DE3322637C2 - - Google Patents
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Description
Es gibt viele Fälle, in denen es erwünscht oder notwendig
ist, große Mengen von Wasserstoff und/oder seinen
Isotopen aus einer besonderen Umgebung zu entfernen.
Es kann zum Beispiel notwendig sein, Wasserstoff aus einem
Strom von Erdgas zu entfernen, um ihn von anderen Gaskomponenten,
wie Methan oder anderen Kohlenwasserstoffen
zu trennen. Dabei handelt es sich um große Gasmengen
bei hohen Gasfließraten. Um Wasserstoff abzutrennen,
kann das Gasgemisch über ein Bett eines Wasserstoff
absorbierenden Materials oder eines nicht verdampfbaren
Gettermaterials geleitet werden. Diese Materialien sind
gewöhnlich gegenüber Kohlenwasserstoffen inert, die daher
nicht sorbiert werden. Die meisten nicht verdampfbaren
Gettermaterialien sind metallisch oder haben eine metallische
Komponente, die, nach Sorption großer Mengen Wasserstoff,
versprödet und ein sehr feines Pulver bildet. Dieses sehr
feine Pulver kann im Gasstrom weggetragen werden, und
es kann schwierig sein, es wirksam zurückzugewinnen.
Der Verlust der Teilchen bedeutet einen Verlust an gewonnenem
Wasserstoff. Es ist auch bekannt, daß sehr
feine Metallteilchen in dieser Umgebung eine unkontrollierte
Explosionsgefahr darstellen. Feine, mit Wasserstoff
beladene Metallteilchen im Gasstrom wirken auch
schmirgelnd und können die Zerstörung von Komponenten,
wie Ventilen oder Pumpen aufgrund dieser abrasiven
Wirkung hervorrufen.
Versuche mit Fusionsreaktoren zum Überführen von Masse in Energie, indem sie
leichte Atome zusammenfügen, sind bekannt. Es sind viele verschiedene
nukleare Fusionsreaktionen denkbar.
Diese benutzen die Isotope von Wasserstoff. Es sind
drei Wasserstoffisotopen bekannt, nämlich Wasserstoff,
Deuterium und Tritium.
Um eine Nettoenergieausbeute zu erzielen müssen die
Fusionsreaktionen bei hohen Temperaturen erfolgen.
Der Energieerzeugungsprozeß, der bei der tiefsten
Temperatur ablaufen kann und daher der am leichtesten
erhoffte Fusionsprozeß in der Praxis ist, ist die
Kombination eines Deuteriumkerns mit einem Tritiumkern.
Die Produkte sind energiereiches Helium-4 (⁴He), das
übliche Isotop von Helium (das auch ein Alphateil
genannt wird) und ein energiereicheres freies Neutron.
Der Heliumkern trägt etwa ein Fünftel der gesamten
freigesetzten Energie, und das Neutron trägt die verbleibenden
vier Fünftel.
Deuterium kann leicht aus gewöhnlichem Wasser extrahiert
werden. Die Oberflächenwässer der Erde dürften
mehr als 10¹⁸ Tonnen Deuterium aufweisen, eine praktisch
unerschöpfbare Menge. Das Tritium kann groß-technisch
durch Bestrahlung von angereichertem ⁶Li mit 14 MeV-
Neutronen ⁶Li (n, α) ³H aus einem Spaltreaktor erzeugt
werden.
Um aus dem Reaktor Energie abzuführen ist er von
einer Neutronen-absorbierenden "Hülle" (Blanket)
umgeben. Die Neutronen geben ihre kinetische Energie
als Wärme in der Hülle ab. Diese Wärme kann beispielsweise
zum Betrieb herkömmlicher Turbinen zur Erzeugung
von Elektrizität verwendet werden.
Die Wärme aus der Hülle kann in vielen verschiedenen
Weisen abgezogen werden. Die Hülle selbst kann aus
einem flüssigen Metall bestehen, das kontinuierlich
durch einen Wärmeaustauscher zirkuliert und dann in
die Umgebung der Hülle zurückgeführt wird. Unglücklicherweise
umfaßt dies das Pumpen von flüssigem Metall durch
hohe magnetische Felder und komplexe Geometrien.
