DE69207717T2 - Kernbrennstoffelement mit einem auf Oxid basierendem Spaltproduktabscheider - Google Patents
Kernbrennstoffelement mit einem auf Oxid basierendem SpaltproduktabscheiderInfo
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft Kernbrennstoffelemente auf Basis gesinterten uranhaltigen Oxids oder Mischoxids, die einen Einfänger oder Abscheider von Spaltprodukten auf Basis sauerstoffhaltiger Metallverbindungen aufweisen. Ein solcher Einfänger ist besonders für Spaltprodukte langer Lebensdauer wie Cs, Sr ... geeignet, die im Strahlungsverlauf in einem Kernreaktor erzeugt werden.
- Die Reaktoren des Typs PWR, BWR mit schnellen Neutronen, die Brennstofftabletten auf Basis von gesintertem Oxid UO&sub2; oder von Mischoxiden verwenden, erzeugen "in situ" Spaltprodukte, von denen bestimmte nicht spezifisch gasförmig sind, im Kern des Reaktors. Im normalen Betrieb bleiben diese festen Spaltprodukte allgemein an ihrer Stelle in den Tabletten, obwohl es für bestimmte unter ihnen Migrationen aufgrund von Temperaturabweichungen zwischen dem Kern und dem Umfang einer Tablette zum Äußeren dieser Tablette geben kann. Aber auch in diesem Fall bleibt der größte Teil unter ihnen in den Brennstofftabletten eingegrenzt.
- Die Spaltprodukte treten in den Tabletten in elementarer Form auf und können bei der Temperatur des Kerns des Reaktors (300-900 ºC) relativ stabile Verbindungen mit den die Tabletten bildenden Brennstoffoxiden bilden.
- Jedoch sind im Fall eines größeren Unfalls, der eine übermäßige Temperaturerhöhung des Kerns eines Reaktors mit nachfolgender Beschädigung, etwa dem Schmelzen des Kerns, hervorruft, solche Verbindungen unzureichend stabil, und die Spaltprodukte werden dann mit erheblichen Gefahren einer Zerstreuung in die Umgebung und deren Kontaminierung freigesetzt werden; die Gefahr ist umso größer, wenn diese Spaltprodukte lange Lebensdauern (einige Zehner von Jahren) haben. Dies ist beispielsweise der Fall bei Cs 137 und Sr 90.
- Eine Vorrichtung, die das Einfangen des Cäsiums in einem Reaktor mit schnellen Neutronen im normalen Betrieb ermöglicht, wurde im FR-Patent 2 438 319 (Westinghouse) vorgeschlagen; sie beruht darauf, zwischen den Tabletten aus spaltbaren und brütbaren Brennstoffen aus Tabletten gebildete Cs-Einfänger geringer Dichte und besonderer Form anzuordnen, die aus TiO&sub2; oder Nb&sub2;O&sub5; bestehen. Diese Oxide legen Cs bei der üblichen Temperatur des Kerns des Reaktors fest, und die Form der Tabletten ermöglicht die Vermeidung jeder Beanspruchung aufgrund eines Anschwellens an der Umhüllung des Brennstoffs, das im Lauf normalen Betriebs des Reaktors auftritt. In dieser Vorrichtung ergibt sich, daß das Cäsium die Einfangtabletten erreichen muß, um eingefangen zu werden, und daß nur das genügend gewanderte Cs wirksam eingefangen wird.
- Andererseits würde sich eine solche Vorrichtung im Fall eines größeren Unfalls als ungenügend wirksam erweisen, um jede Zerstreuung des Cs zu vermeiden; tatsächlich könnte alles noch nicht eingefangene Cs, das in den Brennstofftabletten vorliegt, aus der Umhüllung entweichen und die Umgebung kontaminieren, da die Einfanggeschwindigkeit nicht rasch genug ist.
