DE1589994A1

DE1589994A1 - Brenn- und Brutelement mit in einer Umhuellung enthaltenen Brenn- und Brutstoffteilchen

Info

Publication number: DE1589994A1
Application number: DE19671589994
Authority: DE
Inventors: Techn Alfred Boettcher Dr Rer
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1967-01-17
Filing date: 1967-01-17
Publication date: 1970-08-20
Also published as: FR1563757A; BE709460A; CH486100A; US3669832A; GB1186652A

Description

Kernforschungs anlage Jüiich

des Landes Nordrhein-Westfalen -e.V.

Brenn- und Brutelement mit in einer Umhüllung enthaltenen Brenn- und Brutstoffteilchen

Bei allen Leistungsreaktoren wird zur Nutzung der beim Spaltprozess entstehenden und nicht für die Aufrechterhaltung der Nebenreaktion benötigten Neutronen aus wirtschaftlichen Gründen ausser dem Spaltstoff selbst ein Brutstoff in den Reaktorkern eingebracht. Als Brutstoff dient entweder das Uranisotop 238 - wie es immer in Uran neben dem mehr oder minder angereicherten Isotop U 235 vorliegt - oder Th 232. Es können auch beide Brutstoffe nebeneinander verwandt werden. Dies gilt grundsätzlich für Konverter und auch für Brüter.

Bei der Mehrzahl der heute üblichen Reaktoren werden Saplt- und Brutstoffe vollständig miteinander vermischt in den gleichen Elementen eingesetzt. Nur in den Fällen, in denen entweder der Brutstoff in einem besonderen Brutmantel oder ein hoher Prozentsatz des Spaltstoffs in sogenannten "Spickelementen" untergebracht ist, wird eine mehr oder minder weitgehende Trennung von Spalt- und Brutstoff durchgeführt.

Die im allgemeinen übliche Mischung von Spalt- und Brutstoff hat zwangsläufig zur Folge, dass bei dem Wiederauf arbeitungsprozess, der zur Abtrennung der durch die Spaltungen entstehenden Spaltprodukte notwendig ist, die gesamte Menge von Spaltstoff und Brutstoff den gesamten chemischen Prozess durchlaufen muss. Dies bedeutet - soweit der Brutstoff betroffen ist - eine im Prinzip unnötige wirtschaftliche Belastung, die sich nicht nur bei der Wiederaufarbeitung auswirkt, sondern unter Umständen noch stärker bei der Wiederverwendung des unverbrauchten Brutstoffs in neuen Brut- und/oder Brennelementen.

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Aufgabe der Erfindung ist es daher, Brut- und Brennstoffe auch in

solchen Reaktoren auf einfache Weise voneinander trennbar anzuordnen, die im wesentlichen nur eine Art von Elementen haben und bei denen in diesen Elementen sowohl Spalt- als auch Brutstoffe enthalten sind.

Diese Aufgabe wird gemäss der Erfindung dadurch gelöst, dass der Spalt- und Brutstoff in Gestalt von mit pyrolytischem Kohlenstoff, an sich bekannten Karbiden oder Oxyden beschichteten Teilchen mit einem Kerndurchmesser von einigen hundert Ji enthalten ist, wobei Spalt- und Brutstoff als getrennte Teilchen vorliegen. Gemäss der Erfindung ist der Durchmesser der Kerne der Brennstoff- und der Brutstoffteilchen so unterschiedlich, dass eine nachträgliche mechanische Trennung auf einfache Art möglich ist. Da in der weitaus überwiegenden Zahl der Fälle das Volumen des Spaltstoffs sehr gering ist gegenüber dem Brutstoff-Volumen, ist der Spaltstoff zweckmässig in beschichteten Teilchen von nur etwa dem halben Kerndurchmesser der Brutstoffteilchen untergebracht, was etwa einem Achtel des Volumens entspricht.

Wird bei dem neuen Brut- und Brennelement z. B, Thorium als Brutstoff und Uran als Spaltstoff verwendet, so liegen beide Stoffe in der Umhüllung getrennt vor. Das ist deshalb vorteilhaft, weil durch die Anordnung des Brennstoffs - und zwar Uran 233 oder Uran 235 - und des Brutstoffs in gesonderten beschichteten Teilchen im Re&ktorbetrieb die Spaltprodukte sich überwiegend in den ursprünglich Brennstoff enthaltenden beschichteten Teilchen bilden. Dies allerdings nicht ausschliesslich, da in den Brutstoff enthaltenden beschichteten Teilchen - und zwar in erster Linie in Form von Thoriumoxyd oder von Thoriumkarbid - durch Konversion Uran 233 entsteht, das seinerseits auch gelegentlich gespalten wird. Dieser Anteil ist jedoch zunächst so klein gegenüber der Menge der Spaltprodukte des ursprünglich eingebrachten Brennstoffs, dass er vernachlässigbar ist. Es ist daher, wenn die Spaltstoff enthaltenden Teilchen den erwünschten Abbrand erreicht haben, nicht erforderlich, die Brutstoff enthaltenden beschichteten Teilchen ebenfalls aufzuarbeiten; sie

