DE2430094A1 - Kernbrennstoff, verfahren, reaktor und reaktorstaebe zu seiner herstellung - Google Patents

Description

COHAUSZ & PLORACK

PAT ENT AN WALT S BÜRO 4 DÜSSELDORF SCHUMANNSTR. 97

PATENTANWÄLTE: Dipl.-Ing. W. COHAUSZ · Dipl.-Ing. W. FLORACK · Dipl.-Ing. R. KNAUF ■ Dr.-Ing., Dipl.-Wirtsch.-Ing. A. GERBER

Pacific Nuclear Fuels, Inc. 20. Juni 1974

Kernbrennstoff, Verfahren, Reaktor und Reaktorstäbe zu seiner Herstellung

Die Erfindung betrifft einen Kernbrennstoff, bestehend aus Uran - 233 und anderen Isotopen des Urans sowie ein Verfahren, einen Leichtwasserreaktor Primärbrennstoff- und Brutstäbe zu seiner Herstellung.

Das Isotop Thorium - 232, aus dem sich Uran - 233 durch eine Kernreaktion gewinnen läßt, steht in reichlichen Mengen zur Verfügung.

Praktische Gesichtspunkte und Probleme der Verwendung von Uran - 233 zur Energieerzeugung sind von einem der Erfinder untersucht und in der Literatur behandelt worden (L. W. Lang; "POWER COST REDUCTION by CROSSED-PROGENY FUELING of THERMAL and FAST REACTORS", NUCLEAR APPLICATIONS,· November 1968; L. W. Lang: "UTILITY INCENTIVES for IMPLEMENTING CROSSED-PROGENY FUELINGS", NUCLEAR APPLICATIONS and TECHNOLOGY, August I97o).

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Die Herstelliong von reinem Uran - 233 zur Verwendung in Leistungsreaktoren ist Gegenstand des US-Patentes 3 658 Hierbei wird ein schneller Brüter und eine neuartige Kombination von Reaktorkern und Blanket verwendet.

Bis zum Zeitpunkt der vorliegenden Erfindung ist ein wirklich reiner Reaktorbrennstoff aus Uran - 233 mit weniger als Io ppm Uran - 232 noch nicht im technischen Maßstab •zur praktischen Verwendung in Leistungsreaktoren hergestellt worden. Die Verwendung von Uran - 233 als Reaktorbrennstoff war bisher weitgehend auf Versuchseinrichtungen beschränkt.

Aufgabe der Erfindung ist es, einen aus Uran - 2JJ und anderen Isotopen des Urans bestehenden, reinen Kernbrennstoff zur Verfügung zu stellen sowie ein Verfahren und Einrichtungen zu seiner Herstellung anzugeben.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe bei einem Kernbrennstoff der eingangs bezeichneten Art dadurch gelöst, daß er weniger als Io ppm des Isotops Uran - 232 enthält.

Verfahren und Einrichtungen zur Herstellung dieses Kernbrennsfeffs sind in den Unteransprüchen angegeben.

Es wurde gefunden, daß mit Hilfe einer neuen Reaktorform und des Verfahrens der Erfindung, bei dem spezielle Brennstoffelemente und Baugruppen verwendet werden, reines Uran - 233 in einem Leichtwasserreaktor - entweder einem Druckwasser- oder einem Siedewasserreaktor - , der mit thermischen Neutronen arbeitet, hergestellt werden kann. Durch die Kombination von Uran - 233 mit anderen Spalt- und Brutstoffen können die Sicherheits- und Brennstoffverarbeitungsprobleme gelöst und ein neuer und überlegener Kernbrennstoff hergestellt werden. Man erhält so einen

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erheblich wirksameren Kernbrennstoff für Leistungsreaktoren, als er bisher hergestellt werden konnte.