- Das FR-Patent 2 142 030 beschreibt Mittel zum Einfangen der Spaltprodukte (Cs, Rb, J&sub2;, Te) auf Basis von Metalloxid wie SiO&sub2;, TiO&sub2;, ihren Gemischen, aber auch den Al-Silicaten, den Titanaten der Metalle der Gruppen II, III, IV oder von SiO&sub2; und CaO, wobei diese Mittel in den Brennstoff als Zusätze bei einer allgemein zwischen 0,5 und 4 % oder besser zwischen 0,5 und 2 % liegender Konzentration eingeführt werden.
- Obwohl diese Mittel die Spaltprodukte ab ihrem Auftreten im Bestrahlungsverlauffestlegen, wobei sie Verbindungen z.B. des Cs-Silico-Aluminat- oder -Silico-Titanat-Typs mit einer oft annehmbaren Stabilität ergeben, ist im Gegensatz dazu die Zersetzungskinetik der das Spaltprodukt aufweisenden Verbindung manchmal zu hoch und die Festhaltung der Spaltprodukte ungenügend, beispielsweise im Fall eines größeren Unfalls, der sich in einer anormalen, allgemein durch die Gegenwart einer reduzierenden Atmosphäre gefährlichen Temperaturerhöhung zeigt.
- Daher suchte die Anmelderin nach einem Mittel zum Einfangen der gefährlichsten Spaltprodukte möglichst bald bei ihrem Auftreten im Bestrahlungsverlauf, insbesondere in der Masse der Brennstofftabletten.
- Sie suchte jedoch vor allem nach einem Einfänger verbesserter Stabilität und Wirksamkeit, damit die Spaltprodukte bei hohen Temperaturen, die 1600 ºC erreichen oder übersteigen können, oder besser bei sehr hohen Temperaturen über 1800 ºC, insbesondere im Fall eines Schmelzens des Kerns, welchen Typs auch die vorliegende Atmosphäre sei, nicht freigesetzt werden.
- Sie suchte auch nach einem Einfänger, der nicht zu einem Schmelzen oder einem vorzeitigen Schmelzbeginn der Brennstofftabletten im Fall eines größeren Unfalls führt, anders gesagt nach einem Einfänger, der keine Flußmittelrolle gegenüber den Tabletten spielt, die so eine ausreichende Feuerfestigkeit bewahren.
- Die Erfindung betrifft ein Kernbrennstoffelement, das sich zum Einfangen der Spaltprodukte, die im Bestrahlungsverlauf auftreten, eignet, indem man mit den Spaltprodukten eine über 1600 ºC stabile Verbindung erzeugt, wobei das Brennstoffelement, das Tabletten aus gesintertem uranhaltigen Oxid aufweist, die von einer Metallhülle umgeben sind, dadurch gekennzeichnet ist, daß die Tabletten ein Mittel zum Einfangen der Spaltprodukte auf Basis eines Metallmischoxids enthalten, das SiO und wenigstens eine der folgenden Oxide ZrO&sub2; oder CeO&sub2; aufweist.
- Eine zweite Variante der Verbindung besteht darin, die Tabletten aus gesintertem Oxid mit dem Einfangmittel zu beschichten.
- Eine dritte Variante besteht darin, die Hülle innerlich mit dem Einfangmittel zu beschichten.
- Die drei Ausführungsarten können kombiniert werden, um die Ergebnisse zu verbessern; jedoch wird bevorzugt, wenigstens die erste zu verwenden.
- Die von der Erfindung betroffenen gesinterten Tabletten sind allgemein in einer Metallhülle enthalten, um einen Brennstab zu bilden, und passen zu allen Reaktortypen mit Verwendung der keramischen Brennstoffe. Sie enthalten wenigstens UO&sub2;, eventuell mit Zusatz anderer Brennstoffe wie PuO&sub2; (Mischbrennstoffe), ThO&sub2; oder andere Elemente, die eine Einwirkung auf die Struktur (z.B. Dichte, Korngröße ...) der Tablette während des Sinterns ermöglichen oder die Neutronensituation (z.B. Anwesenheit eines neutrophagen Mittels) betreffen.
