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Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementen für Atomreaktoren
In steigendem Umfange werden für Atomreaktoren Brenn- und Brutstoffelemente entwickelt, die als spaltbares Material an Stelle von metallischem Uran bzw. Plutonium die Karbide dieser beiden Elemente enthalten, um die durch die Eigenschaften des elementaren Urans (verschiedene Modifikationen, Längenwachstum bei schwer vermeidbarer Textur im Metall als Folge der Temperaturwechselbeanspruchung und der Neutronenbestrahlung) und des Plutoniums (niedriger Schmelzpunkt) bedingten Nachteile zu vermeiden.
Es ist bereits bekannt, die Karbide des Urans und Plutoniums auch mit andern Karbiden, z. B. Zirkonkarbid, Niobkarbid und Thoriumkarbid, mit denen sie homogene Mischkristalle bilden, zu vermischen, wodurch unter gewissen Voraussetzungen eine höhere Strahlenbeständigkeit erzielt werden kann.
Aber auch andere Karbide wie z. B. Karbide des Mo, W und Ti, die im UC und PuC nur beschränkt loslich sind, werden im Bereich der homogenen Mischkristalle verwendet.
Die Herstellung von UC-oder PuC-Körpem ist nur auf pulvermetallurgischem Wege durch Heisspressen der Ausgangsstoffe mit gewissen technischen Schwierigkeiten möglich.
Es ist in der Reaktortechnik bekannt, Brennstoffelemente auf pulvermetallurgischem Weg herzustellen mit dem Zweck, durch den Sinterprozess ein poröses Brennelement herzustellen und beim Durchleiten des Kühlmittels durch die Poren eine besonders gute Wärmeabfuhr zu erzielen.
Da in den Brennstoffelementen erhebliche Wärmemengen erzeugt werden, entsteht in ihnen ein von der Wärmeleitfähigkeit des Materials abhängiger Temperaturgradient, der zu mechanischen Spannungen, insbesondere an der Oberfläche des Elementes führen und schliesslich ein Zerspringen der Formkörper zur Folge haben kann.
Die Erfindung betrifft nun die Herstellung von Brennstoff- und Brutstoffelementen hoher mechanischer Festigkeit, besonders guter thermischer Leitfähigkeit und hohem Widerstand gegen die Bestrahlungseinflüsse, wobei die Brennstoffelemente aus Uran und/oder Plutonium in Form ihrer gesinterten Karbide allein oder als Gemisch mit andern Karbiden, also aus Mischkarbiden bestehen. Das Wesen des erfindungsgemässen Verfahrens besteht darin, dass der poröse Sinterkörper mit einem Metall oder einer Legierung getränkt wird. Unter Mischkarbiden des Urans und Plutoniums sind vorzugsweise die Mischkristalle von UC und PuC mit ZrC, NbC, TaC und ThC zu verstehen. Die genannten Karbide sind nach Untersu- chungen derPatentinhaberin miteinander vollkommen mischbar.
Es sind auch binäre oder ternäre Mischkristallkombinationen unter Einbezug von Karbiden des Molybdäns, Wolframs, Titans möglich, mit denen UC und PuC nur beschränkt mischbar sind. Wird als Tränkmetall Thorium verwendet, d. h. wird z. B.
Urankarbid mit Thoriummetall getränkt, so können auf diese Weise kombinierte Brenn-und Brutstoffele- mente hergestellt werden und dadurch der Reaktor bei gleicher Leistung wirtschaftlicher betrieben werden.
Während des Einsatzes in dem Reaktor werden die Brennstoffelemente bei wiederholtem Ein- und Ausschalten des Reaktors starken Temperaturwechselbeanspruchungen ausgesetzt. Versuche über die Empfindlichkeit der nach dem Verfahren der Erfindung hergestellten Formkörper gegenüber Temperaturwechselbehandlung haben gezeigt, dass die Formkörper selbst nach einer grossen Anzahl von Temperaturzyklen nicht brechen. dz
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Das Tränkverfahren stellt ein pulvermetallurgijches Sonderverfaliren dar, das eine besonders wirtschaftliche Herstellung der Brennstoffe gestattet. Ein besonderer Vorzug dieses Verfahrens ist die Tatsache, dass durch Sintern des UC bzw.
PuC oder deren Mischkarbide unter sich und mit andern Karbiden bestimmte Porenvolumen erreicht werden können, wodurch die Möglichkeit gegeben ist, ein aus physikalischen Gründen gefordertes bestimmtes Verhältnis von Brennstoff zu Brutstoff einzustellen. Das Porenvolumen kann sich erfahrungsgemäss auf einen Bereich von 3 bis 5f11/o, vorzugsweise 15 - 3f11/o, erstrecken und durch Anwendung verschiedener Pressdrücke und Sintertemperaturen eingestellt werden.
Durch den Zusatz des Thoriums kann, ausser der schon erwähnten verbesserten Wärmeleitfähigkeit auch der Brennstoff U-233 gewonnen werden, wodurch die Wirtschaftlichkeit der Kernreaktoren sich erhöht.
Die höhere Wärmeleitfähigkeit dieser Brennstoffelemente gestattet es, im Betrieb stabile Formkörper mit einem wesentlich grösseren Durchmesser herzustellen als es seither möglich war, wodurch sich die Herstellungskosten der Brennstoffelemente wesentlich erniedrigen und Hülsenmaterial eingespart werden kann.
Be isp ie l : UC-Pulver (aus auf 2-20% U 235 angereichertem Uran hergestellt) wild durch Heisspressen zu einem UC-Sinterkörper mit der Porosität 25% verarbeitet. Dieser UC-Sinterkörper wird im Vakuum mit der entsprechenden Menge Thoriummetall bei 18700 C getränkt. Es wird ein Material erhalten, das als Grundmaterial für Brenn- und Brutstoffelemente eingesetzt werden kann. Bei Arbeitstemperaturen im Reaktor bis 14000 treten keine Gitterumwandlungen auf, die Ausdehnungskoeffizienten der beiden Komponenten des getränkten Sinterkörpers (UC und Thorium) sind sich sehr ähnlich, es ist eine gute Strahlungsbeständigkeit zu erwarten.
Das Thorium selbst nimmt einen Teil der sonst die Stabilität des UC negativ beeinflussenden Spaltprodukte während des Abbrennens der Stäbe auf, so dass die Ausnutzbarkeit dieser kombinierten Elemente vor einer Umarbeitung (Regenerierung) der Elemente zunimmt. An Stelle des UC kann z. B. ein Mischkarbid UC/PuC bzw. ein Mischkarbid UC/ZrC bzw. UC/PuC/ZrC verwendet werden.
Be isp iel 2 : Ein reines Brennstoffelement kann auf ähnliche Weise so hergestellt werden, dass der poröse UC-Formkörper mit Zirkonmetall getränkt wird.
Beispiel S: Ein Sinterkörper aus ZrC/PuC (unter 101o PuC, d. h. ein besonders stark durch ZrC verdünntes PuC) wird mit Thoriummetall getränkt, aus diesem Tränkmaterial werden dann die Brennund Brutstoffelemente für gasgekühlte Reaktoren hergestellt. Auch in diesem Falle resultieren auf Grund der ähnlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten und Gitter thermisch stabile Elemente, die eine gute Strahlungsbeständigkeit zeigen.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementen für Atomreaktoren, die aus porösen Sinterkörpem aus Urankarbid oder Uranmischkarbiden und/oderPlutoniumkarbid oder Plutoniummischkarbiden bestehen, dadurch gekennzeichnet, dass der poröse Sinterkörper mit einem Metall oder einer Legierung getränkt wird.