Alternativ kann die Hülle ein fester Neutronenabsorber
sein, über den ein flüssiges oder gasförmiges Kühlmittel
strömt, wie Hochdruckdampf oder ein Edelgas, wie Helium.
Da das als Reaktorbrennstoff benötigte Tritium teuer
ist, kann die Hülle selbst als Quelle von Tritium verwendet
werden. Wenn die Hülle Lithium oder eine Lithiumlegierung
mit anderen Elementen, wie Wasserstoff,
Deuterium, Blei oder Blei und Aluminium ist, oder aus
anderen Verbindungen auf Lithiumbasis besteht, wie
Li₂SiO₃, erzeugt das Lithium des Hüllenmaterials Tritium,
wenn es mit Neutronen aus dem Fusionsreaktor bestrahlt
wird.
Die folgenden Ausführungen beziehen sich zwar häufig
auf Tritium, es sei jedoch darauf hingewiesen, daß
auch etwas Wasserstoff und Deuterium in der Hülle durch
(n, p) und (n, d) Reaktionen gebildet werden und sich
in entsprechender Weise wie Tritium verhalten.
Tritium hat nur eine geringe Löslichkeit im Hüllenmaterial
und fängt daher schnell an, aus dem festen oder flüssigen
Brutmaterial zu diffundieren, was einen hohen Tritiumgaspartialdruck
ergibt und beträchtliche Schwierigkeiten
bezüglich des Einschließens von Tritium erzeugt, insbesondere,
wenn das Kühlmittel ein flüssiger Brüter ist.
Einige dieser Schwierigkeiten können erleichtert werden,
wenn man einen Brüter auf Lithiumbasis in fester Form
als einzigen Brüter benutzt und ein Edelgas-Kühlmittel
oder ein Spülgas benutzt um das Tritium wegzunehmen
wie es erzeugt wird. Das Tritium muß dann in reiner
Form vom Edelgas-Kühlmittel oder vom Spülgas abgetrennt
werden.
Das Gemisch von Tritium und Edelgas kann durch eine
Reinigungskammer geleitet werden, welche gepulvertes
Gettermaterial enthält um nur das Tritium zu sorbieren,
da das Edelgas inert ist und nicht sorbiert wird. Da
jedoch die hier anfallenden Tritiummengen recht groß
sind, kann das Getterpulver leicht verspröden und
zu einem solch feinen Pulver zerkrümmeln, daß es schwierig
sicher zu handhaben ist. Wenn die Reinigungskammer beschädigt
wird, können Teilchen des sehr feinen Pulvers
entweichen, die radioaktives Tritium enthalten. Wenn
sich das Pulver zufällig entzündet, kann auch dies die
Freisetzung von radioaktivem Pulver in die Umgebung
bewirken.
Es ist auch nicht möglich, das Getterpulver mit dem
Lithiumbrütermaterial zu mischen, da die gleiche zerkrümelnde
Wirkung und die gleichen Gefahren auftreten
können. Überdies ist es schwierig, das radioaktives
Tritium enthaltende Getterpulver vom Brütermaterial
ohne Anwendung komplexer und teurer Arbeitsweisen
vollständig zu trennen.
Es wurde vorgeschlagen, das nicht verdampfbare Getterpulver
in Schalen zwischen flache poröse Deckplatten
zu lagern, jedoch führt dies zu einem nicht kontinuierlichen
Verfahren, da der Gasfluß periodisch
zur Entfernung der Schalen unterbrochen werden muß.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Sorptionspellet
für Wasserstoffisotopen bereitzustellen, welches
das Entweichen von losen Teilchen von Gettermaterial
verhindert und das in einem kontinuierlichen Verfahren
zur Sorption von Wasserstoffisotopen in einem Gasstrom
benutzt werden kann,
sowie ein Tritiumsorptionspellet und
seine Verwendung zur Tritiumrückgewinnung bei der
Technologie der Fusionsreaktoren bereitzustellen, die frei
von einem oder mehreren der Nachteile der bisherigen
Gettervorrichtungen oder Tritiumrückgewinnungsmethoden sind
und schließlich die Bereitstellung eines
Tritiumsorptionspellets und seine Verwendung zur
Tritiumrückgewinnung aus einem Edelgaskühlmittel oder einem
Spülgas der Brüterhülle eines Fusionsreaktors.