- Die Spaltprodukte werden in Form einer chemischen Verbindung mit dem Einfangmittel eingefangen, welche Verbindung sich in situ im Bestrahlungsverlauf bildet.
- Die verwendeten Einfangmittel sind allgemein ein Gemisch oder vorzugsweise eine Verbindung, die aus wenigstens zwei der folgenden Oxide zusammengesetzt ist: Al&sub2;O&sub3;, CeO&sub2;, Nb&sub2;O&sub5;, SiO&sub2;, TiO&sub2;, UO2+x, V&sub2;O&sub3;, Y&sub2;O&sub3;, ZrO&sub2; und vorzugsweise Al&sub2;O&sub3;, Nb&sub2;O&sub5;, SiO&sub2;, TiO&sub2;, UO2+x, ZrO&sub2;.
- Das Einfangmittel, das ein einfaches Gemisch seiner Bestandteile oder eine schon gebildete Verbindung sein kann, muß die folgenden Eigenschaften aufweisen: nicht flüchtig und inert beim Sintern der Brennstofftabletten sein, einen geringen Einfangquerschnitt haben und eine stabile und nicht flüchtige Verbindung mit dem einzufangenden Spaltprodukt ergeben, wobei die Zersetzungskinetik dieser stabilen Verbindung bei hohen Temperaturen von 1600 ºC oder besser über 1800 ºC, welcher Art auch die Atmosphäre sei, so gering wie möglich sein muß.
- Jedoch fand, unter Bevorzugung gegenüber Paaren von Oxiden von Metallen, wie z.B. Al/Si (Silico-Aluminat) oder Al/Ti (Titano-Aluminat), die Anmelderin, daß die Einfangmittel, die 2 wenigstens eines der Oxide ZrO und CeO aufweisen, mit den Spaltprodukten Verbindungen mit einer sehr langsamen Zersetzungskinetik unter den oben angegebenen Bedingungen ergaben.
- Es ist, um ein besseres Festhalten des Spaltprodukts zu haben, vorteilhaft, daß das Einfangmittel in das Brennstoffelement in solcher Menge eingeführt wird, daß die gebildete Verbindung in Unterstöchiometrie ist, wenn das Brennstoffelement am Lebensdauerende ankommt, d.h. wenn die maximale Menge des Spaltprodukts erzeugt ist.
- Beispielsweise ist im Fall des Silico-Zirkonats das Molverhältnis von erzeugtem Cs zu Zr vorteilhaft unter 1 derart, daß man eine Verbindung bildet, deren Formel CsZrSi&sub3;O8,5 anstelle der registrierten Verbindung Cs&sub2; ZrSi&sub3;O&sub9; ware.
- Eine solche Eigenschaft ist besonders vorteilhaft, um dem Einfangmittel zu ermöglichen, eine wirksame Rolle zu spielen, bis das Brennstoffelement seinen maximalen Verbrennungsgrad erreicht hat.
- Es ist für Einfangmittel auf Basis von SiO und ZrO auch vorteilhaft, daß das Si/Zr-Molverhältnis im Bereich von 2 bis 3 ist, um das Festhalten des Spaltprodukts bei hoher Temperatur zu verbessern.
- Um dieses Verhältnis zu erhalten, kann man als Einfangmittel ein Gemisch von SiO und ZrO&sub2;, jedoch vorzugsweise ein Gemisch der Verbindung ZrSiO&sub4; und SiO&sub2; derart verwenden, um eine mögliche Wechselwirkung zwischen ZrO&sub2; und dem Kernbrennstoff zu vermeiden.