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können vielmehr, da der in ihnen enthaltene Spaltstoff keine nennenswerte Störung des Reaktorbetriebs bedeutet, unmittelbar wieder in neue Brut- und Brennelemente eingebracht werden. Dies ist in den Fällen besonders einfach, in denen Spalt- und Brutstoff in Gestalt beschichteter Teilchen in vakuumdichten Metallhüllen untergebracht sind. Diese Massnahme ist jedoch in vorteilhafter Weise auch anwendbar bei Unterbringung beschichteter Teilchen in Graphitumhüllungen, beispielsweise in Graphit-Brennelementen von gasgekühlten Hochtemperatur-Reaktoren. Denn nach Erzielung des gewünschten Abbrandes ist es möglich, den Graphit so zu lösen, dass die beschichteten Teilchen als solche erhalten bleiben. Sie lassen sich in der beschriebenen Weise anschliessend trennen. Diese Elemente bieten auch die Möglichkeit zur Trennung von Spalt- und Brutstoff bei der Aufarbeitung in den Fällen, wo die Graphit-Elemente einschliesslich der beschichteten Teilchen chemisch gelöst werden und die unbeschichteten Spalt- bzw. Brutstoffkerne zurückbleiben. Auch diese können in gleicher Weise voneinander getrennt und - soweit es Spaltstoffteik'hen sind, der Wiederaufarbeitung -, soweit es Brutstoffkerne sind, einer neuen Beschichtung 7ugeführt werden. Die Trennung sowohl der beschichteten als auch der gegebenenfalls unbeschiehteton Teilchen kann beispielsweise durch Sieben oder Windsichten erfolgen.

Da die Spaltstoffanteile sehr gering sind, die Brutstoffteilchen nicht aufgearbeitet und auch nicht erneut für die Refabrikation vorbereite: werden müssen, sind die Einsparungen hierdurch sehr ■erheblich. Es ist selbstverständlich, dass die Brutstoffteilchen, wenn si» mehrere Durchgänge durch den Reaktor erfahren haben, schließlich auch zur Aufarbeitung kommen müssen, da sich dann in ihnen schon ein hoher Prozentsau: Spaltstoff durch Konversion gebildet hat. Ein weiterer erheblicher Vorteil des Brenn- und Brutelemeir.s gemäss der Erfindung besteh: darin, dass in den Brennstoff τ eile hen die radioaktiven Folgeprodukt des Thorium - also !!■»sbe^vvJt.re Thorium 228 - sich nicht bilder, kennen, zumindest niob" - Vt i*. als Brennstoff Uran 2"^ v> "windt·: wird. Jedoch ist

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das neue Brenn- und Brutelement auch bei überwiegender Verwendung von Uran 233 als Brennstoff vorteilhaft; zwar ergibt sich durch eine Umwandlung von Uran 233 (n, 2n) in Uran 232 und durch die anschliessende Umwandlung durch Alphazerfall in Thorium 228 eine Belastung der Brennstoff auf arbeitung durch diese Folgeprodukte. Sie wird aber mindestens zum Teil dadurch ausgeglichen, dass bei der Aufarbeitung der unter Verwendung von Uran 233 gebildeten beschichteten Teilchen reines Thorium 228 gewonnen wird, da das Thorium 228 bis zur Trennung der Brennstoffteilchen von den Brutstoffteilchen in den Brennstoffteilchen verbleibt und sich somit nicht mit dem eingebrachten Thorium 232 vermischen kann. Dies ergibt, wenn man den derzeitigen hohen Preis für Thorium 228 in Betracht zieht, eine erheblich ins Gewicht fallende Gutschrift.

Eine sehr zweckmässige Ausgestaltung des Brenn- und Brut- · elements gemäss der Erfindung besteht darin, dass die Beschichtung der Brennstoffkerne im Verhältnis zum Kern dicker ist als die Beschichtung der Brutstoffkerne. Dies ist im Hinblick auf die in diesen Teilchen erstrebten hohen Abbrände und den dadurch hervorgerufenen Spaltgasinnendruck zweckmässig. Haben die Brennstoffkerne gemäss der Erfindung einen geringeren Durchmesser als die Brutstoffkerne, so ergibt sich durch die vorgenannte Massnahme keine nennenswerte zusätzliche Volumenbelastung. Gleichwohl wird erreicht, dass die hochbelasteten Brennstoffteilchen besonders zuverlässig dichthaltende Beschichtungen aufweisen. Dagegen genügen bei den Thorium enthaltenden Teilchen sehr viel dünnere Beschichtungen, weil sie zunächst gar nicht und im weiteren Verlauf nur massig belastet werden. Wegen der bekannten günstigen Eigenschaften von Thoriumoxyd ist beispielsweise die Spaltstoff abgabe erheblich geringer als bei den Uranoxydteilchen. Da gemäss der Erfindung die Brutstoff enthaltenden beschichteten Teilchen den grösseren Durchmesser aufweisen, bedeutet die Verringerung der relativen Schichtdicke eine erhebliche Volumeneinsparung. Dies wirkt sich ganz besonders günstig aus, wenn in losen Schüttungen von beschichteten Teilchen innerhalb metallischer Umhüllungen möglichst

