DE4321468A1 - Plutoniumhaltige Brennelementkassette und Reaktorkern zur Verwendung einer solchen Kassette - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft leichtwassergekühlte und -moderierte Reaktoren und insbesondere Brennelementkassetten für solche Reaktoren.

Die Wiederaufbereitung bestrahlter Brennelementkassetten hat große Mengen an abgereichertem Uran und Plutonium (worunter auch Plutonium mit einem geringen aus dem radio­ aktiven Zerfall des Pu 241 herrührenden Gehalt an Americium zu verstehen ist) verfügbar gemacht. Es ist seit langem vorgeschlagen worden, durch Wiederaufbereitung bestrahlter Brennelementkassetten gewonnenes Plutonium vermischt mit Natururan oder abgereichertem Uran in Siedewasserreaktoren (US-A-4 251 321) oder Druckwasserreaktoren (US-A-4 652 416) in Brennstäben einzusetzen, die einen Bruchteil der Brenn­ elementkassetten des Kernreaktors belegen, wobei die anderen Stäbe im allgemeinen angereichertes Uran enthal­ ten.

Die Unterschiede der Neutroneneigenschaften zwischen den Isotopen des Plutoniums und denen des Urans machen die einfache Ersetzung von mit U 235 angereichertem Uran durch ein Uran-Plutonium-Gemisch unmöglich. Einige die­ ser Unterschiede sind bereits in den oben erwähnten US- Patenten dargelegt, auf die hier verwiesen wird. Außer­ dem hat das durch Wiederaufbereitung gewonnene Plutonium eine Isotopenzusammensetzung, die stark abhängt von der Bestrahlungsdosis, die der Brennstoff erfahren hat (zum Teil bestimmt durch die ursprüngliche Anreicherung), vom Energiespektrum der Neutronen im Reaktor, in dem die Bestrahlung stattgefunden hat und schließlich von der Dauer des Aufenthalts im Reaktor, der nachfolgenden La­ gerung, der Aufbereitung und der erneuten Beimengung in die Brennstäbe.

Damit die Verwendung von plutoniumhaltigen Brennelement­ kassetten wirtschaftlich ist, darf die Anwesenheit von Brennelementkassetten mit einem Anteil an Natururan oder abgereichertem Uran und Plutonium im Zustand von Misch­ oxid nicht zu einer Verkürzung des Gleichgewichtszyklus im Vergleich zu einem ausschließlich angereichertes Uran verwendenden Reaktor führen. Außerdem darf die Anwesen­ heit von U-Pu-Brennstoff den Reaktorbetrieb nicht beein­ trächtigen; insbesondere darf sie nicht zu einer Ver­ ringerung der Nominalleistung, insbesondere aufgrund einer ungleichmäßigen Leistungsverteilung führen. Schließlich darf die Verwendung von Plutonium auch nicht zu übermäßi­ gen Komplikationen bei der Herstellung und Verwaltung des Brennstoffs führen.

Um die zu überwindenden Schwierigkeiten deutlicher zu zeigen, werden zunächst die wesentlichen Eigenschaften des derzeit in größeren Mengen verfügbaren Plutoniums dargestellt, das aus ursprünglich mit angereichertem Uran beschickten Brennelementkassetten herrührt und etwa zwei oder drei Jahre lang in einem Reaktor gewesen ist.

Das wiederaufbereitete Plutonium enthält nur noch sehr wenig Spaltelemente und Uran. Es hat einen geringen Gehalt an schwereren Elementen als Plutonium, insbesondere an Americium 241. Eine repräsentative Isotopenverteilung (in Gewichtsprozent) ist die folgende:
Pu 238 2,6%
Pu 239 53,4%
Pu 240 23,9%
Pu 241 11,7%
Pu 242 7,3%
Am 241 1,1%.

Die ungradzahligen Plutoniumisotope sind spaltbar. Die gradzahligen Isotope absorbieren und stören somit die Kettenreaktion. Doch sind Pu 238 und Pu 240 brütbar und ergeben spaltbares Material, das anschließend an der Neu­ tronenerzeugung teilnehmen kann.

