DE1106884B - Verfahren zum Betrieb einer Gruppe von Kernreaktoren - Google Patents

Description

DEUTSCHES

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Betrieb einer Gruppe von #D₂O-moderierten heterogenen Kernreaktoren, die mit natürlichem Uran als Brennstoff betrieben werden. Es dient dazu, die durch thermische Neutronen spaltbare Komponente des Brennstoffes mehr als bisher nutzbar zu machen.

Die meisten gegenwärtig errichteten oder im Planungsstadium befindlichen Reaktoren verwenden Uran als Brennstoff. Bekanntlich stellt das Uranisotop ²³⁵U, das durch thermische Neutronen spaltbar ist, das aktive Material in Kernreaktoren dar. Dieses Isotop ist in natürlichem Uran in einer Menge von 0,71 % vorhanden.

Mit Uran betriebene Kernreaktoren können mit natürlichem Uran, mit verarmtem Uran oder angereichertem Uran betrieben werden. Verarmtes Uran enthält weniger ²³⁵U als natürliches Uran, während angereichertes Uran mehr als dieses enthält.

Für Reaktoren, die mit natürlichem Uran betrieben werden, können entweder Graphit oder Schweres Wasser (D₈O) als Moderator verwendet werden. Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf mit D₂O moderierte Reaktoren, weil nur in solchen Reaktoren eine starke Uberschußreaktivität vorliegt, wenn diese mit natürlichem Uran als Brennstoff betrieben werden. Mit D₂O moderierte Reaktoren können deshalb auch mit verarmtem Uran als Brennstoff betrieben werden.

Einer der Anwendungszwecke von Kernreaktoren ist die Bestrahlung von Materialien. Auf diese Weise können von allen Elementen — ausgenommen Helium — radioaktive Isotope gebildet werden. Die in Kernreaktoren erzeugten radioaktiven Isotope gewinnen immer größeres technisches Interesse, und zwar gilt dies besonders für die Isotope ³H, ¹⁴C, ³²P, ³⁵S, ¹³¹I, ²³⁹Pu und ²¹⁰Po. Tatsächlich ist jedes beliebige Material, welches durch die Absorption von Neutronen entsteht, ein mögliches Produkt eines Reaktors, der gemäß vorliegender Erfindung betrieben wird. Indessen sind diese Reaktoren hauptsächlich für die Umwandlung von Materialien in Tritium, Polonium und Plutonium wertvoll.

Heterogene Reaktoren, die natürliches Uran als Brennstoff verwenden, werden häufig für die Umwandlung von Isotopen verwendet. In derartigen Reaktoren kann Plutonium für eine spätere Verwendung als Reaktorbrennstoff ausgebrütet werden. Die Brennstoffelemente werden in einem Reaktor eine vorbestimmte Zeit bestrahlt, dann aus dem Reaktor entfernt und zwecks Gewinnung des Plutoniums und der Spaltprodukte aufgearbeitet.

Die Brennstoffelemente müssen aus dem Reaktor lange, bevor das gesamte spaltbare Uranisotop ausgenutzt ist, entfernt werden. Hierfür sind zwei Gründe maßgebend. Erstens häufen sich die Spaltprodukte, die aus einer beträchtlichen Anzahl verschiedener Atomkerne bestehen, im Kern des Reaktors an. Alle diese Atomkerne sind in Verfahren zum Betrieb einer Gruppe
von Kernreaktoren

Anmelder:

United States Atomic Energy Commission, Washington, D. C. (V. St. A.)