- Um die Erfindung zu veranschaulichen, bildete man eine Verbindung eines Einfangmittels mit einem nichtradioaktiven Spaltprodukt (Cs) und prüfte ihre Stabilität. So setzte man in Tiegeln aus Aluminiumoxid Cäsiumcarbonat einem innigen Gemisch von zwei Oxiden ZrO&sub2; + SiO&sub2;, ebenfalls einem innigen Gemisch der zerkleinerten Verbindung ZrSiO&sub4; + SiO&sub2; wobei in diesen beiden Fällen das Si/Zr-Molverhältnis zwischen 2 und 3 und die Korngröße sehr fein waren, und der zerkleinerten Verbindung ZrSiO&sub4; zu. In allen Fällen war das Cs/Zr-Molverhältnis unter 1.
- Zum Vergleich stellte man auch Tiegel her, die Cäsiumcarbonat und ein einzelnes Oxid (Al&sub2;O&sub3;, SiO&sub2;, ZrO&sub2;, TiO&sub2;, Nb&sub2;O&sub5;, ZnO, CeO&sub2;, Y&sub2;O&sub3;) enthielten.
- Man brachte die Tiegel unter trockener Luft mehrere Stunden auf 630 ºC, um das Carbonat zu zersetzen, was dazu führt, CO&sub2; freizusetzen, das Cäsiumoxid zu schmelzen und eine Verbindung mit dem Einfangmittel zu erhalten. Das Gemisch wurde danach homogenisiert, man verschloß den Tiegel mittels eines Deckels und brachte das Ganze während 3 Tagen auf 750 ºC. Das Produkt wurde dann homogenisiert und danach auf 900 ºC (während 5 h), 1200 ºC (während 5 h) und 1600 ºC (während mehr als 5 h) gebracht. Während man dann im Fall der einfachen Oxide (Al&sub2;O&sub3;, SiO&sub2;, ZrO&sub2;, TiO&sub2;, Nb&sub2;O&sub5;, ZnO, CeO&sub2;, Y&sub2;O&sub3;) nur noch Spuren von Cäsium nach 1600 ºC feststellte, zeigte sich, daß mit den Gemischen von Oxiden, mit ZrSiO&sub4; + SiO&sub2; und mit ZrSiO&sub4; die Festhaltung von Cs zwischen 80 und 87 % liegt, ob nun die Atmosphäre oxidierend (Luft) oder reduzierend (N&sub2; + H&sub2;) ist.
- Andererseits halten bei 2000 ºC in neutraler Atmosphäre diese gleichen Silico-Zirkonate gemäß der Verbindung mehr als 40 % des eingefangenen Cs zurück, während unter den gleichen Bedingungen ein Silico-Aluminat(des Typs CsAlSiO&sub4; oder CsAlSi&sub2;O&sub6;, d.h. Pollucit) mehr als 80 % freigesetzt hat.
- Es wurde ein anderer Vergleichsversuch durchgeführt: ein Einfangmittel des Titano-Aluminat-Typs, das beispielsweise mit dem Cs eine Verbindung des Typs Cs Al TiO ergibt, verliert etwa 80 % seines Cs bei Temperaturen über 1600 ºC, und da im übrigen der Einfangquerschnitt von Ti etwas ungünstig ist, ist es kaum möglich, seine Größe zum Einfangen von mehr Cs zu steigern.
- Ein anderer Vergleichsversuch zeigte, daß mit Verbindungen des Typs Cs-Silico-Aluminat, z.B. CsAlSiO&sub4;, bei einer Temperatur von etwa 1600 ºC, die Geschwindigkeit einer Abgabe von Cs sehr hoch lag, da nach 1 h in reduzierender Atmosphäre der Cs-Verlust 70 % war, und es ist zu bemerken, daß dieser Atmosphärentyp der ist, mit dessen Bildung bei einem größeren Unfall am meisten zu rechnen ist.
