanides and tantalum and the micrograph 2 and thus the associated sintered granule a second concentration of at least one of the substances from said Have a group that differs from the first concentration by at least 0.5% by weight in absolute terms.
  • the first concentration can also be 0.
  • a compact is sintered from a mixture of a first type of granules and a second type of granules.
  • the two types of granules can each be created by separately granulating the starting powder consisting of at least one of the powders uranium oxide powder (U0 2 ), plutonium oxide powder (Pu0 2 ) and uranium and plutonium oxide powder (U0 2 + Pu0 2 ).
  • the two types of granules and their respective amounts in the compact are selected so that they have different pore size distributions in the sintered state in the nuclear fuel sintered body.
  • the first type of granules is obtained, for example, by granulating uranium oxide powder, which was obtained from the intermediate uranyl fluoride (U0 2 F) by dry conversion of UF 6 in the presence of water vapor, hydrogen and nitrogen, while for the second type of granules len uranium oxide powder is granulated separately, which was prepared from an intermediate product obtained by wet conversion from UF 6.
  • this intermediate is ammonium uranyl carbonate (AUC) and in the ADU process, ammonium diuranate (ADU) (cf.
  • uranium oxide powder produced by calcining can be granulated.
  • a first and a second type of granules also result from separate granulation of two batches of uranium oxide powder, which are obtained by calcining one of the above-mentioned intermediates uranyl fluoride, AUC and ADU to form U0 2 .
  • At least one of the calcination parameters for the first batch differs from the corresponding calcination parameter for the second batch.
  • suitable calcination parameters are: calcination temperature, calcination time and the amount and ratio of the calcination gases hydrogen and water vapor.
  • the first and second types of granules can also be obtained by granulating uranium oxide powder differently.
  • Different granulation means separate granulation of two powder batches, at least one of the granulation parameters for one powder batch being different from the same granulation parameter for the other powder batch.
  • Granulation parameters are, for example: grinding time, fineness of the grinding, pressing pressure when pressing the uranium oxide powder before granulation, and thus the density of the granules obtained, size of the granules produced during granulation and the amount and type of additives added to the uranium oxide powder before granulation.
  • additives are lubricants such as zinc stearate and aluminum di-stearate, plastic Fizierer such as polyvinyl alcohol, pore formers such as U 3 0 8 and azodicarboxylic acid dia id as well as ammonium carbonate and oxalic acid dia- id.
  • Another additive can also be grinding abrasion that occurs when grinding nuclear fuel sintered bodies made of U0 2 .
  • tests can always be used to determine how two types of granules are produced from at least one of the powders U0 2 -, Pu0 2 - and (U, Pu) 0 2 powder (ie uranium oxide powder, plutonium oxide powder and uranium-plutonium mixed oxide powder) can be so that the sintered after the sintering of a compact made from them in the nuclear fuel sintered body have different pore size distributions.
  • uranyl fluoride is produced from UF 6 by dry conversion at a conversion temperature of 550 ° C and calcined at a calcination temperature of 650 ° C.
  • U 3 0 8 powder and zinc stearate are added to this U0 2 powder so that it contains 30% by weight of U 3 O ⁇ powder and 0.3% by weight of zinc stearate.
  • This first batch is granulated so that the first type of granules obtained have a density of 5 g / cm 3 . These granules have an average diameter of 0.65 mm.
  • a second batch of U0 2 powder is obtained by dry conversion of UF 6 to uranyl fluoride at a conversion temperature of 650 ° C and subsequent calcination of this uranyl fluoride at a calcination temperature of 700 ° C.
  • This U0 2 powder contains no U 3 0 8 and no zinc stearate, but 200 ppm aluminum.
  • a second type of granule with a density of 3.8 g / cm 3 is obtained by granulating this U0 2 powder. These granules have an average diameter of 0.85 mm.
  • the granules of the first and second type produced from the two batches of U0 2 powder are mixed in equal parts and the mixture is pressed into a compact with a density of 6 g / cm 3 .
  • This compact is finally sintered into a nuclear fuel sintered body.
  • the sintering temperature is 1680 ° C at an oxygen partial pressure in the sintering atmosphere of hydrogen during the sintering of 10 ⁇ 12 atm and when cooling to room temperature of 10 " 2C atm.
  • the nuclear fuel sintered body obtained in this way has a density of 10.51 g / cm 3 and an average grain size of 12 ⁇ m. After a burn-up of 40,000 MWd / tU, the volume of this nuclear fuel sintered body has increased by 2.8%.
