DE2401293C2 - - Google Patents
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- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines gesinterten Kern
brennstoff-Pellets gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1.
Ein derartiges Verfahren, bei dem der Porenbildner auch bereits aus Polyvin
ylalkohol oder Ammoniumkarbonat besteht, ist durch die FR-PS 15 36 677
bekannt.
Die Nutzungsdauer eines Kernreaktor-Brennstoffelements ist abhängig von der
Wechselwirkung zwischen der Hülle oder dem Mantel des Brennstoffelements und
dem darin befindlichen Kernbrennstoff. Diese Wechselwirkungen können chemi
scher Art sein und sie können beispielsweise in Form von Korrosion der Zir
koniumlegierungshüllen durch Feuchtigkeit in dem Brennstoff vorliegen oder
sie können mechanischer Art sein durch Aufquellen oder Verdichtung des
Brennstoffs.
Gesinterte Urandioxid-Brennstofftabletten, die als Kernbrennstoff Verwendung
finden, unterliegen Größenänderungen als Folge sowohl des Aufquellens als
auch der Verdichtung. Diese Größenänderungen haben unerwünschte Wirkungen
auf die Integrität der Hüllen des Brennstoffelements. Es wurde demgemäß bis
her versucht, die größenmäßigen Instabilitäten zu verringern, die sich aus
den beiden Hauptmechanismen ergeben, nämlich
- 1. der Tablettenverdichtung als Folge der Entfernung der ursprünglich vor handenen feinen Sinterungsporosität durch Strahlung und thermische Ver fahren, und
- 2. dem Tablettenaufquellen als Folge der Ansammlung von festen und gasförmi gen Spaltungsprodukten als Einschlüsse und Blasen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der im Oberbegriff
des Patentanspruchs 1 angegebenen Art zu schaffen, welches die Herstellung
keramischer Kernbrennstoff-Pellets ermöglicht, die während ihres Einsatzes
in einem Kernreaktor geringeren Größenänderungen unterliegen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Merkmale des kennzeichnenden
Teils des Patentanspruchs 1 gelöst.
Vorteilhafte Ausbildungen des beanspruchten Verfahrens sind in den Unteran
sprüchen angegeben.
Im folgenden ist die Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert.
Brennstoffpellets von 92,5% theoretischer Dichte und einem
Hohlraum an mittlerer Porengröße von 6-25 µm werden
in der Weise her
gestellt, daß man 1,2 Gew.-% Dextrin mit einer mittleren Par
tikelgröße von 15 µm einem Standard-UO2-Pulver zugibt, wo
bei dieses ohne das Additiv Tabletten mit einer theoreti
schen Dichte von etwa 97,5% geliefert hätte. Die Dichte,
die man durch Sinterung des Dioxidpulvers ohne ein Additiv
erhält, wird als Matrixdichte bezeichnet. Das Gemisch von
Urandioxid und Dextrin wurde in einem Mischer homogenisiert,
unter Verwendung eines Bindemittels granuliert und in Tablet
ten gepreßt. Die Tabletten wurden von dem Bindemittel be
freit und dann in Wasserstoff bei einer Temperatur von
1600-1700°C gesintert.
Die Tabletten können auch ohne die Verwendung eines Binde
mittels hergestellt werden.
Tabletten mit einer Dichte von 75% der theoretischen Dich
te werden unter Verwendung eines Verfahrens ohne Bindemit
tel hergestellt, wobei ein Oxid, das normalerweise zu 98%iger
theoretischer Dichte sintert, und 6,7 Gew.-% Ammoniumoxalat
im Größenbereich von 60-75 µm verwendet wird. Ähnliche
Dichteergebnisse erhält man, wenn die Partikelgröße des Oxa
lats im Bereich von 10-300 µm geändert wird, wodurch es
möglich ist, jeden gewünschten Porenabstand zu errei
chen. In jedem Falle ist die mittlere Porengröße nicht ge
ringer als 80% der mittleren Partikelgröße des Anfangsaddi
tivs.
Tabletten eines Oxids, das eine Dichte von 10,81 g/cm3 nach
4 Stunden Sintern bei 1625°C liefert, erhalten eine Dichte
von 9,97 g/cm3, wenn sie unter ähnlichen Bedingungen herge
stellt werden, wobei sie jedoch 2 Gew.-% Ammoniumoxalat mit
einer Partikelgröße im Bereich von 8-30 µm enthalten. Nach
dem Naßmahlen und Trocknen mittels Durchlaufs durch einen
Luftofen bei 125°C haben diese Tabletten einen Feuchtig
keitsgehalt von 1,5 µg/g UO2, gemessen nach Erreichen des
Gleichgewichts in Luft bei 20°C und 40%iger relativer Feuch
tigkeit. Nach weiteren 90 Stunden bei 1625°C, haben die
Proben Dichten von 10,85 g/cm3 bzw. 10,01 g/cm3 entspre
chend der isotropen linearen Schrumpfung von etwa 0,12%. An
dere Oxidtabletten ohne Porositätssteuerung, die unter den
gleichen Bedingungen auf 9,97 g/cm3 gesintert werden, ha
gen einen in der gleichen Weise bestimmten Feuchtigkeitsge
halt von 50 µg/g UO2. Diese Tabletten verdichten sich auf
10,61 g/cm3 nach nur 13 Stunden bei einer Temperatur entsprechend
einem linearen isotropen Schrumpfen von etwa 2,0%.
Tabletten mit einer Dichte von 93% der theoretischen Dichte
werden in der Weise hergestellt, daß man 1,9 Gew.-% Saccharo
se mit einer mittleren Partikelgröße von etwa 30 µm zu Uran
dioxid zugibt, das normalerweise zu einer 98%igen theoreti
schen Dichte sintert, wobei die mittlere Porengröße nach 4stündigem
Sintern 25 µm beträgt.
Tabletten mit einer Dichte von 94% der theoretischen Dichte
werden in der Weise hergestellt, daß man 1,0 Gew.-% Stärke
mit einer mittleren Partikelgröße von 40 µm zu Urandioxid
zugibt, das normalerweise zu einer 98%igen theoretischen
Dichte sintert. Die mittlere Porengröße der gesinterten
Tabletten beträgt 32 µm.
Tabletten mit einer Dichte von 91,5% der theoretischen Dich
te werden in der Weise hergestellt, daß man 1,60 Gew.-% Poly
vinylalkohol mit einer mittleren Partikelgröße von 120 µm
zu Urandioxid zugibt, das normalerweise zu einer 97,5%igen
theoretischen Dichte sintert. Die mittlere Porengröße der
gesinterten Tabletten beträgt 100 µm.
Kernbrennstofftabletten von gesteuerter Dichte können in
der gleichen Weise mit Plutoniumdioxid hergestellt werden,
wenn man das gesamte oder einen Teil des Urandioxids er
setzt.
Uran-Plutonium gemischtes Oxid [(U0.7 PU0.3)O2] wird mit
3 Gew.-% Dextrin einer Partikelgröße von 8-20 µm gemahlen
und dann mit einem Bindemittel granuliert. Die Granulate
werden in engförmige Tabletten mit Dichten zwischen 5,6 und
5,8 g/cm3 gepreßt, dann bei 750°C in Kohlendioxid von dem
Bindemittel befreit und bei 1550°C in einem 4%igen Wasser
stoff/96%igen Argongemisch gesintert. Die gemessene Dichte
der Pellets beträgt 9,44 g/cm3 (86%ige theoretische Dichte)
und die mittlere Porengröße etwa 15 µm. Geringere Dichten
von 9,18 g/cm3 werden erreicht, wenn man 4 Gew.-% Dextrin in
anderen Versuchen zugibt. Die Partikelgröße des Dextrins und
die Porengröße der gebildeten Tabletten sind die gleichen
wie bei dem Versuch mit 3% Dextrin.
Urandioxidpulver und Plutoniumdioxidpulver werden trocken
in einer Kugelmühle mit 0,4 Gew.-% Stärke mit einer Partikel
größe von 20-40 µm gemischt und dann mit einem Bindemit
tel granuliert und in Tabletten verdichtet. Die Tabletten
werden in Kohlendioxid bei 800°C von dem Bindemittel be
freit und in einem 4%igen Wasserstoff/Argongemisch bei
1650°C gesintert. Die Dichte der gesinterten Tabletten be
trägt 94% der theoretischen Dichte und die mittlere Poren
größe etwa 30 µm.
Urandioxidpulver und Plutoniumdioxidpulver werden trocken
in einer Kugelmühle gemischt. Das erhaltene Gemisch wird
mit 1,7 Gew.-% Ammomiumoxalat im Größenbereich von 20-50 µm
handgemischt und dann mit einem Bindemittel granuliert und
in Tabletten verdichtet. Die Tabletten werden in Kohlen
dioxid bei 800°C von dem Bindemittel befreit und in einem
4%igen Wasserstoff/Argongemisch bei 1650°C gesintert. Die
Dichte der gesinterten Tabletten beträgt 91,5% der theore
tischen Dichte und die mittlere Porengröße ist etwa 30 µm.
Tabletten mit gesteuerter Porosität, die entsprechend den
gesamten Beispielen hergestellt wurden, wurden auf wesent
liche verbundene Porosität geprüft. Diese konnte nicht fest
gestellt werden. Es wurde weiter beobachtet, daß die Po
ren zufällig bei jedem Punkt in den Tabletten höchstens je
weils weniger, d. h. nicht mehr als fünf, Korndurchmesser
von einer Pore verteilt waren. Es wird angenommen, daß diese
Ergebnisse dadurch erreicht werden, daß man eine Dioxidpar
tikelgröße auswählt, die geringer ist als die des Additivs,
und vorzugsweise geringer ist als ein Fünftel derjenigen des
Additivs, und daß man das Gemisch von Dioxid und Additiv
homogenisiert.
Claims (10)
1. Verfahren zur Herstellung eines gesinterten Kernbrennstoff-Pellets,
ausgehend von einem aus Urandioxid und/oder Plutoniumdioxid beste
henden Kernbrennstoffpulver, das zur Erzeugung von geschlossenen
Poren im Sinterpellet mit einem festen und bei erhöhter Temperatur
restlos flüchtigen Porenbildner gemischt wird, wobei dieses Verfah
ren die Schritte der Verpressung der Mischung aus Kernbrennstoff
pulver und Porenbildner zu Rohpellets und anschließende Sinterung
der Rohpellets mit dem Ergebnis beinhaltet, daß der flüchtige
Porenbildner entfernt wird und geschlossene Poren innerhalb des ge
sinterten Pellets zurückbleiben, und wobei ferner das als Ausgangs
material verwendete Kernbrennstoffpulver ein Material ist, das in
Abwesenheit des Porenbildners zu nicht weniger als 97,5% der theo
retischen Dichte gesintert werden kann, dadurch ge
kennzeichnet, daß der Porenbildner eine solche Par
tikelgröße aufweist, daß im gesinterten Pellet eine mittlere Poren
größe von 6 bis 100 µm erhalten wird und daß der Anteil an Porosi
tät in Form von Poren unter 5 µm Größe weniger als 2,5% des
Pelletvolumens beträgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeich
net, daß die Menge und die Partikelgröße des Porenbildners so
gewählt werden, daß im erhaltenen Sinterpellet 99% der Abstände
zwischen benachbarten Poren weniger als 15 µm betragen.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Menge und die Partikelgröße des Poren
formers so gewählt werden, daß jedes Dioxidkorn mindestens eine
einer Pore benachbarte Fläche aufweist.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Porenbildner aus Dextrin besteht.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Porenbildner aus Sucrose besteht.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Porenbildner aus Stärke besteht.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Porenbildner aus Ammoniumoxalat be
steht.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Porenbildner aus Polyvinylalkohol be
steht.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Porenbildner aus Ammoniumkarbonat be
steht.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Porenbildner aus Naphtalin besteht.
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D2 | Grant after examination | ||
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