Ferner wurde gefunden, daß mit Hilfe des Verfahrens gemäß der Erfindung die Menge des in dem Thorium gebildeten Urans - 232 unter Io ppm des erzeugten Urans - 233 gehalten werden kann. Dadurch können alle die Probleme gelöst werden, die bisher mit'der Verwendung von Uran - 233 verbunden waren.

Anhand der Zeichnungen wird die Erfindung näher beschrieben. Es zeigen:

Fig. 1 eine schematische Darstellung eines Teilquerschnitts des Reaktors gemäß der Erfindung, aus der die Anordnung der Hauptteile zueinander zu erkennen ist j

Fig. 2A eine schematische Darstellung des

Längsschnitts eines Primärbrennstoffstabes und Primärbrennstoffelementes, aus dem die Anordnung des Spalt- und des Brutmaterials zu erkennen ist;

Fig. 2B eine schematische Darstellung des

Längsschnittes eines Brutstabesj und

Fig. 2C eine andere Ausführungsform des Elementes der Fig. 2A.

In Fig. 1 ist der Reaktorkern mit 1 und die Begrenzungswand des Kerns mit 2 bezeichnet. Der Kern ist von dem tragenden Kernzylinder 3 und der thermischen Abschirmung 4 umgeben. Der Druckbehaltermantel des Reaktors ist mit bezeichnet. Bei 6, 7, 8 und 9 ist jeweils einer der

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Thorium-Blanketstäbe angeordnet, die im folgenden näher beschrieben werden.

Fig. 2 zeigt in schematischer Darstellung die Anordnung der verschiedenen Komponenten in einem Brennstoffstab oder Brennstoffelement. Bei j51 ist schematisch der Primärbrennstoff dargestellt, der aus Uranoxid (U0₂)-Pellets besteht, die von der Elementumhüllung umgeben sind. Diese Umhüllung kann aus Zirkaloy, nichtrostendem Stahl oder einem anderen Werkstoff mit ähnlichen kernphysikalischen Eigenschaften bestehen. Bei 32 ist der Brutstoff dargestellt, der aus Thoriumoxid (ThO₂)-Pellets bestehen kann, die ebenfalls in der Elementumhüllung eingeschlossen sind. In den Kammern 35 sind eine Feder 35a und eine Distanzhülse 53b angeordnet. Die Feder kann eine Schraubenfeder sein. Dieser Teil des Brennstoffelementes dient dazu, die notwendige Ausdehnung zum Auffangen der Spaltgase zu ermöglichen und aus Gründen, die nachstehend erläutert werden, den Primärbrennstoff oder Spaltstoff von dem Brutstoff zu trennen.

Wo eine weitere Trennung erforderlich ist, wird der Brutstoff und/oder der Primärbrennstoff durch ein inertes oder neutronenmoderierendes Material bei 35 ersetzt.

Die vorstehend beschriebenen Brennstoffstäbe sind die im ganzen aktiven Kern angeordneten Brennstoffelemente. Die Anordnung des Brutmaterials im Ober- und Unterteil der Stäbe dient zur Bildung eines oberen und unteren Thorium-Blankets in dem Reaktorkern.

In Fig. 2B ist ein anderer Brennstoffstab dargestellt,

wie bei dem gleiche Bezugszeichen die gleichen Bauteile in Fig. 2A bedeuten. In diesem Falle besteht der Stab völlig aus Thorium-peHete 32 und bildet das Brutmaterial, das als Teil des Blankets an den Stellen 6, 7, 8 und 9 von Fig. 1

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angeordnet ist. Für diese Blanketreihe, von der in Pig. I nur eine dargestellt ist, sind an der Außenseite der Kernbegrenzungswand 2, innerhalb des Kernzylinders 3* außerhalb des Kernzylinders 3 und innerhalb der thermischen Abschirmung 4 Stabhalter vorgesehen, die die mit Thorium gefüllten Stäbe halten. Die stäbe können den gleichen Durchmesser wie die im Kern verwendeten Stäbe (d.h. die gleiche Größe wie Primärbrennstoffstäbe) haben oder größer sein. Die Stäbe werden unmittelbar nebeneinander oder mit Abstand voneinander angeordnet (je nach dem Neutronenfluß und der Bestrahlungszeit an jeder speziellen Stelle). Die in diesen Stäben enthaltenen Pellets 34 können hohl oder massiv oder ein Gemisch von massiven und hohlen Pellets sein, die in ungefähr umgekehrter- Weise dem Reaktorflußprofil entsprechen. Die Bedeutung der Hohlpellets wird nachstehend im einzelnen· erläutert.