  • a nuclear fuel sintered body which is obtained from a compact with a density of 6 g / cm 3 by sintering under the same sintering conditions given above and for which only granules of the first type are used, has an average grain size of only 7.8 ⁇ m. After a burn-up of 40,000 MWd / tU, the volume of this nuclear fuel sintered body has increased by 3.8%.
  • the fuel rod 4 shown in FIG. 3 is intended for a nuclear reactor fuel element and has a cladding tube 5 made of a zirconium alloy.
  • this cladding tube 5 there are cylindrical nuclear fuel sintered bodies 7, which are designed according to the invention and are arranged in a column so that their cylinder axes fall into the longitudinal axis of the cladding tube 5.
  • This cladding tube 5 is closed at both tube ends with a plug 6, which is also made of a zirconium alloy and is welded to the cladding tube 5 in a gas-tight manner.

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Abstract

Ein Kernbrennstoffsinterkörper, der das Hüllrohr eines Brennstabs aufgrund von Abbrand optimal gering beansprucht und eine chemische Verbindung von Sauerstoff und mindestens einem der Stoffe Uran und Plutonium aufweist, zeigt in einem keramographischen Anschliff ein erstes (1) und ein zweites (2) Schliffbild, die beide jeweils einer gesinterten Granule zuzuordnen sind. Das erste Schliffbild (1) hat eine erste Porengrössenverteilung (I) und das zweite Schliffbild (2) eine zweite Porengrössenverteilung (II) bezogen auf die Fläche des jeweiligen Schliffbilds. Die Summe (III) aus beiden Porengrössenverteilungen hat ein erstes (M1) und ein zweites (M2) Maximum. Ein Verfahren zum Herstellen eines solchen Kernbrennstoffsinterkörpers und ein Brennstab mit einem Hüllrohr und einem solchen Kernbrennstoffsinterkörper sind ebenfalls angegeben.

Description

Beschreibung
Kernbrennstoffsinterkörper, Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoffsinterkörpers und Brennstab mit einem Hüllrohr
Die Erfindung bezieht sich auf einen Kernbrennstoffsinterkörper, auf ein Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoff- sinterkörpers und auf einen Brennstab mit einem Hüllrohr.
Ein Kernbrennstoffsinterkörper aus einer chemischen Verbindung von Sauerstoff und mindestens einem der Stoffe Uran und Plutonium wird üblicherweise in einem Kernreaktor eingesetzt . In diesem Kernreaktor erfährt der Kernbrennstoffsinterkörper zunächst ein Schrumpfen und dann mit fortschreitendem Abbrand ein Schwellen.
Im Kernreaktor sind mehrere solcher Kernbrennstoffsinterkörper als zylindrische Körper in einer Säule übereinanderge- schichtet im Hüllrohr, z.B. aus einer Zirkoniumlegierung, ei- nes Brennstabs eines Kernreaktorbrennelements angeordnet. Infolge des hohen Drucks des Kühlmittels im Kernreaktor auf die Außenseite des Hüllrohrs kriecht das Hüllrohr zunächst, bis es auf den Kernbrennstoffsinterkörpern aufliegt. Es wird aber zurückgedehnt, wenn die Kernbrennstoffsinterkörper zu schwel- len beginnen. Das Hüllrohr bildet eine wesentliche Barriere für von den Kernbrennstoffsinterkörpern aufgrund von Abbrand freigesetzte, insbesondere gasförmige Kernspaltprodukte. Es ist daher von Bedeutung, daß das Hüllrohr während der Standzeit des Brennstabs im Kernreaktor durch die Kernbrennstoff- sinterkörper nicht zu stark beansprucht wird.
Der Erfindung liegt allgemein die Aufgabe zugrunde, einen solchen Kernbrennstoffsinterkörper derart auszubilden, daß die Beanspruchung des Hüllrohrs eines Brennstabs, das solche Kernbrennstoffsinterkörper enthält, durch diese Kernbrenn- Stoffsinterkörper aufgrund von Abbrand in einem Kernreaktor gering ist. Auch soll ein Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoffsinterkörpers angegeben werden. Auch ist ein entsprechend ausgestatteter Brennstab anzugeben.