- Das Einfangmittel kann ternär oder besser quaternär sein. So kann es vorteilhaft sein, dem Einfangmittel TiO zuzusetzen; dieses letztere erleichtert tatsächlich das Einfangen der Spaltprodukte (z.B. Cs) durch Verbesserung der Kristallisation der gebildeten Verbindung und damit ihrer Stabilität. Ebenso ist es mit Nb&sub2;O&sub5;.
- Beispielsweise führt der Ersatz eines Teils (10-20 %) von ZrO&sub2; durch TiO&sub2; im Fall der Einfangmittel vom Silico-Zirkonat-Typ zu Verbindungen (Cs - Zr - Ti - Si - O), die eine bessere Kristallisation bei niedrigerer Temperatur und folglich ein besseres Festhalten aufweisen: man erhält so nach Halten bei 1600 ºC ein Cs/Zr-Molverhältnis von allgemein wenigstens 0,9. Dagegen führt der Ersatz eines großen Teils oder der Gesamtheit von ZrO&sub2; durch TiO&sub2; zu Cäsium-Silico- Titanat-Verbindungen, die bei sehr niedriger Temperatur (unter 1200 ºC) schmelzen und die keine ausreichende Zurückhaltung des Cäsiums bei Temperaturen über 1600 ºC aufweisen.
- Es kann auch vorteilhaft sein, um das Einfangen durch eine Verdünnungswirkung zu begünstigen, dem Einfangmittel wenigstens eine stabile sauerstoffhaltige, vorzugsweise Alkali(z.B. Rb&sub2;O, Na&sub2;O, K&sub2;O)- oder auch Erdalkali- (oder ähnliche) Verbindung (z.B. CaO, BaO, SrO, MgO) zuzusetzen.
- Das zugesetzte Alkalimetall-(oder Erdalkalimetall-)Element ist allgemein verschieden vom einzufangenden Spaltprodukt. Beispielsweise kann man das Einfangmittel des Silico-Zirkonat-Typs durch Zusatz von Rb in Form eines Rubidium-Silico- Zirkonats dotieren. Dieses Einfangmittel reagiert mit dem Cäsium zur Bildung einer Verbindung Cs-Rb-Zr-Si-O, die quasi isomorph mit der Verbindung ist, die man beim Einfangen von Cs beispielsweise mit Hilfe eines nur ein Silico-Zirkonat enthaltenden Einfangmittels zu erhalten wünscht: da die Kristallgitter der Rb und Cs enthaltenden Verbindungen von ähnlicher Struktur sind, sieht man, daß bei der Spaltung erzeugtes Cs ohne Schwierigkeit mit anfänglich im Kristallgitter vorliegendem Rb ausgetauscht wird.
- Der Alkalimetallelementzusatz weist zwei Vorteile auf:
- i- Er ermöglicht die Wahl eines Einfangmittels mit einem Eigengefüge, das dem sehr nahekommt, das "in situ" beim Einfangen des Spaltprodukts (Cs oder Sr) gebildet wird.
- So ist man sicher, daß sich die das eingefangene Spaltprodukt enthaltende Endverbindung mit ihrer der des dotierten Einfangmittels ähnlichen Struktur bildet, wobei die Abmessungsspannungen, die im Innern des Brennstoffs auftreten können, minimiert und die Endstabilität verbessert werden.
- ii- Im Fall, wo das Molverhältnis des Cäsiums zum anderen Alkalimetallelement, das nach dem Einfangen erhalten wird, schwach bleibt (z.B. unter 0,2), nähert sich die chemische Aktivität des Cäsiums der des anderen Alkalimetallelements und es ergibt sich daraus eine größere Stabilität, obwohl das Cäsium flüchtiger als die anderen Alkalimetallelemente ist.
