WO1998010428A1 - Kernreaktor-brennelement mit hohem abbrand und verfahren zu seiner fertigung - Google Patents

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WO1998010428A1
WO1998010428A1 PCT/EP1997/004652 EP9704652W WO9810428A1 WO 1998010428 A1 WO1998010428 A1 WO 1998010428A1 EP 9704652 W EP9704652 W EP 9704652W WO 9810428 A1 WO9810428 A1 WO 9810428A1
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WO
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powder
fuel
pellets
enriched
poisoned
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PCT/EP1997/004652
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Gerhard Gradel
Alfons Roppelt
Rudolf Meinl
Original Assignee
Siemens Aktiengesellschaft
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    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the invention relates to a method for producing a nuclear reactor fuel element with high burn-up, that is to say, for example, a nuclear reactor fuel element with a burning time of 5 or more cycles, and a corresponding enrichment of fissile material which corresponds to more than 5% U 23 s.
  • the invention is based on a manufacturing method that has the features of the preamble of claim 1.
  • the uranium of the uranium compound contains natural uranium (mainly the uranium isotope U 3 ⁇ that cannot be used directly for the chain reaction of the reactor) and the uranium isotope U 235 , which is important for the chain reaction, with the U235 content for safety reasons. This is the "enrichment”, is generally limited and in any case must not exceed a maximum value (generally 5%).
  • the oxide powder which is generated, for example, from UF 6 by reduction in an H 2 / H 2 0 gas, is filled into the transport containers T1, T2,... Tn in a filling station 2, the volume the transport container Tl, T2, ... Tn is relatively small (for example, only for 100 kg of U0 2 powder), that is to say in each case only comprises a subcritical amount of fissile material and is also provided with rods S and / or a lining made of neutron-absorbing material.
  • the production plant comprises a first part 3 with a powder store and devices for powder processing, of which only one powder mixer M is shown in Fig. 1, e.g. a large mixing container with a stirring device, at the bottom of which a powder mixture is drawn off, which consists of the carefully homogenized contents of the transport containers Tl, T2, ... Tn emptied into the powder mixer M.
  • This powder mixture can e.g. are conveyed (e.g. sucked in or blown with compressed air) via a powder feed line and other devices of the first part into the second part of the production system.
  • Samples of the powder mixture are constantly examined at an analysis station 4 in order to control the homogeneity, fissile enrichment and quality of the mixture.
  • the facilities of this first part of the production plant are designed with regard to their capacity so that they can hold so much powder that a filling of highly enriched material would come into dangerous proximity to the critical mass and would no longer be safe to handle. For security reasons, therefore, is a maximum value for €? Enrichment (eg 5%) is specified, and the capacity of the production facilities is designed so that the fissile material does not reach the critical mass, ie can be safely handled, even at the highest permitted enrichment value.
  • the volume and criticality dimensioning of the powder mixer M is usually designed for 1 to 4 tons, so that even a filling made from a non-poisoned powder Mixing with the permitted maximum value of, for example, 5% U 23 5 cannot come close to the critical mass.
  • This powder mixture is processed further in the second part of the production plant, a pellet press producing 5 pellet green compacts which are sintered in a sintering furnace 6.
  • these pellets are ground to their final shape, measured, weighed and finally enclosed in a filling station 8 in corresponding metallic cladding tubes H, which usually consist of zirconium alloy (e.g. Zirkaloy).
  • An assembling station 9 places these filled cladding tubes, which are gas-tightly welded by means of metallic end pieces, i.e. the fuel rods (FR), and other structural parts S of the fuel assembly, such as e.g. Head pieces, foot pieces and spacers as well as guide tubes or fuel boxes, together to form the finished fuel assembly ("fuel assembly", FA).
  • “poisoned fuel assemblies” are also used to replace some of the spent fuel assemblies in a pressurized water reactor.
  • these "poisoned fuel elements” contain a combustible neutron absorber, that is to say an absorber material whose absorption capacity for thermal neutrons decreases with increasing service life in the reactor.
  • This "combustible neutron poison” neutralizes some of the neutrons emanating from the enriched material through nuclear fission, but the absorption effect has already decayed after one operating cycle to a residual, practically negligible absorption capacity.
  • the production of poisoned fuel elements is shown schematically in FIG. 2.
  • the relatively expensive burnable neutron poison usually gadolinium oxide Gd 2 ⁇ is only added to a few pellets of a fuel element, the powder mixture of which is produced in a special part of the production system, while the conversion system 1, the filling station 2, and the devices with the powder mixer M
  • the powder mixture of the other pellets is used and the second part of the production plant can be used together with the pellet press 5, the sintering furnace 6, the quality level 7, the filling station 8 and the assembly stage 9
  • fuel powder of the poisoned pellets is removed from transport containers V, which come from a conversion system 10.
  • lver is generally first filled into the transport container V in a filling station 11 and then Homogenization of the mixture fed to a tumble mixer 12.
  • Niobium (3 ⁇ to 6 ⁇ m thick) is charged, on which .ZrB 2 is then chemically separated from the vapor phase.
  • boron glass spiders steel tubes filled with boron glass can be inserted into the guide tubes of fuel assemblies via their own holders (so-called "boron glass spiders"), which are not required to control reactor operation and into which no control rods are therefore inserted.
  • boron-containing microparticles eg from ZrB
  • a coating e.g. made of molybdenum
  • Spent fuel assemblies still contain fissile plutonium, which can be separated from the spent fissile material in appropriate reprocessing plants in order to use it instead of fissile U235 to enrich fissile material for fresh fuel elements.
  • fissile plutonium For the production of fuel elements from such mixed oxide (MOX, i.e. mixture of uranium oxide and plutonium oxide), devices of the special part of the production plant shown in FIG. 2 are used.
  • the transport container P (FIG.
