DE1033809B

DE1033809B - Kernreaktor und Verfahren zum Betrieb von Kernreaktoren

Info

Publication number: DE1033809B
Application number: DEST11417A
Authority: DE
Inventors: Willem Johannes Dominicus V Dr
Original assignee: STICHTING REACTOR CENTRUM
Current assignee: STICHTING REACTOR CENTRUM
Priority date: 1955-07-18
Filing date: 1956-07-16
Publication date: 1958-07-10
Also published as: GB792114A; FR1156380A

Description

DEUTSCHES

Die Erfindung bezieht sich auf Kernreaktoren und ein Verfahren zum Betrieb von Kernreaktoren, bei denen ein trockenes, körniges Gemisch, das das spaltbare Material und einen Wärmeträger enthält, der gegebenenfalls auch ein Bremsmittel sein kann, im Kreislauf durch die Reaktionszone des Reaktors und durch einen außerhalb der Reaktionszone gelegenen Kühler geleitet wird.

Es ist bereits bekannt, aus Kernreaktoren, deren Betriebsstofrgemisch starr angeordnet ist und aus porösen Teilchen besteht, Wärmeenergie dadurch abzuführen, daß man ein flüssiges Metall durch den Behälter mit den porösen Teilchen pumpt. Es ist auch schon beschrieben worden, Kernenergie in nutzbringende Energie mit Hilfe eines Kernreaktors umzuwandeln, indem eine pulverförmige Masse verwendet wird, die das spaltbare Material enthält. Diese Masse wird im Kreislauf durch eine Reaktionszone, in der die Kettenreaktion stattfindet, und auch durch einen Kühler oder Wärmeaustauscher, in dem die Masse ihre Wärme auf ein anderes Medium, z. B, Wasser, abgibt, geleitet, die dann z. B. nach Verdampfung eine Nutzarbeit in einer Turbine leisten kann.

Es wurde dabei bereits ausgeführt, daß der Transport der pulverförmigen Masse beschleunigt werden kann, indem man sie mit Hilfe eines Gases verwirbelt. Der Transport der Masse zu und durch den Kühler wird dann mit Hilfe eines Gashebere bewerkstelligt. Dieses Transportverfahren würde für das Hindurchführen der Masse durch die Reaktionszone jedoch nicht zweckmäßig sein.

Es ist auch bereits vorgeschlagen worden, als eine solche Masse ein Gemisch von Teilchen aus Uranoxyd und Teilchen aus Beryliumoxyd als Moderator zu verwenden.

Die Verwendung eines solchen Gemisches führt jedoch zu Schwierigkeiten, da die gesonderten Teilchen von Uranoxyd und Berylliumoxyd sich infolge ihrer unterschiedlichen Eigenschaften zu entmischen beginnen.

Um diese Schwierigkeiten zu vermeiden, wird der obenerwähnte Kernreaktor gemäß der Erfindung mit einem Gemisch aus schwammartigen, vorzugsweise kuge'lförmigen Teilchen betrieben, die alle oder praktisch alle sowohl das spaltbare Material als auch den Wärmeträger enthalten und einen Durchmesser aufweisen, der im wesentlichen zwischen etwa 50 und 300 μ, vorzugsweise bei etwa 175 μ, liegt.

Der neben dem spaltbaren Material vorhandene Wärmeträger kann ganz oder teilweise aus indifferenten Elementen bestehen mit einem verhältnismäßig geringen Neutrjjnenfangvermögen, z. B. aus Wismut, Magnesium,.Blei, Phosphor, Lithium, Zirkon und bzw. oder Aluminium oder aus Verbindungen dieser EIe-Kernreaktor und Verfahren zum Betrieb von Kernreaktoren

Anmelder:

Stichting Reactor Centrum Nederland,
Den Haag

Vertreter: Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G.Puls

und Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Pechmann,

Patentanwälte, München 9, Schweigerstr. 2

Beanspruchte Priorität:
Niederlande vom 18. Juli 1966

Dr. Willem Johannes Dominicus van Dijck, Den Haag, ist als Erfinder genannt worden

mente, insbesondere aus ihren Oxyden. Diese Substanzen sollen vorzugsweise einen hohen Schmelzpunkt haben. Beispiele solcher Verbindungen sind Bi₂O₃, MgO, SiO₂, MgSiO₃, ZrSiO₄ und Mg₂P₂O₇.

Der Wärmeträger kann auch Brütmaterial enthaltet^ Hierunter wird ein Stoff verstanden, der durch Einwirkung von Neutronen in spaltbares Material umgewandelt werden kann. Uran 238 kann durch schnelle Neutronen in Plutonium (239) umgewandelt werden, während Thorium durch thermische Neutronen in Uran 233 umgewandelt werden kann. Uran 238 und bzw. oder Thorium und ihre Verbindungen, insbesondere ihre Oxyde und Carbide, können daher ebenfalls in dem Wärmeträger verwendet werden.