Aus der DE-OS 2 64 036 sind bereits Körper zur
Wasserstoffisotopensorption bekannt, bestehend aus einem
Gettermaterial, das mit einer kontinuierlichen Schicht aus
Nickel bedeckt ist, das für die Wasserstoffisotopen bei den
Betriebstemperaturen eines Reaktors permeabel ist, so daß
die Isotopen nach dem Fickschen Gesetz durch die
Nickelhülle diffundieren. Das Gettermaterial liegt als
fester Kern vor, das dann, wenn der Kern nicht vollständig
von Nickel bedeckt wäre, allmählich zerbröselt.
Die GB-PS 8 24 091 zeigt keine Gettermaterialien, sondern
zusammengesetzte Metallpulver aus wenigstens zwei
verschiedenen Metallen, wobei auf ein dispergiertes Metall
aus einer Lösung des zweiten Metalls durch reduzierendes Gas
dieses zweite Metall auf die dispergierten Metallteilchen
aufgefällt wird.
Im Gegensatz dazu wird die Aufgabe der Erfindung durch den
Gegenstand der Patentansprüche gelöst, also ein
Sorptionspellet für Wasserstoffisotopen bereitzustellen, mit einer Schale aus
porösem, gesintertem Metallpulver, die ein gepulvertes nicht
verdampfbares Gettermaterial umschließt, wobei die Porosität
der Metallschale ausreichend ist, um die Sorption von
Wasserstoffisotopen nach Aktivierung des nicht verdampfbaren
Gettermaterials zu gestatten, während das Entweichen von
losen Teilchen des Gettermaterials vermieden wird.
Die folgende Beschreibung und die beigefügte Zeichnung
erläutern die Erfindung. Es bedeuten:
Fig. 1 zeit eine schematische Querschnittsansicht eines
Sorptionspellets für Wasserstoffisotopen gemäß der
Erfindung;
Fig. 2 zeigt eine schematische Querschnittsansicht eines
Edelgasreinigers unter Verwendung von
Sorptionspellets für Wasserstoffisotopen gemäß der
Erfindung zur Entfernung von Wasserstoffisotopen aus
einem Edelgas oder Spülgas der Brüterhülle eines
Fusionsreaktors; und
Fig. 3 zeigt eine schematische Darstellung eines Verfahrens
zur Entfernung von Wasserstoff aus einer an
Wasserstoff reichen Zone.
Jedes Sorptionspellet für Wasserstoffisotopen besteht
vorzugsweise aus einer praktisch sphärischen Schale aus gesintertem
porösem Metall, welche ein nicht verdampfbares Gettermaterial
umschließt.
Jedes Metall kann verwendet werden,
das der Arbeitsumgebung widerstehen kann und in Pulverform
verfügbar ist und das eine zusammenhängende
poröse Masse nach Erhitzen auf ausreichend tiefe
Temperatur, um dem nicht verdampfbaren Gettermaterial
keinen Schaden zuzufügen, bildet. Unter anderem sind
Stahl, Eisen, Nickel und Kobalt geeignet. Ein bevorzugtes
Metall ist Edelstahl. Ein weiteres bevorzugtes
Material ist Nickel, da es magnetisch ist und seine
magnetischen Eigenschaften bei der Handhabung der
Pellets ausgenutzt werden können. Das Metallpulver kann
jeden Durchmesser haben, der zur Bildung der porösen
Schale geeignet ist und kann zweckmäßig 5 µm bis 200 µm
und vorzugsweise 40 µm bis 120 µm betragen. Bei kleineren
Durchmessern ist es schwieriger, den Prozeß der Teilsinterung
zu steuern, und es besteht die Gefahr, daß die
Schale nicht genügend porös ist, um einen ausreichenden
Durchtritt von Wasserstoffisotopen zum Gettermaterial
zu gestatten. Bei größeren Durchmessern ist die Porosität
so, daß Teilchen des Gettermaterials durch die Schale
entweichen könnten.