Die Lösung der erstgenannten Aufgabe gelingt durch eine erste erfindungsgemäße Ausbildung eines Kernbrennstoffsinterkörpers, die Patentanspruch 1 entspricht. Sie geht davon aus, daß das Schwellen des Kernbrennstoffsinterkörpers in einem Kernreaktor auf den Volumenbedarf von vorwiegend gasförmigen Kernspaltprodukten zurückzuführen ist, die bei Kernspaltungen entstehen. Ein Kernbrennstoffsinterkörper mit unterschiedlichen lokalen Porengrößenverteilungen hat im Kernreaktor auch unterschiedlich starkes lokales Dimensionsänderungsverhalten. Die Dimensionsänderung des Kernbrennstoffsinterkörpers insgesamt aufgrund von Abbrand in einem Kernreaktor kann dementsprechend durch Auswahl der unterschiedlichen lokalen Porengrößenverteilungen eingestellt und vorzugsweise verhältnismäßig klein gehalten werden.
Die Lösung der erstgenannten Aufgabe gelingt auch durch eine zweite erfindungsgemäße Ausbildung eines Kernbrennstoffsinterkörpers gemäß Patentanspruch 2. Sie geht davon aus, daß unterschiedliches lokales Dimensionsänderungsverhalten des Kernbrennstoffsinterkörpers im Kernreaktor auch durch unterschiedlich hohe lokale Konzentrationen von kernspaltbaren Isotopen im Kernbrennstoffsinterkörper bewirkt werden kann, die in einem Kernreaktor zu lokal unterschiedlich starkem Abbrand innerhalb des Kernbrennstoffsinterkörpers führt.
Die Lösung der erstgenannten Aufgabe gelingt auch durch eine dritte erfindungsgemäße Ausbildung eines Kernbrennstoffsinterkörpers gemäß Patentanspruch 5. Sie geht davon aus, daß brutfähige Isotope erst mit zeitlicher Verzögerung m einem Kernreaktor zu kernspaltbaren Isotopen im Kernbrennstoffsin- terkörper werden und dementsprechend erst mit zeitlicher Verzögerung zu lokal unterschiedlich starkem Abbrand im Kernbrennstoffsinterkörper führen, was für die Feineinstellung der Dimensionsanderung des Kernbrennstoffsinterkörpers in ei- ne Kernreaktor von Bedeutung sein kann. Die im Patentanspruch 5 angesprochene erste Konzentration kann auch Null sein.
Eine Weiterbildung nach Patentanspruch 8 beruht darauf, daß lokal unterschiedlich hohe Konzentrationen von Aluminium im Kernbrennstoffsinterkörper eine lokal unterschiedliche Schrumpfgeschwindigkeit des Kernbrennstoffsinterkörpers m einem Kernreaktor bewirken. Sie eröffnen daher ebenfalls eine Möglichkeit zur Feineinstellung der Dimensionsanderung des Kernbrennstoffsinterkörpers im Kernreaktor. Die im Patentanspruch 8 angesprochene erste Konzentration kann auch Null sein.
Eine Weiterbildung nach Patentanspruch 9 macht sich die Tat- sache zunutze, daß Lanthaniden und Tantal Neutronengift sind und daher auch in lokal unterschiedlicher Konzentration im Kernbrennstoffsinterkörper lokal unterschiedlich starken Abbrand und damit lokal unterschiedlich starke Dimensionsande- rungen in einem Kernreaktor bewirken können. Auch d es ist für die Feineinstellung der Dimensionsanderung des Kernbrennstoffsinterkörpers in einem Kernreaktor nützlich. Die im Patentanspruch 9 angesprochene erste Konzentration kann auch Null sein.
Die zweitgenannte Aufgabe wird erfmdungsgemäß alternativ durch die in den Patentansprüchen 10, 11, 12, 13 und 14 aufgeführten Maßnahmen gelöst. Mit dem Verfahren nach Patentanspruch 10 kann ein Kernbrennstoffsinterkörper nach Patentanspruch 1, mit dem Verfahren nach Patentanspruch 11 kann ein Kernbrennstoffsinterkörper nach Patentanspruch 2 und mit dem Verfahren nach Patentanspruch 12 kann ein Kernbrennstoffsinterkörper nach Patentanspruch 5 hergstellt werden. Das Verfahren nach Patentanspruch 13 ergibt einen Kernbrennstoffsinterkörper mit besonders hoher mechanischer Stabilität und der sich bei dem Verfahren nach Patentanspruch 14 ergebende Preßkörper ist weitgehend rißfrei und führt deshalb auch zu einer guten Oberflächenqualität des aus ihm gewonnenen Sinterkörpers .