- Um diese Erscheinungen zu veranschaulichen, mischte man in äquimolarer Menge ein Einfangmittel Rb ZrSi&sub3;O8,5 mit dem Cs-Oxid oder -chlorid. Nach Bringen dieser Gemische auf 700 ºC während 200 Stunden zum Festlegen des Cäsiums entfernte man die nicht festgelegten Oxide oder Chloride durch Erhitzen auf 1200 ºC während 1 h. Die Dosierung der Alkalimetallelemente zeigt, daß das Einfangmittel äquimolare Mengen von Cs und von Rb enthält und es daher Cs gut eingefangen hat. Das mit Rb dotierte Einfangmittel ermöglicht so, stabile Cs-Rb-Si-Zr-O- Verbindungen durch Reaktion und Cäsium-Rubidium-Austausch mit den Rb-Si-Zr-O-Verbindungen zu bilden. Man erhält äquivalente Ergebnisse mit Kalium, doch ist die Austauschkinetik langsamer.
- Um die Stabilität der gebildeten Verbindungen zu prüfen, brachte man Verbindungen der Formel CsxRbl-xZrSi&sub3;O8,5 während 5 Stunden auf 1600 ºC und stellte fest, daß für x ≤ 0,2 das Festhalten des Cäsiums gegenüber Verbindungen ohne Rb verbessert war.
- Wenn das Einfangmittel eine Bestandteilsverbindung ist, wird es allgemein, vor seiner Verwendung im Brennstoffelement, durch alle bekannten Mittel (z.B. Schmelzen, Sintern, Kopräzipitation und Kalzinierung, usw. ...) hergestellt.
- Die als Einfangmittel dienenden Gemische von Oxiden oder Bestandteilsverbindungen werden allgemein im Pulverzustand mit dem Brennstoffoxidpulver vor dem Pressen in Tablettenform und dem Sintern vermischt. Was die zweite und die dritte Variante betrifft, so können sie auf die Oberfläche der Tablette oder im Inneren der Hülle durch alle dem Fachmann bekannten Mittel, z.B. Aufschlämmen, Heißspritzen usw. .. aufgebracht werden.
- Wenn man das Einfangmittel in die Tablette einführt, achtet man darauf, daß seine Verteilung im Brennstoff sehr innig ist, damit die Spaltprodukte sofort bei ihrem Auftreten die stabile Verbindung bilden können und so ihre Wanderung begrenzt wird. Hierzu führt man das Einfangmittel in das Brennstoffoxidpulver vor Formung und Sinterung in Form sehr feinen Pulvers ein.
- Die verwendete Einfangmittelmenge liegt allgemein zwischen 0,3 % und 5 % (Gewicht), bezogen auf das im Brennstoffelement enthaltene Brennstoffgewicht, und vorzugsweise zwischen 0,5 % und 2 % beispielsweise für die PWR-Reaktoren.
- In allen Verwendungsvarianten der Einfangmittel ist selbstverständlich die verwendete Menge dieses Einfangmittels mit den Neutroneneigenschaften kompatibel, die das endgültige Brennstoffelement aufweisen muß.
- In allen Fällen werden die Spaltprodukte im Lauf normalen Betriebs des Reaktors eingefangen, indem sie mit dem Einfangmittel bei hoher Temperatur (einschließlich in geschmolzenem Medium) stabile, mehr oder weniger komplexe sauerstoffhaltige Verbindungen bilden; insbesondere ergeben sie durch Röntgenstrahlenuntersuchung in den Registern unbekannte Spektrallinien, was besonders bei der obenerwähnten Verbindung Cs Zr Si&sub3;O8,5 der Fall ist.
- So werden erfindungsgemäß die festen Spaltprodukte in Form einer in situ gebildeten chemischen Verbindung, die bei sehr hoher Temperatur (über 1600 ºC oder besser über 1800 ºC, auch in geschmolzenem Medium) stabil ist, eine niedrige Flüchtigkeit hat und mit der Neutronensituation des Reaktors kompatibel ist, eingefangen; außerdem ist das Einfangmittel zum Einfangen der Spaltprodukte bei der Betriebstemperatur des Reaktors wirksam, hat eine Schmelztemperatur, die mit der Sintertemperatur der uranhaltigen Brennstofftablette kompatibel ist, ist gegenüber dem uranhaltigen Brennstoff stabil und weist nur eine geringe Dimensionsänderung beim Einfangen auf.