Der Wärmeträger kann auch Verbindungen mit einem Bremseffekt enthalten oder daraus bestehen, Beryllium und Berylliumverbindungen, insbesondere das Oxyd und das Carbid, sowie Kohlenstoff sind als solche Verbindungen geeignet.

Ebenfalls können Kombinationen dieser Wärmeträger verwendet werden, vorausgesetzt, daß sie nicht imstande sind, chemisch miteinander zu reagieren.

Das spaltbare Material kann aus Uran 235, Uran 233 und Plutonium oder deren Verbindungen, insbesondere deren Oxyden oder Carbiden, 'bestehen sowie auch aus Kombinationen mit diesen. Verbindungen. In diesem Fall sollen die Substanzen ebenfalls nicht imstande sein, chemisch miteinander zu reagieren. ■ · - ■

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und Uranoxyd liegt. Durch Erhitzen auf diese Temperatur wird mehr oder weniger flüssiges Eutektikum gebildet, das als Bindemittel für die ursprünglich feinen- Teilchen, in diesem Falle von Berylliumoxyd, dient. Auf diese Weise können gesinterte poröse Kügelchen der gewünschten Zusammensetzung hergestellt werden.

Der Grund, warum Berylliumoxalat zugesetzt wird zur Lösung, liegt darin, daß die Bildung des Eutekti-

Beim Verfahren nach der Erfindung wird vorzugsweise Gebrauch gemacht von einem körnigen Gemisch, in dem der Bremsstoff neben dem spaltbaren Material (homogener Reaktor) vorkommt; der Brennstoff kann jedoch auch ganz oder teilweise stationär in der Reaktionszone angeordnet werden (heterogener Reaktor). Es kann in dem Gemisch, bei einem heterogenen Reaktor gegebenenfalls auch in dem stationären Bremsstoff, eine Substanz vorhanden sein, die wie

Uran 238 und bzw. oder Thorium durch Einwirkung io kums aus Berylliumoxyd und Uranoxyd hierdurch ervon Neutronen in einen Spaltstoff umgewandelt wer- leichtert wird. Die Mengen der beiden Oxalate werden kann. den vorzugsweise so gewählt, daß die Zusammen-Wenn man, wie dies auch beim Gegenstand der Er- Setzung zumindest angenähert der des Eutektikums findung der Fall ist, ein gekörntes Gemisch verwendet, entspricht: Wenn man feine Teilchen von Berylliumwird es im allgemeinen vorgezogen, ihm eine Korn- 15 oxyd verwendet, ist es jedoch nicht unbedingt notgröße kleiner als 10 μ zu erteilen, damit man imstande wendig, Berylliumoxalat der Lösung zuzugeben, da ist, die Spaltprodukte der Kernreaktion schnell in die ja in den Kügelchen bereits ein Überschuß von Beryldie festen Teilchen umgebende Gasphase abzuziehen. liumoxyd vorhanden ist, noch muß beim Erhitzen Wie bereits erwähnt, haben jedoch nach der Erfin- genau die Temperatur des eutektischen Schmelzpunkdung die Teilchen einen Durchmesser von 50 bis 300 μ, ao tes erreicht werden. Das Haupterfordernis ist, daß ein vorzugsweise von etwa 175 μ. Gemisch von Uranoxyd und Berylliumoxyd gebildet

Diese Teilchengröße hat sich im Zusammenhang mit wird, das einen niedrigeren Schmelzpunkt als Berylder Verwirbelung und dem Wärmetransport als vor- liumoxyd aufweist. Sobald ein solches Gemisch hinteilhaft erwiesen. Um auch aus diesen größeren Teil- reichend flüssig wird, um die ursprünglich feinen Teilchen die Spaltprodukte doch leicht abziehen zu kön- 25 ohen unter Bildung eines gesinterten porösen Kügelnen, verwendet man, wie oben gesagt, gemäß der Er- chens zusammensintern zu lassen, ist das Ziel des Verfindung'schwammartige oder korallenartige Teilchen, fahrens erreicht. An Stelle der Oxalate können auch d. h. Teilchen, die offene Poren aufweisen. Diese Teil- andere Verbindungen, vorzugsweise organische Verdien können vorzugsweise gesintert sein. Die Porosität bindungen, verwendet werden. Die Verbindung wird selbst braucht nicht hoch zu sein: dank der offenen 30 so gewählt, daß nach dem Erhitzen keine unerwünsch-Kanäle in den Teilchen können die Spaltprodukte hin- ten Elemente in den Kügelchen zurückbleiben, reichend schnell abgezogen werden. Die porösen Teil- Poröse Kügelchen aus Kohlenstoff und spaltbarem chen mit der genannten Größe weisen also die Eigen- Carbid können in ähnlicher Weise hergestellt werden, schäften auf, die sowohl vom Standpunkt der Kern- Die Konglomerate werden nun zuerst aus feinen Teilreaktion als auch von dem der Verwirbelung wün- 35 chen Kohlenstoff hergestellt, z. B. mit Hilfe eines sehenswert sind. Gesinterte Teilchen sind darüber hin- Klebstoffs. Sie werden mit einer wäßrigen Uranaus abriebfest, so daß der Abrieb verhältnismäßig oxalatlösung getränkt und dann sorgsam erhitzt, bis gering ist. das Oxalat und der Klebstoff sich zersetzen. Dieses