  • Highly enriched fuel can namely. B. only m
  • a further limitation of the enrichment arises from the requirement that the finished fuel elements must also be sufficiently removed from the critical act if they (unintentionally in the distribution center or during transport) are inadvertently straight into the vicinity of larger quantities of water (eg quenching water) in case of fire). Therefore, common fuel elements of the type 16 x 16 or 18 x 18 must not have an enrichment of more than 4.4% (for the type 17 x 17 the limit is somewhat higher). Safety would also be ensured if larger amounts of absorber material were installed in the structure of the fuel assembly. However, this either necessitates fundamental changes in the structure or structural material of the fuel elements, or special pellets containing absorber must be used. There are currently no concepts for either route that can be implemented quickly and economically. Rather, attempts are being made to extend the service life of the fuel elements without exceeding the enrichment limits by making better use of the previously available burn-up potential.
  • the invention is therefore based on the object of providing a method for producing fuel elements with such a highly enriched fissile material and of specifying corresponding fuel elements at all without lengthy and complex changes to the prior art having to be made.
  • the invention is based on the fact that basically the enrichment of the fissile core material itself, but only its reactivity and the reactivity of the finished fuel elements is the safety-relevant parameter. Instead of starting from the complete enrichment of the fissile material in order to maintain safety, it makes physical sense to subtract from this enrichment that part which may be compensated for by already added combustible neutron poison. It should therefore be based on the reactivity of the powder used, the resulting pellet and the fuel assembly. For the processing of a non-poisoned powder mixture, reactivity and enrichment are equivalent, and for the handling previously considered safe, the system according to FIG. 1 can still only be used with fissile material whose enrichment does not exceed the maximum value, for example 5% .
  • a powder mixture is processed with the same degree of security, in which the enrichment of the fissile material is above this maximum value, but the powder mixture also contains an amount such that the reactivity of the latter the poisoned powder mixture corresponds to the reactivity of a non-poisoned powder mixture, the accumulation of which does not exceed the maximum value mentioned.
  • the corresponding pellets then have the required lower reactivity, although they have a higher concentration ("burn-off potential").
  • FIG 3 schematically shows the method steps and devices used for an embodiment of the method according to the invention.
  • the transport containers T, P and N which are supplied by the conversion system or reprocessing system and are filled with enriched fissile material, plutonium-containing powder and powder with natural uranium, or in some other way contain the enriched fissile material.
  • Cladding tubes H and the other structural parts required for the production of the fuel elements are also kept ready. Furthermore, a supply of absorber material is also assumed, e.g. can consist of gadolinium oxide according to the prior art.
  • the fuel powder to be processed in the pellet press is produced by a powder mixture in the powder mixer M. is produced, which on the one hand contains fissile material with an enrichment above the maximum enrichment value. On the other hand, this powder mixture contains such an amount of absorber material that the reactivity of the powder mixture has at most the reactivity that is equivalent to the reactivity of an unconfirmed, enriched fissile material.
  • 3 can of course be a mixture of plutonium oxide, natural (or depleted) uranium oxide and enriched uranium oxide, but it is also possible to use only depleted uranium oxide and plutonium oxide, only enriched uranium oxide or another suitable cleavage material.
  • This stock of highly enriched fission material can in particular be easily managed if the material is filled into many individual containers, the volume of which is only a fraction of the capacity of the powder mixer M.
  • These containers can in particular consist of an absorber-containing material and / or contain additional absorbent components. The absorber material is mixed homogeneously with the contents of several such containers in the powder mixer.
  • the absorber material can be present in the conventional way as gadolinium oxide, which can be mixed with the powder of the cleavage material, pressed into pellets and sintered in a known manner, directly or after additional measures for granulating and producing desired grain sizes. Tests on a laboratory scale have also shown favorable behavior during mixing, pressing and sintering for powders made of ZrB 2 particles which are coated with molybdenum and mixed with uranium oxide powder. The burning behavior of boron particularly meets the requirements placed on the absorber by highly enriched fuel elements designed for a long period of use. Borides of rare earths such as gadolinium, erbium, euroblum, samarium etc. or hafnium are similarly also is suitable.
  • Absorbent powders containing metal also appear to be suitable. It is particularly advantageous to use not only one neutron absorbing chemical element, but several elements, in particular two elements. "Double absorbers" such as GdB 2 , GdB or GdB 6 allow MOX fuel elements with an increased content of fissile plutonium to be produced. Not only can the storage properties of the fresh fuel and the fresh fuel elements, but also the behavior of the fuel elements in the reactor be favorably influenced.
  • Standard dimensions and standard materials can be used for the cladding tubes and structural parts.
  • hafnium contents are usually prescribed for reactor materials, hafnium contents of up to 2% are quite possible here. This saves further costs because e.g. Zirconium sponge (the most common base metal for alloys used in nuclear technology) can only be cleaned of hafnium in a complex manner.
  • the fuel assemblies are not only in the planes in which the fuel rod is attached for mechanical reasons Spacer grids must be supported, but also contain grids in intermediate levels. These intermediate grids are then provided with mixing devices in order to obtain better cooling of the highly enriched fuel rod by mixing the coolant.
  • the enveloping tubes are particularly corrosion-resistant, for example, consist of a mechanically stable tube made of a zirconium alloy and contain a thin coating of a corrosion-resistant material on the outer surface exposed to the coolant, as described in the European patent
  • the fuel element is adapted to a long period of use not only with regard to its energy content and the enrichment of fissile material, but also with regard to the other chemical and physical conditions.
  • pellets with impermissibly high enrichment are produced in the production lines (3 to 9), which are designed for processing large quantities of normally enriched fuel, the impermissible enrichment being compensated for by the fact that already in the powder mixer (M) at the entrance of the production line so much absorber material (U / B powder) is mixed to the fuel (T, P, N) that the reactivity of the poisoned mixture is the reactivity of an unpoisoned one
  • Fuel mixture does not exceed normal enrichment.
  • Corresponding fuel assemblies then contain larger quantities of these poisoned pellets (or - if necessary in addition to the neutral pellets mentioned - only those poisoned pellets) which are produced in large numbers (and therefore economically) with the conventional systems.
  • Enriched fission material and an absorber material are then converted into poisoned pellets for the production of such fuel elements pressed and, if necessary, neutral pellets made from non-enriched material that is practically non-fissile (e.g. natural uranium or depleted uranium).