Claims (11)
1. Kernbrennstoffelement, das gesinterte Tabletten auf Basis
von uranhaltigem Oxid, die von einer Metallhülle umgeben
sind, und ein Mittel zum Einfangen der im Strahlungsverlauf
auftretenden Spaltprodukte aufweist,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel auf Basis von gemischtem Metalloxid
ist, das SiO&sub2; und wenigstens eines der Oxide ZrO&sub2; oder CeO&sub2;
aufweist, mit den Spaltprodukten eine bis über 1600 ºC
stabile Verbindung ergibt und in den Tabletten enthalten ist.
2. Kernbrennstoffelement, das gesinterte Tabletten auf Basis
von uranhaltigem Oxid, die von einer Metallhülle umgeben
sind, und ein Mittel zum Einfangen der im Strahlungsverlauf
auftretenden Spaltprodukte aufweist,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel auf Basis von gemischtem Metalloxid
ist, das SiO&sub2; und wenigstens eines der Oxide ZrO&sub2; oder CeO&sub2;
aufweist, mit den Spaltprodukten eine bis über 1600 ºC
stabile Verbindung ergibt und die Tabletten bedeckt.
3. Kernbrennstoffelement, das gesinterte Tabletten auf Basis
von uranhaltigem Oxid, die von einer Metallhülle umgeben
sind, und ein Mittel zum Einfangen der im Strahlungsverlauf
auftretenden Spaltprodukte aufweist,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel auf Basis von gemischtem Metalloxid
ist, das SiO&sub2; und wenigstens eines der Oxide ZrO&sub2; oder CeO&sub2;
aufweist, mit den Spaltprodukten eine bis über 1600 ºC
stabile Verbindung ergibt und die Hülle innen bedeckt.
4. Brennstoffelement nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Oxide in Form einer Bestandteilsmischung oder
-verbindung verwendet werden.
5. Brennstoffelement nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel auch TiO&sub2; oder Nb&sub2;O&sub5; enthält.
6. Brennstoffelement nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel auch wenigstens eine stabile
sauerstoffhaltige Alkali- oder Erdalkalimetallverbindung,
einschließlich MgO, enthält.
7. Brennstoffelement nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel 0,3 % bis 5 %, vorzugsweise 0,5 % bis
1 %, des Brennstoffgewichts bildet.
8. Brennstoffelement nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 7,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Si/Zr-Molverhältnis im Einfangmittel im Bereich von 2
bis 3 ist.
9. Brennstoffelement nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 8,
dadurch gekennzeichnet,
daß im Fall des Einfangens von Cs durch ein Silicozirkonat
das Cs/Zr-Molverhältnis unter 1 ist.
10. Brennstoffelement nach irgendeinem der Ansprüche 1, 4 bis
9, dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel und seine eventuellen Zusätze dem
Brennstoffoxidpulver in Form sehr feinen Pulvers zugesetzt
werden, um eine sehr innige Mischung zu erhalten, die
anschließend geformt und gesintert wird, um die
Brennstofftablette zu erhalten.
11. Brennstoffelement nach dem Anspruch 10,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Einfangmittel mehrere Bestandteile aufweist, die
geschmolzen, homogenisiert, erstarrt und in den Zustand sehr
feinen Pulvers zerkleinert werden, das dann mit dem
Brennstoffoxidpulver vor der Formgebung und Sinterung zum Erhalten
der Brennstofftablette vermischt wird.
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|---|---|---|---|
| 8327 | Change in the person/name/address of the patent owner |
Owner name: COMPAGNIE GENERALE DES MATIERES NUCLEAIRES, VELIZY |
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| 8363 | Opposition against the patent | ||
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