DE1299365B

DE1299365B - Kernreaktor-Brennstoffelement und Verfahren zu seiner Herstellung

Info

Publication number: DE1299365B
Application number: DEU11618A
Authority: DE
Inventors: Mills Loring Eugene; Carroll David Francis; Bloomester Clarence Howard; Hauth Jospeh James
Original assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Current assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Priority date: 1964-04-20
Filing date: 1965-04-10
Publication date: 1969-07-17
Also published as: BE662699A; GB1056732A; NL6504966A; US3230151A

Description

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Vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Kern- vorzuschlagen, bei welchem das Plutonium hinzugereaktor-Brennstoffelement, das aus einem keramischen setzt wird, bevor der endgültige Verschluß durchge-Brennstoff besteht, der eine relativ geringe Menge an führt wird.

durch thermische Neutronen spaltbarem Material ent- Diese Aufgaben werden im wesentlichen erfindungs-

hält und einen axialen Leerraum aufweist, und das 5 gemäß dadurch gelöst, daß eine Ausführung eines ferner eine den keramischen Brennstoff umgebende Kernreaktor-Brennstoffelements der eingangs genann-Röhre aus korrosionsfestem Material besitzt, sowie ten Art vorgeschlagen wird, das dadurch gekennauf die Herstellung eines solchen Brennstoffelements. zeichnet ist, daß ein dünner Draht aus metallischem

Der Gegenstand vorliegender Erfindung wird im Brennstoff, der eine relativ große Menge an durch folgenden speziell in bezug auf Brennstoffelemente be- ίο thermische Neutronen spaltbarem Material enthält, in schrieben, bei denen das spaltbare Isotop aus Pluto- dem axialen Leerraum angeordnet ist, wobei dieser nium 239 besteht, da dieses Isotop am vorteilhaftesten Leerraum wesentlich größer ist als das Volumen des in bei solchen Brennstoffelementen angewandt werden ihm vorhandenen Drahtes.

kann. Es darf jedoch betont werden, daß sich diese Die Lösung der Aufgabe der Herstellung eines

Erfindung auch auf Brennstoffelemente bezieht, die 15 solchen Kernreaktor-Brennstoffelements wird auf andere spaltbare Isotope enthalten, wie beispielsweise Grund der nachfolgenden Beschreibung deutlich. Uran 233 und Uran 235. Bei einer bevorzugten Ausführungsform besteht der

Ein zusammenfassender Artikel, der auf den S. 37 dünne Draht aus einer Plutonium-Zirkonium-Legiebis 52 der Januar-1963-Ausgabe der Zeitschrift rung. Der Plutonium-Zirkonium-Draht kann ent- »Nucleonics« abgedruckt ist, beschreibt die umfang- ao weder blank oder von einem geeigneten Schutzmaterial reichen Arbeiten, welche derzeit auf dem Gebiet der umhüllt sein. Ein nichtisolierter d. h. blanker Draht Entwicklung des Plutoniums als Brennstoff geleistet ist selbstverständlich von Vorteil, da seine Verwenwerden, im Hinblick auf die Bedeutung der vollen dung kein Neutronen absorbierendes Material in das Nutzbarmachung der vorhandenen nuklearen Brenn- Brennstoffelement einführt.

Stoffreserven; dieser Artikel gibt jedoch auch an, daß 35 Es ist jedoch auch möglich, umhüllten Plutoniumdiese Entwicklungsarbeit noch nicht das Stadium er- Zirkonium-Draht zu verwenden, welcher es ermögreicht hat, in welchem Plutonium für handelsfähige licht, Plutonium enthaltende Brennstoffelemente unter Leistungsreaktoren praktikabel ist. Anwendung der gleichen Technik, derselben Aus-

Es ist daher eines der obersten Ziele der Atom- rüstungen und Erleichterungen herzustellen, die bei energieindustrie einfache, auf billige Weise herstell- 30 Brennstoffelementen mit natürlichem Urandioxyd anbare Plutonium enthaltende, metallische und kerami- gewendet werden. Bei Verwendung von vorfabriziersche Brennstoffelemente zu entwickeln, welche auch tem und umhülltem Plutoniumlegierungsdraht können bei hohen spezifischen Leistungsniveaus und über alle bisher bekannten Fabrikationsstufen zum Zwecke lange Zeiträume hinweg sicher funktionieren, da der Herstellung eines Plutonium enthaltenden Brenn-Brennstoffelemente, die diesen Bedingungen genügen, 35 Stoffelements ausgeführt werden, ohne daß irgendeine wesentliche Voraussetzung dafür sind, daß mit welche Vorsichtsmaßnahmen erforderlich wären. Dies Plutonium beschickte Leistungsreaktoren praktisch bedeutet, daß die derzeitigen gültigen kommerziellen anwendbar sind. Erleichterungen zur Herstellung entweder von zu