  • These pellets are placed in columns, which consist exclusively of such poisoned pellets and possibly still neutral pellets and are enclosed in metallic cladding tubes. In this way, fuel rods are created, which are then assembled together with the structural parts (possibly also control rod guide tubes or water-filled rods, but without the use of unggi ted fuel rods) to form the fuel assembly.

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Abstract

Zur Steigerung des Abbrand-Potentials von Brennelementen werden in den Produktionslinien (3 bis 9), die auf die Verarbeitung großer Mengen normal angereicherten Brennstoffs ausgelegt sind, Pellets mit unzulässig hoher Anreicherung hergestellt, wobei die unzulässige Anreicherung dadurch kompensiert wird, daß bereits im Pulvermischer (M) am Eingang der Produktionslinie soviel Absorbermaterial (U/B-Pulver) zum Brennstoff (T, P, N) gemischt wird, daß die Reaktivität der vergifteten Mischung die Reaktivität einer unvergifteten Brennstoff-Mischung normaler Anreicherung nicht überschreitet. Entsprechende Brennelemente enthalten dann größere Mengen dieser vergifteten Pellets (oder nur solche vergifteten Pellets), die mit herkömmlichen Anlagen in großen Stückzahlen (und daher wirtschaftlich) hergestellt werden können.

Description

Beschreibung
Kernreaktor-Brennelement mit hohem Abbrand und Verfahren zu seiner Fertigung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Fertigung eines Kernreaktor-Brennelements mit hohem Abbrand, also z.B. eines Kernreaktor-Brennelements mit einer Brenndauer von 5 oder mehr Zyklen, und einer entsprechenden Anreicherung an spalt- barem Material, die mehr als 5 % U23s entspricht. Die Erfindung geht dabei von einem Fertigungsverfahren aus, das die Merkmale des Oberbegriffs des Anspruchs 1 aufweist.
In Druckwasser-Reaktoren werden in regelmäßigen Abstanden (z.B. jahrlich) einige Brennelemente, deren nutzbarer Energieinhalt in Form von angereichertem Kernmaterial verbraucht ist, durch frische, unvergiftete Brennelemente ersetzt. Die Fertigung dieser unvergifteten Brennelemente ist in Fig. 1 dargestellt, wobei von angereichertem Spaltmaterial ausgegan- gen wird, das in Transportbehältern Tl , T2 , ... Tn bereitgehalten wird. Diese Transportbehälter werden aus einer Konversionsanlage 1 angeliefert, in der aus einer Uranverbindung ein Uranoxid-Pulver hergestellt wird. Das Uran der Uranverbindung enthält naturliches Uran (hauptsächlich das für die Kettenreaktion des Reaktors nicht direkt nutzbare Uran-Isotop U3β) und das für die Kettenreaktion wichtige Uran-Isotop U235, wobei aus Sicherheitsgründen der Gehalt an U235. das ist die "Anreicherung", im allgemeinen beschrankt ist und jedenfalls einen Maximalwert (im allgemeinen 5 %) nicht uberschrei- ten darf .
In der Konversionsanlage 1 wird das Oxidpulver, das z.B. aus UF6 durch Reduktion in einem H2/H20-Gas erzeugt wird, in einer Abfullstation 2 in die Transportbehälter Tl, T2 , ... Tn abge- füllt, wobei das Volumen der Transportbehälter Tl , T2 , ... Tn relativ klein ist (z.B. nur für 100 kg U02-Pulver ) , also in jedem Fall nur eine unterkritische Menge an Spaltmaterial umfaßt und außerdem mit Stäben S und/oder einer Auskleidung aus Neutronen absorbierendem Material versehen sind.
Die Fertigungsanlage umfaßt einen ersten Teil 3 mit einem Pulver-Lager und Einrichtungen zur Pulververarbeitung, von denen in Fig. 1 nur ein Pulvermischer M dargestellt ist, z.B. ein großer Mischbehälter mit einer Rühreinrichtung, an dessen Boden eine Pulvermischung abgezogen wird, die aus dem sorgfältig homogenisierten Inhalt der in den Pulvermischer M entleerten Transportbehälter Tl , T2,...Tn besteht. Diese Pulvermischung kann z.B. über eine Pulverförderleitung und andere Einrichtungen des ersten Teils in den zweiten Teil der Ferti- gungsanlage gefördert (z.B. angesaugt oder mittels Druckluft geblasen) werden. Dabei werden an einer Analysestation 4 ständig Proben der Pulvermischung untersucht, um die Homogenität, Spaltstoff-Anreicherung und Qualität der Mischung zu kontrollieren. Außerdem kann es erforderlich sein, dem Spalt- material Gleit- und Presshil εmittel beizumischen und/oder am Pulver geeignete Granulierungsmaßnah en vorzunehmen.
Die Einrichtungen dieses ersten Teils der Fertigungsanlage sind hinsichtlich ihrer Kapazität so ausgelegt, daß sie so- viel Pulver aufnehmen können, daß eine Füllung aus hoch angereichertem Material in gefährliche Nähe der kritischen Masse käme und nicht mehr sicher zu handhaben wäre. Aus Sicherheitsgründen ist daher ein Höchstwert für di€? Anreicherung (z.B. 5 %) festgelegt, und die Kapazität der Fertigungs- einrichtungen ist so ausgelegt, daß das Spaltmaterial auch bei dem höchsten zugelassenen Wert der Anreicherung die kritische Masse nicht erreichen, also sicher gehandhabt werden kann. So ist z.B. das Volumen und die Kritikalitätsauslegung des Pulvermischers M in der Regel auf 1 bis 4 Tonnen ausge- legt, so daß selbst eine Füllung aus einer unvergifteten Pul- Vermischung mit dem zugelassenen Höchstwert von beispielsweise 5 % U235 der kritischen Masse nicht nahekommen kann.