Fig. 2C stellt eine andere Ausführungsform des Brennstoffs tabes der Fig. 2A dar. Bei dieser Ausführungsform wird aus Hohlpellets 34 aus Thorium und Primärbrennstoff 36 ein Ring gebildet, in dem ein Moderatormaterial 34a, z.B. Wasser aus dem Reaktorkühlsystem, eingeschlossen sein kann.

Die Verwendung des Thoriums in pelletform und die oben beschriebene Anordnung dient dazu, Reaktionen schneller Neutronen im Thorium durch Spaltung des Urans - 233 nach seiner Bildung gering zu halten. Dies ermöglicht eine maximale Bildung von Uran - 233 J^e Einheit Thorium, bevor eine wesentliche Menge Uran - 232 entsteht.

Diese Methoden, durch die schnelle Neutronen in maximaler Weise zur bevorzugten Erzeugung von Uran - 233 in dem Thorium-Zlelmaterial herangezogen werden, ist für die erfolgte Herstellung von reinem Uran - 232 in größeren Mengen von erheblicher Bedeutung.

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Die oben beschriebene getrennte Anordnung des Thoriums erfüllt noch weitere wichtige Funktionen. Durch Unterbringung des Thorium-Brutmaterials an diesen Stellen wird die Lebensdauer der Bauteile durch Verringerung der Neutronenabsorption erhöht, und viele Neutronen werden nutzbringend verwettet (zur Bildung von Uran Ferner wird durch die Ausbildung der oberen und unteren Thorium-Blankets bei den Kern-Brennstoffelementen in der beschriebenen Weise im aktiven Kernbereich eine günstige Fluß- und Energieverteilung erreicht.

Eine typische Betriebsweise, die einen wichtigen Teil der Erfindung bildet, ist folgende:

1. Bestrahlungsperiode

Das Thorium wird bei der regulären jährlichen Neubesehikkung des Reaktors mit Brennstoff in den Reaktor eingebracht. Bei einem Reaktor mit einer elektrischen Leistung von looo MW kann bei Verwendung der vorstehend beschriebenen Elemente eine Charge von Io t Thorium (als ThOp) in dem Reaktor untergebracht werden. Diese Thoriummenge ist eine, praktische Chargengröße zur Erzeugung von -^U; doch können je nach der gewünschten Ausbeute an ^U kleinere oder größere Mengen in den Reaktor eingebracht werden.

Ebenfalls bei der normalen Wiederbeschickung des Reaktors mit Brennstoff wird das Thorium entfernt. Je nach lokaler Anordnung und Länge der gewünschten Bestrahlung werden die im Kern befindlichen Stäbe durch neue Chargenkombinationen ersetzt. Die außerhalb des £erns befindlichen radialen Blanketstäbe werden weniger häufig ausgewechselt und etwa zwei bis drei Jahre bestrahlen gelassen.

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2. Ausbeute und Verunreinigungen mit ^ U

Nach-300.000 MWd (elektrisch) normalen Reaktorbetriebs zur Energieerzeugung (in einem Zeitraum von einem Jahr)

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beträgt die Ausbeute an ^u in der Charge 25.000 bis 50.000 g. Bei den derzeitigen Kosten für Atomstrom kann für dieses Uran - 233 als angemessener Wert ein Betrag von etwa 0 500.000 bis $ 1.009.000 eingesetzt werden. Der Marktwert von 0 2o/g ist vorsichtig geschätzt, da bei ihm die verringerten Kosten für die Aufbereitung des erschöpften Urans, das durch das Uran - 233 angereichert wird, und die höheren Erträge durch die höhere Energieerzeugung je Gramm spaltbaren Isotops nicht berücksichtigt sind.