Das folgende Verfahren wird vorzugsweise an- Erhitzen wird vorzugsweise in einem Strom von gewandt, wenn man gesinterte poröse Teilchen aus 40 reinem Kohlenmonoxyd oder im Vakuum durch-■ Berylliumoxyd und einem Oxyd von spaltbarem geführt. Während dieses Erhitzens werden die urMaterial herstellt; für die Herstellung von porösen sprünglich feinen Teilchen zusammengekittet, zusam-Teilchen aus anderen Stoffen, z. B. Kohle, können mengebacken oder gesintert unter Bildung von festen ähnliche Vorkehrungen getroffen werden. porösen Kügelchen. Zur gleichen Zeit wird das spalt-

Zunächst werden sphärische Konglomerate aus 45 bare Carbid gebildet.

feinen Teilchen der Wärmeträger, in diesem Falle Es mag möglich sein, daß die Sinterung relativ

Berylliumoxyd, hergestellt. Dies kann geschehen, in- leicht eintritt, wenn die Uranoxalatlösung auch andere

dem man eine Suspension dieser Teilchen in einer Substanzen, wie Thoriumoxalat und bzw. oder

flüchtigen Trägerflüssigkeit, gegebenenfalls zusam- Berylliumoxalat, enthält. Beim Erhitzen werden dann

men mit einem Klebstoff in einen heißen Gasstrom 50 mehrere Carbide gebildet, die Anlaß zur Bildung eines

verströmt. Gemisches mit einem niedrigeren Schmelzpunkt als die

Die so erhaltenen Kügelchen werden dann mit einer getrennten Carbide geben. Wenn das Erhitzen auf

Lösung einer tränkbaren Verbindung, z. B. einer wäß- eine solche Temperatur durchgeführt wird, daß das

rigen Uranoxalatlösung, getränkt. Diese Lösung ent- Gemisch flüssig wird, kann auch in diesem Fall ein

hält z. B. Uran 235-Oxalat und daneben Uran, 238- 55 Sintern eintreten. Wenn nur ein spaltbares Carbid

Oxalat, das im allgemeinen zugegen sein wird. Das vorhanden ist, soll das Erhitzen im allgemeinen bei Uran, das auf 4 bis 4,5% Uran 235 angereichert ist,
wird bevorzugt verwendet. Es kann auch wünschenswert sein, Thoriumoxalat (Brütmaterial) und Berylliumoxalat (aus dem weiter unten anzugebenden 60
Grunde) zur Lösung zugegeben werden.

Nachdem die Kügelchen getränkt sind, werden sie
sorgsam erhitzt, bis das Oxalat sich zersetzt und der
Klebstoff verschwindet oder sich zu Kohlenstoff zersetzt. Dieses Erhitzen wird im vorliegenden Fall, in 65 werden,
dem die Teilchen Oxyde bilden sollen, vorzugsweise Im allgemeinen soll die Temperatur, auf die erhitzt in einem Strom von reinem Sauerstoff durchgeführt. wird, niedriger sein als der Schmelzpunkt des Wärme-Die Kügelchen'werden dann gesintert, indem man sie trägers. Es ist wünschenswert, aber aicht notwendig, auf eine Temperatur erhitzt, die in der Nähe des auf angenähert die Temperatur, die die Teilchen in Schmelzpunktes des Eutektikums aus Berylliumoxyd 70 dem Reaktor erleiden, zu erhitzen.

höheren Temperaturen durchgeführt werden, d. h. in der Nähe des Schmelzpunktes des Carbides, um ein Sintern zu erzielen.

Es ist jedoch nicht absolut notwendig, auf eine solche Temperatur zu erhitzen, daß ein Sintern stattfindet, "sondern es ist nur notwendig, daß die ursprünglich feinen Teilchen zu einer festen Masse (Kügelchen) zusammengekittet oder -gebacken

Die Gesamtmenge Uran in den Kügelchen wird vorzugsweise so gewählt, daß angenähert 100 bis 200 Atome Beryllium oder Kohlenstoff auf 1 Atom Uran treffen.