Im zweiten Teil der Fertigungsanlage wird diese Pulvermi- schung weiterverarbeitet, wobei eine Pellet-Presse 5 Pellet- Grünlinge erzeugt, die in einem Sinterofen 6 gesintert werden. In einer Qualitätsstufe 7 werden diese Pellets auf ihre Endform geschliffen, vermessen, gewogen und schließlich in einer Abfüllstation 8 in entsprechende metallische Hüllrohre H, die in der Regel aus Zirkoniumlegierung (z.B. Zirkaloy) bestehen, eingeschlossen. Eine Assembling-Station 9 setzt diese gefüllten und mittels metallischer Endstücke gasdicht verschweißten Hüllrohre, also die Brennstäbe ("fuel rods, FR"), und andere Strukturteile S des Brennelements, wie z.B. Kopfstücke, Fußstücke und Abstandhalter sowie Führungsrohre oder Brennstoffkästen, zu dem fertigen Brennelement ("fuel assembly" , FA) zusammen.
Neben solchen unvergifteten Brennelementen werden auch "vergiftete Brennelemente" benutzt, um einige der abgebrannten Brennelemente eines Druckwasser-Reaktors zu ersetzen. Diese "vergifteten Brennelemente" enthalten neben dem angereicherten Spaltmaterial einen abbrennbaren Neutronen-Absorber, also Absorbermaterial, dessen Absorptionsf higkeit für thermische Neutronen mit zunehmender Standzeit im Reaktor abnimmt. Dieses "abbrennbare Neutronengift" neutralisiert einen Teil der vom angereicherten Material durch Kernspaltung ausgehenden Neutronen, die Absorptionswirkung ist jedoch nach einem Betriebszyklus bereits bis auf eine restliche, prak- tisch vernachlässigbare Absorptionsfähigkeit abgeklungen. Dadurch ist es möglich, den Wert des Neutronenflusses, auf den der Reaktor ausgelegt und optimiert ist, praktisch über den ganzen Betriebszyklus aufrecht zu erhalten und die darüber hinausgehende Reaktivität (Überschußreaktivität) der frischen Brennelemente zu kompensieren. Bei Druckwasser-Reaktoren werden bisher also unvergiftete und vergiftete Brennelemente nebeneinander eingesetzt. Bei Siedewasser-Reaktoren ist es üblich, für die einzelnen Brennstäbe jedes Brennelements unterschiedliche Anreicherungen zu ver- wenden, um zu einem gleichmäßigen Abbrand des Spaltmaterials und zu einer optimalen Ausnutzung zu kommen. Dabei enthalten dann in der Regel alle Brennelemente des Kerns unvergiftete Pellets und Pellets mit vergiftetem Brennstoff. Diese Pellets bilden die "aktive Zone" der Brennelemente und sind aus Grün- den der thermischen Isolation und zur räumlichen Begrenzung des Neutronenflusses häufig noch von neutralen Pellets umgeben, die aus Natururanen, abgereichertem Uran oder anderem, praktisch nicht spaltbaren Oxid bestehen.
Die Herstellung von vergifteten Brennelementen ist schematisch in Fig. 2 gezeigt. Dabei wird das verhältnismäßig teuere abbrennbare Neutronengift (in der Regel Gadoliniumoxid Gd2θ nur einigen Pellets eines Brennelementes beigemischt, deren Pulvermischung in einen Sonderteil der Fertigungsanlage hergestellt wird, während die Konvertierungsanlage 1, die Ab- füllεtation 2, und die Einrichtungen mit dem Pulvermischer M im ersten Teil 3 der Fertigungsanlage der Pulvermischung der anderen Pellets dient und der zweite Teil der Fertigungsanlage mit der Pellet-Presse 5, dem Sinterofen 6, der Quali- tätsstufe 7, der Einfüllstation 8 und der Assembling-Stufe 9 gemeinsam verwendet werden kann. Das Brennstoffpulver der vergifteten Pellets wird in einer Einspeisestation 13 aus Transportbehältern V entnommen, die aus einer Konvertierungsanlage 10 stammen. Dort wurde das Neutronengift bereits bei der Konvertierung der Uranverbindung dem spaltbaren Material zugesetzt oder dem durch die Konvertierung entstandenen Uranoxidpulver zugemischt wird. Das vergiftete Brennstoffpulver wird zur Homogenisierung in der Regel zunächst in einer Abfüllstation 11 in die Transportbehälter V eingefüllt und zur Homogenisierung der Mischung einen Taumelmischer 12 zugeführt.
Prinzipiell können statt Gadolinium auch andere abbrennbare Neutronengifte verwendet werden, wofür insbesondere die nuklearen Eigenschaften des Bors besonders interessant erscheinen. Allerdings kann elementares Bor oder eine borhaltige Verbindung dem Uranoxidpulver nicht einfach zugesetzt werden, da sich dann eine leicht flüchtige Borverbindung bildet, die nicht in den Pellets gehalten werden kann, sondern bei den Temperaturen und in der reduzierenden oder inerten Gasat o- sphäre, die zum Sintern verwendet werden, aus dem Pellet ausgetrieben wird. Es ist daher schon vorgeschlagen worden, erst die fertigen Pellets mit Bor zu überziehen. Diese Überzugε- schicht kann in einem Plasmaverfahren aufgespritzt, durch Ab- scheidung aus einer entsprechenden Dampfphase, durch Sputtern oder andere Methoden aufgebracht werden. Ein Beispiel ist in der US-Patentschrift 3,427,222 beschrieben. Die Überzugs- schicht kann dabei auch aus mehreren Schichten bestehen, um eine haftende Zwischenschicht und/oder eine Schutzschicht aufzubringen und/oder die Absorbereigenschaften durch Einführung eines weiteren Absorbermaterials mit verändertem Nuklearverhalten zu verbessern. In der DE-A-34 02 192 wird UO2 mit
Niob (3 μ bis 6 μm Dicke) beschickt, auf dem dann .ZrB2 aus der Dampf-Phase chemisch abgeschieden wird.