Bei Anwendung der vorstehend beschriebenen Ausführungsformen des Reaktors und der Elemente sowie der Thorium-Bestrahlungsmethode ist der mittlere Gehalt der bestrahlten Thorium-Charge an -^U nicht größer als Io ppm (auf der Basis eines Atomverhältnisses ^U/^U). In dem Primärbrennstoffelement (dessen Gehalt an -^U in der Größenordnung von 2 bis 3 % liegt) überschreitet daher die Verunreinigung mit ^ U nicht 1 bis 2 ppm des vorhandenen Gesamturans.

3. Chemische Aufbereitung und Verwendung des Brennstoffs

Nach der Bestrahlung der Thorium-Charge in dem Leichtwasser reaktor wird das Thorium zur direkten Einarbeitung des

"u in Uran zur Verwendung als Reaktorbrennstoff aufbereitet. Es wurde gefunden, daß der wirksamste und sicherste Weg zur Verwendung des reinen ^-"u-Produktes in der gemeinsamen Aufbereitung der bestrahlten Thorium-Charge mit Uran besteht. Das Uran kann in der Form von bestrahltem Reaktorbrennstoff (aus demselben Leichtwasserreaktor oder anderen Leichtwasserreaktoren), von erschöpften Uranabgängen aus

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dem -^U-Isotop-Anreicherungsverfahren oder von Natur-Uran vorliegen. Die wichtigsten Schritte bei der Aufbereitung der Thorium-Charge nach der Bestrahlung sind folgende:

Schritt 1 - Vorbehandlung der Charge Nach einer Abkühlungsperiode werden die Brennstoffstäbe durch Abscheren oder ein ähnliches Verfahren in Abschnitte zerteilt. Hierbei werden die Enden der Stäbe so abgeschnitten, daß sie das gesamte bestrahlte Thorium sowie eine bestimmte Menge der Enden der aktiven Brennstoffabschnitte enthalten. Diese Endabschnitte werden mit ausgewählten Stäben der Radialreihen und mit Uran obenerwähnter Herkunft kombiniert.

Schritt 2 - gemeinsame Lösung von Thorium und Uran Kombinierte Thorium-Uran-Charge wird zur chemischen Aufbereitung gemeinsam gelöst.

Schritt 5 - Abtrennung des Thoriums Da die Charge reines -^U enthält, sind nennenswerte Menge von ² Th (dem Brutprodukt ²^²U) nicht zugegen. Man kann daher das Thorium abscheiden und es direkt zur Herstellung von "u wiederverwenden.

Schritt 4 - Abtrennung des Urans Nach dem Vermischen aller Uranisotope (^U aus der Thorium-Charge, ²^% und ²^⁸U _aus natürlichem und/oder erschöpftem Uran) wird zur Herstellung von Reaktorbrennstoff das gesamte Isotopengemisch extrahiert und als Uran abgeschieden. Durch geeignete Dosierung der Driver-Isotopen ^U und ²^U bei diesem Aufbereitungsschritt läßt sich genau der Anreicherungsgrad (oder die Driver-Brennstoff-

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konzentration) erzielen, die in dem Brennstoffendprodukt erwünscht ist.

Schritt 5 - Brennstoffherstellung Im abschließenden Schritt der Brennstoffaufbereitung wird die aus kombinierten Uranisotopen bestehende Grundmasse konzentriert und in normalen Einrichtungen zur Uran-Brennstoffherstellung in Reaktorbrennstoff umgewandelt.

je nach den Materialzugaben und gewünschten Brennstoffprodukten kann die Methode zur Einarbeitung des reinen

-^U in die Uran-Brennstoffgrundmasse abgeändert werden. Die wesentlichen Merkmale des Verfahrens sind in allen Fällen:

1. Unter Verwendung von ^^Jxs wird ein Thorium freier Uran-Brennstoff hergestellt. Dies ist wichtig, um die künftige Entstehung von ^ XS aus Thorium zu vermeiden, wie dies bei den gegenwärtigen Brennstoffen der Fall ist, wo -⁵^U und andere Driver-Brennstoffe in Gegenwart von Thorium verbrannt werden.

2. Es wird ein Uran -^ hergestellt, das praktisch frei von dem verunreinigenden Isotop ^ XS ist.

3. Es wird ein neuer Brennstoff hergestellt, der aus

einer Uran-Grundmasse besteht, in der die spaltbaren

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Isotope ^u und -⁷U als Driver enthalten sind. Plutonium kann ebenfalls zugesetzt werden.

Es wird ein Brennstoff hergestellt, der in der gleichen Weise wie mit ^U angereichertes Uran verarbeitet und gehandhabt werden kann und der ein leistungsfähigerer Brennstoff für Leichtwasserreaktoren als das mit ^XS angereicherte Uran ist. Es wird daher geschätzt, daß

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die Gesamtwärmeerzeugungsleistung um bis zu 25 % gesteigert werden kann, wenn ^U durch ^U ersetzt wird, und bis zu 5o %_t wenn ^U anstelle von ^pu " eingesetzt wird. Wenn die Neutroneneigenschaften in einem Reaktor mit "hartem Spektrum" (d.h. einem Leichtwasserreaktor mit höherer mittlerer Neutronenenergie) voll ausgenutzt werden, kann die Gesamtwärmeerzeugungsleistung in beiden Fällen· um weitere 2o % gesteigert werden. Dies schließt in allen Fällen die Spaltung aller Brutprodukte ein.

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5. Es wird ein reiner ^Λΐ-Driver hergestellt, der direkt

mit Uran kombiniert werden kann, so daß die kostspieligen Erfordernisse zur -^U-Anreicherung nach dem Gasdiffusionsverfahren und den zugehörigen Verfahrensschritten, die alle zeitraubend und mit einem hohen Energieaufwand verbunden sind, verringert werden können oder fortfallen.

6. Durch Trennen der Stäbe in Abschnitte, die bestrahltes Thorium und die Enden der aktives Uran enthaltenden Brennstoffsäulen enthalten, wird eine optimale Mischung des ^U mit dem am wenigsten erschöpften Uran aus dem Kern erhalten.

7. Durch jede folgende Anreicherung des gemischten Brennstoffs mit ^U gewinnt der synthetische Brennstoff an Leistungsfähigkeit, da das natürlich vorkommende

^-⁵U ausgebrannt und durch das wirksamere -^⁵U ersetzt wird.

8. Durch die Kombination von "u mit Uran wird durch die schnelle Spaltung von ' U eine Neutronenmultiplikation erzielt. Diese Erscheinung wird durch -^U verstärkt, da das Spaltungs/Absorptionsverhältnis nicht in dem Maße

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durch energiereiche Neutronen verringert wird wie das Spaltungs/Absorptionsverhältnis bei

Bei dem zuletzt beschriebenen -^U-Brennstoffelement (dargestellt in Fig. 2C) wurde gefunden, daß der Wert der verbesserten Brennstoffleistung für den Reaktorbetreiber denjenigen der· gleichzeitigen Erzeugung von "u übertrifft. Bei Verwendung von ^U in einem Uran-Brennstoff und einem .harten Neutronenspektrum kann in Leichtwasserreaktoren Brüten erreicht werden (wie in dem eingangs zitierten Schrifttum angegeben).