Plutonium enthaltende Brennstoffe können homogen Tabletten gesintertem oder pulverf örmigem Brennstoff oder heterogen sein. Während homogene Brennstoffe 40 mit nur sehr geringen Änderungen auf die Plutoniumbereits hergestellt und gebraucht wurden, wird doch brennstoffproduktion übertragen werden können, angenommen, daß heterogene Brennstoffe in der Sowohl der blanke als auch der umhüllte Draht

Zukunft am aussichtsreichsten sind, da bei letzteren oxydieren sich in situ fast sofort durch Reaktion mit das Plutonium erst wieder hinzugefügt werden muß, dem Material der Urandioxydtabletten, wenn die nachdem bereits ein großer Teil der Verfahrensführung 45 Temperatur des Brennstoffelements auf Betriebstempeerfolgt ist, wodurch die Abschirmerfördernisse und ratur angehoben wird. Die Umhüllung des Drahtes Behandlungsschwierigkeiten wesentlich verringert wer- muß dabei aus einem Material bestehen, das gegenüber den. Uranoxyd reaktiver ist als Plutonium, oder es muß

Es treten jedoch Probleme und Schwierigkeiten bei einen geringeren Ausdehnungskoeffizienten als Plutoder Kontrolle der Verteilung des Plutoniums im so nium besitzen, so daß es beim Erhitzen aufplatzt; oder Brennstoffelement während der letzten Verfahrens- es muß einen niedrigeren Schmelzpunkt als Plutonium stufen auf. aufweisen, so daß es zuerst schmilzt. Da sowohl

Es hat sich gezeigt, daß der Wert des Plutoniums in Zirkonium als auch Aluminium alle diese Erfordereinem heterogen angereicherten Brennstoffelement, in nisse erfüllen, wird sich auch ein Plutonium-Zirkoniumweichem das Plutonium in Gestalt eines dünnen Stabs 55 Draht, der mit einem dieser Materialien überzogen ist, längs der Achse der Brennstoffelemente angeordnet ist, in situ oxydieren, wie dies auch bei einem blanken größer ist als der Wert des Plutoniums in einem homo- Plutonium-Zirkonium-Draht der Fall ist. In beiden gen angereicherten Brennstoffelement, in dem das Fällen füllen die Reaktionsprodukte den Leerraum in Plutonium innerhalb des gesamten Brennstoffbereichs dem keramischen Brennstoff aus, und es besteht keine gleichmäßig verteilt ist. 60 Gefahr, daß der Draht schmelzen und sich auf den

Es ist daher ein Gegenstand vorliegender Erfindung, Boden des Leerraums absetzen kann, ein neues heterogen angereichertes Kernreaktor- Nach einer speziellen Ausführungsform eines VerBrennstoffelement vorzuschlagen, in welchem Pluto- fahrens zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennstoffnium längs der Achse des Brennstoffelements konzen- elements nach vorliegender Erfindung wird eine Vieltriert ist. 65 zahl von gesinterten Brennstofftabletten aus natür-

Es ist ferner ein Gegenstand vorliegender Erfindung, lichem Urandioxyd, welche einen gemeinsamen axialen ein einfaches, billiges und sicheres Verfahren zur Her- Leerraum bestimmter Größe aufweisen, verwendet, stellung eines solchen Kernreaktor-Brennstoffelements wobei diese Tabletten in einer Röhre eingeschlossen

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werden, die aus einer Legierung des Zirkoniums mit Brennstoff

