DE2720015A1

DE2720015A1 - Selbsttaetiger neutronenflussdetektor

Info

Publication number: DE2720015A1
Application number: DE19772720015
Authority: DE
Inventors: John Kroon
Original assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Current assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Priority date: 1976-05-05
Filing date: 1977-05-04
Publication date: 1977-11-24
Also published as: JPS5534386B2; DE2720015C3; GB1517497A; JPS52142574A; FR2350617B1; CA1031083A; FR2350617A1; IT1116746B; US4140910A; DE2720015B2

Description

MÜLLER-BORB · DEl'FEL - SCHÖN · HBRTEL

PATENTANWÄLTE

DR. WOLFGANG MÜLLER-BORE

A 2524 (PATENTANWALT VON 1917-1975)

DR. PAUL OEUFEL. DIPL.-CHEH. OR. ALFRED SCHÖN. DIPL.-CHEM. WERNER HERTEL. DIPL.-PHYS.

-τ. HAI 1977

D/R/d - A 2524

ATOMIC ENERGY OP CANADA LIMITED
Ottawa, Ontario, Kanada

Selbsttätiger Neutronenflußdetektor

709847/085 7

β MtTSiCfIEV 8(1 · SIEIIRRTSTH. I ■ POSTFACH H60720 ■ KAtIKL: M IT Kilo PAT · TEf.. (Od»> 474ΟΟ3 · TEiEX 3-34283

272UU15

Die Erfindung betrifft einen selbsttätigen Neutronenflußdetektor mit

a) einer Emitterelektrode,

b) einer Kollektorelektrode und

c) einer dielektrischen Isolierung zwischen diesen Elektroden.

Ungefähr während der letzten zehn Jahre wurden in verschiedenen Ländern Forschungsprogramme durchgeführt zur Entwicklung selbsttätig arbeitender Neutronendetektoren oder -anzeigegeräten. Derartige Neutronenflußdetektoren sind insbesondere für Neutronenflußmessungen in Kernreaktoren brauchbar, wo es wichtig ist, die Fließverteilung innerhalb des Kerns des Reaktors zu überwachen.

Diese selbsttätig betriebenen Neutronenflußdetektoren umfassen eine Draht-Emitter- oder Emissionselektrode, die eingeschlossen ist in einer rohrförmigen Kollektor- oder Auffang— elektrode und von dieser getrennt ist durch dielektrische Isolierung. Wird der Detektor einem Neutronenfluß ausgesetzt, so werden elektrische Ströme unterschiedlicher Größe erzeugt im Emitter und im Kollektor und die Neutronenflußintensität wird aus der Größe dieses Unterschieds abgeleitet.

Es wurden bereits verschiedene Eraitterelektrodenmaterialien mit geeigneten nuklearen und physikalischen Eigenschaften für Innenkernflußmessungen in Reaktoren vorgeschlagen. Es handelt sich dabei um Rhodium, Silber, Vanadium, Cobalt (vgl. US-PS 3 375 370) und Platin (vgl. US-PS 3 787 697). Emitterelektroden aus diesen Materialien sind zwar brauchbar, doch zeigt eine Analyse der Ansprechcharakteristika von Rhodium, Silber, Vanadium, Cobalt und Platin, daß noch immer ein Bedürfnis besteht für einen prompt-ansprechenden, neutronen-sensitiven Flußdetektor. Es wurden auch noch andere Emitterelektrodenina— terialien vorgeschlagen, z. B. Zirconium, Palladium, Cadmium, Gadolinium und andere Seltene Erden-Materialien, doch weisen

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diese kein brauchbares ITeutronenfluß-Ausgangscharakteristikum über eine ausreichend lange Zeitdauer auf, um zur Neutronenflußkontrolle in einem Kernreaktor kommerziell verwendbar zu sein.

