DE1671063B1

DE1671063B1 - Kernbrennstoff

Info

Publication number: DE1671063B1
Application number: DE19671671063
Authority: DE
Inventors: Auf Nichtnennung Antrag
Original assignee: E M SA D
Current assignee: E M SA D
Priority date: 1967-07-03
Filing date: 1967-07-03
Publication date: 1971-10-28
Also published as: BE717296A; GB1228654A; FR1571230A

Claims

1 2

Die Erfindung betrifft einen einphasigen, stabili- mente im Kristallgitter der oxidischen Komponente

sierten, oxidischen, unterstöchiometrischen, in einem wird die Struktur des Gitters der oxidischen Kom-

Kernreaktor einzusetzenden Kernbrennstoff, der als ponente bewahrt. Im Gegensatz zu z. B. Niob und

oxidische Komponente eine Zusammensetzung ge- Tantal bilden die erfindungsgemäß vorgesehenen EIe-

mäß der Formel MO₂^ enthält, in der M wenigstens 5 mente keine Verbindungen mit der oxidischen Kom-

eines der Elemente Uran, Plutonium bedeutet und χ ponente. Sie erhöhen nur die Fehlstellenanzahl im

größer als Null ist. Gitter der oxidischen Komponente und erhöhen da-

Um eine Hochtemperaturbeständigkeit und eine her deren Wärmeleitfähigkeit. Es sei in diesem ZuVerträglichkeit eines solchen Kernbrennstoffs auch sammenhang bemerkt, daß das Gitter der oxidischen bei zyklischer Temperaturbelastung zu erreichen, soll io Komponente in der Regel ein Fluoritgitter ist.
die oxidische Komponente des Brennstoffs möglichst Die erfindungsgemäßen Kernbrennstoffe sind sostöchiometrisch sein. Ein weiterer Grund hierfür liegt wohl nach schnellem Abschrecken als auch nach darin, daß die Wärmeleitfähigkeit der oxidischen langsamem Abkühlen homogen. Die unterstöchio-Komponente schon bei geringfügiger Überstöchio- metrische Oxidkomponente kann durch Röntgenmetrie stark sinkt. Andererseits stellt sich bei höheren 15 diffraktions- und spektrochemische Untersuchungen Abbränden, etwa ab 50 000 MWd/t, selbsttätig eine identifiziert werden.

Überstöchiometrie ein, die die Lebensdauer des Kern- Zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Kernbrennstoffs beschränkt. brennstoffe können seine Komponenten in Mischung

Man hat versucht, die Lebensdauer des Kernbrenn- durch elektrische Erhitzung in direktem Stromdurchstoffs dadurch zu erhöhen, daß man dem Kernbrenn- 20 gang oder in einem Lichtbogen-, Widerstands- oder stoff Oxide der Seltenen Erden und der Elemente der Induktionsofen geschmolzen werden. Die Komponen-4. Nebengruppe zusetzte, ohne dadurch jedoch eine ten können auch nach mechanischer Mischung oder gegebenenfalls vorhandene Unterstöchiometrie der gemeinsamer Ausfällung gesintert werden. Die Unteroxidischen Komponente stabilisieren zu können. Die stöchiometrie wird bevorzugt durch Zugabe wenigunterstöchiometrischen Komponenten, die eine we- 25 stens einer metallischen Komponente und/oder durch sentlich bessere Wärmeleitfähigkeit und damit eine reduzierende Wärmebehandlung eingestellt,
höhere Kernbrennstoffleistung bzw. eine wesentliche .
Verbilligung der Kernbrennstoffelementherstellung Ausrunrungsbeispiei
durch Vergrößerung des Brennelementdurchmessers Durch Zusammenschmelzen in direktem Stromermöglichen, erwiesen sich bisher unter den Betriebs- 30 durchgang über eine Dauer von 30 Minuten wurde bedingungen, denen sie in einem Reaktor unterwor- ein auch bei Raumtemperatur stabiles (U, Mo)O_{2 v} fen sind, an ihren Kontaktflächen mit Hüllmaterial erhalten mit einer Molybdänkonzentration von nicht stabil und zerfielen. Urandioxid zerfällt dabei 0,2 Gewichtsprozent und einem χ von 0,26.
nach der Gleichung Durch Zusatz in der genannten geringen Größen-T τ*-» _m 1 „ 35 Ordnung erhält man folgende vorteilhafte Eigen-UO_2x -^ UO₂ + χ U schäften:

in stöchiometrisches UO₂ und metallisches Uran. Aus 1. Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffs wird er-

diesen Gründen war daher bisher die Verwendung höht-

von unterstöchiometrischen Komponenten in Kern- _{2 der} Kernbrennstoff erhält eine hohe Dichte an

brennstoffen praktisch unbrauchbar. 40 spaltbaren Kernen·

Die Oxidationsbeständigkeit und die Volumen- . . , ... ' .,, , ... ,

Stabilität von UO₂ ist bereits untersucht worden. Da- ³· f ^lst ein höherer Abbrand erreichbar, da die

bei wurde in einl UO,-Matrix ein Metalloxid MeO Sauerstofffreisetzung durch Kernspaltung von

eingebaut. Es zeigte sich, daß keine vollständige Iso- <*er unterstöchiometrischen Komponente aufge-

lieÄng des MeO eintritt. 45 fangen werden kann, ohne daß uberstochio-

Ferner ist es bekannt, Cr(NO₃)₃ als Sinterhilfs- metrische, schlecht wärmeleitende und unstabile

mittel für UO₂ zu verwenden, um möglichst dichtes ^{üxlde entstenen};

UO., zu erhalten. Hierbei handelt es sich aber nicht 4. der Kernbrennstoff ist unter Reaktorbetriebs-

um unterstöchiometrisches Urandioxid. bedingungen stabil und mit den meisten Hüll-

Aufgabe der Erfindung ist es, die unterstöchio- 50 materialien verträglich.

metrische oxidische Komponente in einem Kern- Für Schnellbrüterreaktoren wird als stabilisieren-

brennstoff eingangs genannter Art zu stabilisieren, des Element Chrom bevorzugt, in thermischen Re-

und zwar sowohl im Kernbrennstoffzentrum, wo aktoren Molybdän.
Temperaturen bis über 2000° C auftreten können,

als auch in den Randzonen des Kernbrennstoffs, die 55 Patentansprüche:

nahe dem Kühlmittel sind. 1. Einphasiger, stabilisierter, oxidischer, unter-

Zur Lösung dieser Aufgabe ist der Kernbrennstoff stöchiometrischer, in einem Kernreaktor einzu-

dadurch gekennzeichnet, daß er als stabilisierende setzender Kernbrennstoff, der als oxidische Kom-

Komponente wenigstens eines der Elemente Chrom, ponente eine Zusammensetzung gemäß der For-

Molybdan, Wolfram, Rhenium in einer seiner bzw. 60 _mel MO₂._A. enthält, in der M wenigstens eines der

ihrer durch die Betriebstemperatur des Kernreaktors Elemente Uran, Plutonium bedeutet und χ grö-

bestimmten Löslichkeitsgrenze in der oxidischen ßer als Null ist, dadurch gekennzeich-

Komponente entsprechenden Menge enthält. net, daß er als stabilisierende Komponente

Die Löslichkeit der genannten Elemente in der wenigstens eines der Elemente Chrom, Molybdän,

oxidischen Komponente des Brennstoffs beginnt 65 Wolfram, Rhenium in einer seiner bzw. ihrer

oberhalb 1600° C und steigt auf etwa 0,4 Gewichts- durch die Betriebstemperatur des Kernreaktors

prozent bei 2800° C an. bestimmten Löslichkeitsgrenze in der oxidischen

Durch den Einbau der Atome der genannten EIe- Komponente entsprechenden Menge enthält.

2. Kernbrennstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung gemäß der Formel (U, Mo)O₂._x aufweist, in der der Anteil an Mo 0,2 Gewichtsprozent beträgt und χ gleich 0,26 ist.

3. Kernbrennstoff nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß er überdies Thorium enthält.

4. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffs nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Komponenten in Mischung durch elektrische Erhitzung in direktem Stromdurchgang oder in einem Lichtbogen-, Widerstands- oder Induktionsofen geschmolzen werden.

5. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffs nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Komponenten nach mechanischer Mischung oder gemeinsamer Ausfällung gesintert werden.

6. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffs nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Unterstöchiometrie durch Zugabe wenigstens einer metallischen Komponente und/oder durch reduzierende Wärmebehandlung eingestellt wird.