Vertreter: Dr.-Ing. W. Abitz, Patentanwalt,
München 27, Gaußstr. 6

Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 21. September 1956

Samuel Untermyer, Atherton, Calif. (V. St. Α.),
ist als Erfinder genannt worden

der Lage, Neutronen einzufangen, und stören deshalb den Spaltprozeß. Wenn der Anteil der auf diese Weise verlorengehenden Neutronen zu groß wird, kann die Kettenreaktion nicht mehr aufrechterhalten werden. Zweitens existiert für die nutzbringende Betriebszeit des Reaktors insofern eine Grenze, als ein Punkt erreicht werden kann, an welchem das Plutonium infolge von Spaltung und Einfangprozessen so schnell verlorengeht, wie es sich bildet. Wenn man den Reaktor über diesen Punkt hinaus, betreibt, so führt er nicht mehr zur Erzeugung von weiterem Plutonium.

Deshalb wird das verarmte Uran zwecks Gewinnung von Spaltprodukten und Plutonium aufgearbeitet. Das verbleibende Uran wird wieder zu Brennstoffelementen verformt und zur weiteren Verwendung als Brennstoff in den Reaktor eingesetzt. Dieses Verfahren wird so lange; wiederholt, bis die Masse des Urans nicht mehr eine Kettenreaktion unterhält. In diesem Zeitpunkt wird es. entfernt. Wenn während der ersten Stadien des Betriebs, im Reaktor noch natürliches oder nur wenig verarmtes-Uran anwesend ist, stehen überschüssige Neutronen zur Verfügung. Das ist aber dann nicht mehr der Fall, wenn das Uran stärker verarmt ist. Unter überschüssigen Neutronen sind diejenigen Neutronen zu verstehen, welche] durch einen Regelstab absorbiert werden müssen. Das ist die übliche Art, wie man mit natürlichem Uran beschickte Reaktoren betreibt. Es wurde gefunden, daß das Uran eine Kettenreaktion nicht mehr aufrechterhält, wenn 31 °/„ des in ihm enthaltenen ²³⁵U verbraucht sind. Der Brennstoff muß dann verworfen werden, obgleich

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3 4

sein Gehalt an ²³⁵U noch 69 % des ursprünglichen Wertes zum Zwecke der Entfernung von Plutonium und von

beträgt. Spaltprodukten aufgearbeitet wird, daß das am stärksten

Eine andere Möglichkeit des Betriebs derartiger Re- an ²³⁵U verarmte Uran entfernt wird, daß die Reaktoren

aktoren besteht darin, daß man etwa 6% des Materials erneut mit dem aufgearbeiteten Brennstoff und einer

in jedem Aufarbeitungszyklus verwirft und diesen Verlust 5 frischen Ladung an natürlichem Uran, um den aus dem

durch Zusatz von natürlichem Uran ausgleicht. Die System entfernten Anteil zu ersetzen, beschickt werden

Reaktoren werden auf diese Weise mit verarmtem Ma- und der Kreislauf in der beschriebenen Weise fortgesetzt

terial gefahren, und es stehen keine überschüssigen Neu- wird.

tronen zur Verfügung, so daß die Plutoniumerzeugung je Die Erfindung wird nachfolgend unter Bezugnahme Masseneinheit abgebranntes ²³⁵U größer ist. Indessen io auf die Zeichnung beschrieben, welche das Verfahren fahren diese Reaktoren mit verminderter Leistung, und unter Verwendung eines Systems von acht Kernreaktoren 69 °/₀ des ²³⁵U bleiben wie bei der konventionellen Me- zeigt. Jeder dieser Kernreaktoren ist ein mit natürlichem thode unausgenutzt. Es ist natürlich sehr erwünscht, das Uran betriebener, D₂ 0-moderierter Reaktor, beispielsspaltbare Isotop in einem größeren Umfang als bisher weise eine solcher, wie er in der USA.-Patentschrift nutzbar zu machen, bevor der Brennstoff verworfen 15 2 708 656 beschrieben ist, und wird bis auf den gleichen werden muß. Abbrand an ²³⁵U betrieben.