Aufgabe der Erfindung ist es, einen selbsttätigen Neutronenflußdetektor anzugeben, dessen Emitterelektrode eine prompte Ansprechbarkeit hat und dessen Neutronenflußausgangscharak— teristikumsdauer verbessert ist.

Der erfindungsgemäße Neutronenflußdatektor ist dadurch gekennzeichnet, daß zumindest der größte Teil der Emitterelektrode aus Molybdänisotop der Massenzahl 95 besteht.

In der beigefügten Zeichnung wird als Beispiel für eine vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung eine Querschnitts-Seitenansicht eines selbsttätigen Neutronenflußdetektors wiedergegeben mit einer Emitterelektrode 1, einer Kollektorelek— trode 2 und einer dielektrischen Isolierung 3, wobei zumindest der überwiegende Teil der Emitterelektrode 1 Molybdänisotop der Massenzahl 95 ist.

Da dieser selbsttätige Neutronenflußdetektor zum Gebrauch im Kern eines Reaktors bestimmt ist, wo Mischstrahlung vorliegt, wird das zur Herstellung der Kollektorelektrode 2 verwendete Metall vorzugsweise aus solchen im Handel verfügbaren Metallen gewählt, die so wenig wie möglich solche Elemente und Mengen derselben enthalten, welche in Neutronen- und gamma-PluQ merklich aktivieren. Aus diesem Grunde besteht die Kollektorelektrode 2 aus Titan, rostfreiem Stahl oder Legierungen auf Nickelbasis, wobei ein derartiges Material weniger als 0,1 Gew.-# Cobalt und weniger als 0,2 Gew.-# Mangan enthält.

Das bevorzugte Material für die Kollektorelektrode 2 ist eine Legierung auf Nickelbasis, die, auf Gewicht bezogen, 76 #

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Nickel, 15,8 # Chrom, 7,20 fo Eisen, 0,20 </o Silicium, 0,10 # Kupfer, 0,007 i° Schwefel und 0,04 $ Kohlenstoff enthält und weniger als 0,1 Gew.-^ Cobalt und weniger als 0,2 Gew.-$ Mangan aufweist.

Für diesen Typ von Detektor sind Aktivierungsprodukte, bei denen es sich um beta-Strahler oder -Emitter handelt, unerwünscht, und aus diesem Grunde wäre es wünschenswert, den Mangangehalt auf weniger als 0,05 Gew.-$ zu begrenzen; da jedoch eine derartige Nickellegierung kommerziell nur als eine Spezialschmelze verfügbar ist, wurde darauf verzichtet.

Gemäß einer vorteilhaften Ausführungsform ist eine Molybdän-95-Emitterelektrode 1 von 300 cm Länge und 0,51 mm Durchmesser, die von einem komprimierten Metalloxidpulver, z. B. Magnesiumoxidpulver, als dielektrische Isolierung 3 umgeben ist, eingeschlossen in einer einen Außendur chines se r von 1,57 mm und eine Wanddicke von 0,254 mm aufweisenden rohrförmigen Kollektorelektrode 2 aus einer Legierung auf Nickelbasis, die, bezogen auf Gewicht, 76 $ Nickel, 15,8 $ Chrom, 7,20 fo Eisen, 0,20 fi Silicium, 0,10 % Kupfer, 0,007 $> Schwefel und 0,04 i° Kohlenstoff, sowie weniger als 0,1 Gew.-# Cobalt und weniger als 0,2 Gew.-$ Mangan enthält. Die rohrfönnige Kollektorelektrode 2 weist ein geschlossenes Ende 5 auf.

Die Emitterelektrode 1 ist durch eine mechanische Verbindung an einen "Inconel'*-Leiter 10 angeschlossen. Der Detektor ist integral ausgestaltet, wobei die Kollektorelektrode 2 eine kontinuierliche äußere Hülle über die gesamte Länge des Detektors bildet. Der gesamte Körper ist hermetisch abgeschlossen durch die Dichtung 11, bei der es sich um eine Epoxyharzdichtung oder eine Glasdichtung nach dem Entgasen, falls sich dies als erforderlich erweist, handeln kann.