Der Außendurchmesser der Schale kann zwischen 0,2 und
5 cm sein und ist vorzugsweise zwischen 0,3 und 1,5 cm,
während die Schalendicke etwa 0,5 bis 2 mm betragen kann.
Das von der Schale umschlossene Gettermaterial kann jedes
nicht verdampfbare Gettermaterial sein, das zur reversiblen
Sorption von Wasserstoffisotopen befähigt ist, wie Titan,
Zirkonium, Tantal oder Niob sowie Legierungen und Gemische
von 2 oder mehr der obigen oder mit anderen Metallen,
welche ihre Sorptionskapazität nicht wesentlich vermindern.
Die bevorzugten nicht verdampfbaren Gettermaterialien
sind diejenigen, welche ein gesintertes Gemisch von gepulvertem
Zirkonium oder Titan und ein Antisintermittel
enthalten. Das Zirkonium oder Titan liegt als feines
Pulver vor, das durch ein US-Standardsieb von 0,074 mm
lichter Maschenweite und vorzugsweise durch ein
US-Standardsieb von 0,037 mm lichter Maschenweite.
Das Antisintermittel kann aus der Gruppe gewählt
werden, welche C, Zr-Al-Legierungen und Ti-V-Fe- oder Zr-V-Fe-Legierungen umfaßt.
Die Zr-V-Fe- und Ti-V-Fe-Legierungen sind besonders
brauchbar, wenn das Gettermaterial zur Wasserstoffisotopensorption
bei verhältnismäßig tiefen Temperaturen befähigt
gemacht werden muß.
Das Antisintermittel ist als Pulver vorhanden, welches
durch ein US-Standardsieb von 0,25 mm lichter Maschenweite
und vorzugsweise durch ein US-Standardsieb von
0,125 mm lichter Maschenweite geht. Das Pulver ist also
im allgemeinen gröber als die Zirkonium- oder die Titanteilchen.
Im Betrieb werden die Sorptionspellets in den Strom von
Gas eingebracht, welcher das zu gewinnende Wasserstoffisotop
enthält. Dies kann beispielsweise ein Strom von
Erdgas sein, welcher Wasserstoff enthält, oder es kann
das Edelgaskühlmittel oder Spülgas in der Brüterhülle
eines Fusionsreaktors sein. Sie können beispielsweise
durch Induktionsheizung vor der Einführung in den Gasstrom
aktiviert werden oder, wenn das Gettermaterial bei
tiefen Temperaturen aktivierbar ist, kann die Temperatur
des Gases ausreichend sein um ihre Aktivierung und die
Sorption von Wasserstoffisotop(en) zu erzielen.
Die Pellets können auch in dem Brüterblanket in enger
räumlicher Nachbarschaft mit dem Brütermaterial angeordnet
sein.
Die Sorptionspellets können daher bei jeder Anwendung
benutzt werden, wo große Mengen von Wasserstoff und/oder
seinen Isotopen sorbiert werden müssen und der Bildung
von feinen Gettermetallteilchen und ihre Freisetzung
in den Gasstrom gefährlich sein könnte.
Der Wasserstoff, der in der vorliegenden Erfindung anwendbar
ist, umfaßt alle Isotopen von Wasserstoff und
kann somit H₂, D₂, T₂, HD, HT oder DT sein.
Die Erfindung ist besonders brauchbar bei schwerem
Wasserstoff, worunter Deuterium und/oder Tritium zu
verstehen ist.