1,5% Zinn, 0,12% Eisen, 0,10% Chrom und 0,05% _UQ

Nickel besteht, wobei diese Röhre an einem Ende mit ²

einer Kappe verschlossen ist, sodann wird ein blanker t*^ ' '-A." ' L ι ΐ!^Cm

Draht aus einer Plutonium-15%-Zirkonium-Legierung 5 Äußerer Durchmesser 1,27 cm

in den Leerraum eingesetzt, und schließlich wird das J?^ne^ Durchmesser 0,16 cm

offene Ende der Röhre durch Aufschweißen einer Gewicht W™

Endkappe verschlossen. Der Draht kann mit einer ^! L, ^ ,S'S⁸¹,⁸'⁰⁰¹

Endkappe verbunden werden, um seine Lage während ^Dlchte (⁹³ % TD) 10,2 g/ccm

der Herstellung zu fixieren. Der axiale Leerraum wird io Pu-Zr

dabei so bemessen, daß er genügend groß ist, um die Länge 23,18 cm

Reaktionsprodukte nach der Oxydation des Drahtes Durchmesser 0,102 cm

aufnehmen zu können, aber auch genügend eng, um zu Gewicht Plutonium 0,114 g/cm

verhindern, daß die Reaktionsprodukte auf den Boden Dichte 16,5 g/ccm

absinken. 15 Legierungsbestandteile 85% Pu, 15% Zr

Der Gegenstand vorliegender Erfindung wird nun

an Hand einer Zeichnung beschrieben, die einen Dieses Brennstoffelement wurde in einem Material-Längsschnitt eines erfindungsgemäßen Kernreaktor- testreaktor der nationalen Testreaktorstation in Arco, Brennstoffelements darstellt. Gemäß der Zeichnung Idaho/USA, drei Wochen lang bestrahlt. Diese Beenthält das Brennstoffelement 10 eine Vielzahl von ge- 20 strahlung des Elements ergab 2 · ΙΟ¹⁹ Spaltungen pro sinterten Brennstofftabletten 11 aus natürlichem Uran- ecm. Die Hitzeentwicklung an der Oberfläche betrug dioxyd, welche jeweils einen auf einer gemeinsamen 122 Watt pro cm². Die Prüfung dieses Elements ergab, Längsachse angeordneten axialen Leerraum 12 auf- daß der Plutonium-Zirkonium-Draht sehr rasch bei weisen, der durch sie hindurchgebohrt ist, und ferner der Betriebstemperatur des Reaktors oxydiert und sich an jedem Ende zur Abstandhaltung eine nicht durch- 25 dabei expandiert, wobei der Leerraum ausgefüllt wird, bohrte gesinterte Brennstofftablette 13 aus natür- bevor der Draht schmelzen kann,
lichem Urandioxyd. Eine Röhre 14 aus der erwähnten Der Aufbau des Brennstoffelementes nach der Er-Zirkoniumlegierung mit Zinn, Eisen, Uran und Nickel findung und sein Herstellungsverfahren bieten auch umschließt die gesinterten Brennstofftabletten 11 und eine einfache Möglichkeit, das Brennstoffelement zu 13; sie ist mit Endkappen 15 verschlossen, von denen 30 reaktivieren, wenn sich ein axialer Leerraum während zumindest eine abnehmbar ist. der Bestrahlung gebildet hat. Ein solcher axialer Leerin dem axialen Leerraum 12 ist ein Draht 16 ange- raum kann sich sowohl in einem Element, welches urordnet, der aus einem Plutonium enthaltenden Mate- sprünglich keinen axialen Plutonium enthaltenden rial besteht. Gemäß einer bevorzugten Ausführungs- Draht enthielt, als auch in einem solchen, welches urform vorliegender Erfindung ist der Draht 16 blank; 35 sprünglich einen axial angeordneten Plutonium enter kann jedoch auch mit jedem geeigneten korrosions- haltenden Draht aufwies, bilden, vorausgesetzt, daß resistenten Material umhüllt sein. Der Leerraum 12 ist die Dichte des keramischen Brennstoffs nicht zu hoch größer als der Draht 16, damit Raum für die Expansion ist und daß die Temperatur, die im Zentrum des EIedes Plutoniums besteht. ments erreicht wird, hoch genug ist.

Der Leerraum muß genügend Spielraum besitzen, 40 Dieser Leerraum wird lediglich mit einem anderen um dem vergrößerten Volumen der Plutonium-Zir- Plutonium-Zirkonium-Draht ausgefüllt, um das EIekonium-Legierung Platz zu bieten, nachdem diese ment zu reaktivieren, so daß es für einen zweiten Beoxydiert ist. Die theoretische Dichte der Reaktions- Strahlungszyklus verwendet werden kann, ohne daß produkte ist 0,65mal der theoretischen Dichte des ein Aufarbeiten des Brennstoffelements nötig wäre.
Plutonium-Zirkonium-Drahtes. Theoretisch ist daher 45 Die folgenden Experimente zeigen ebenfalls, daß der zu erwarten, daß das Volumen der Reaktionsprodukte Plutonium-Zirkonium-Draht sehr rasch im Kontakt gleich l,55mal dem Originalvolumen ist. Jedoch be- mit Uraniumdioxyd bei Reaktorbetriebstemperatur trägt die Dichte der Reaktionsprodukte nur etwa 60 bis oxydiert.