Zur Herstellung vergifteter Brennelemente ist auch schon vorgeschlagen worden, das Bor in Form eigener kleiner Absorberkörper in die Brennelemente einzuführen. So können z.B. Stahlröhrchen, die mit Borglas gefüllt sind, über eigene Hal- terungen (sog. "Borglasspinnen") in Führungsrohre von Brennelementen eingeführt werden, die nicht zur Steuerung des Reaktorbetriebes benötigt werden und in die daher keine Regel- stäbe eingeführt werden. Es ist auch schon vorgeschlagen wor- den, borhaltige Mikropartikel (z.B. aus ZrB?) herzustellen, die außerdem durch einen Überzug (z.B. aus Molybdän) geschützt werden. Es ist also prinzipiell möglich, statt des Gadoliniumoxid-Pulvers in Fig. 2 ein Pulver aus derartigen Molybdän-geschützten Mikropartikeln dem Uranoxidpulver zuzu- mischen und in die Transportbehälter V abzufüllen.
Abgebrannte Brennelemente enthalten noch spaltbares Plutonium, das in entsprechenden Wiederaufbereitungsanlagen vom abgebrannten Spaltmaterial abgetrennt werden kann, um es An- stelle des spaltbaren U235 zur Anreicherung von Spaltmaterial für frische Brennelemente zu benutzen. Für die Herstellung von Brennelementen aus derartigem Mischoxid (MOX, d.h. Mischung aus Uranoxid und Plutoniumoxid) werden Einrichtungen des Sonderteils der in Fig. 2 gezeigten Fertigungsanlage ver- wendet. Hierzu können die aus der Wiederaufarbeicungsanlage angelieferten, mit Plutoniumoxid gefüllten Transportbehälter P (Figur 3) und Oxid von Natururan (oder abgereicherten Uran auε der Wiederaufarbeitung) sowie das benötigte Absorbermaterial in der Abfüllstation 11 in die Transportbehälter V abge- füllt und in dem Taumelmischer 12 homogenisiert werden. Über die Einspeisestation 13 wird das vergiftete Brennstoffpulver dann in den zweiten Teil der Fertigungsanlage, also z.B. die Elemente 5 bis 9 der Fig. 1 und 2 eingespeist.
Üblicherweise sind nach jedem Brennstoffzyklus etwa 1/4 der Brennelemente praktisch abgebrannt und müssen durch neue Brennelemente ersetzt werden. Die durchschnittliche Lebensdauer des Brennelements beträgt also bisher etwa vier Jahre, wobei diese Einsatzzeit nicht nur durch den Energieinhalt (Anreicherung) des Spaltmaterials, sondern auch durch die Ma- terialeigenschaften der Hüllrohre bestimmt ist. Also können bisher auch Brennelemente aus Bereichen, in denen ein schwächerer Abbrand stattfindet, nur dann länger eingesetzt werden, wenn z.B. ausreichend korrosionεbeständiges Hüllrohrma- terial zur Verfügung εteht. Unterdessen sind Hüllrohre, Strukturmaterialien und Brennelementkonstruktionen entwickelt worden, die auch eine längere Einsatzzeit (z.B. 6 bis 7 Jahre) zulassen. Dadurch werden im Prinzip erhebliche Einsparungen bei der Nachladung mit frischen Brennelementen und der Entsorgung der abgebrannten Brennelemente möglich, da dann jeweils nur noch etwa 1/6 bis 1/7 der Brennelemente ausgetauscht werden mußten. Dies setzt aber eine entsprechend hohe Anreicherung voraus, die z.B. bei 6 bis 8 % U235 liegen mußte - ein Wert, bei dem z.B. das Volumen des Pulvermischers M in Fig. 1, wurde er mit derart angereichertem Spaltmaterial gefüllt sein, das Maximalvolumen überschreiten wurde, das von der kritischen Masse ausreichend entfernt ist und für eine sichere Handhabung noch zugelassen ist. Auch dürfen dann nicht mehr die Mengen an Pellets oder gefüllten Brennstaben, die bisher für die Lagerhaltung in der Fertigung bereitgehalten werden, verwendet werden. Aus diesen Gründen ist bisher die Verwendung von Spaltmaterial, das über einen festgesetzten Höchstwert von 4 bis 5 % U23. oder einen entsprechenden Gehalt an Plutonium angereichert ist, im allgemeinen nicht gestattet. Das durch die Fortschritte der Reaktortechnik geschaffene Einsparungspotential kann aus diesen praktischen Gründen nicht genutzt werden, obwohl dies in der Theorie möglich sein müßte.
Hoch angereicherter Brennstoff kann nämlich z. B. nur m
Schutzbehaltern mit kleinem Volumen und neutronenabsorbierenden Einbauten gelagert und transportiert werden. Für Brennelemente ist zwar schon vorgeschlagen worden, sogar nur Plutonium ohne Natururan zu verwenden, das in Hullrohre aus Haf- nium eingeschlossen ist. Aber Pellets, die nachtraglich mit
Bor überzogen werden, sind bisher nur im Zusammenhang mit der erwähnten Reaktorphysik üblicher vergifteter Brennelemente betrachtet worden. Jedoch mußte auf diese Weise auch der Einsatz von Brennstoff möglich sein, der zur Steigerung des Ab- brandes über den bisherigen Maximalwert angereichert wäre. So hoch angereicherte Pellets in industriellem Maßstab herzustellen, scheint jedoch besonders sichere Fertigungsverfahren und Sondereinrichtungen zu erfordern. Wie bereits bei den bisher gesondert gefertigten, vergifteten Pellets erwagt man zwar, jeweils nur wenige, mit solchen Sondereinrichtungen herzustellende Sonder-Pelletε zusammen mit einer möglichst großen Anzahl der üblichen und einfacher herzustellenden, normal angereicherten Pellets einzusetzen, jedoch wäre eine Sonderfertigung wegen der kleinen Stuckzahlen nicht sinnvoll.
Eine weitere Beschrankung der Anreicherung ergibt sich aus der Forderung, daß die fertigen Brennelemente auch dann mit genug von der Kritikalltat entfernt sein müssen, wenn sie (z.B. im Auslieferungslager oder beim Transport) unbeabsich- tigt in die Nahe größerer Wassermengen geraden (z.B. Losch- waεser im Fall eines Brandes) . Daher dürfen übliche Brennelemente des Typs 16 x 16 oder 18 x 18 keine Anreicherung über 4,4 % aufweisen (für den Typ 17 x 17 liegt der Grenzwert etwas hoher) . Die Sicherheit wäre auch gewährleistet, wenn n die Struktur des Brennelementes größere Mengen Absorbermaterials eingebaut wurde. Dies macht aber entweder grundlegende Änderungen im Aufbau oder Strukturmaterial der Brennelemente erforderlich, oder es müssen absorberhaltige Sonderpellets verwendet werden. Für beide Wege liegen gegenwartig keine Konzepte vor, die sich schnell und wirtscha lich realisieren lassen. Vielmehr wird versucht, die Einsatzzeit der Brennelemente ohne Überschreitung der Anreichungsgrenzen zu verlängern, indem das bisher verfugbare Abbrandpotential besser ausgenutzt wird.
Es sollte aber auch möglich sein, im Hinblick auf die erforderliche Sicherheit Brennelemente zu schaffen, dι.e einen sicheren Einsatz hochangereicherten Spaltmaterials ermöglichen, und die Fertigungsverfahren und Sicherheitsvorschriften ent- sprechend zu modifizieren. Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Fertigung von Brennelementen mit einem so hoch angereicherten Spaltmaterial zur Verfügung zu stellen und überhaupt entsprechende Brennelemente anzugeben, ohne daß langwierige und aufwendige Änderungen der bisherigen Technik vorgenommen werden müssen.
Die Erfindung geht dabei davon aus, daß im Grunde nicht die Anreicherung des spaltbaren Kernmaterials selbst, sondern nur dessen Reaktivität und die Reaktivität der fertigen Brennelemente der sicherheitstechnisch relevante Parameter ist. Statt für die Einhaltung der Sicherheit bereits von der gesamten Anreicherung des Spaltmaterials auszugehen, ist es physikalisch sinnvoll, von dieser Anreicherung denjenigen Teil abzu- ziehen, der gegebenenfalls durch bereits zugegebenes abbrennbares Neutronengift kompensiert ist. Es sollte also auf die Reaktivität des jeweils verwendeten Pulvers, des resultierenden Pellets und des Brennelements abgestellt werden. Für die Bearbeitung einer unvergifteten Pulvermischung sind dabei Re- aktivität und Anreicherung gleichwertig, und für die bisher als sicher betrachtete Handhabung kann die Anlage nach Figur 1 nach wie vor nur mit Spaltmaterial benutzt werden, dessen Anreicherung den maximalen Wert, z.B. 5 % , nicht überschreitet . Mit dem gleichen Grad der Sicherheit wird aber in den Einrichtungen der Fig. 1 gemäß der Erfindung eine Pulvermischung verarbeitet, bei der die Anreicherung des Spaltmaterials über diesem genannten Höchstwert liegt, die Pulvermischung aber auch noch eine εolche Menge an Abεorbermaterial enthält, daß die Reaktivität dieser vergifteten Pulvermi- schung der Reaktivität einer unvergifteten Pulvermiεchung entspricht, deren Anreicherung nicht über dem genannten Höchstwert liegt. Die entsprechenden Pellets haben dann die erforderliche, niedrigere Reaktivität, obwohl sie eine höhere Anreicherung ( "Abbrand-Potential " ) besitzen. Für die Herstel- lung von Brennelementen mit einem höheren Abbrand - z.B. 60 bis 70 MWd/kg (U) - ist es insbeεondere vorteilhaft, nicht nur einen Teil der frischen Brennelemente, sondern alle Brennelemente eines Druckwasser-Reaktors mit vergifteten Pellets zu versehen, deren Anreicherung über einem Wert von etwa 4 bis 5 % (z.B. bei 6 bis 8 %) liegt. Es kann sogar - auch im Fall eines Siedewasser-Reaktors - vorteilhaft sein, alle Pellets der Brennelemente entsprechend stark anzureichern und zu vergiften. Dadurch werden dann auch die hohen Fertigungskapazitäten, die bisher nur für unvergiftete Pellets verwendet wurden, voll ausgelastet. Für die Lagerung solcher vergifteter Brennelemente ergeben sich aus sicherheitsrelevanten Gesichtspunkten keine Änderungen gegenüber den bisherigen Brennelementen .
Dies führt zu einem Fertigungsverfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 und zu einem Brennelement mit den Merkmalen des Anspruchs 12.
Fig. 3 zeigt εchematisch die für ein Ausführungsbeiεpiel deε erfindungsgemäßen Verfahrens verwendeten Verfahrensschritte und Einrichtungen.
Dabei wird in Transportbehältern T, P und N, die von der Konversionsanlage bzw. Wiederaufbereitungsanlage angeliefert werden und mit angereichertem Spaltmaterial, plutoniumhalti- gen Pulver und Pulver mit Natururan gefüllt sind, oder auf andere Weise das angereicherte Spaltmaterial bereitgehalten. Ebenso werden Hüllrohre H und die anderen, für die Fertigung der Brennelemente erforderlichen Strukturteile bereitgehal- ten. Ferner wird auch von einem Vorrat an Absorbermaterial ausgegangen, das z.B. aus Gadoliniumoxid nach dem Stand der Technik bestehen kann.
Das in der Pellet-Presse zu verarbeitende Brennstoffpulver wird erzeugt, indem im Pulvermischer M eine Pulvermischung hergestellt wird, die einerseits Spaltmaterial enthalt mit einer über dem Höchstwert der Anreicherung liegenden Anreicherung. Andererseits enthalt diese Pulvermischung eine solche Menge an Absorbermaterial, daß die Reaktivität der Pul- Vermischung höchstens die Reaktivität aufweist, die äquivalent zur Reaktivität eines unvergif eten, auf den Höchstwert angereicherten Spaltmaterials ist.