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Ein elektrischer Stromdurchflußmesser 4 ist elektrisch verbunden mit dem inneren Leiter 10 und der Kollektorelektrode

Es warden Ansprechanalysen für bekannte Typen von selbsttätigen Neutronenflußdetektoren mit einen Durchmesser von 0,51 mm aufweisenden Emitterelektroden aus verschiedenen Materialien durchgeführt, deren Ergebnisse in der folgenden Tabelle I wiedergegeben sind.

	T a	belle	I	verzögerte Emissionen nach langer Exponierung	5 γ> verzögert (T1/2 = 30 min)	jährlicher Abbrand in_o 10™ n.cm"² see""
Emitter	Absorptions- Wirkungs- querschnitt	Reaktion	Halb werts zeit T 1/2	keine		27 $>
Rh	145b	(η,ß)	42 S	. keine-	1,6 #
V	5b	(η,ß)	3,7 min	⁶ⁱCo(Ti/2= 1,65 h)	10 #
Co	37.3b	(η,τ)	prompt	keine	1,8 #
Pt	10b	(η,τ)	95 # prompt
		(τ ,β)

Die Ergebnisse zeigen, daß selbsttätige Neutronendetektoren mit Emitterelektroden aus Rh oder V dem verzögerten Typ zuzurechnen sind und deshalb nur für spezielle Zwecke, z. B. zur Neutronenflußabbildung, geeignet sind.

Der selbsttätig arbeitende Neutronendetektor mit einer Emitterelektrode aus Pt ist primär gamma-Pluß-sensitiv, da es sich um ein Material mit hoher Atom- oder Ordnungszahl handelt. Der in einer Pt-Emitterelektrode induzierte Strom ist hauptsächlich auf Oompton-Wechselwirkung und Photoelektronen, die durch gamma-Pluß außerhalb des selbsttätigen

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Neutronenflußdetektors erzeugt sind, zurückzuführen. Die

IQO

verzögerte Fraktion stammt aus dem Zerfall von Pt, welches eine Halbwertszeit von 30 min hat. In der tatsächlichen Praxis ist in einer Reaktorumgebung der selbsttätige
Neutronenflußdetektor mit einer Pt-Emitterelektrode weniger prompt als angegeben, da ein Teil der gamma-Flußansprechbarkeit aus Spaltprodukt-Gammafluß mit einem weiten Bereich von Halbwertszeiten stammt. Dies vermindert die Gesamt—Promptan— sprechbarkeit eines selbsttätigen Detektors dieses Typs in
einem mit Schwerem Wasser moderierten Kernreaktor aus natürlichem Uran auf etwa 80 $>.

Der selbsttätige Neutronendetektor mit einer Emitterelektrode aus Go ist primär neutronen-sensitiv, wobei der auftretende Strom aus Compton-Wechselwirkung und Photoelektronen, die durch Neutroneneinfang-Gammafluß in der Emitterelektrode erzeugt sind, stammt. Anfänglich ist dieser Detektor 100 $ig
prompt, nachdem er jedoch etwa 2 Jahre lang einem Neutronenfluß von 10 ^ n.cm .see exponiert war, beträgt die prompte Fraktion nur noch etwa 75 i» und der restliche Anteil sind
verzögerte Emissionen von Co und Co der Emitterelektrode.

Es ergibt sich somit, daß ein zu 100 $ prompter, primär
Neutronenfluß-sensitiver, selbsttätig arbeitender Detektor
nicht zur Verfügung steht.

Zur Erläuterung der erfindungsgemäßen selbsttätigen Neutronenflußdetektoren mit Emitterelektroden aus Molybdänisotop mit der Massenzahl 95 werden in der folgenden Tabelle II die
sieben Isotope aufgeführt, aus denen sich natürlich vorkommendes Molybdän zusammensetzt, zusammen mit deren Wirkungsquerschnitten beim Einfangen thermischer Neutronen.