Das Ziel der vorliegenden Erfindung besteht in der Wie aus der Zeichnung zu ersehen ist, werden die Schaffung einer Methode zum Betrieb mehrerer Kern- Reaktoren A und H mit gleichen Mengen an Uran aus reaktoren, die mit natürlichem Uran als Brennstoff be- dem Posten 0 bzw. dem Posten 7 beschickt. Die Postentrieben werden, wobei der ²³⁵U-Gehalt des Brennstoffes 20 nummer gibt die Anzahl der Durchgänge des betreffenden mehr als bisher ausgenutzt wird. Postens durch einen Reaktor an. Die kombinierte Be-

Es wurde gefunden, daß eine größere Ausnutzung des Schickung muß genügend Spaltstoff enthalten, um die

²³⁵U erreicht werden kann, wenn eine Gruppe oder Reihe Kettenreaktion für eine hinreichend lange Betriebs-

von Reaktoren in ähnlicher Weise betrieben wird wie ein dauer aufrechtzuerhalten. Für einen gegebenen Reaktor

chemisches Gegenstromverfahren. Bei diesem Verfahren 25 kann sich dieser Wert z. B. auf 80 % des in natürlichem

wird Uran mit dem natürlichen ²³⁵U-Gehalt, nämlich Uran enthaltenen ²³⁸U bzw. einen Absolutgehalt von

0,71%, den beiden Endreaktoren der Reihe im Gegen- 0,57% ²³⁵U belaufen. Die Reaktoren B bis G werden

strom zugeführt, während stark an ²³⁵U verarmtes Uran natürlich zur gleichen Zeit mit Uranbeschickungen von

von den beiden Enden der Reaktorenreihe abgezogen unterschiedlichem Verarmungsgrad, aber etwa dem

wird. In jedem Reaktor der Reihe enthält die Uran- 30 gleichen Gesamtgehalt an Spaltmaterial betrieben,

beschickung die zum Betrieb des Reaktors für eine hin- Die relative Menge an ²⁸⁵U, die zur Unterhaltung einer

reichend lange Betriebsdauer erforderliche Menge an ²³⁵U. Kettenreaktion notwendig ist, kann mathematisch vor

Jede Reaktorbeschickung an Uran setzt sich jedoch aus Beginn des praktischen Betriebes wie folgt bestimmt

zwei Anteilen zusammen, nämlich einem Anteil, der durch werden:

chemische Aufarbeitung des aus dem nächsthöheren Glied 35 pj)_{a v} (natürliches Uran)
der Reaktorenreihe stammenden Urans erhalten wurde,

und einem Anteil, der durch chemische Aufarbeitung des , \ ^q . 2 \2

aus dem nächstniedrigeren Glied der Reaktorenreihe = — ■ — _. . — 1,33

stammenden Urans erhalten wurde. Mit jeder Be- i_a\ 4. ^N™ i\ ^{Ö5U + 14U} " ^A7b

hk d d btffd Rkt l fh

stamm e . j _a 4. _a„

Schickung wird der betreffende Reaktor so lange gefahren, 40 -"23S (1)

bis ein beträchtlicher Anteil des ²³⁵U-Gehalts verbraucht

ist. Dann wird die Beschickung aus den Reaktoren ent- ist, wobei η die mittlere Zahl der schnellen Spaltungs-

fernt, und die beiden Anteile der Beschickung werden ge- neutronen, die infolge des Einfanges eines thermischen

sondert chemisch aufgearbeitet, um die Spaltprodukte Neutrons im Brennstoff emittiert werden, N die Zahl der

und das Plutonium zu entfernen, und dann dem nächst- 45 Atome von ²⁸⁸U bzw. ²³⁵U und σ_α der mikroskopische

höheren bzw. dem nächstniedrigeren Glied der Reaktoren- Absorptionsquerschnitt ist, so gilt für Uran von dem

reihe zugeführt. Der aus dem letzten Reaktor der Reihe Z-fachen Normalgehalt an ²³⁵U:

abgezogene Anteil der Uranbeschickung ist so verarmt

an ²³⁶U, daß er beim Kombinieren mit der gleichen Menge „ ₌ ' , (2)

von Uran mit natürlichem ²³⁵U-Gehalt, d. h. 0,71 %, 50 ₆₅₀ , 140 -2,75 *

keine Kettenreaktion mehr aufrechterhalten kann. X

Das erfindungsgemäße Verfahren zum Betrieb einer

Gruppe von #D₂O-moderierten heterogenen Kernreak- Nun lautet die 4-Faktoren-Formel K = η sp f, worin

toren, die mit natürlichem Uran als Brennstoff betrieben K der Multiplikationsfaktor ist, η der obigen Definition

werden, ist dadurch gekennzeichnet, daß zum Zwecke der 55 entspricht, ε der Spaltungsfaktor der schnellen Spaltung,

Erzielung einer größeren Ausnutzung des ²³⁵U-Gehalts p die Wahrscheinlichkeit, einem Resonanzeinfang zu ent-

des natürlichen Urans der erste und n-te Reaktor mit gehen, und f der thermische Wirkungsgrad ist.

gleichen Gewichtsmengen von natürlichem Uran und von Man nimmt an, daß ε p f sich mit der ²³⁵U-Konzen-

einem in bezug auf ²³⁵U in einem solchen Ausmaß ver- tration nur wenig ändert. Diese Annahme ist in enger

armten Uran beschickt wird, daß sein ^23BU-Gehalt das 60 Näherung gerechtfertigt, da, wenn das Uran verarmt ist,

(1— ^("-^-fache des normalen ²³⁵U-Gehalts beträgt, ε sehr wenig ansteigt, p wenig abnimmt und f konstant

worin α der Bruchteil des in jedem Reaktor erzielten bleibt. Deshalb bleibt die Größe εp /"innerhalb des hier

⁸³⁶U-Abbrandes darstellt, daß der zweite und (n—l)-te betrachteten Konzentrationsbereiches praktisch konstant.

Reaktor mit gleichen Gewichtsmengen von Uran, welches Deshalb gilt:

den (1— «)-fachen Wert des normalen ²³⁵U-Gehalts des 65

natürlichen Urans enthält und mit einem Uran beschickt K$ = K_n —, (3)

wird, dessen ²³⁵U-Gehalt das (1—«)(»-²>-fache des nor- ^»

malen Gehalts des natürlichen Urans beträgt, usw. für worin der Index d sich auf die verarmte Konzentration

jeden der n Reaktoren, daß jeder Reaktor bis auf einen und der Index n auf die Konzentration in natürlichem

²³⁵U-Abbrand von α betrieben wird, daß der Brennstoff 70 Uran bezieht.

Aus Formel (2) hat man:
385

650 +

650 + 385

X =

385

1035 4^ - 650

10

Nun weiß man, daß K_n — 1,137 ist, und ferner, daß der mögliche betriebsmäßige Minimalwert von K₀₀ für einen D₂O-Reaktor 1,04 ist.

Deshalb findet man, daß für den beschriebenen Reaktor X = 80 °/₀ wird und der Reaktor mit verarmtem Uran bis zu dem Punkt arbeitet, wo nur noch 80°/₀ des ursprünglichen ²³⁵U-Gehaltes anwesend sind.