Selbstverständlich kann das angereicherte Spaltmaterial ent- sprechend Fig. 3 eine Mischung aus Plutoniumoxid, natürlichem (oder abgereichertem) Uranoxid und angereichertem Uranoxid sein, es kann aber genauso auch nur abgereichertes Uranoxid und Plutoniumoxid, nur angereichertes Uranoxid oder ein anderes, geeignetes Spaltmaterial verwendet werden. Dieser Vorrat an hoch angereichertem Spaltmaterial kann insbesondere problemlos verwaltet werden, wenn das Material in viele einzelne Behalter abgefüllt ist, deren Volumen nur ein Bruchteil der Kapazität des Pulvermischers M betragt. Diese Behalter können insbesondere aus einem absorberhaltigen Material bestehen und/oder zusatzliche absorbierende Bauelemente enthalten. Im Pulvermischer wird das Absorbermaterial mit dem Inhalt mehrerer solcher Behalter homogen vermischt. Das Absorbermaterial kann auf herkömmliche Weise als Gadoliniumoxid vorliegen, das auf bekannte Weise direkt oder nach Zuεatzmaßnahmen zur Gra- nulierung und Emεtellung gewunεchter Korngroßen mit dem Pulver deε Spaltmaterials vermischt, zu Pellets verpreßt und gesintert werden kann. Durch Versuche im Labormaßstab wurde außerdem für Pulver aus ZrB2-Partιkeln, die mit Molybdän überzogen und mit Uranoxid-Pulver vermischt sind, ein gunsti- geε Verhalten beim Miεchen, Preεsen und Sintern nachgewiesen. Das Abbrandverhalten von Bor kommt nämlich den Anforderungen an den Absorber von hochangereichertem, für eine lange Ein- satzzeit ausgelegten Brennelementen besonders entgegen. In ähnlicher Weise sind auch Boride von Seltenen Erden wie Gado- linium, Erbium, Euroblum, Samarium usw. oder auch Hafnium ge- eignet. Auch metallhaltige Absorberpulver (z.B. Hafnium, Tantal) erscheinen geeignet. Besonders vorteilhaft ist es, dabei nicht nur ein Neutronen absorbierendes chemisches Element zu verwenden, sondern mehrere Elemente, insbesondere zwei Ele- mente. So gestatten "Doppelabsorber" wie z.B. GdB2, GdB oder GdB6, MOX-Brennelemente mit einem erhöhten Gehalt an spaltbaren Plutonium herzustellen. Damit können nicht nur die Lagereigenschaften des frischen Brennstoffs und der frischen Brennelemente, sondern auch das Verhalten der Brennelemente im Reaktor gunstig beeinflußt werden.
Für die Hüllrohre und Strukturteile können die Standardabmessungen und Standardmaterialien verwendet werden. Wahrend jedoch üblicherweise für Reaktormaterialien ein extrem niedn- ger Hafniumgehalt vorgeschrieben ist, sind hier Hafniumgehalte bis zu 2 % durchaus möglich. Dadurch werden weitere Kosten erspart, da z.B. Zirkonium-Schwamm (das üblichste Basismetall für Legierungen der Kerntechnik) nur m aufwendiger Weise von Hafnium gereinigt werden kann.
Fallε geplant ist, Brennelemente mit einer Anreicherung von etwa 5 % U235 nach einem Abbrand von 60 MWd/kg (oder entsprechende, auf noch höhere Abbrande ausgelegte Brennelemente) nach ihrem Einsatz im Reaktor wieder aufzubereiten, so können sich durch eine Vergiftung mit Bor Probleme bei der Wiederaufbereitung ergeben, die durch Vergiftung mit Gadolinium vermeidbar sind. Jedoch erscheint aus grundsätzlichen Überlegungen die Wiederaufbereitung εo stark abgebrannter Brennelemente nicht mehr lohnend; die Bor-Vergiftung eignet sich da- her vor allem für Brennelemente, die nach dem Einsatz im Reaktor direkt endgelagert werden εollen.
Um die langen Einεatzzeiten der Brennelemente zu ermöglichen, lεt es vorteilhaft, wenn die Brennelemente nicht nur in den Ebenen, in denen die Brennstabe aus mechanischen Gründen an Abstandhaltegittern abgestützt werden müssen, sondern auch in Zwischenebenen Gitter enthalten. Diese Zwischengitter sind dann mit Mischeinrichtungen versehen, um durch Mischung des Kühlmittels eine bessere Kühlung der hoch angereicherten Brennstabe zu erhalten. Ebenso ist es vorteilhaft, wenn die Hullrohre besonders korrosionεbeεtandig εmd, z.B. auε einem mechanisch stabilen Rohr einer Zirkoniumlegierung bestehen und auf der dem Kuhlmittel ausgesetzten Außenflache eine dünne Beschichtung aus einem korrosionsbeständigen Material enthalten, wie dies in der Europaischen Patentschrift
0 301 295 beschrieben ist. Auf diese Weise wird das Brennelement nicht nur hinsichtlich seines Energieinhalts und der Spaltstoff-Anreicherung, sondern auch hinsichtlich der anderen chemischen und physikalischen Bedingungen an eine lange Einsatzzeit angepaßt.
Zur Steigerung des Abbrand-Potentials von Brennelementen werden alεo in den Produktionεlinien (3 biε 9), die auf die Verarbeitung großer Mengen normal angereicherten Brennstoffs ausgelegt sind, Pellets mit unzulässig hoher Anreicherung hergestellt, wobei die unzulässige Anreicherung dadurch kompensiert wird, daß bereits im Pulvermischer (M) am Eingang der Produktionslinie soviel Absorbermaterial (U/B-Pulver) zum Brennstoff (T, P, N) gemischt wird, daß die Reaktivität der vergifteten Mischung die Reaktivität einer unvergifteten
Brennstoff-Mischung normaler Anreicherung nicht überschreitet.