Die verschiedenen spaltbaren und brütbaren Isotope des Plutoniums haben Einfachquerschnitte, deren Abhängigkeit von der Neutronenenergie von denen der entsprechenden Uranisotope stark abweicht.

• - Die wirksamen mikroskopischen Absorptionsquerschnitte für thermische Neutronen (Energie unter 1 eV) sind für Pu größer als für U: Der Absorptionsquerschnitt ist für Pu 239 und Pu 241 ungefähr doppelt so groß wie für U 235; er ist für Pu 240 ungefähr hundertmal größer als U 238, was dazu führtdaß Pu 240 durch bevorzugte Neutronenab­ sorption die Erzeugung von Plutonium durch Umwandlung von U 238 verringert.
• - Der wirksame Spaltquerschnitt von U 235 nimmt im thermischen Bereich mit steigender Energie ab, wohingegen die Plutoniumisotope 239, 240 und 241 jeweils eine deut­ liche Resonanz bei 0,3 eV für Pu 239 und 241 und um 1 eV für Pu 240 zeigen.
• - Die wirksamen Spaltquerschnitte der ungradzahligen Plutoniumisotope im thermischen Bereich sind ungefähr dreimal so groß wie die von U 235.

Dadurch würde die einfache Verwendung von Mischoxiden (U, Pu) in den Brennstäben einer Brennelementkassette vom gegenwärtig benutzten Typ in leichtwassergekühlten und -moderierten Reaktoren zu einer Leistungsspitze im Randbereich führen, wo die Thermalisierung durch die An­ wesenheit einer Wasserschicht am Anfang eines Funktions­ zyklus verstärkt ist, was dazu zwingen würde, die Nominal­ leistung zu verringern.

Es ist insbesondere versucht worden, dieses Problem dadurch zu lösen, daß Brennelementkassetten gebildet wurden, in denen die Randstäbe mit U 235 isotopenangereichertes Uran und die Zentralstäbe abgereichertes Uran und Plutonium enthalten (US-A-4 251 321). Es wurde auch vorgeschlagen (US-A-4 652 416) Brennelementkassetten mit einem Randbe­ reich, der aus Stäben mit angereichertem Uran besteht und in dem der Neutronenfluß im wesentlichen termisch ist und einem Zentralbereich zu bilden, der Plutonium enthält und in dem der Wassergehalt verringert ist, so daß die Neutronen dort eine höhere Energie haben.

Diese Lösungen haben verschiedene Nachteile. Sie führen dazu, daß in einer Brennelementkassette einerseits an­ gereichertes Uran enthaltende Stäbe und andererseits plutoniumhaltige Stäbe angebracht werden. Sie sind schlecht geeignet für die gleichzeitige Verwendung von Urankassetten und Plutoniumkassetten in demselben Reaktorkern. Die Brenn­ stoffherstellung ist jedoch wesentlich einfacher, wenn nur einige der Kassetten unter den verschärften Sicherheits­ bedingungen herzustellen sind, die aufgrund der hohen Toxizität und Radioaktivität des Plutoniums erforderlich sind.

Aufgabe der Erfindung ist insbesondere, eine plutonium­ haltige Brennelementkassette anzugeben, die in einem leicht­ wassergekühlten und -moderierten Reaktor verwendet werden kann, die kein angereichertes Uran enthält, durch die eine Kassette mit angereichertem Uran ersetzt werden kann und die zusammen mit einer solchen Kassette in einem Kern­ reaktor verwendet werden kann.

Zur Lösung der Aufgabe schlägt die Erfindung eine Brenn­ elementkassette mit auf die Punkte eines regelmäßigen Rasters verteilten Brennstäben vor (wobei die Brennstäbe an gewissen Punkten fortgelassen sein können, um z. B. die Anbringung von Führungsrohren oder Streben zu ermög­ lichen), welche Brennstäbe verteilt sind auf:

• - eine Zentralgruppe, die aus Brennstäben mit einem ersten Plutoniumgehalt t1 besteht,
• - eine periphere Reihe von Brennstäben mit einem Plu­ toniumgehalt t2, der kleiner ist als t1 und
• - einer Gruppe von Eckbrennstäben mit einem Gehalt t3, der kleiner ist als t2,

wobei das Plutonium in Form von Mischoxid von Plutonium und natürlichem oder abgereichertem Uran vorliegt, und vorteilhafterweise für alle Brennstäbe dieselbe Isotopen­ zusammensetzung hat.