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Tabelle

II

Isotope	Häufigkeit in natürlichem Molybdän	Thermischer Neutro- neneinfangs-Wirkungs- querschnitt in Barn
Molybdän-92	14,8	0,006
-94	9,1	. -
-95	15,9	14
-96	16,7	1
-97	9,5	2
-98	24,4	0,13
-100	9,6	0,20

Die Ergebnisse zeigen, daß ^%o den größten Neutroneneinfangs-Wirkungsquerschnitt der Isotope hat und daß dieser ausreichend groß ist, um einen elektrischen Strom zu erzeugen wie eine Emitterelektrode, die von dem selben Mechanismus Gebrauch macht, der in obiger Tabelle I für die Cobalt-Emitterelektröde beschrieben wurde.

In der folgenden Tabelle III sind die Eigenschaften einiger radioaktiver Isotope von Molybdän aufgeführt.

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Tabelle

III

Isotop

Halbwertszeit

Molybdän-90 -91 -93 -99 -101

Typ des Zerfalls

5,7	h	beta,	gamma	gamma
15,5	min	beta		gamma
3x10	Jahre	K-Einfang
66 h		beta,
14,6	riin	beta-

Die Ergebnisse zeigen, daß radioaktive Molybdänisotope zwischen 93 und 99 fehlen. Tatsächlich sind ⁵⁶~⁹⁷~⁹⁸Mo durchweg stabile Isotope. Die Promptheit eines selbsttätigen Neutronenflußdetektors mit einer Emitterelektrode aus "^Mo zu Beginn der Lebensdauer wird daher während der gesamten

QC

Lebensdauer aufrecht erhalten, und dies macht -⁷^Mo zu einem ausgesprochen vorteilhaften Emitterelektrodenmaterial im Vergleich zu beispielsweise Cobalt für langzeitige Neutronenflußexponierungen.

Die folgende Tabelle IV zeigt die berechneten Ausgangsströme (wobei die Berechnung in gleicher Weise wie in der US-PS 3 787 697 erfolgte) für eine ^Mo-Emitterelektrode. I τ ist der Ausgangsstrom aufgrund von Gammastrahlen und In γ ist der Ausgangsstrora aufgrund von Elektronenemission, die aus Neu— troneneinfang im Emittermaterial resultiert.

I gesamt
210 nA

Tabelle IV

QK

Ausgangsströme von Mo

22

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Inr

73

- ίο -

Die obigen elektrischen Ausgangsströme gelten für einen selbsttätigen Neutronenflußdetektor mit einer an Isotopen angereicherten (99,9 gew.-^ig) ^Mo-Emitterelektrode, wie sie unter Bezugnahme auf die Figur beschrieben wurde, und in einem thermischen Neutronenfluß von 10 ⁴ see" für eine gamma-Dosisrate von 1,2 χ 10 rad. h .

In experimentellen Untersuchungen wurde ein unter Verwendung von natürlichem Molybdän aufgebauter Detektor von 300 cm Länge und 0,46 mm Durchmesser in einem Reaktor

q _p _i bestrahlt, wo der Neutronenfluß zu 2 χ 10 n.cm see und der gamma-Fluß zu 1,2 χ 10-* rad. h~ gemessen wurde. Aus den Meßergebnissen wurden die Neutronen- und gammainduzierten Ströme bestimmt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle V aufgeführt.

Tabelle V

Ausgangsströme von natürlichem Molybdän I gesamt Ιγ ($) In

1,9 pA 21 79

Die verzögerte Neutronenansprechbarkeit, die hauptsächlich auf Mo und Mn zurückzuführen ist , wurde auf etwa 2 veranschlagt, während die verzögerte gamma-Ansprechbarkeit 7 $ (der verzögerte Anteil von Spaltungs-Gammastrahlen in einem natürlichen Uranreaktor ist 33 #) betrug für einen Gesamtwert von 9 i<>.