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grosse Brenn- und Brutstoffdichten erreicht werden sollen. In diesem Falle werden zweckmässig Mischungen von beschichteten Teilchen mit zwei oder drei unterschiedlichen Durchmessern in die Umhüllung eingefüllt. Dabei ist es besonders vorteilhaft, wenn der Brennstoff in den beschichteten Teilchen mit dem kleinsten Durchmesser enthalten ist, damit er in den Lücken der grösseren Brutstoffteilchen statistisch gleichmässig verteilt ist. Es ist bekannt, dass bei der Anordnung von losen Schüttungen von beschichteten Teilchen der vorgenannten Art in metallischen Umhüllungen Volumenausfüllungen von über 90 % erreicht werden können, was bei einer den Erfordernissen angepassten Dicke der Beschichtungen Volumenausfüllungen von weit über 50 % durch Brenn- und Brutstoff- bzw. durch deren Verbindungen- ergibt.

Die Bildung von Kernen beschichteter Teilchen einschliesslich aus Oxyden und Karbiden oder Nitriden von Brennstoffen hat wegen des hohen prozentischen Abbrandes die Wirkung, dass die Kerne sehr starke Strahlenschädigungen erfahren, und dass ein verhältnismässig hoher Anteil von gasförmigen Spaltprodukten aus deren Gitter freigesetzt wird. Untersuchungen an beschichteten Brennstoffteilchen der vorgenannten Art haben jedoch bereits gezeigt, dass selbst diese Belastungen hingenommen werden können. Sollte es im Bedarfsfall zweckmässig erscheinen, diese Belastungen gleichwohl herabzusetzen, so ist das dadurch möglich, dass bei Verwendung von Thorium 232 als Brutstoff anstelle der bisher im allgemeinen vorgenommenen Verdünnung des Brennstoffs durch Brutstoff, einen an sich bekannten wenig Neutronen absorbierenden Stoff, beispielsweise Zirkon in Form von Karbid oder Oxyd zu verwenden. Dadurch bleiben die Vorzüge des Brenn- und Brutelements gemäss der Erfixd ung erhalten, dass nämlich bei Verwendung von Uran 233 als Brennstoff keine lästigen Folgeprodukte der Thoriumreihe bei der Aufarbeitung auftreten. 009834/031 4

Die erfindungsgemässe Massnahme ist selbstverständlich in völlig entsprechender Form anwendbar, wenn als Brutstoff Uran 238 und als Spaltstoff Plutonium verwandt wird. Aber selbst in Fällen, in denen neben dem Brutstoff Uran 238 das Uranisotop 235 als Spaltstoff verwendet wird, d.h. wenn eine handelsübliche Mischung entsprechend angereicherten Urans zur Verwendung gelangt, ist es wirtschaftlich vorteilhaft, in der einen Sorte beschichteter Teilchen hoch angereichertes Uran, in der anderen Sorte Natururan oder sogar abgereichertes Uran 238 unterzubringen.

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Claims

1. Brenn- und Brutelement, bei dem der Brenn- und der Brutstoff in Form von mit pyrolytischem Kohlenstoff oder Oxyden oder Karbiden beschichteten Teilchen eines Durchmessers von einigen hundert ,u ent hall en sind, dadurch g e k e η nzeichnet , dass in ein und demselben Element Brenn- und Brutstoffe getrennt in verschiedenen beschichteten Teilchen untergebracht sind, wobei die Kerne der beschichteten Brennstoffteilchen gegenüber den Kernen der beschichteten Brutstoffteilchen unterschiedliche Grosse aufweisen,

2. Brenn- und Brutelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass der Durchmesser der Kerne der beschichteten Brennstoffteilchen höchstens halb so gross ist wie der Durchmesser der Kerne der beschichteten Brutstoffteilchen.

3. Brenn- und Brutelement nach den Ansprüchen 1 und 2,

d a d u r c h g e k e η nzeichnet , dass die beschichteten Brennstoffteilchen und die beschichteten Brutstoffteilchen in einer vakuumdichten metallischen Umhüllung enthalten sind,

4. Brenn- und Brut element nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass die beschichteten Brennstoffteilchen und die beschichteten Brutstoffteilchen in einer Umhüllung aus Graphit enthalten sind,

5. Brenn- und Brutelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet , dass die beschichteten Brutstoffteilchen und die beschichteten Brennstoffteilchen in eine Grundsubstanz aus Graphit oder einem an sich bekannten Karbid eingebettet ^;i:.d.

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BAD ORIGINAL

6. Brenn- und Brutelement nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet , dass die Beschichtung der Brennstoffkerne im Verhältnis zum Kern dicker ist als die Beschichtung der Brutstoffkerne.

7. Brenn- und Brutelement nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet , dass bei Verwendung von Thorium 232 als Brutstoff der Brennstoff innerhalb der Brennstoffteilchen durch ein an sich bekanntes wenig Neutronen ansorbierendes Material verdünnt ist.

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