Die Gehalte t1, t2 und t3 werden gewählt, um einen solchen mittleren Gehalt t zu erzielen, daß die plutoniumhaltige Kassette hinsichtlich der akzeptablen Aufenthaltsdauer im Reaktor zu den ebenfalls benutzten Kassetten mit ange­ reichertem Uran äquivalent ist.

Im Fall einer Kassette mit quadratischem Querschnitt um­ fassen die Eckstäbe vorteilhafterweise nicht nur die vier Stäbe in den Winkeln, sondern auch die beiden Randstäbe, die an jedem Winkelstab angrenzen.

Diese Konzentrationsverteilung ermöglicht es, die von den unterschiedlichen Stäben freigesetzte Leistung aus­ zugleichen, trotz der Verringerung der Neutronenenergie, die der Moderatoreffekt der Wasserschichten zwischen den Brennelementkassetten im Reaktor bewirkt.

In einer Kassette, bei der gewisse Rasterpunkte keine Stäbe enthalten und somit "Wasserlöcher" bilden, kann es nützlich sein, den lokalen Überschuß der Neutronen­ bremsung zu kompensieren. Dies ist insbesondere der Fall bei Brennelementkassetten für Druckwasserreaktoren, deren Gerüst Führungsrohre umfaßt, von denen einige nahe am Rand der Kassette, z. B. vom Rand aus gezählt in der dritten Reihe, liegen. Hier kann es nützlich sein, Stäbe mit dem Gehalt t1 durch Stäbe mit Gehalt t2 in der zweiten Reihe vom Rand aus zwischen der ersten Reihe und jedem Führungs­ rohr zu ersetzen, das wenn es keine Stäbe zur Steuerung oder zur Veränderung des Spektrums enthält, einen Bereich intensiver Thermalisierung der Neutronen bildet.

Die Erfindung ist besser zu verstehen anhand der nachfol­ genden Beschreibung einer speziellen Ausgestaltung, die als nichteinschränkendes Beispiel dient und die dem Fall einer Brennelementkassette für einen Druckwasserreaktor mit thermischen Neutronen entspricht, deren Stäbe auf ein quadratisches Raster von 17×17 Zellen verteilt sind.

Die Beschreibung bezieht sich auf die beigefügten Zeich­ nungen, von denen:

Fig. 1 die Leistungsverteilung pro Brennstabkranz in einer Kassette, deren Stäbe alle den gleichen Plutoniumgehalt haben und in einer benachbarten Kassette mit angereichertem Uran zeigt;

Fig. 2 in einer Draufsicht die Verteilung der Brennstäbe einer Brennelementkassette auf drei Gruppen mit mehreren Plutoniumgehalten zeigt;

Fig. 3 ähnlich der Fig. 1 die in den Brennstabkränzen erhaltene Leistungsverteilung in einer Kassette der in Fig. 2 gezeigten Art zeigt.

Bevor die Verteilung der Gehalte zwischen den unterschied­ lichen Stäben einer Brennelementkassette bestimmt wird, ist es sinnvoll, den mittleren Plutoniumgehalt t auszu­ wählen, der einer Brennelementkassette zu geben ist, um die Kompatibilität mit den ebenfalls im Reaktorkern be­ nutzten Brennelementkassetten mit angereichertem Uran sicherzustellen.

Im folgenden wird als Plutoniumgehalt t eines Brennstabs das Verhältnis zwischen der Gesamtmasse (Pu+Am) im Misch­ oxid und der Gesamtmasse der schweren Isotope (U+Pu+Am) in Prozent bezeichnet. Mit t wird auch das Massenverhält­ nis für den Fall einer vollständigen Kassette bezeichnet, die auf die Punkte eines regelmäßigen Rasters verteilte Brennstäbe umfaßt.