Nachdem jeder Reaktor die optimale Zeit betrieben ist, werden die Brennstoffelemente entnommen und zur Gewinnung von Plutonium und von Spaltprodukten aufgearbeitet. Die Aufarbeitung erfolgt durch die Systeme 10 bis 18, welche natürlich den Teil einer einzelnen Plutoniumgewinnungsanlage darstellen können. Es sind jedoch verschiedene Systeme notwendig, weil die einzelnen Uranposten von verschiedenem ²³⁵U-Gehalt bei der Aufarbeitung gesondert anfallen müssen. Das aus den Reaktoren A und H entnommene vollständig verarmte Uran wird dann verworfen. Der Rest des Urans wird wieder zu Brennstoffelementen verformt. Diese werden dazu verwendet, den nächsten Reaktor der Reihe zu beschicken. Das Uran von Posten 0 wird also nach seinem Einsatz in den Reaktoren A bzw. H zum Posten 1 und dient nach der Aufarbeitung zur Beschickung der Reaktoren B bzw. G usw., so daß jeder Uranposten nach seinem Durchgang durch einen Reaktor und seiner Aufarbeitung dazu verwendet wird, den nächsten Reaktor der Reihe zu beschicken.

Die Reaktoren werden mit den Uranposten von unterschiedlichem Verarmungsgrad in einer soweit wie möglich homogenen Anordnung beschickt. Die Brennstoffelemente können unterschiedliche Größe haben, um die Trennung und Absonderung der verschiedenen Posten zu erleichtern, oder die Reaktoren können in einem bekannten Muster von weniger verarmten und stärker verarmten Brennstoffelementen beschickt werden, so daß die Elemente die gleiche Größe haben können.

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Nummer des Postens	Prozentgehalt an 235tj	0/ 235TT
(Anzahl der Bestrahlungen)	in bezug auf den Normalgehalt	/θ U (absolut)
0	100	0,71
1	94	0,67
2	88	0,62
3	83	0,59
4	78	0,55
5	73	0,52
6	69	0,49
7	65	0,46
8	61	0,43

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Die Tabelle zeigt, wie das Uran bei seinem Durchgang durch acht Reaktoren allmählich verarmt, wobei jeder Reaktor so lange betrieben wird, bis 6 °/₀ des in seiner Beschickung enthaltenen ²³⁵U abgebrannt sind. Reaktor A, der mit gleichen Mengen an Posten 0 und an Posten 7 beschickt wird, hat einen durchschnittlichen Prozentgehalt an ²³⁵U von 0,58 %. Reaktor B hat ebenso einen Durchschnittsgehalt an ²³⁵U von 0,58 °/₀ usw. Diese Brennstoffladungen enthalten 80% des normalen ²³⁸U-Gehaltes von natürlichem Uran oder mehr. Bezogen auf K_x, = 1,137 reicht dieser Prozentgehalt aus, um eine Kettenreaktion zu unterhalten. Der Brennstoff wird erst darm verworfen, wenn der Gehalt an ²³⁵U von seinem ursprünglichen Wert bis auf 61 ⁰J₀ gesunken ist. Unter diesen Bedingungen arbeiten diese Reaktoren bei verminderter Leistung, und es wird ein Maximum an Plutonium je Kilogramm Beschickung produziert. Es gibt keine Überschußneutronen, so daß je Einheit der Leistung eine maximale Menge an Plutonium erzeugt wird.

Vorstehend wurde ein System von acht Reaktoren beschrieben, wobei in jedem Durchgang 6°/₀ des ²³⁵U-Gehaltes verbraucht werden. Verallgemeinernd kann man eine Reihe von η Reaktoren annehmen, worin α der Bruchteil des ²³⁵U-Abbrandes in jedem Reaktor darstellt. Deshalb werden der erste und der n-te Reaktor mit gleichen Gewichtsmengen an natürlichem Uran und an einem in bezug auf ²³⁵U in einem solchen Ausmaß verarmten Uran beschickt, daß er das (1—^"-Miache des normalen ²³⁵U-Gehaltes von natürlichem Uran aufweist, während der zweite und der (n—l)-te Reaktor mit gleichen Gewichtsmengen von einem Uran, welches die (1—a)-fache Menge des normalen ²³⁵U-Gehaltes von natürlichem Uran enthält, und von einem Uran, welches die (1—«)™~²-fache Menge des normalen ²³⁵U-Gehaltes von natürlichem Uran enthält, beschickt werden, usw. für jeden der η Reaktoren.