Der Neutronensensitivitätsfaktor für natürliches Molybdän ergibt sich somit zu 1,5 x 10"" A/(n.cm~" see ) und die gamma-Sensitivität zu 3,3 x 10" A/(rad. h~ ). Die gamma-

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Sensitivität befand sich in enger Übereinstimmung mit den Meßwerten in einer Co-Gammazelle.

Die Ausgangsströme für einen auf 75 Gew.—$ angereicherten "-'Mo-Detektor wurden berechnet aus dem Verhältnis des Wir— kungsquerschnitts für natürliches Molybdän gegen ^Mo. Die erhaltenen Werte sind in der folgenden Tabelle VI aufgeführt .

Tabelle VI Au3gangsströme mit auf 75 Gew.-^ angereichertem I gesamt I (#) In

6,5 pA 6 * 94

Die verzögerte Ansprechbarkeit in diesem Detektor beträgt nur etwa 2 ?£.

Zu Vergleichszwecken wurde ein ähnlicher Platin-Detektor von 300 cm Länge und 0,51 mm Durchmesser ebenfalls bestrahlt, wobei ein Ausgangsstrom von 5,7 pA erzeugt wurde. Der zu 75 Gew.-?£ angereicherte ^Mo-Detektor erzeugt somit mehr Strom als ein Platindetektor und ist primär neutronensensitiv.

Bezüglich des Abbrands wurde gefunden, daß in einem Neutronen—

14. —? —1
fluß von 10¹^ n.cm see über 1 Jahr lang der Verlust an Sensitivität eines selbsttätigen Neutronenflußdetektors mit einer zu 75 Gew.-# angereicherten °⁵Mo-Etaitterelektrode etwa 3,5 ia betrug. Die entsprechende Abbrandrate für einen selbsttätigen Neutronenflußdetektor mit einer Cobalt-Emitterelelrtrode beträgt 10 $/Jahr, weshalb sich eine ^⁵Mo-Emitterelektrode als weitaus geeigneter erweist im Hinblick auf langzeitige

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Neutronenflußexponierungen.

QC

Es ergibt sich somit, daß Mo vorteilhafte Eigenschaften als Emitterelektrodenmaterial für selbsttätige Neutronenflußdetektoren aufweist, da es

- etwa 98 io prompte Ansprechbarkeit besitzt,

- primär gegenüber ITeutronenfluß sensitiv ist,

- sich durch eine gute Sensitivität auszeichnet und

- einen niedrigen Abbrand hat.

Ferner zeigt der thermische Neutronen-Wirkungsquerschnitt gegen eine ITeutronenenergiekurve, daß ^Mo ein guter Neutronenflußdetektor im thermischen Bereich ist (das Resonanzintegral für ^Mo ist ~ 100 b im Vergleich zu ~70 b
für Go).

Als weiterer Vorteil kommt hinzu, daß, obwohl die Verfügbarkeit von angereichertem Material ein Problem ist, angereichertes Mo zur Verfügung steht, da es als ein Nebenprodukt bei der Mo-Erzeugung gebildet wird (^y Mo ist eine

QQ

Vorläuferverbindung, die bei der Erzeugung von "Tc-Radio-Nukliden verwendet wird).

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Claims

Patentansprüche

Selbsttätiger Neutronenflußdetektor mit

a) einer Emitterelektrode,

b) einer Kollektorelektrode und

c) einer dielektrischen Isolierung zwischen diesen Elektroden,

dadurch gekennzeichnet, daß

d) zumindest der größte Teil der Emitterelektrode aus Molybdänisotop der Massenzahl 95 besteht.
2. Detektor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Emitterelektrode Molybdän aufweist, das bis zu 75 bis 95 Gew.-^S mit Molybdänisotop der Massenzahl 95 angereichert ist.

¹ 0 9 R /, 7 / 0 8 5 '

ORIGINAL INSPECTED