70% der theoretischen Werte, so daß der Leerraum _{A Ein Plättchen aus} Piutonium-Zirkonium-Legiegroß genug sein muß, diese Expansion aufnehmen zu 50 _{0 625} . _{0 625} . _{0 0625 cm wuide in eine} können. Andererseits muß er jedoch noch genügend U0₂-Tablette gepreßt, welche 12 Stunden lang in klein im Durchmesser sein um ein Absinken der Heliumatmosphäre auf 1700⁰C erhitzt wurde. Reaktionsprodukte auf den Boden zu verhindern. Das _Das Piutonium-Zirkonium-Plättchen wurde voll-Volumen des Leerraums soll daher etwa 2V₂mal so _{ständi diert es wurde jedoch keine Reaktion} groß sein wie das Volumen des Plutonium-Zirkonium- 55 _des _υ0 _mit irgendeinem der Legierungsbestand-Drahtes oder genauer gesagt 220 bis 257% des VoIu- _teile festgestellt

mens des Drahtes betragen. _B_ _{Ein ahnliches P}i_ättch_en, das in Luft erhitzt wurde,

Es wurde ein Brennstoffelement aus folgenden _{war bd einer Tem}pe_ratur von 40O⁰C vollständig

Bestandteilen und in folgenden Dimensionen herge- oxydiert

^{stellt: 6o} C. Ein Plutonium - Zirkonium - Draht mit einem

Fabrikationsdaten Durchmesser von 0,0625 cm der axial im Zen-

trum eines UO₂-Korns gelagert war, wurde

Überzug: 12 Stunden lang in Helium erhitzt und war sodann

Zirkoniumlegierung mit 1,5% Zinn, 0,12% Eisen, _6g ^ebenfalIs vollständig oxydiert.

0,10% Chrom und 0,05 % Nickel. Diese Experimente zeigen an, daß eine sehr rasche

Äußerer Durchmesser 1,435 cm Oxydation der Legierung jede potentielle Gefahr von

Innerer Durchmesser 1,283 cm Heißstellen und Ausbrennungen, welche durch ein

Claims

Schmelzen des heißen Drahtes entstanden sein könnten, in der Röhre eliminiert. Die Urandioxydtablette kann auf jede an sich bekannte Art und Weise hergestellt werden, beispielsweise durch Vibrationskompaktierung oder im Gesenk. Der Plutomum-Zirkonium-Draht kann ebenfalls auf an sich bekannte Weise, wie z. B. Extrusionsarbeit oder durch Ziehen hergestellt sein. Patentansprüche: χο

1. Kernreaktor-Brennstoffelement, das aus einem keramischen Brennstoff besteht, der eine relativ geringe Menge an durch thermische Neutronen spaltbarem Material enthält und einen axialen Leerraum aufweist, und das ferner eine den keramischen Brennstoff umgebende Röhre aus korrosionsfestem Material besitzt, dadurch gekennzeichnet, daß ein dünner Draht (16) aus metallischem Brennstoff, der eine relativ große Menge an durch thermische Neutronen spaltbarem Material enthält, in dem axialen Leerraum (12) angeordnet ist, wobei dieser Leerraum wesentlich größer ist als das Volumen des in ihm vorhandenen Drahtes.

2. Kernreaktor-Brennstoffelement nach An-Spruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der keramische Brennstoff aus gesinterten Tabletten (11, 13) aus natürlichem Urandioxyd besteht, daß der Draht (16) aus einer Plutonium-Zirkonium-Legierung besteht und das Volumen des axialen Leerraums (12) etwa 2,5mal so groß ist wie das Volumen des Drahtes.

3. Kernreaktor-Brennstoffelement nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine Endkappe (15) abnehmbar und der Draht (16) in den Leerraum (12) einsetzbai ist.

4. Verfahren zur Herstellung eines keramischen Kernreaktor-Brennstoffelements nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß eine Vielzahl von gesinterten Brennstofftabletten aus natürlichem Urandioxyd hergestellt wird, die axial einen Leerraum bestimmter Größe aufweisen, daß diese Brennstofftabletten in einer Röhre eingeschlossen werden, die an einem Ende mit einer Kappe verschlossen ist, daß ein blanker Draht aus einer Zirkonium-Plutonium-Legierung im besagten Leerraum eingesetzt und anschließend das noch offene Ende der Röhre mit einer Verschlußkappe geschlossen wird, und daß dabei der Leerraum so bemessen wird, daß er genügend groß ist, um die Reaktionsprodukte nach der Oxydation des Drahtes aufnehmen zu können, aber auch genügend eng, um zu verhindern, daß die Reaktionsprodukte auf den Boden absinken.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen