DE2062126A1 - Verfahren zur Herstellung von Kern brennstoff und nach diesen Verfahren hergestellter Kernbrennstoff - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Kern brennstoff und nach diesen Verfahren hergestellter KernbrennstoffInfo
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Description
Rudolf Busselmeier
Postfach 242 ·
Poitidieckkontoi MUnchin Nr. 74SM
5652/53/Bu/Cz Augsburg, den I5. Dezember 1970
Priorität» Frankreich, Pat« Anra.
Nr. .6 945 359 vom
. 30« Dezember I969
Patentanmeldung
BELGONUCLEAIRE, Rue des Colonies 35, Brüssel/
Belgien und CENTRE D' E*TUDß DE L' ENERGIE
NUCLEAIRE, Avenue Eugene Plasky lkk% 1θ4θ Brüssel/ "
Belgien
Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff und
nach diesen Verfahren hergestellter Kernbrennstoff
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoff auf der
Basis von Uran und Plutonium· Im folgenden wird ein „solcher Brennstoff als "gemischter Brennstoff" bezeichnet
werden*
Der gemischte Brennstoff, wie er zur Zeit am Λ
häufigsten verwendet wird, hat die Oxydform (ist bzw.
enthält Oxyd^aber er kann auch in der Form von Karbid,
Nitrid (Stickstoff-Verbindungen) oder jeder anderen
feuerfesten Verbindung (insbesondere chemischen Verbindung) verwendet werden.
Eines der Kriterien (Anforderungen), welchen diese
Brennstoffe entsprechen müssen, ist die Homogenität der Dispersionen oder der Mischungen: Es wird häufig,
vor allem wenn der Brennstoff für Reaktoren mit schnellen
Neutronen bestimmt ist, generell gefordert, daß die Körner oder die Agglomerate von Plutonium bzw.
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5652/53/Bu/Ca 15. Dez. 1970
Plutoniumoxyd kleiner aLs 50 Mikron sind.
Bine sichere Lösung dieses Problems besteht darin,
daß man das Rohmaterial oder Ausgangsmaterial durch Co-Präzipitation (Zusammen-Ausfällenj Mit-Niederschlagen)
herstellt. Diese ausgezeichnete Lösung ist jedoch extrem teuer, und diese Methode kann deshalb bis jetzt
nicht für die industrielle Herstellung von Brennstoff für Reaktoren ins Auge gefaßt werden.
Eine andere allgemein angewandte Lösung (des Problems) besteht darin, daß man. die Bestandteile (Konstituenten) UO2 und PuO„ mahlt, vorverdichtet (vorkomprimiert),
granuliert und diese Mischung tablettiert und die so erhaltenen Tabletten (Pastillen, Pillen) in
reduzierender (desoxydierender) Atmosphäre sintert.
Die so erzeugten Tabletten sind von guter Qualität, aber sie enthalten (noch) gewisse Agglomerate von PIu-
-toniumoxyd, deren maximale Dimension (Abmessung, größter
Durchmesser) nur schwer meßbar ist. Diese Agglomerate
könnten durch die bzw. eine Diffusion eliminiert werden, die vor dem Sintern der Tabletten stattfindet
oder stattfände, und die dazu tendiert, eine perfekte Dispersion zu bilden bzw. hervorzurufen, aber die
Diffusionsgeschwindigkeit ist in der bzw. einer (geforderten) reduzierenden Atmosphäre zu gering, um zu
einem guten Resultat zu gelangen«
Die vorliegende Erfindung setzt sich die Aufgabe, ein Verfahren zu schaffen, welches es erlaubt, die
Diffusionsgeschwindigkeit von Plutonium bzw. des Plutoniums in das Uran (hinein) bei bzw. in einer Brenn-
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aus stofftablette (bzw. -tabletten)'gemischtem Brennstoff
während (bei) «** der Sinterung zu erhöhen.
Die Erfindung besteht aus einem Verfahren, für das Herstellen von gemischtem,Uranium und Plutonium enthaltenden
Kernbrennstoff und ist dadurch gekennzeichnet, daß man mindestens einer Konstituenten (einem
Bestandteil) eine schwache (geringe) Menge (Zusatz, Additiv) einer Verbindung eines Elements der Gruppe |
zufügt oder eingibt, welche (Gruppe) folgende Elemente umfaßt: Aluminium, Titan, Magnesium, Zirkonium, Niobium,
Chrom, Vanadium, Bisen und Kupfer»
Der Zusatz (Additiv) kann bei bzw. während einer beliebigen Etappe des Tabletten-Herstellungs-Zyklus
zugefügt werden· Das Additiv kann aber auch bei der Herstellung der Ausgangswerkstoffe (Rohmaterialien) zugefügt
werden.
Es ist klar, daß die zugefügte Verbindung mit de?:s
angewandten Brennstoff verträglich sein muß, und zwar verträglich sowohl während der Herstellung wie auch j "
während der Bestrahlung. So wird beispielsweise im j
Falle eines Brennstoffs, der die Form eines Oxyds hat, die Wahl des Additivs (des zuzufügenden Stoffs) sich
bevorzugt auf ein Oxyd, welches in Uranoxyd löslich ist«
erstrecken, damit man so die Phänomene der Wanderung ; (Migration) unter Temperatur oder thermischem Gefälle j
limitiert·' Obgleich das Oxyd die bevorzugte Form sein
mag, ist es klar und ersichtlich, daß mit der. gleichen j
Wirksamkeit ein Additiv (Zusatz) in der Form eines Salzes
verwendet werden kann, das sich in Oxyd und.allgemeiner
gesagt, in jede geeignete Form (Stoff, Verbin- '
/102 2 . b»o««nal
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dung) zersetzt*
Der Gehalt (Anteil am Ganzen) des Additivs wird der geringstmögliche sein, aber er wird durch die
Fabrikationsbedingungen (Zeit und Temperatur des Sinterns, Granulometrie — Körnung bzw. Kornverteilung
-- des Vormaterials oder Ausgangsmaterials etc· bestimmt (gefordert). Dieser Gehalt wird außerdem
variabel (veränderlich) sein entsprechend der Wirksamkeit oder dem Wirkungsgrad der zugefügten Verbindung·
Im allgemeinen wird ein Gehalt von 100 bis 300 ppm (0,01 bis 0*03 Gewichtsprozente bezüglich des
Gesamtgewichtes) genügend sein. Für gewisse Additive kann der Anteil aber auch 0,1 % oder sogar mehr erreichen.
Es ist evident, daß das Verfahren gemäß der Erfindung für das Herstellen von Brennstoff in jeder
_ Form wertvoll ist, und dieses Verfahren kann auch sehr gut für das Herstellen von Brennstofftabletten
ebenso wie für vibrierten (gerüttelten, ggfs. zer- M hackten) Brennstoff oder für den aus Partikeln bestehenden
Brennstoff angewandt werden·
Das Verfahren gemäß der Erfindung bietet u.a. die folgenden Vorteile:
1. Die Diffusion des Plutoniumoxyds in das Uranoxyd ist ausgezeichnet, man kann sagen vollständig·
2. Das Verfahren erlaubt es, den Herstellungszyklus (-gang) zu vereinfachen, denn es ist nicht mehr
notwendig, die vorgemischten Bestandteil· feinzumahlen·
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3« Das Verfahren verändert nicht die Form und auch
nicht die Granulometrie (Körnung) des Ausgangswerkstoffs.
Bei Verwendung von UO _ und von PuO von genügender Fließfähigkeit als Ausgangsprodukten
ist es möglich, direkt nach dem Mischen zu tablettieren« .
k. Das die Diffusion (das Eindiffundieren) des PIu- |
toniums in das Uranium begünstigende Additiv
(Zusatz) schafft Porositäten (Undichtigkeiten) an den Stellen, wo sich, anfangs das Plutoniumoxyd
befand, und es erniedrigt ebenso die End-Dichte, wie bei schnellen Reaktoren gewünscht·
Andere Ziele, Vorteile, Fortschritte etc. der Erfindung sind aus der Lektüre der folgenden Beispiele
entnehmbar, welche ohne Beschränkung der Erfindung angegeben
werden·
Pulver aus Uranium-Dioxyd, 100 ppm Aluminium
enthalten«? wird durch gemeinsames Ausfällen ("Co-PrB-zipitation)
einer Lösung von Uranylnitrat und Aluminiumnitrat
mit Hilfe von Ammoniak hergestellt t und dieser
Schritt wird gefolgt von einer Kalzinierung in Luft und von einer Reduktion (Desoxydierung) in Wasserstoff
entsprechend, den standardisierten, wohlbekannten Be- j dingungen der Hersteller von Uraniumoxyd ·
Dieses Pulver wird durch ein Sieb von 7^ Mikron g·- =
siebt und trocken (im Trockenen) mit 20 % (Gewicht) von j
- 6 109834/1022
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Plutoniumoxyd von einer Granulometrie (Korngrößenverteilung)
zwischen 50 und 70 Mikron gemischt. Nach
einer ersten Vorverdichtung und einer adäquaten Granulierung fügt man 0,3 % Zink-Behenat als Schmiermittel
zu·
Das von Schmiermittel umhüllte Granulat wird auf eine Dichte von 5,8 g/cnr komprimiert. Die so gebildete
Tablette wird während k Stunden bei l6^0° C unter
einer Atmosphäre (Mischung), die sich aus 95 % Argon
ce und 5 H Wasserstoff zusammensetzt, /sintert, und sie verdichtet
sich so bis auf 10,10 g/cm .
