DE2559019B2 - Verfahren zur herstellung von aus einem oxidgemisch bestehenden kernbrennstoffpellets - Google Patents
Verfahren zur herstellung von aus einem oxidgemisch bestehenden kernbrennstoffpelletsInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffpellets, die aus einem Oxidgemisch
von angereichertem Kernbrennstoff-Material bestehen, bei dem die aus einem ersten Brennstoffoxid
bestehenden Pellets in einem ersten Sinterungsschritt gesintert, darauf mit einem gelösten Salz eines zweiten
Brennstoff-Materials imprägniert und die imprägnierten Pellets einem zweiten Sinterungsschritt unterworfen
werden, um das Salz des zweiten Brennstoff-Materials in das Oxid dieses Materials umzuwandeln.
Die kanadische Patentschrift 872722 bzw. die DT-OS 1 929513 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung
von Oxidgemisch-Kernbrennstoff, insbesondere zur Herstellung von UO2-PuO2-Pellets. Bei diesem
Verfahren werden in einer Variante die rohen Pelletsaus UO,, die vorher nicht in irgendeiner Weise
gesintert wurden, mit einem Plutoniumsalz imprägniert und dann gesintert. Die Imprägnierung der rohen
Pellets aus UO2 mit einem Plutoniumsalz hat Nachteile, weil die nachfolgende Handhabung ein
Problem darstellen kann und das imprägnierte Pellet nach der Sinterung in einem Handschuhkasten geschliffen
werden muß. Das hat, weil das PuO2 nui einige wenige Millimeter in das Pellet eindringt, zui
Folge, daß durch das Schleifen ein großer Teil vor stark angereichertem Material entfernt wird. Das isl
unwirtschaftlich.
In einer zweiten Variante sehen die obengenannten Schutzrechte vor, daß die im wesentlichen, fertiggestellten,
d. h. vollständig gesinterten Pellets aus UO;
mit einem Plutoniumsalz imprägniert und die imprägnierten Pellets einem weiteren Sinterungsschritt unterworfen
werden, um das Plutoniumsalz in das Oxid zu überführen. Die Imprägnierung des im wesentlichen
fertiggestellten Brennstoff-Grundpellets, wie sie auch gegenwärtig in CANDU-Kernreaktor-Konstruktionen
verwendet werden, mit einer ausreichenden Menge von PuO2 ist wegen der geringen Zahl von
offenen Poren (< 1 %) in diesen Pellets praktisch unmöglich. Es ist möglich, Pelltts mit mehr offenen Poren
dadurch herzustellen, daß ein weniger reaktionsfreudiges Pulver verwendet wird. Hierdurch wird
jedoch die Sinterenddichte beträchtlich verringert und es kann im Reaktor ein weiteres Sintern auftreten,
das eine Elementinstabilität zur Folge hat.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffpellets,
die aus einem Oxidgemisch von angereichertem Kernbrennstoff-Material bestehen, zu schaffen, das
einerseits wirtschaftlich ist und die Handhabung von hoch giftigem oder radioaktivem Material im Handschuhkasten
oder anderen geschützten und abgeschirmten Bereichen in möglichst geringem Ausmaß
erfordert und das andererseits eine gute Imprägnierung mit dem zweiten Brennstoff-Material ermöglicht.
Die Erfindung geht von der oben beschriebenen zweiten Variante der DT-OS 1929513 aus, d. h. einem
Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffpellets, die aus einem Oxidgemisch von angereichertem
Kernbrennstoff-Material bestehen, bei dem die aus einem ersten Brennstoffoxid bestehenden Pellets
in einem ersten Sinterungsschritt gesintert, darauf mit einem gelösten Salz eines zweiten Brennstoff-Materials
imprägniert und die imprägnierten Pellets einem zweiten Sinterungsschritt unterworfen werden, um das
Salz des zweiten Brennstoff-Materials in das Oxid dieses Materials umzuwandeln.
Die gestellte Aufgabe wird bei dem eingangs gemeinten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst,
daß die nur das erste Brennstoff-Material enthaltenden Pellets im eic^n Sinterungsschritt so lange gesintert
werden, bis sie 3;.% bis 25% an offenen Poren
aufweisen und daß diese derart gesinterten Pellets auf eine derartige, vorbestimmte Größe abgeschliffen
werden, daß sie nach dem Imprägnieren und dem zweiten Sinterungsschritt ihre gewünschte, endgültige
Größe aufweisen.
Gegenüber der ersten Variante der obengenannten Schutzrechte hat das erfindungsgemäße Verfahren
den Vorteil wirtschaftlicher zu sein und nur in geringem Ausmaß ein Arbeiten mit radioaktivem Material
im Handschuhkasten zu erfordern. Gegenüber der zweiten Variante hat das erfindungsgemäße Verfahren
den Vorteil, eine Imprägnierung mit dem zweiten Brennstoff-Material in ausreichender Menge zu gewährleisten.
Das vollständige System umfaßt folgende Schritte:
Die rohen Pellets aus dem Grundbrennstoffmaterial (z. B. UO2) werden durch standardmäßige Pul-
ver-Metallurgie-Verfahren hergestellt. Sie werden bei relativ niedriger Temperatur (1100° C bis 1400° C)
teilweise gesintert, um die Dichte der Pellets auf 75% bis 93% der theoretischen Dichte zu bringen, und
werden hierauf auf eine Größe abgeschliffen oder abtragend bearbeitet, die auf die schließlich erforderliche
Größe zusammengesintert wird. Nach dem Schleifen, Waschen und Trocknen werden die Pellets
mit dem zweiten Brennstoff-Oxidmaterial (z. B. PuO2) imprägniert. Das wird dadurch erreicht, daß
die Pellets mit einer Plutoniumsalzlösung (vorzugsweise Plutoniumnitrat) imprägniert werden. Es ist
wichtig, daß einige der Poren miteinander verbunden und gleichförmig über das Pellet verteilt sind, da anderenfalls
die Imprägnation nicht wirksam ist. Hierauf werden die Pellets einem abschließenden und vollständigen
Sinterungsschritt im Temperaturbereich von 1400° C bis 1700° C unterzogen, bei dem das
Plutonium in PuO2 umgewandelt und das Pellet auf eine wesentlich höhere Dichte verdichtet wird.
Die Eindringtiefe des Imprägnationssalzes, der Prozentsatz des angereicherten Pellets und die Verteilung
und die Konzentration des Anreicherungsmaterials können durch verschiedene Techniken bzw. Verfahren
so variiert werden, daß sich ein vorteilhafter Einfluß auf die Wärmeübertragung und die im Reaktor
ablaufenden physikalischen Vorgänge ergibt. Es seien hier einige Beispiele aufgeführt:
a) Es kann ein größerer Prozentsatz des Pellets dadurch angereichert werden, daß die Sinterung bei
einer niedrigeren Temperatur durchgeführt wird, um die offenen Poren zu vermehren, daß das
Längen-Durchmesser-Verhältnis des Pellets verringert wird, oder daß man in dem Pellet einen
zentralen Lunker bzw. einen zentralen Hohlraum vorsieht.
b) Die Anreicherungskonzentration kann durch eine Mehrfach-Imprägnation oder durch eine
höhere Konzentration des Anreicnerungsmaterials in der Lösung erhöht werden.
c) Die Anreicherungsverteilung in dem Pellet kann dadurch gesteuert, z. B. an den Enden beseitigt
werden, daß man geeignete Poren verwendet und die Enden der Pellets während der Imprägnation
abdichtet.
Der zweite Sinterschritt (bei hoher Temperatur) sollte dahingehend wirken, daß er die Poren in dem
imprägnierten Pellet abdichtet und das Plutoniumsalz in Oxid umwandelt, und ergibt hoch verdichtete Pellets
mit geeigneten Abmessungstoleranzen. Ist der Plutoniumverlust während der zweiten Sinterstufe zu
hoch, so kann eine niedrigere Temperatur verwendet werden.
Der oben beschriebene, aus zwei Schritten beste-
hende Sinterprozeß hat gewisse Vorteile. Der größte Teil des Brennstoffs wird unter Verwendung des normalen
Herstellungsweges außerhalb der Plutonium-Verfahrenslinie hergestellt. Es ist nicht erforderlich,
innerhalb der Plutonium-Verfahrenslinie Pellets abzuschleifen oder Pulver zu handhaben. Das ergibt ei
nen kostengünstigeren und weniger gefährlichen Gesamtprozeß. Die Verteilung des Plutoniums kann über
das gesamte Uran in den Pellets homogen sein, oder es kann in ausgewählte Bereiche verteilt werden. Das
Pu ist nach dem zweiten Sinterschritt in abgedichteten Poren enthalten.