Entsprechende Brennelemente enthalten dann größere Mengen dieser vergifteten Pellets (oder - gegebenenfalls neben den erwähnten neutralen Pellets - nur solche vergifteten Pellets), die mit den herkömmlichen Anlagen m großen Stuckzahlen (und daher wirtschaftlich) hergestellt werden. Zur Herstellung solcher Brennelemente werden dann angereichertes Spaltmaterial und ein Absorbermaterial zu vergifteten Pellets verpreßt und bei Bedarf auch neutrale Pellets aus nicht angereichertem Material, das praktisch nicht spaltbar ist (z.B. Natururan oder abgereichertes Uran) hergestellt. Diese Pellets werden zu Säulen gelegt, die ausschließlich aus εolchen vergifteten Pellets und gegebenenfalls noch neutrale Pellets bestehen und in metallischen Hüllrohren eingeschlossen werden. Auf diese Weise entstehen Brennstäbe, die dann zusammen mit den Strukturteilen (gegebenenfalls auch Steuerstabführungsrohren oder wassergefüllten Stäben, aber ohne Verwendung unvergi teter Brennstäbe) zum Brennelement zusammengesetzt werden .

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Fertigung eines Brennelements (FA) für einen
Leichtwasser-Reaktor, bei dem a) angereichertes Spaltmaterial (T,P), Absorbermaterial (U/B- Pulver) , metallische Hüllrohre (H) für Brennstäbe und Strukturteile (S) deε Brennelementε bereitgehalten werden, b) in Einrichtungen eines mindestens einen Pulvermischer (M) enthaltenden Teils (3) einer Fertigungsanlage eine ange- reichertes Spaltmaterial enthaltende Pulvermischung hergestellt wird, wobei die Kapazität dieser Einrichtungen (3), und zwar mindestens das Volumen des Pulvermiεchers (M) , auf ein Volumen ausgelegt ist, das nur bei einem unvergifteten Spaltmaterial mit einer unter einem Höchstwert lie- genden Anreicherung noch sicher zu handhaben ist, und c) in einem zweiten Teil der Fertigungsanlage ein Brennstoffpulver aus angereichertem Spaltmaterial und Absorbermaterial zu Pellets verpreßt und gesintert wird und aus den gesinterten Pellets, dem Hüllrohr und den Strukturteilen die Brennelemente gefertigt werden, wobei auch die Kapazität der Einrichtung (4,5,6,7,8,9) des zweiten Teils das sicher handhabbare Maximalvolumen eines unvergifteten Spaltmaterials mit der unter dem Höchstwert liegenden Anreicherung nicht überschreitet, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß im Pulvermischer (M) als Pulvermischung bereits ein mit dem Absorbermaterial (U/B-Pulver) vergiftetes Pulver erzeugt wird und das vergiftete Pulver als Brennstoffpulver für mindestens einen Teil der Pellets verwendet wird, wobei das vergiftete Pulver im Pulvermischer (M) eine über dem Höchstwert der Spaltstoff- Anreicherung liegende Anreicherung und eine solche Menge Absorbermaterial aufweist, daß die Reaktivität der Pulvermischung höchstens äquivalent ist zur Reaktivität eines unvergifteten, auf den Höchstwert angereicherten Spaltmaterials des gleichen Volumens.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das angereicherte Spaltmaterial in einzelnen Behältern bereitgehalten wird, deren Volumen ein Bruchteil der Kapazität des Pulver- mischers beträgt, und daß im Pulvermiεcher ein Pulver des Ab- sorbermaterials mit dem Inhalt mehrerer dieser Behälter vermischt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2 , d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das angereicherte Spaltmaterial Uranoxid und/oder Plutoniumoxid enthält.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Absorbermaterial Gadolinium enthält.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Absor- bermaterial Bor oder eine Borverbindung enthält.
6. Verfahren nach Anspruch 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Bor- verbindung eine Seltene Erde enthält.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß zur Erzeugung des vergifteten Pulvers ein Pulver mit borhaltigen Partikeln, die mit einem Schutzüberzug versehen sind, mit einem Pulver aus dem angereicherten Spaltmaterial vermischt werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß Pellets aller Brennstäbe (FR) der Brennelemente (FA) , vorzugsweise alle Pellets aller Brennstäbe aus dem mit dem Absorbermate- rial vergifteten Pulver mit der über dem Höchstwert liegenden Anreicherung hergestellt werden.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß Hüllrohre (H) mit einem Hafniumgehalt verwendet werden, der über dem zulässigen Grenzwert für den Hafniumgehalt in reaktorreinem Zirkonium liegt.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß die Anreicherung des angereicherten Spaltmaterials über 5 Gew.-% U235, vorzugsweise über 6 %, oder einem entsprechenden Wert für spaltbares Plutonium liegt.
11. Verfahren zur Herstellung eines Brennelements, wobei angereichertes Spaltmaterial und ein Absorbermaterial zu vergifteten Pellets verpreßt und geεintert werden, gegebenenfalls auch Natururan oder abgereichertes Uran zu gesinterten, unvergifteten neutralen Pellets verarbeitet wird, ausschließlich aus den vergifteten Pellets und gegebenenfallε den neutralen Pellets Pellet-Säulen gelegt und in metallischen Hüllrohren eingeschlossen werden, und das Brennelement aus Strukturteilen und den metallischen, mit den Pellet-Säulen gefüll- ten Hüllrohren zusammengesetzt wird.
12. Brennelement (FA) mit Brennstäben (FR), in denen Pellets mit einem Spaltmaterial enthalten sind, desεen Anreicherung über dem Höchstwert liegt, der für die sichere Verarbeitung eines unvergifteten angereicherten Spaltmaterialε zugelassen ist, wobei die Reaktivität der Pellets mittels eines Zusatzes an Absorbermaterial unter die Reaktivität eines unvergifteten Pellets aus dem auf den Höchstwert angereicherten unvergifteten Spaltmaterial abgesenkt ist .
13. Brennelement nach Anspruch 12, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß Pellets aller Brennstäbe, vorzugsweise alle angereicherten Pellets aller Brennstäbe, dieses Spaltmaterial enthalten.
14. Brennelement nach Anspruch 12, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß alle Brennstäbe des Brennelements nur Pellets mit diesem Spaltmaterial und gegebenenfalls Pellets aus nicht-angereichertem Material enthalten.
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