Io. Obgleich die normale Brennstoffmischung aus -^U und Uranisotopen hergestellt wird, können - wenn vorhanden spaltbare Plutonium!sotppe als Driver der Brennstoffmischung zugesetzt und in geeigneten Anlagen zur Verarbeitung von Plutonium verarbeitet werden.

Patentansprüche:

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Claims (8)

Patentansprüche

1.) Kernbrennstoff, bestehend aus Uran - 233 und anderen Isotopen des Urans, dadurch gekennzeichnet, daß er weniger als Io ppm des Isotops Uran - 232 enthält.

2. Verfahren zur Herstellung des Kernbrennstoffs nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Leichtwasserreaktor Thorium und Uranbrennstoff in bestimmter Weise angeordnet, der Brennstoff mit einer mittleren (thermischen) Ausgangsleistung der Driverbrennstoff-Elemente von etwa 23 kW/m etwa ein Jahr lang bestrahlt wird, danach vorbestimmte Teile der Brennstoffcharge entfernt und ersetzt werden, sodann die Bestrahlung weitere zwei bis drei Jahre fortgesetzt wird und die bestrahlten Brennstoffelemente aufbereitet werden.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die bestrahlten Brennstoffelemente in -kleine Abschnitte zerteilt werden, die eine bestimmte Menge bestrahltes Thorium und eine bestimmte Menge bestrahltes Uran enthalten, die Abschnitte in einer lösenden Flüssigkeit gelöst werden, das Uran von dem Thorium und den Spaltprodukten getrennt und danach konzentriert wird.

4. Leichtwasserreaktör zur Herstellung des Kernbrennstoffs nach Anspruch 1 unter gleichzeitiger Energiegewinnung, bestehend aus einem Kern, einer Anzahl von Brennstoffelementen, einer Kernbegrenzungswand, einem Kernzylinder, und einer thermischen Abschirmung,

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dadurch gekennzeichnet, daß in dem Kern Brennstoffelemente angeordnet sind, die Thorium und Uran enthalten, daß auf der Kernbegrenzungswand eine Anzahl von Brennstoffelementen angeordnet ist, die Thorium enthalten, daß im Innern des Kernzylinders Brennstoffelemente angeordnet sind, die Thorium enthalten, und daß in dem Raum zwischen Kernzylinder und thermischer Abschirmung Brennstoffelemente angeordnet sind, die Thorium enthalten.

5. Aktives Primärbrennstoffelement zur Herstellung des Kernbrennstoffs nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Mittelabschnitt, der Uranoxid-Pellets enthält, Außenabschnitte, die Thoriumoxid-Pellets enthalten, Kammerabschnitten zwischen den Innen- und Außenabschnitten, Feder- und Distanzelementen in den Kammerabschnitten, ein an einer oder beiden Seiten der Kammerabschnitte angeordnetes Moderatormaterial und eine die pellets umschließende Hülle.

6. Primärbrennstoffelement nach Anspruch 5* dadurch gekennzeichnet, daß die Thoriumoxid-pellets hohl sind.

7. Brutelement zur Herstellung des Kernbrennstoffs nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Element über seiner ganzen Länge mit Thoriumoxid-pellets gefüllt ist.

8. Brutelement nach Anspruch 7* dadurch gekennzeichnet, daß die Pellets hohl sind und der Durchmesser des hohlen Querschnitts in einem bestimmten Maße von der Mitte des Elementes zu den Enden hin abnimmt.

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Verfahren zum Betrieb eines Leichtwasserreaktors nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß Thorium und Uran-Kernbrennstoff in bestimmter Weise angeordnet, der Brennstoff mit einer mittleren ("thermischen) Ausgangsleistung der Driverbrenns-toff-Elemente von etwa 23 kW/m etwa ein Jahr lang bestrahlt wird, danach bestimmte Te.ile der Brennstoff charge entfernt und ersetzt werden und sodann die Bestrahlung weitere zwei bis drei Jahre fortgesetzt wird.

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