Es sei nun auf die Zeichnungen und insbesondere auf
Fig. 1 Bezug genommen. Diese zeigt eine schematische
Querschnittsansicht eines Sorptionspellets 10 für Wasserstoffisotope
mit einer praktisch sphärischen Schale
12 aus porösem gesintertem Metallpulver, vorzugsweise
Edelstahlpulver mit einer Teilchengröße von zwischen
5 µm und 200 µm und vorzugsweise zwischen 40 µm
und 120 µm. Der Durchmesser der Schale ist zwischen
0,2 cm und 5 cm, und ihre Dicke ist zwischen 0,5 und
2 mm. Ein nicht verdampfbares Gettermaterial 14 ist
von der sphärischen Schale 12 umschlossen und umfaßt
ein gesintertes Gemisch von Zirkonium und einem Antisintermittel,
das aus der Gruppe C, einer Zr-Al-Legierung
und vorzugsweise einer 84% Zr- 16% Al-Legierung (Gew.-%)
oder einer Ti-V-Fe-Legierung oder einer Zr-V-Fe-Legierung
und vorzugsweise einer Legierung, deren Zusammensetzung
in Gewichtsprozent beim Auftragen auf ein ternäres
Zusammensetzungsdiagramm: Gewichtsprozent Zr, Gewichtsprozent
V und Gewichtsprozent Fe innerhalb eines
Vielecks liegt, das an seinen Ecken die Punkte wie
folgt definiert hat:
i) 75% Zr - 20% V - 5% Fe
ii) 45% Zr - 20% V - 35% Fe
iii) 45% Zr - 50% V - 5% Fe
ii) 45% Zr - 20% V - 35% Fe
iii) 45% Zr - 50% V - 5% Fe
Das Sorptionspellet wird hergestellt durch Zusammenmischen
von Zirkoniumpulver und dem Antisintermittel,
Einbringen des Gemisches in eine sphärische Form und
Aufheizen im Vakuum auf etwa 800°C bis 1200°C für
mehrere Minuten. Nach Abkühlen auf Zimmertemperatur
wird die gesinterte Kugel von Gettermaterial in eine
zweite größere sphärische Form eingebracht, die mit
dem Pulver des Schalenmetalls ausgekleidet ist.
Die zweite Form wird dann unter Vakuum auf etwa
die gleiche Temperatur für eine ausreichende Zeit
erhitzt um der sphärischen Schale die erforderliche
Porosität zu verleihen. Die Porosität der Schale muß
ausreichend sein, um die Sorption von Wasserstoffisotopen
aus einem Gasgemisch nach Aktivierung des nicht verdampfbaren
Gettermaterials zu gestatten, während das
Entweichen von losen Teilchen an Gettermaterial, die
sich aus der Sorption von großen Mengen Wasserstoffisotopen
ergeben, vermieden wird.
Alternativ kann das Gemisch von Getterpulver einfach
mechanisch zur Form einer zusammenhängenden sphärischen
Gestalt gepreßt und dann durch Eintauchen in ein Bad
von Metallpulver, das mit einem Binder gemischt ist,
um eine Schale zu bilden, bedeckt werden. Dieses Pellet
wird dann in einem Vakuum erhitzt, um das gleichzeitige
Sintern des Gettermaterials und der Schale zu bewirken.
Fig. 2 zeigt einen Edelgasreiniger 16 zur Entfernung
von Tritium aus Helium in einem Fusionsreaktor. Der
Edelgasreiniger 16 umfaßt einen Gaseinlaß 18, der
an eine Tritiumsorptionskammer 20 angesetzt ist, sowie
einen Gasauslaß 22. Ein Einfülltrichter 24, welcher
Tritiumsorptionspellets 26, 26′ usw. enthält, die
identisch sind mit dem Pellet 10, ist ebenfalls an
die Sorptionskammer 20 angesetzt, und zwar mittels
eines nicht metallischen Rohres 28 und Ventilen
30, 32. Eine Induktionsheizspule 34 umgibt das Rohr 28.
Ein Auslaß 36 für die Tritiumsorptionspellets ist ebenfalls
mit zwei Schleusen 38, 40 versehen.