Dieses Verfahren kann ebensogut auf aus einem Oxidgemisch bestehende Brennstäbe oder Brennstoff-Pellets
angewendet werden, die auf andere Weise, z. B. Pressen bzw. Strangpressen hergestellt
wurden. In diesem Beispiel wird der gepreßte Brennstoff (z. B. UO2) teilweise gesintert, auf die richtige
Größe abgeschliffen und hierauf mit einem Anreicherungsmaterial wie z. B. Plutoniumnitrat imprägniert.
Die Stäbe oder Pellets werden hierauf auf ihre volle Dichte zusammengesintert.
Es wurde eine Reihe von Versuchen unternommen, bei denen materialangereicherte UO2-Pellets mit angereichertem
Uran statt mit Plutonium imprägniert wurden. Hierbei wurde die Eindringtiefe und die Anreicherungsverteilung
unter Verwendung von Neutronenradiograpiiie überprüft. Zum Beispiel wurde
ein UO2-Pellet mit 12 mm Durchmesser und 12 mm
Länge auf 88% Dichte gesintert und imprägniert. Das Anreicherungsmaterial drang ungefähr 2 mm in das
Pellet ein, wobei über 50% des Pellet-Volumens angereichert wurden. Verwendete man lediglich die
Imprägnation, so wurde eine mittlere Pellet-Anreicherung von 0,4 Gew.% ohne Schwierigkeiten erreicht.
Bei der obigen Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens wurden als verwendetes Brennstoffmaterial
mit Plntoniumoxid angereichertes Uranoxid angegeben. Das Verfahren kann auch auf andere
Kernbrennstoff-Materialien angewendet werden. Die Pellets, die auch in der Form von stranggepreßten Stäben
vorliegen können, können sowohl aus Thoriumoxid als auch aus Uranoxid bestehen, und das Anreicherungsmaicrial
kann Plutonium, Uran-233 oder Uran-235 sein.
Die Erfindung schafft also ein Verfahren zur Herstellung von aus Oxidgemischen, insbesondere aus
UO2-PuO2 bestehendem Kernbrennstoff durch Imprägnation,
bei dem die rohen Pellets aus Kernbrennstoff-Oxid teilweise gesintert, hierauf mit einem zweiten
Kernbrennstoff-Oxid imprägniert und schließlich einem abschließenden und vollständigen Sinterungsschritt unterzogen werden.
Claims (5)
1. Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffpellets, die aus einem Oxidgemisch von angereichertem
Kernbrennstoff-Material bestehen, bei dem die aus einem ersten Brennstoffoxid bestehenden
Pellets in einem ersten Sinterungsschritt gesintert, darauf mit einem gelösten Salz eines
zweiten Brennstoff-Materials imprägniert und die imprägnierten Pellets einem zweiten Sinterungsschritt unterworfen werden, um das Salz des zweiten
Brennstoff-Materials in das Oxid dieses Materials umzuwandeln,dadurch gekennzeichnet,
daß die nur das erste Brennstoff-Material enthaltenden Pellets im ersten Sinterungsschritt so lange
gesintert werden, bis sie 3% bis 25% an offenen Poren aufweisen und daß diese derart gesinterten
Pellets auf eine derartige, vorbestimmte Größe abgeschliffen werden, daß sie nach dem Imprägnieren
und dem zweiten Sinterungsschritt ihre gewünschte, endgültige Größe aufweisen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennstoffpellets aus der
Gruppe Uranoxid bzw. Thoriumoxid und das zweite Kernmaterial aus der Gruppe Plutonium,
Uran-233 bzw. Uran-235 stammen.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der erste Sinterungsschritt
bei einer Temperatur im Bereich von 1100° C bis 1400° C ausgeführt wird und daß der zweite Sinterungsschritt
bei einer Temperatur im Bereich von 1500° C bis 1700° C durchgeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxidpellets die
Form von stranggepreßten Stäben aufweisen.
5. Verfahren zur Herstellung von angereichertem, aus Oxidgemisch bestehendem Kernbrennstoff
nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Salz ein Nitrat ist.
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