Die metallographische Prüfung (Examinierung) und die
RX-Diffraktometrie (Röntgen-Diffraktometrie) zeigen,
daß das Plutoniumoxyd völlig in das Uraniumοxyd-Netζ
oder-Gitter diffundiert ist, um eine feste (solide) Lösung zu bilden. Kein reines PuO. -Korn apsexistiert
mehr (kein reines PuO0 in Kornform ist übrig geblieben).
:
Beis-piel 2:
Das obige Beispiel wird mit UO3 wiederholt, und zwar
mit reinem U0o, welches kein Aluminium enthält. Die so
erhaltenen Tabletten werden dichter sein (ungefähr 10,3 g/cm ) und besitzen noch viele kleine Körner von
purem Plutoniumoxyd.
Der Vergleich der Beispiele 1 und 2 zeigt, daß die Verbesserung der Diffusion gleichzeitig eine Vexringerung
der Dichte der Tabletten hervorruft.
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5652/53/Bu/Cz 15· Dez. 1970
Uraniuraoxyd, aus Kügelchen zusammengesetzt, die
kleiner sind als 70 Mikron, wird trocken zu 20 Gewichtsprozenten von üblichem Plutoniumoxyd-Pulver
und 200 ppm von feinem Titanoxyd-Pulver zugemischt. Die Mischung wird ohne Granulierung tablettiert und
unter den im Beispiel !.aufgeführten Bedingungen gesintert.
Die erhaltenen Resultate sind ähnlich denen | des Beispiels 1.
Die Erfindung ist, wie betont wird, auf die beschriebenen
Ausführungsbeispiele beschränkt, sie ist geeignet für Anbringung und Vornahme zahlreicher Varianten,
wie sie dem Fachmann zugänglich sind, ohne daß der Grundgedanke der Erfindung verlassen wird.
Die Nachreicfaung von weiteren Patentansprüchen,
deren Merkmale in der vorstehenden Beschreibung für den Fachmann entnehmbar enthalten sind, bleibt vorbehalten.
- Patentansprüche - 8 -
10-9834/1022
Claims (5)
- 5652/53/Bu/Cz 15· Dezember 197OPatentansprüche1/. Verfahren zum Herstellen von gemischtem. Uranium und Plutonium enthaltendem Kernbrennstoff, dadurch gekennzeichnet , daß man mindestens einem Bestandteil (einer Konstituanten) eine geringe Menge (Zusatz, Additiv) einer Verbindung eines Elements der Gruppe zufügt, die folgende Elemente umfaßt: Aluminium, Titan, Magnesium, Zirkonium, Niobium, Chrom, Vanadium, Eisen und Kupfer.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß der Brennstoff Oxydform besitzt .
- 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusatz (Additiv) ein Oxyd ist.
- k. Verfahren nach Anspruch 31 dadurch gekennzeichnet , daß der Zusatz Aluminium oder Ti t anoxyd ist.
- 5. Gemischter Kernbrennstoff, hergestellt nach einem oder mehreren der in den Ansprüchen 1 bis 4 geschilderten Verfahren.109834/102?
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| GB (1) | GB1334391A (de) |
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| DE1671063B1 (de) * | 1967-07-03 | 1971-10-28 | E M Sa D | Kernbrennstoff |
-
1969
- 1969-12-30 FR FR6945359A patent/FR2070027B1/fr not_active Expired
-
1970
- 1970-12-17 DE DE2062126A patent/DE2062126B2/de not_active Withdrawn
- 1970-12-24 BE BE760820A patent/BE760820A/xx unknown
- 1970-12-29 GB GB6151570A patent/GB1334391A/en not_active Expired
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE2728748A1 (de) * | 1976-06-29 | 1978-01-05 | Gen Electric | Kernbrennstoff und verfahren zu dessen herstellung |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2070027A1 (de) | 1971-09-10 |
| FR2070027B1 (de) | 1973-10-19 |
| BE760820A (fr) | 1971-05-27 |
| GB1334391A (en) | 1973-10-17 |
| DE2062126B2 (de) | 1979-10-11 |
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