Die Weiterbildung des Verfahrens nach Patentanspruch 15 führt zu einem aus dem Preßkörper gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörper, der nicht nur weitgehend rißfrei ist, sondern auch eine hohe Dichte besitzt und nicht zu Abplatzungen an seiner Oberflache neigt.
Die Weiterbildung des Verfahrens nach Patentanspruch 16 fuhrt zu einem aus dem Preßkörper gewonnenen Kernbrennstoffsinterkörper, der nicht nur eine hohe Sinterdichte, sondern auch eine hohe Korngröße aufweist. Im großen Korn können gasför- mige Kernspaltprodukte zurückgehalten werden, so daß mit dem Kernbrennstoffsinterkörper in einem Kernreaktor ein verhältnismäßig großer Abbrand erzielt wird.
Bei dem Verfahren nach den Patentansprüchen 10 bis 14 kann das Ausgangspulver sowohl für eine Art von Granulen als auch für beide Arten von Granulen aus mindestens einem der besagten Pulver Uranoxidpuler, Plutoniumoxidpulver und Uran-Pluto- nium-Mischoxidpulver bestehen.
Zum Herstellen des Preßkόrpers können auch mehr als zwei Arten von Granulen verwendet werden. Dementsprechend mehr unterschiedliche Schliffbilder von gesinterten Granulen befinden sich dann im keramographischen Anschliff des erfindungsgemäßen Kernbrennstoffsinterkörpers . Günstig ist erfmdungsgemaß ein Brennstab mit einem Hullrohr, in dem sich mindestens ein Kernbrennstoffsinterkörper entsprechend einem der Patentansprüche 1 bis 9 befindet.
Die Erfindung und ihre Vorteile seien anhand der Zeichnung und an einem Ausführungsbeispiel naher erläutert:
Fig. 1 zeigt stark vergrößert einen keramographischen Anschliff eines erfindungsgemäßen zylindrischen Kernbrennstoff - sinterkörpers im Längsschnitt.
Fig. 2 veranschaulicht die Porengroßenverteilungen der Schilffbilder von zwei gesinterten Granulen in Fig. 1 und die Summe dieser Porengroßenverteilungen.
Fig. 3 zeigt eine teilweise geschnittene Seitenansicht eines Brennstabs f r ein Kernreaktorbrennelement .
Der Kernbrennstoffsinterkörper mit dem keramographischen An- schliff nach Fig. 1 besteht aus einphasigem homogenen U02, dessen Kristallstruktur vom CaF2 - Typ ist. Ferner sind die Schilffbilder mehrerer gesinterter Granulen zu erkennen, die jeweils begrenzt sind durch einen zumindest im wesentlichen geschlossenen Begrenzungssaum 3 aus verhältnismäßig großen Poren.
Im Diagramm nach Fig. 2 ist die Abszisse der Porendurchmesser in μm und die Ordinate das differentielle Volumen der Poren bezogen auf das Gesamtvolumen des Kernbrennstoffsinterkörpers in Prozent. Der gestrichelte Kurvenzug I ist das differentielle Volumen der Poren des Schliffbilds 1 einer gesinterten Granule 1 in Fig. 1 und der gestrichelte Kurvenzug II das differentielle Porenvolumen des Schliffbilds 2 einer anderen gesinterten Granule 2 in Fig. 1. Die Porengroßenverteilungen der Scnlif fbilder 1 und 2 sind bezogen auf die Flache des zu- gehörigen Schliffbilds 1 bzw. 2 und dem zugehörigen differen- tiellen Porenvolumen proportional. Die Auszahlung und Auswertung der Poren erfolgt nach Saltykov: „Stereometrische Metallographie", VEB Deutscher Verlag für Grundstoffindustrie, Leipzig 1974, insbesondere Kapitel 7.7; 8 und 9. Nicht mitgezählt werden die Poren des das jeweilige Schliffbild begrenzenden Begrenzungssaumes 3. Die durchgezogene Summenkurve III der Kurvenzuge I und II in Fig. 2 besitzt zwei Maxima Ml und M2.
Das Schliffbild 1 in Fig. 1 und damit die zugehörige gesinterte Granule kann ferner eine erste Konzentration von kernspaltbaren Isotopen U 235 und das Schliffbild 2 und damit die zugehörige gesinterte Granule eine zweite Konzentration von kernspaltbaren Isotopen U 235 enthalten. Beide Konzentrationen unterscheiden sich um mindestens 0.5 Gew.-% absolut, günstigerweise um mindestens 0.7 Gew.-% absolut bzw. mindestens 0.9 Gew.-% absolut. Die Konzentration dieser kernspaltbaren Isotope kann durch Entnahme einer Probe aus der gesinterten Granule massenspektrometrisch oder gammaspektrometrisch an dieser Probe bestimmt werden.
Das Schliffbild 1 in Fig. 1 und damit die zugehörige gesinterte Granule kann ferner eine erste Konzentration von brut- fähigen Thoriumisotopen und das zweite Schliffbild 2 und damit die zugehörige gesinterte Granule eine zweite Konzentration von brutfahigen Thoriumisotopen enthalten. Die zweite Konzentration von brutfähigen Thoriumisotopen unterscheidet sich um mindestens 0.5 Gew.-% absolut von der ersten Konzen- tration von brutfähigen Thoriumisotopen. Die beiden Konzentrationen können sich auch gunstigerweise um mindestens 0.7 Gew.-% absolut bzw. um mindestens 0.9 Gew.-% absolut unterscheiden. Die erste Konzentration kann auch 0 sein. Das Schliffbild 1 in Fig. 1 und damit die zugehörige gesinterte Granule kann ferner eine erste Konzentration von Aluminium und das Schliffbild 2 und damit die zugehörige gesinterte Granule eine zweite Konzentration von Aluminium haben. Die zweite Konzentration unterscheidet sich von der ersten Konzentration um mindestens 30 ppm bis 2000 ppm. Die erste Konzentration von Aluminium kann auch 0 betragen.
Das Schliffbild 1 in Fig. 1 und damit die zugehörige gesin- terte Granule kann auch eine erste Konzentration mindestens eines der Stoffe aus der Gruppe Lanthaniden und Tantal und das Schliffbild 2 und damit die zugehörige gesinterte Granule eine zweite Konzentration mindestens eines der Stoffe aus der besagten Gruppe aufweisen, die sich von der ersten Konzentra- tion um mindestens 0.5 Gew.-% absolut unterscheidet. Die erste Konzentration kann auch 0 sein.
Zum Herstellen eines Kernbrennstoffsinterkörpers mit einem keramographischen Anschliff entsprechend Fig. 1 wird ein Preßkorper aus einem Gemisch aus einer ersten Art von Granulen und einer zweiten Art von Granulen gesintert. Die beiden Arten von Granulen können jeweils entstanden sein durch getrenntes Granulieren von Ausgangspulver bestehend aus mindestens einem der Pulver Uranoxidpulver (U02), Plutoniumoxid- pulver (Pu02) und Uran- und Plutoniumoxidpulver (U02 + Pu02) . Die beiden Arten von Granulen und ihre jeweilige Menge im Preßkorper werden so ausgewählt, daß sie im gesinterten Zustand im Kernbrennstoffsinterkörper unterschiedliche Porengroßenverteilungen haben.
Die erste Art von Granulen wird beispielsweise dadurch erhalten, daß Uranoxidpulver granuliert wird, welches durch Trok- kenkonversion von UF 6 in Gegenwart von Wasserdampf, Wasserstoff und Stickstoff aus dem Zwischenprodukt Uranylfluorid (U02F gewonnen wurde, während für die zweite Art von Granu- len Uranoxidpulver gesondert granuliert wird, das aus einem durch Naßkonversion aus UF 6 gewonnenen Zwischenprodukt hergestellt wurde. Beim AUC-Verfahren ist dieses Zwischenprodukt Amoniumuranylcarbonat (AUC) und beim ADU-Verfahren Ammonium- diuranat (ADU) (vgl. „Gmelm Handbuch der Anorganischen Chemie U Uran, Ergänzungsband A3, Technologie, Verwendung" 1981, insbesondere Kapitel 2.1.4.1, 2.1.4.2 und 2.1.6). Für die erste Art von Granulen kann aus AUC und für die zweite Art von Granulen aus ADU durch Kalzinieren hergestelltes Uranoxidpul- ver granuliert werden.
Eine erste und eine zweite Art von Granulen ergeben sich aber auch durch getrenntes Granulieren zweier Chargen von Uranoxidpulver, die durch Kalzinieren eines der oben genannten Zwischenprodukte Uranylfluorid, AUC und ADU zu U02 gewonnen sind. Mindestens einer der Kalzinierungsparameter für die erste Charge unterscheidet sich von der entsprechenden Kalzinierungsparameter für die zweite Charge. Als Kalzinierungsparameter kommen beispielsweise in Frage: Kalzinierungstempera- tur, Kalzinierungsdauer sowie Menge und Mengenverhältnis der Kalzinierungsgase Wasserstoff und Wasserdampf.