Durch geeigneten Betrieb der Ventile bzw. Schleusen
30, 32, 38, 40 wird bewirkt, daß Tritiumsorptionspellets
durch die Sorptionskammer 20 gehen. Die Pellets werden
daran gehindert, in den Gaseinlaßstutzen 18 oder
in den Gasauslaß 22 einzutreten, indem Absperrorgane
aus Drahtnetz 42 bzw. 44 vorgesehen sind. Heißes Helium
von der Reaktorhülle, gemischt mit Tritium, wird durch
die Sorptionskammer 20 geführt, und das Tritium kommt
in Kontakt mit den Tritiumsorptionspellets, worauf es
sorbiert wird. Wenn die Temperatur des Heliums unzureichend
ist, um das Gettermaterial der Tritiumsorptionspellets
zu aktivieren, dann kann die Induktionsheizspule 34
benutzt werden, um das Material während des Durchtritts
der Pellets durch das nichtmetallische Rohr 28 zu
aktivieren, bevor sie in Sorptionskammer 20 eintreten.
Nach Entfernung der Pellets von der Sorptionskammer können
sie sicher gehandhabt werden ohne Verlust an Gettermaterialteilchen,
und sie können im Vakuum erhitzt werden, um das
sorbierte Tritium zurückzugewinnen.
Fig. 3 zeigt eine schematische Darstellung 300 eines
Verfahrens unter Verwendung der erfindungsgemäßen Pellets
zur Entfernung von Wasserstoff aus einer wasserstoffreichen
Zone 302. Eine Quelle 304 von Pellets gemäß der
Erfindung ist vorgesehen und mit der wasserstoffreichen
Zone 302 durch geeignete Verbindungsmittel 306 verbunden,
die geeignet angepaßt sind, um einen kontinuierlichen
Strom von Pellets in die wasserstoffreiche Zone 302 zu gestatten.
Die Pellets kommen mit dem Wasserstoff in Berührung,
der in der wasserstoffreichen Zone vorhanden ist und
absorbieren dort den Wasserstoff. Die Pellets werden
aus der wasserstoffreichen Zone 302 mittels einer zweiten
Verbindungseinrichtung 308 entfernt, welche zu einem
Pelletsammler 310 führt. Die Pellets können dann zur
Entfernung des Wasserstoffs erhitzt werden.
Die wasserstoffreiche Zone kann ein Edelgas sein, das
mit schwerem Wasserstoff verunreinigt ist, wobei der
Ausdruck wasserstoffreich jeden Prozentsatz an schwerem
Wasserstoff bedeutet, den man vom Edelgas entfernen
will.
Claims (4)
1. Pellets zur Wasserstoffisotopensorption mit einer
sphärischen Schale aus Metall und einem Kern aus einem
aktivierten, nicht verdampfbaren Gettermaterial, das von
dieser Schale umschlossen ist, wobei die Sorption der
Wasserstoffisotopen aus einem Gasgemisch durch die
Metallschale erfolgt, dadurch gekennzeichnet, daß der
Kern aus einem gepulverten Gettermaterial und die Schale
aus einem porösen, gesintertem Metallpulver besteht,
wobei die Schale das Entweichen loser Teilchen des
Gettermaterials verhindert.
2. Pellets nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
- a) das Metallpulver (der Schale) ein Pulver aus einem Edelstahl mit einer Teilchengröße zwischen 40 µm und 120 µm ist und die Schale einen Durchmesser zwischen 0,2 cm und 5 cm und eine Dicke von 0,5 bis 2 mm aufweist, und
- b) der Gettermaterial-Kern aus einem gesinterten Gemisch von gepulvertem Zirkonium und einem Antisintermittel besteht, wobei das Antisintermittel mindestens eine der folgenden Substanzen enthält: C, Zr-Al-Legierungen, Ti-V-Fe-Legierungen und Zr-V-Fe-Legierungen.
3. Verwendung der Pellets nach Anspruch 1 zur Entfernung von
schwerem Wasserstoff aus einem mit schwerem Wasserstoff
verunreinigten Edelgas.
4. Verwendung der Pellets nach Anspruch 2 zur Sorption von
Tritium aus einem Gasgemisch von Edelgas und Tritium.
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