Die Spaltprodukte der Kernreaktion sind unter anderem radioaktives Jod und Xenon. Beide sind gasförmig und gehen leicht in die Gasphase über. Es ist wichtig, diese Gase zu entfernen, da sie stark neutroneneinfangende Eigenschaften aufweisen. Dies kann leicht geschehen durch Verwendung von relativ großen, aber auch porösen Kügelchen gemäß der Erfindung, da diese Gase eintreten können in die Gasphase, die die Kügelchen umgibt mit Hilfe der Kanäle der Kügelchen und aus der Gasphase entfernt werden können.

Wenn die Kügelchen mit BeO als Brennstoff verwendet werden, wird BeO ebenfalls vorzugsweise verwendet für den Reflektor der Reaktionszone; wenn Kohlenstoff verwendet wird, wird Graphit verwendet für den Reflektor.

Das vorliegende Verfahren ist auch anwendbar auf schnelle Reaktoren, in denen kein Bremsstoff vorhanden ist. In diesem Fall bestehen die Kügelchen folgerichtig aus spaltbarem Material und einem Wärmeträger, der keine starken Neutronenfangeigenschaften aufweist. Andererseits sind im allgemeinen Substanzen zugegen, die in spaltbares Material mit Hilfe von schnellen Neutronen umgewandelt werden können.

Claims

PATENTANSPRÜCHE:

1. Verfahren zum Betreiben von Kernreaktoren, in denen ein trockenes, körniges Gemisch aus spaltbarem Material und einem Wärmeträger, der auch ein Brennstoff sein kann, im Kreislauf durch eine Reaktionszone und einen außerhalb der Reaktionszone gelegenen Wärmeaustauscher geleitet wird, wobei der Transport des Gemisches zu dem und durch den Wärmeaustauscher vorzugsweise mit Hilfe eines Gashebers bewirkt wird, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch aus schwammartigen, vorzugsweise kugelförmigen Teilchen verwendet, die alle oder im wesentlichen alle sowohl das spaltbare Material als auch den Wärmeträger enthalten und einen Durchmesser auf- weisen, der im wesentlichen zwischen etwa 50 und 300 μ, vorzugsweise bei etwa 175 μ, liegt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch- gekennzeichnet, daß Teilchen verwendet werden, die hauptsächlich aus einem Oxyd oder Carbid eines spaltbaren Elements und Berylliumoxyd oder -carbid bestehen und gegebenenfalls eine Substanz enthalten, z. B. Thoriumoxyd oder Thoriumcarbid, die durch die Einwirkung von Neutronen in spaltbares Material umgewandelt werden kann.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Teilchen verwendet werden, die hauptsächlich aus einem Carbid eines spaltbaren Elementes und Kohlenstoff bestehen und die gegebenenfalls eine Substanz enthalten können, z. B. Thoriumcarbid, die durch Einwirkung von Neutronen in spaltbares Material umgewandelt werden kann.

4. Verfahren zur Herstellung von festen und schwammartigen Teilchen mit einem mittleren Durchmesser von zwischen etwa 50 und 300 μ aus spaltbarem Material und einem Wärmeträger für die Verwendung im Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zunächst kleine Kügelchen, hauptsächlich bestehend aus feinen Teilchen des Wärmeträgers, hergestellt werden, diese Kügelchen mit einer Flüssigkeit, die spaltbares Material gelöst enthält, getränkt werden und die so erhaltenen Kügelchen auf eine Temperatur erhitzt werden, bei der die ursprünglichen feinen Teilchen miteinander verkittet, zusammengebacken oder gesintert werden unter Bildung von festen schwammartigen Teilchen der gewünschten Größe.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß in der Flüssigkeit auch eine solche Menge Wärmeträgermaterial gelöst wird, die vorzugsweise ausreichend ist für Mengen von gelöstem Spaltmaterial und gelöstem Wärmeträgermaterial, damit sie im Verhältnis ihres Eutektikums auftreten.

6. Verfahren nach Anspruch 4 und 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Flüssigkeit auch eine Lösung einer Substanz, z. B. eine Thoriumverbindung enthält, die durch Einwirkung von Neutronen in aktives spaltbares Material umgewandelt werden kann.

7. Kernreaktor, in dem ein trockenes, körniges Gemisch, das das spaltbare Material und einen Wärmeträger, der auch ein Bremsstoff sein kann, enthält, im Kreislauf durch die Reaktionszone und durch einen Kühler außerhalb der Reaktionszone geleitet wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus kleinen und festen schwammartigen, vorzugsweise gesinterten Kügelchen mit einem Durchmesser zwischen etwa 50 und 300 μ, vorzugsweise von etwa 175 μ, besteht.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Schweizerische Patentschrift Nr. 275 951.