Die erste und die zweite Art von Granulen kann auch durch unterschiedliches Granulieren von Uranoxidpulver gewonnen wer- den. Unterschiedliches Granulieren bedeutet getrenntes Granulieren zweier Pulverchargen, wobei mindestens einer der Gra- nulationsparameter für die eine Pulvercharge sich von dem gleichen Granulationsparameter für die andere Pulvercharge unterscheidet. Granulationsparameter sind beispielsweise: Mahldauer, Feinheit der Mahlung, Preßdruck beim Vorpressen des Uranoxidpulvers vor dem Granulieren, und damit die Dichte der gewonnenen Granulen, Größe der beim Granulieren erzeugten Granulen sowie Menge und Art der dem Uranoxidpulver vor dem Granulieren zugesetzten Additive. Diese Additive sind Schmiermittel wie Zmkstearat und Aluminiumdiεtearat , Plasti- fizierer wie Polyvinylalkohol, Porenbildner wie U308 und Azo- dikarbonsäuredia id sowie Ammoniumkarbonat und Oxalsäuredia- id. Ein weiteres Additiv kann auch Schleifabtrag sein, der beim Schleifen von Kernbrennstoffsinterkörpern aus U02 an- fällt.
Im übrigen kann stets durch Versuche festgestellt werden, auf welche Weise zwei Arten von Granulen aus mindestens einem der Pulver U02-, Pu02 -und (U, Pu)02 Pulver (d.h. Uranoxidpulver, Plutoniumoxidpulver und Uran-Plutonium-Mischoxidpulver) hergestellt werden können, damit die nach dem Sintern eines aus ihnen hergestellten Preßkörpers im Kernbrennstoffsinterkörper im gesinterten Zustand unterschiedliche Porengroßenverteilungen haben .
Zum Gewinnen einer ersten Charge von U02-Pulver wird aus UF 6 durch Trockenkonversion bei 550°C Konversionstemperatur Uranylfluorid hergestellt und bei einer Kalzinationstempera- tur von 650°C kalziniert. Diesem U02-Pulver wird U308-Pulver und Zinkstearat zugegeben, so daß es 30 Gew.-% U3Oθ-Pulver und 0.3 Gew.% Zinkstearat enthält. Diese erste Charge wird granuliert, so daß die gewonnene erste Art Granulen eine Dichte von 5 g/cm3 haben. Diese Granulen besitzen einen mittleren Durchmesser von 0,65 mm.
Eine zweite Charge von U02-Pulver wird durch Trockenkonversion von UF 6 zu Uranylfluorid bei einer Konversionstempera- tur von 650°C und anschließendes Kalzinieren dieses Uranyl- fluoridε bei einer Kalzinierungstemperatur von 700°C gewon- nen. Dieses U02-Pulver enthält kein U308 und kein Zinkstearat, jedoch 200 ppm Aluminium. Durch Granulieren dieses U02-Pul- vers wird eine zweite Art Granulen mit einer Dichte von 3,8 g/cm3 gewonnen. Diese Granulen besitzen einen mittleren Durchmesser von 0,85 mm. Die aus den beiden Chargen von U02-Pulver hergestellten Granulen erster und zweiter Art werden zu gleichen Teilen gemischt und das Gemisch zu einem Preßkorper mit einer Dichte von 6 g/cm3 gepreßt. Dieser Preßkorper wird schließlich zu einem Kernbrennstoffsinterkörper gesintert. Die Sintertemperatur beträgt 1680°C bei einem Sauerstoffpartialdruck in der Sinteratmosphäre aus Wasserstoff während des Sinterns von 10~12 atm und beim Abkühlen auf Raumtemperatur von 10"2C atm.
Der so gewonnene Kernbrennstoffsinterkörper hat eine Dichte von 10.51 g/cm3 und eine mittlere Korngröße von 12 um. Nach einem Abbrand von 40000 MWd/tU ist das Volumen dieses Kernbrennstoffsinterkörpers um 2.8 % angewachsen.
Demgegenüber hat ein Kernbrennstoffsinterkörper, der aus einem Preßkorper mit einer Dichte von 6 g/cm3 durch Sintern unter den gleichen oben angegebenen Sinterbedingungen gewonnen wird und für den ausschließlich Granulen der ersten Art verwendet werden, eine mittlere Korngroße von nur 7.8 um. Nach einem Abbrand von ebenfalls 40000 MWd/tU ist das Volumen dieses Kernbrennstoffsinterkörpers um 3.8 % angewachsen.
Der in Fig. 3 erkennbare Brennstab 4 ist für ein Kernreaktorbrennelement bestimmt und weist ein Hüllrohr 5 aus einer Zir- koniumlegierung auf. In diesem Hüllrohr 5 befinden sich zylindrische Kernbrennstoffsinterkörper 7, die erfindungsgemäß ausgebildet und in einer Säule so angeordnet sind, daß ihre Zylinderachsen in die Langsachse des Hullrohrs 5 fallen. Dieses Hüllrohr 5 ist an beiden Rohrenden mit je einem Stopfen 6 verschlossen, der ebenfalls aus einer Zirkoniumlegierung besteht und mit dem Hullrohr 5 gasdicht verschweißt ist.

Claims

Patentansprüche
1. Kernbrennstoffsinterkörper mit einem Basisεtoff, der eine chemische Verbindung aus Sauerstoff und mindestens einem der Stoffe Uran und Plutonium aufweist und der in einem keramographischen Anschliff ein erstes (1) und ein zweites (2) Schliffbild zeigt, die beide jeweils einer gesinterten Granule zuzuordnen sind und von denen das erste Schliffbild (1) eine erste Porengrößenverteilung (I) bezogen auf die Fläche des ersten Schliffbilds (1) und das zweite Schliffbild (2) eine zweite Porengrößenverteilung (II) bezogen auf die Fläche des zweiten Schliffbilds (2) ohne Mitzählung der den Begrenzungssaum (3) der beiden Schliffbilder (1, 2) bildenden Poren hat, welche von der ersten Porengrößenverteilung derart ver- schieden ist, daß die Summe aus beiden Porengroßenverteilungen ein erstes (Ml) und ein zweites (M2) Maximum aufweist.
2. Kernbrennstoffsinterkörper mit einem Basiεεtoff, der eine chemische Verbindung aus Sauerstoff und mindestens einem der Stoffe Uran und Plutonium aufweist und der in einem keramographischen Anschliff ein erstes (1) und ein zweites (2) Schliffbild zeigt, die beide jeweils einer gesinterten Granule zuzuordnen sind und von denen das erste Schliffbild (1) eine erste Konzentration von kernspaltbaren Isotopen und das zweite Schliffbild (2) eine zweite Konzentration von kernspaltbaren Isotopen hat, die sich um mindestens 0.5 Gew.-% absolut von der ersten Konzentration unterscheidet.
3. Kernbrennsto fsinterkörper nach Anspruch 2 mit einer zwei- ten Konzentration der kernspaltbaren Isotope, die sich von der ersten Konzentration um mindestens 0.7 Gew.-% absolut unterscheidet .
4. Kernbrennstoffsinterkörper nach Anspruch 3 mit einer zweiten Konzentration der kernspaltbaren Isotope, die sich von der ersten Konzentration um mindestens 0.9 Gew.-% absolut unterscheidet .
5. Kernbrennstoffsinterkörper mit einem Basisstoff, der eine chemische Verbindung aus Sauerstoff und mindestens einem der Stoffe Uran und Plutonium aufweist und der in einem keramographischen Anschliff ein erstes (1) und ein zweites (2) Schliffbild zeigt, die beide jeweils einer gesinterten Granule zuzuordnen sind und von denen das erste Schliffbild (1) eine erste Konzentration von brutfähigen Isotopen, vorzugsweise von Thorium-Isotopen, und das zweite Schliffbild (2) eine zweite Konzentration von brutfähigen Isotopen, vorzugs- weise von Thorium-Isotopen, hat, die sich um mindestens
0.5 Gew.-% absolut von der ersten Konzentration unterscheidet.
6. Kernbrennstoffsinterkörper nach Anspruch 5 mit einer zwei- ten Konzentration von brutfähigen Isotopen, die sich von der ersten Konzentration um mindestens 0.7 Gew.-% absolut unterscheidet .
7. Kernbrennstoffsinterkörper nach Anspruch 6 mit einer zwei- ten Konzentration von brutfähigen Isotopen, die sich von der ersten Konzentration um mindestens 0.9 Gew.-% absolut unterscheidet .
8. Kernbrennstoffsinterkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem das erste Schliffbild (1) eine erste Konzentration von Aluminium und das zweite Schliffbild (2) eine zweite Konzentration von Aluminium hat, die sich von der ersten Konzentration mindestens um 30 ppm bis 2000 ppm von der ersten Konzentration unterscheidet.
9. Kernbrennstoffsinterkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem das erste Schliffbild (1) eine erste Konzentration mindestens eines der Stoffe aus der Gruppe Lanthaniden und Tantal und das zweite Schliffbild (2) eine zweite Konzentra- tion mindestens eines der Stoffe aus dieser Gruppe aufweist, die sich von der ersten Konzentration um mindestens 0.5 Gew.-% absolut unterscheidet.
10. Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoffsinterkor- pers durch Sintern eines Preßkorpers aus einem Gemisch aus einer ersten Art von Granulen und einer zweiten Art von Granulen, jeweils entstanden durch getrenntes Granulieren von Ausgangspulver, enthaltend mindestens eines der Pulver Uran- oxidpulver, Plutoniumoxidpulver und Uran-Plutomum- Mischoxidpulver, wobei beide Arten von Granulen so ausgewählt werden, daß sie im gesinterten Zustand im Kernbrennstoffsinterkörper unterschiedliche Porengroßenverteilungen haben.
11. Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoffsmterkör- pers durch Sintern eines Preßkorpers aus einem Gemisch aus einer ersten Art von Granulen und einer zweiten Art von Granulen, jeweils entstanden durch getrenntes Granulieren von Ausgangspulver, enthaltend mindestens eines der Pulver Uran- oxidpulver, Plutoniumoxidpulver und Uran-Plutomum- Mischoxidpulver, wobei die erste Art von Granulen eine andere Konzentration von kernspaltbaren Isotopen hat als die zweite Art .
12. Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoffsinterkör- pers durch Sintern eines Preßkörpers aus einem Gemisch aus einer ersten Art von Granulen und einer zweiten Art von Granulen, jeweils entstanden durch getrenntes Granulieren von Ausgangspulver, enthaltend mindestens eines der Pulver Uran- oxidpulver, Plutoniumoxidpulver und Uran-Plutonium- Mischoxidpulver, wobei die erste Art von Granulen eine andere Konzentration von brutfähigen Isotopen, vorzugsweise von Thorium-Isotopen, hat als die zweite Art.
13. Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoffsinterkörpers durch Sintern eines Preßkörpers aus einem Gemisch aus einer ersten Art von Granulen und einer zweiten Art von Granulen, jeweils entstanden durch getrenntes Granulieren von Ausgangspulver, enthaltend mindestens eines der Pulver Uran- oxidpulver, Plutoniumoxidpulver und Uran-Plutonium- Mischoxidpulver, wobei die erste Art von Granulen eine erste Konzentration von Aluminium und die zweite Art von Granulen eine zweite Konzentration von Aluminium hat, die sich von der ersten Konzentration unterscheidet.
14. Verfahren zum Herstellen eines Kernbrennstoffsinterkörpers durch Sintern eines Preßkörpers aus einem Gemisch aus einer ersten Art von Granulen und einer zweiten Art von Granulen, jeweils entstanden durch getrenntes Granulieren von Ausgangspulver, enthaltend mindestens eines der Pulver Uranoxidpulver, Plutoniumoxidpulver und Uran-Plutonium- Mischoxidpulver, wobei die erste Art von Granulen eine erste Konzentration mindestens eines der Stoffe aus der Gruppe Lanthaniden und Tantal und die zweite Art von Granulen eine zweite Konzentration mindestens eines dieser Stoffe aufweist, die sich von der ersten Konzentration unterscheidet.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 13, bei dem ein Preßkorper verwendet wird, in dem die Granulen einen mittle- ren Durchmesser mit einem Wert im Bereich 0.05 bis 2 mm haben.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 13, bei dem ein Preßkorper verwendet wird, der durch Pressen von Granulen mit einer Dichte im Bereich von 1.9 bis 5 Gramm/cm3 hergestellt wird.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 13, bei dem ein Preßkörper verwendet wird, der eine Dichte im Bereich von 5 bis 6.7 g/cm3 hat.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 13, bei dem der Preßkörper bei einer Sintertemperatur im Bereich von 1000° C bis 1800° C in einer Sinteratmosphäre mit einem Sauerstoff- partialdruck im Bereich von 10"8 bis 10~28 atm gesintert wird.
19. Brennstab mit einem Hüllrohr (5), in dem sich mindestens ein Kernbrennstoffsinterkörper (7) entsprechend einem der Pa- tentansprüche 1 bis 9 befindet.
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