Durch experimentelle Daten konnte eine Beziehung aufge­ stellt werden, die es ermöglicht, den Gehalt t zu bestim­ men, der einem Uran 235-Gehalt T der Kassetten entspricht, deren Stäbe ausschließlich angereichertes Uran enthalten, unter Berücksichtigung eines Äquivalenzfaktors, der von der Isotopenzusammensetzung des Plutoniums und dem Rest­ gehalt des mit dem Plutonium verbundenen natürlichen oder abgereicherten Urans an U 235 abhängt.

Es wird der besonders repräsentative Fall eines Druckwasser­ reaktorkerns betrachtet, bei dem ein Viertel der Brennele­ mentkassetten jedes Jahr ersetzt wird, wobei eine Kassette von fünfen mit Plutonium angereichert ist.

In dem Fall daß:

• - die UO₂-Kassetten ein Anreicherungsverhältnis T von 3,80% aufweisen,
• - der mittlere Abbrand der Kassetten bei der Entnahme 45 000 MWd pro Tonne beträgt,
• - das Plutonium aus der Wiederaufbereitung eines solchen Spaltmaterials aus angereichertem Uran herrührt, wobei zwischen dem Ende der Bestrahlung und der Wiederbeschickung fünf Jahre liegen,
• - wurde festgestellt, daß der mittlere Plutoniumgehalt t = 7,70% betragen muß, wenn dieses als Mischoxid mit abgereichertem Uran mit 0,225% U 235 verwendet wird.

Wie weiter oben angegeben, wäre die Leistungsverteilung bei einer Brennelementkassette, deren Brennstäbe alle den gleichen Massenanteil t an Plutonium hätten, sehr ungleichmäßig. Die Fig. 1 zeigt als Beispiel die berechnete Leistungsverteilung, die eine Brennelementkassette aufweisen würde, deren Brennstäbe alle denselben Plutoniumatomgehalt t von 7,70% haben, im Vergleich mit der einer benachbar­ ten Brennelementkassette mit angereichertem UO₂, für den Fall, daß die Brennelementkassetten 17×17 Zellen und einen herkömmlichen Aufbau haben, der z. B. den im Dokument EP-A-0 187 578 oder dem entsprechenden Patent FR 84 18645 haben kann, auf die hiermit verwiesen wird. Man stellt fest, daß die spezifische Leistung ein hohes Maximum im ersten Kranz der Kassette vom Rand aus in der Nähe der Wasserschicht 10 zwischen zwei Kassetten zeigt.

Ein entsprechendes Leistungsmaximum würde man auch für Brennelementkassetten mit Brennstäben mit geringerer Plu­ toniumanreicherung finden, in Verbindung mit Brennelement­ kassetten, die niedriger angereichertes Uran enthalten und für einen Reaktor bestimmt sind, bei dem jedes Jahr ein Drittel des Kerns ausgetauscht wird.

Um die Unterschiede der spezifischen Leistung zwischen den Kränzen zu verringern, sind die Stäbe auf drei Gruppen mit unterschiedlichen Plutoniumgehalten aufgeteilt, die so in Abhängigkeit von der Anzahl der Stäbe in jeder Gruppe gewählt sind, daß der mittlere Gehalt der Brennelementkas­ sette bei t = 7,70% liegt.

Befriedigende Ergebnisse wurden erhalten unter Verwendung:

• - einer zentralen Gruppe aus Brennstäben mit einem ersten Plutoniumgehalt t1 von z. B. 1,13t,
• - einer peripheren Reihe von Brennstäben mit einem Gehalt t2, der auf jeden Fall kleiner als der mittlere Gehalt t ist, z. B. von 0,73t, und
• - einer Gruppe von Eckstäben mit einem Gehalt t3, der kleiner als t2 ist, von z. B. 0,51t, um der intensi­ ven Thermalisierung in dem zwei Wasserschichten ge­ meinsamen Bereich Rechnung zu tragen.

Der Einfluß dieser Kreuzung zweier Wasserschichten macht sich jenseits der vier Eckstäbe bemerkbar, es ist häufig vorteilhaft, drei Stäbe in jeder Ecke vorzusehen, wie in Fig. 2 dargestellt ist, in der die Plätze der Stäbe mit dem Gehalt t1 schraffiert sind, die Plätze für Stäbe mit dem Gehalt t2 gerastert sind und die Plätze für Stäbe mit dem Gehalt t3 weiß gelassen sind. Der Mittelplatz ist durch ein Instrumentenrohr belegt.

Die in Fig. 2 gezeigte Brennelementkassette umfaßt 24 Führungsrohre, die Wasserlöcher bilden, wenn sie nicht durch einen Steuerstab oder im Fall eines Reaktors, der geringfügig überthermisch gemacht werden kann, durch Stäbe zur Veränderung des Energiespektrums belegt sind. Um der gesteigerten Thermalisierung der Neutronen durch den kom­ binierten Effekt der Wasserschichten und der Wasserlöcher an den Plätzen zwischen den dem Rand am nächsten liegen­ den Führungsrohren 12 und dem Umfang Rechnung zu tragen, können die Stäbe mit Gehalt t1 an diesen Plätzen wie 14 durch Stäbe mit dem Gehalt t2 ersetzt werden. Auch an den unmittelbar zu Plätzen von Stäben mit Gehalt t3 be­ nachbarten Plätzen 16 können Stäbe mit Gehalt t2 angebracht werden.

Man erhält so eine Brennelementkassette, deren spezifische Leistung in jedem Kranz die in der Fig. 3 gezeigte ist (die Zahl 1 bezeichnet den äußeren Brennstabkranz).

Man stellt fest, daß die Leistungsunterschiede wesentlich kleiner als im Fall der Fig. 1 und akzeptabel sind.

Die erfindungsgemäßen Brennelementkassetten können regel­ mäßig in einem Reaktor verteilt sein, wobei die Plätze zwischen diesen Kassetten durch Kassetten mit angereicher­ tem Uran belegt werden. Man kann insbesondere einen Kern mit 20% Brennelementkassetten mit den oben angegebenen Gehalten und 80% Brennelementkassetten mit angereichertem Uran bilden, die ursprünglich kein Plutonium in merklicher Menge enthalten. Es wird auch ein Kern mit einem Verhältnis der Kassetten zueinander von 30% zu 70% in Betracht gezogen.

Claims (7)

1. Brennelementkassette für leichtwassergekühlte und -moderierte Kernreaktoren mit einem Bündel von Brenn­ stäben, die Plutonium und natürliches oder abgereicher­ tes Uran im Oxidzustand enthalten und auf die Punkte eines regelmäßigen Rasters verteilt sind, dadurch gekennzeichnet, daß die Stäbe verteilt sind auf:

• - eine Zentralgruppe, bestehend aus Stäben mit einem ersten Plutoniumgehalt t1,
• - einer peripheren Reihe von Stäben mit einem Plutonium­ gehalt t2, der kleiner ist als t1 und
• - einer Gruppe von Eckstäben mit einem Plutoniumgehalt t3, der kleiner ist als t2,

wobei Plutonium und Uran als Mischoxid vorliegen.

2. Brennelementkassette nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Uran und das Plutonium aller Stäbe jeweils die gleiche Isotopenzusammensetzung haben.

3. Brennelementkassette nach Anspruch 1 oder 2, mit qua­ dratischem Querschnitt, dadurch gekennzeichnet, daß die Eckstäbe die vier Winkelstäbe und die zwei peripheren Stäbe, die jeden Winkelstab umgeben, um­ fassen.

4. Brennelementkassette nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Gehalt t2 kleiner als der mittlere Plutonium­ gehalt t der Brennelementkassette ist.

5. Brennelementkassette nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Gehalte t1, t2 und t3 jeweils ungefähr gleich 1,13t, 0,73t und 0,51t sind, wobei t der mittlere Plu­ toniumgehalt der Brennelementkassette ist.

6. Brennelementkassette nach einem der vorhergehenden Ansprüche, mit einem Gerüst, das Führungsrohre auf­ weist, von denen manche vom Rand aus gezählt in der dritten Reihe angeordnet sind, dadurch gekennzeichnet, daß in der zweiten Reihe vom Rand aus zwischen der ersten Reihe und jedem Führungsrohr Stäbe mit dem Gehalt t1 durch Stäbe mit dem Gehalt t2 ersetzt sind.