Jeder der Reaktoren wird bis zu einem ²³⁵U-Abbrand von α betrieben, worauf der Brennstoff zwecks Gewinnung von Plutonium und Spaltprodukten aufgearbeitet und das am stärksten an ²³⁵U verarmte Uran verworfen wird. Das verbleibende Uran wird wiederum in Brennstoffelemente geformt und zusammen mit einer frischen Ladung von natürlichem Uran erneut in die Reaktoren eingeführt, so daß jeder Reaktor genügend Brennstoff enthält, um eine Kettenreaktion zu unterhalten. Für einen Reaktor, der für annähernd optimale Bedingungen ausgelegt ist, so daß der 2?oo-Wert des Reaktors höher als 1,137 ist, ist die Ausnutzung des ²³⁵U nach diesem Verfahren größer, als gezeigt wurde. Zum Beispiel ist der maximal mögliche Äbo-Wert für einen Reaktor des hier betrachteten Typs bei natürlichem Uran 1,18. Bei derartigen Reaktoren braucht das Uran erst verworfen zu werden, wenn 50 °/„ seines ²³⁵U-Gehaltes ausgenutzt sind.

Es ist deshalb klar, daß das Verfahren die Nutzbarmachung des Urans bis zu einer stärkeren Verarmung ermöglicht, als es mit den bekannten Systemen möglich ist.

Der beschriebene Betrieb in kontinuierlichem Zyklus kann natürlich erst dann ausgeführt werden, wenn Brennstoff von unterschiedlichem Verarmungsgrad zur Verfügung steht. Das kann erreicht werden, indem man Reaktoren in der konventionellen Weise betreibt, wie oben beschrieben, oder indem man ein Uran verwendet, aus welchem ein Teil seines ²³⁵U-Gehaltes zur Verwendung in Reaktoren entfernt worden ist, die mit angereichertem Brennstoff betrieben werden.

Claims (1)

1. Patentanspruch:

   Verfahren zum Betrieb einer Gruppe von η D₂ O-moderierten heterogenen Kernreaktoren, die mit natürlichem Uran als Brennstoff betrieben werden, dadurch gekennzeichnet, daß zum Zwecke der Erzielung einer größeren Ausnutzung des ^23SU-Gehaltes des natürlichen Urans der erste und n-te Reaktor mit gleichen Gewichtsmengen von natürlichem Uran und von einem in bezug auf ²³⁵U in einem solchen Ausmaß verarmten Uran beschickt wird, daß sein ²³⁵U-Gehalt das (1— ä) (^^-1)-fache des normalen ²³⁵U-Gehaltes beträgt, worin α der Bruchteil des in jedem Reaktor erzielten ²³⁵U-Abbrandes darstellt, daß der zweite und (n—l)-te Reaktor mit gleichen Gewichtsmengen von Uran, welches den (i—a)-fachen Wert des nor-

   malen ^23BU-Gehaltes des natürlichen Urans enthält und mit einem Uran beschickt wird, dessen ²³⁵U-Gehalt das (1— #)<^m-^a)-fache des normalen Gehaltes des natürlichen Urans beträgt, usw. für jeden der η Reaktoren, daß jeder Reaktor bis auf einen ^23BU-Abbrand von α betrieben wird, daß der Brennstoff zum Zwecke der Entfernung von Plutonium und von Spaltprodukten aufgearbeitet wird, daß das am stärksten an ²³⁶U verarmte Uran entfernt wird, daß die Reak-

   toren erneut mit dem aufgearbeiteten Brennstoff und einer frischen Ladung an natürlichem Uran, um den aus dem System entfernten Anteil zu ersetzen, beschickt werden und der Kreislauf in der beschriebenen Weise fortgesetzt wird.

   In Betracht gezogene Druckschriften:
   »Proceedings of the International Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy«, Vol. 3, S. 3 bis 13,1956.

   Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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