DE3046539A1 - Verfahren und vorrichtung zum herstellen von tritium - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zum herstellen von tritium

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DE3046539A1
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Rudolf Hermann Del Mar Calif. Brogli
James Lewis Solana Beach Calif. Kaae
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Description

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Beschreibung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und.eine Vorrichtung zum Herstellen von Tritium in einem Kernreaktor.
Tritium wurde bisher allgemein aus dem Lithiumisotop der Masse 6 durch Absorption von langsamen Neutronen und der daraus folgenden Umwandlung hergestellt, bei der ein Atom Tritium und ein oC-Teilchen (d. h. ein Heliumatomkern) erzeugt werden und die als eine (n, OC)-Reaktion bezeichnet wird. Lithium enthält natürlicherweise etwa 7,49 % des Isotops Li , während der Rest aus dem Isotop Li besteht. Die kommerzielle Herstellung wurde in der Weise durchgeführt, daß man Lithium in seiner natürlichen oder in angereicherter Form innerhalb eines abgedichteten, doppelwandigen Behälters, der für Wasserstoff undurchlässig ist und im Reaktorkern eines Plutoniumerzeugungsreaktors angeordnet wurde, verwendet hat. Lithium wurde in der Form einer Legierung mit Magnesium oder Aluminium verwendet, und es ist auch in Oxidform verwendet worden. Diese großen wassergekühlten Reaktoren, die entweder graphitmoderierte oder schwerwassermoderierte Reaktoren sind,, erzeugen Tritium im wesentlichen als ein Nebenprodukt bei der Plutoniumherstellung, und infolge des dauernd zunehmenden Bedarfs an Tritium (der wesentlich vergrößert werden wird, wenn die Fusionstechnologie wirtschaftlich durchführbar wird), sind zusätzliche wirtschaftliche Verfahren zum Herstellen von Tritium wünschenswert.
Es wurde gefunden, daß gasgekühlte, graphitmoderierte Hochtemperaturreaktoren (HTGRs) eine ausgezeichnete doppelte Möglichkeit bieten, nämlich sowohl Tritium als auch elektrische Nutzleistung herzustellen, und zwar unter Benutzung der derzeitigen Technologie. Diese Reaktoren haben
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inhärent ein relativ hohes Konversionsverhältnis, durch den überschüssige Neutronen aus spaltbarem Material für das Brüten von brütbarem Material bzw, für das Umwandeln von brütbarem Material in thermisch spaltbares Material verfügbar gemacht werden/ diese überschüssigen Neutronen sind bisher dazu verwendet worden, Uran 233 aus Thorium zu brüten. Wenn man kleine beschichtete Teilchen, die Lithium enthalten und als individuelle Druckbehälter dienen, welche Tritium zurückhalten, als Targetmaterial innerhalb der Brennstoffelemente verwendet, welche den Reaktorkern eines gasgekühlten, graphitmoderierten Kernreaktors bilden, dann kann die Herstellung von Tritium durchgeführt werden, ohne daß die Stromerzeugungsfunktion eines solchen Kernreaktors unterbrochen werden muß und ohne daß wesentliche Gefahren für die Sicherheit erwachsen. Im wesentlichen alles Tritium, das in den Lithiumtargetteilchen erzeugt worden ist, wird in diesen zurückgehalten; sollten jedoch geringere Mengen an Tritium aus den Beschichtungen heraus entweichen, so lassen sie sich aus dem primären Kühlgasstrom gewinnen bzw. durch Aufarbeitung extrahieren. Das Tritium wird nachfolgend auf die Brennstofflebensdauer der Brennstoffelemente gewonnen bzw. durch Aufarbeitung abgetrennt. Gewöhnlich werden die Brennstoffelemente erst aus dem Reaktor entfernt, und das Tritium wird dann durch Erhitzen in einer für diesen Zweck ausgeführten Anlage gewonnen bzw. aufgearbeitet. Die Gewinnung bzw. Aufarbeitung von Tritium kann auch als Teil der Aufarbeitung des gesamten Brennstoffelements und der Rückgewinnung des übriggebliebenen spaltbaren ürans durchgeführt werden.
Mit der Erfindung sollen ein verbessertes Verfahren und eine verbesserte Vorrichtung zum Herstellen von Tritium in einem Kernreaktor zur Verfügung gestellt werden. Das Verfahren zum Herstellen von Tritium aus einer Lithiumverbindung in einem Kernreaktor zeichnet sich gemäß der Erfindung dadurch aus, daß man kleine beschichtete Teilchen aus-
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bildet, die Kerne aufweisen, welche eine Lithiumverbindung enthalten, sowie ein innere Beschichtung aus porösem Material und eine äußere gasdichte Beschichtung aus relativ dichtem Material; daß man die beschichteten Teilchen mit thermischen Neutronen in einem gasgekühlten Kernreaktor bestrahlt, so daß die Umwandlung eines Hauptteils der Lithium -Nuclide unter Bildung von Helium und Tritium bewirkt wird; und daß man das Tritium aus den Teilchen gewinnt bzw. von den Teilchen abtrennt. Es sei an dieser Stelle darauf hingewiesen, daß der Begriff "Beschichtung" zusammenfassend für die Begriffe "Umhüllung, Überzug, Beschichtung, Belag, Coating" verwendet wird.
Die Erfindung sei nachstehend unter Bezugnahme auf die Fig. 1 bis 5 der Zeichnung anhand einiger, besonders bevorzugter Ausführungsformen in näheren Einzelheiten erläutert; es zeigen:
Fig. 1 eine perspektivische Ansicht einer Brennstoffelementaus führung, die in dem prismatischen Kern eines gasgekühlten Kernreaktors verwendbar ist und für die Herstellung von Tritium mittels des Verfahrens nach der Erfindung verwendet werden kann;
Fig. 2 eine schematische Ansicht, die einen Kernreaktor veranschaulicht, der einen Reaktorkern aufweist, welcher aus Brennstoffelementen der in Fig. 1 gezeigten Art ausgebildet ist;
Fig. 3 einen teilweisen Schnitt durch eines der in Fig. 1 gezeigten Brennstoffelemente;
Fig. 4 einen teilweisen Schnitt durch eine alternative Ausführungsform eines Brennstoffelements entsprechend der Fig. 3; und
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Pig. 5 eine im Maßstab vergrößerte Ansicht eines Targetteilchens der Art, wie es in dem Brennstoffelement der Fig. 1 verwendet werden kann.
Es sind gasgekühlte, graphitmoderierte Hochtemperaturkernreaktoren entwickelt worden, in denen Wärme, die durch Kernspaltung erzeugt worden ist, dazu benut2t wird, Dampf in Dampfgeneratoren zu erzeugen, der dann seinerseits dazu verwendet wird, Turbinen zur Erzeugung von Elektrizität anzutreiben und Wärme für andere Anwendungen zu liefern. In solchen Reaktoren wurden Kerne benutzt, die aus Brennstoffelementen aufgebaut sind, welche vom Typ prismatischer Blöcke sind und Kühlmittellöcher enthalten, die sich axial durch dieselben hindurch erstrecken und im Abstand zwischen parallelen, langgestreckten Brennstoffkammern vorgesehen sind; es wurden auch Kerne verwendet, die aus einem Bett von sphärischen Graphitkugeln gebildet sind, welche statistisch innerhalb eines Druckbehälters angeordnet sind und Durchgangskanäle für Kühlmittelgas durch die Zwischenräume des Betts bilden (ein solcher Reaktorkern wird allgemein als ein sogenannter Pebble-Bed-Reaktorkern oder Kugelhaufenreaktorkern bezeichnet). Es ist spezieller Kernbrennstoff für solche Kernbrennstoffelemente in der Form von kleinen Teilchen vorgesehen worden, die Beschichtungen haben, welche die Funktion von spaltproduktdichten Druckbehältern erfüllen. Solche Brennstoffteilchen besitzen einen Kern aus spaltbarem Material, beispielsweise Uran, das mit dem Isotop 235 angereichert ist, in Carbidform oder in Oxidform oder als eine Mischung aus Urancarbid und Uranoxid. Diese Kerne weisen oft auch Thorium als Verdünnungsmittel und brütbares Material auf. Beispiele derartiger Kernbrennstoffteilchen sind in näheren Einzelheiten in der US-PS 3 649 452 beschrieben, deren Inhalt durch diese Bezugnahme mit zum Offenbarungsinhalt der vorliegenden Anmeldung gemacht wird. Solche Ausführungen von Kern-
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brennstofftellchen haben sich als besonders gut geeignet für gasgekühlte Kernreaktoren erwiesen.
In Fig. 2 ist ein gasgekühlter Kernreaktor vom Prlsmakern-Typ veranschaulicht/ in dem Brennstoffelemente 11 (Fig. 1) in der Form von Graphitblöcken 13 verwendet werden, die hexagonal© obere und untere Oberflächen 15 haben/ welche durch senkrechte Seitenflächen 19 miteinander verbunden sind. Der Kernreaktorkern 21 ist aus einer Mehrzahl von vertikalen Säulen solcher Brennstoffelemente 11 ausgebildet, und zwar sind diese Brennstoffelemente Innerhalb eines Druckbehälters 23 übereinander gestapelt. Der Brennstoffelementblock 13 1st mit einer Mehrzahl von Kühlmittellöchern 25 (Fig. 3 und 4) versehen, die gemäß einer konstanten dreieckigen Teilung angeordnet sind. Die Kühlmittellöcher 25 erstrecken sich von der Oberseite zur Unterseite axial durch die Blöcke und bilden die Durchgangskanäle für das Kühlmittelgas/ vorzugsweise Helium/ damit dieses die von den Kernspaltungsreaktionen erzeugte Wärme abführt. Brennstoff kammern 27, die einen etwas geringeren Durehmesser als die Kühlmittellöcher 25 haben, sind in einer dreieckigen Anordnung von geringerem Abstand vorgesehen, so daß jedes Kühlmittelloch von einer Anzahl von Brennstoffkammern umgeben ist.
Um die Fluchtung der einzelnen Brennstoffelemente 11 in gestapelten Säulen zu erleichtern/ ist jeder der Blöcke 13 mit kurzen Stiften 31 versehen, die von der oberen Endoberfläche jedes Brennstoffelements vorstehen und von entsprechenden Hohlräumen aufgenommen werden, welche in der unteren Endoberfläche vorgesehen sind. Die Stifte 31 und die Hohlräume fluchten mit einzelnen Kühlmittellöchern bzw. stellen eine Fluchtung zwischen den einzelnen Kühlmittellöchern her.
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Der Reaktorkern 21, der aus diesen Säulen von Brennstoffelementen aufgebaut ist, befindet sich innerhalb eines Druckkessels 23 aus einem vorgespannten Beton oder einem mit nachträglicher Vorspannung versehenen Beton oder dergl., der eine innere Stahlauskleidung 33 haben kann. In einer auf dem Gebiet der Kernreaktortechnik an sich bekannten Weise ist ein umgebender Reflektor 35 mittels nicht mit Brennstoff versehenen prismatischen Graphitblöcken gebildet. Das primäre Heliumkühlgas wird mittels Gebläsen 37, die vorzugsweise in geeigneten, im Druckbehälter 23 befindlichen Hohlräumen vorgesehen sind, durch den Kern 21 nach abwärts umgewälzt. Damit der primäre Kühlmittelstrom auf den Druckbehälter 23 begrenzt wird, sind außerdem Dampferzeuger 39 in Hohlräumen innerhalb des Druckbehälters vorgesehen. Das primäre Heliumkühlgas wird demgemäß mittels der Gebläse 37 durch den Reaktorkern 21 umgewälzt, in dem es Wärme aufnimmt, und dann durch die Dampferzeuger 39, in denen es seine Wärme mit einem sekundären Kühlmittelstrom in der Form von Wasser austauscht, das in Dampf umgewandelt wird. Die Gebläse 37 saugen das primäre Kühlmittel von den Dampferzeugern 39 ab und führen es im Kreislauf zurück nach abwärts durch den Kern, so daß es erneut durch diesen hindurchgeht; die Gebläse können ihre Saugleistung von den Dampferzeugern 39 erhalten.
Es wurde gefunden, daß nur sehr geringe Abwandlungen an der Ausführung eines vorhandenen heliumgekühlten, graphitmoderierten Hochtemperaturreaktors erforderlich sind, wenn Targetteilchen, die Lithium enthalten, zusammen mit Kernbrennstoff in den einzelnen Brennstoffelementen 11 eingeschlossen werden. Die Targetteilchen sind neutronisch mit der Kernspaltungsreaktion verträglich und können anstelle von verbrennbarem Giftstoff (beispielsweise Bor), der normalerweise in solchen Brennstoffelementen enthalten sein würde, und auch anstelle des meisten Teils des brütbaren Thoriums verwendet werden. In Brennstoffelementen 11 von
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prismatischer Ausführung begrenzen die Brennstoffkammern 27 allgemein ein Volumen, das für die Unterbringung von Kernbrennstoffmaterial verfügbar ist. Wenn ein heliumgekühlter, graphitmoderierter Hochtemperaturreaktor für die Herstellung von Tritium verwendet wird, werden nur ungefähr 3 % bis etwa 5 % des Volumens der Brennstoffkammern von dem Targetteilchenmaterial eingenommen, und der Rest des verfügbaren Volumens enthält Kernbrennstoffmaterial.
Lithium hat einen extrem großen Absorptionsquerschnitt, der etwa gleich 953 barn ist, für Neutronen im thermischen Energiebereich und eine entsprechende daraus folgende Umwandlungsfähigkeit zur Herstellung von Tritium und Helium. Infolgedessen ist Lithium inhärent selbstabschirmend, und damit eine leistungsfähige Umwandlung von Li zu Tritium erreicht wird, ist es wichtig, das Lithium über den gesamten Reaktorkern zu verteilen. Eine ausgezeichnete Verteilung läßt sich dadurch erreichen, daß man kleine Kerne oder Kernchen aus einer Lithiumverbindung bildet, die eine Größe in der Größenordnung von etwa 3oo bis 1ooo μΐη haben, und daß man diese Kerne mittels äußerer Beschichtungen, welche die Kerne vollständig umgeben, im Abstand voneinander hält. Durch Anordnen von einigem Targetmaterial in jeder der Brennstoffkammern 27 wird die Gesamtverteilung noch weiter verbessert.
In der in Fig. 3 dargestellten Brennstoffelementausführung sind kurze Stäbe 41 aus Targetteliehen, die mittels geeignetem Bindematerial, wie beispielsweise verkohltem Pech, miteinander verbunden sind, benachbart dem oberen und unteren Ende jeder der Brennstoffkammern 27 angeordnet, wobei gleichartige Stäbe 43 aus Kernbrennstoffmaterial den Hauptteil der Brennstoffkammern 27 in den Bereichen zwischen den oberen und unteren Targetmaterialstäben ausfüllen. Graphitstopfen 45 verschließen das obere Ende, und mittels
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Wärme zersetzbare Kunststoff-Abstandsteile 47 sind unterhalb der Stopfen vorgesehen. Diese Anordnung erleichtert die selektive Gewinnung von Tritium durch physisches scheibenförmiges Abschneiden der oberen und unteren Enden der Brennstoffelemente 11 von dem Rest und durch dann erfolgende gesonderte Aufarbeitung dieser scheibenförmig abgeschnittenen Teile zur Gewinnung von Tritium, wie nachstehend erörtert. Eine alternative Ausführungsform eines Brennstoffelements 11' ist in Fig. 4 veranschaulicht, wonach das Targetmaterial zu ziemlich flachen Scheibchen 41' geformt wird, die dann abwechselnd zwischen benachbarten Kernbrennstoffstäben 43 angeordnet werden, und zwar über die gesamte Länge jeder Brennstoffkammer 27 hinweg. Eine solche Anordnung erleichtert sogar eine bessere Verteilung im gesamten Kernreaktorkern; jedoch erleichtert sie nicht eine selektive Gewinnung von Tritium durch Verarbeiten von nur Teilen der einzelnen Brennstoffelemente.
Beispiele von repräsentativen Targetteilchen 51 sind in Fig. 5 dargestellt und weisen kleine Kerne 53 auf, die vorzugsweise eine sphäroidische Form und einen Durchmesser zwischen etwa 3oo und etwa 1ooo μπι haben. Die Kerne 53 sind von einer inneren Beschichtung 57 umgeben, die eine allgemein poröse Natur hat und das durch die Umwandlung des Lithiums gebildete Helium und Tritium aufnimmt, und diese Beschichtung ist ihrerseits von einer äußeren Beschichtung 59 umgeben, die eine gasdichte Barriere bildet, welche das Entweichen von Helium und Tritium verhindert.
Die Kerne 53 werden aus einer festen Verbindung von Lithium gebildet, die vorzugsweise bei den für die Ablagerung der umgebenden Beschichtungen aus der Dampfphase angewandten Temperaturen stabil ist. Als Kernmaterial kann Lithium in Oxidform, entweder allein oder in Verbindung
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mit einem anderen Element von schwer schmelzbarer Art verwendet werden. Beispiele sind Lithiumoxid, Lithiumaluminat (LiAlO2) und Lithiumsilikate (Li2SiO3)(Li4SiO4). Die Lithiumverbindung sollte einen Schmelzpunkt und andere Kenndaten haben, aufgrund deren sie mit den Beschichtungsvorgängen verträglich ist. Sie kann in jeder Form verwendet
werden, in der die Kerne eine genügende mechanische Stabilität haben, aufgrund deren sie physisch bzw. physikalisch für eine Behandlung in einer Beschichtungseinrichtung geeignet sind, in der eine Beschichtung aus der Dampfphase
erfolgt. Beispielsweise können kleine Kerne bzw. Körnchen
mittels eines Pulveranlagerungs- bzw. -ballungsvorgangs
oder durch Kaltpressen in Stahlformen gebildet und dann
gesintert werden, damit eine entsprechende Festigkeit und
eine höhere Dichte erzielt werden. Zum Beispiel kann Lithiumaluminatpulver in einer Form bei etwa 2oooo kPa kaltgepreßt und dann in einem Vakuum bei etwa 12oo°C während
8 Stunden gesintert werden. Kerne bzw. Körnchen, die durch Pulveranlagerung bzw. -ballung hergestellt worden sind,
können auch zur Erzielung von entsprechender mechanischer
Festigkeit gesintert werden. Wenn eine hohe Dichte erwünscht ist, können die gesinterten Kerne bzw. Körnchen
dadurch sphäroidisch gemacht werden, daß man sie durch eine heiße Zone mit einer Temperatur zwischen 18oo°C und 22oo°C fallen läßt, so daß dadurch bewirkt wird, daß sie durch
Schmelzen und Verdichtung in sphäroidische Formen gemäß
bekannter Technologie übergehen.
Allgemein werden die Kerne 53 bis auf wenigstens etwa 7o % der theoretischen Dichte verdichtet. Mit theoretischer
Dichte ist die maximalen Dichte der speziellen stöchiometrischen Verbindung gemeint. Die bevorzugte Lithiumverbindung ist Lithiumaluminat, das eine theoretische Dichte von etwa 2,55 g/cm hat. Obwohl eine Verdichtung auf eine Dichte, die sich der theoretischen Dichte nähert, möglich ist, ist es aus dem Gesichtspunkt sowohl der räumlichen Vertei-
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lung als auch der schließlich erfolgenden Aufnahme der gasförmigen Produkte aus der Lithiumumwandlung zu bevorzugen, Kerne 53 im Bereich von etwa 7o % bis 8o % der theoretischen Dichte zu verwenden.
Damit die Reaktion von Lithiumaluminat mit späteren dampfförmigen Materialien, denen es während der Beschichtungsvorgänge ausgesetzt wird, verhindert wird, wird eine undurchlässige Kohlenstoffabdichtungsschicht 55 bei einer Temperatur unterhalb von 11oo C und vorzugsweise bei einer Temperatur, die nicht höher als etwa 1ooo°C ist, aufgebracht. Eine solche Abdichtungsbeschichtung kann in einem Teilchenbett abgelagert werden, das mittels Gasströmung fluidisiert ist, oder in einer sich drehenden Trommel oder in einer anderen Art einer Bewegungs- bzw. Rührbettbeschichtungseinrichtung. Pyrokohlenstoffabdichtungsschichten sollten eine Dichte von etwa 1,8 bis 2,ο g/cm haben und sind vorzugsweise gerichtet. Eine Dicke von etwa 1o bis 3o μΐη solcher Pyrokohlenstoff schichten ergibt eine adäquate Abdichtungsbeschichtung und kann aus einer Mischung von Acetylen plus einem Inertgas, wie beispielsweise Argon, abgelagert werden.
Die poröse Schicht 57, die für die Aufnahme des Heliums und Tritiums innerhalb des kleinen Druckbehälters vorgesehen ist, ist vorzugsweise Pyrokohlenstoff, der eine Dichte zwischen etwa o,9 und 1,2 g/cm hat. Die Dicke der porösen Pyrokohlenstoffschicht 57 hängt von der Menge an Li ab, die innerhalb der Kerne 53 vorhanden ist, sowie von dem Druck, dem die äußere gasdichte Beschichtung nach ihrer Auslegung standhalten kann.
Wenn keine Beschränkungen bezüglich der Größe des Raums bestehen, der von den Targetteilchen im Kernreaktorkern eingenommen werden kann, können größere Mengen an porösem
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Material verwendet werden, damit der Aufbau von hohen Gasdrücken innerhalb der gasdichten äußeren Barriere verhindert wird. Wenn andererseits spezielle Beschränkungen die Größe des Raums begrenzen, kann eine geringere Dicke der porösen Pyrokohlenstoffschicht vorgesehen sein, und zwar zusammen mit einer etwas dickeren äußeren Beschichtung, die dem sich aufbauenden höheren Gasdruck standhält. Im allgemeinen ist es bei Kernen im Bereich von 3oo bis 5oo μπι angemessen, wenigstens etwa 75 μπι von porösem Pyrokohlenstoff zu verwenden.
Bei der äußeren Beschichtung, durch die die gasdichte Barriere ausgebildet wird, mit der das Entweichen von Tritium verhindert wird, kann eine äußere Beschichtung 59 ausgebildet werden, die eine solche aus dichtem Siliciumcarbid oder Zirkoncarbid ist. Der Reaktor kann so betrieben werden, daß die Temperatur der Targetteilchen im Bereich von etwa 9oo bis 1ooo°C sein kann, in dem sowohl dichtes Siliciumcarbid als auch dichtes Zirkoncarbid eine wirksame Barriere gegen den Durchgang von Tritium bilden . Wie bei jedem solchen Barrierenmaterial ist die Barriere um so wirksamer, je dicker das Material ist, und es sollten wenigstens 5o μπι SiC oder ZrC verwendet werden. Zum Beispiel kann eine Siliciumcarbidschicht verwendet werden, die eine Dicke von 9o μπι oder sogar eine größere Dicke hat. Die Carbidbarrierenschicht sollte eine Dichte von wenigstens 95 % der theoretischen Dichte haben. Die Ablagerung von Siliciumcarbid aus einer dampfförmigen Atmosphäre kann ziemlich leicht so ausgeführt werden, daß Ablagerungen mit einer Dichte erzeugt werden, welche größer als 99 % der theoretischen Dichte ist. Beispielsweise können bei SiC, das eine theoretische Dichte von 3,22 g/cm hat, Dichten erzielt werden, die größer als 3,2o g/cm3 sind.
Unmittelbar auf der Innenseite und der Außenseite der äu-
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ßeren Beschichtung 59 sind Schichten 61, 63 aus isotropem Pyrokohlenstoff abgelagert, die eine Dichte zwischen etwa 1,7 und 2fo g/cm und eine individuelle Dicke zwischen etwa 35 und 45 μπι haben. Solche isotrope Beschichtungen, die einen BAF (Bacon Anisotropie-Faktor) von weniger als etwa 1,o5 besitzen, werden aus einer Mischung von Acetylen, Propylen und Inertgas bei einer Temperatur von etwa 135o°C abgelagert. Die innere Pyrokohlenstoffschicht 61 verzögert die nach auswärts erfolgende Diffusion von Materialien aus dem Kern zu dem Siliciumcarbid während der Bestrahlung im Reaktorkern und dient während des Vorgangs, während dessen das Siliciumcarbid abgelagert wird, als eine weitere Barriere, die verhindert, daß Chlor (das in der Beschichtungsatmosphäre vorhanden ist) den Kern erreicht, wo unerwünschte chemische Reaktionen stattfinden können. Die äußere Pyrokohlenstoffschicht 63 hat eine größere Beanspruchungsfähigkeit gegen Bruch als das relativ brüchige Silicium bzw. Siliciumcarbid und gibt infolgedessen den Targetteilchen eine entsprechende mechanische Handhabungsfestigkeit für deren Handhabung nach Vollendung des Beschichtungsvorgangs, und zwar insbesondere während des Bindens der Teilchen mit Pech oder dergleichen zur Ausbildung von kurzen Stäben vor dem Eingeben in die Brennstoffkammern. Die isotrope pyrolytische Kohlenstoffschicht 63 erfährt während des Betriebs im Reaktorkern eine kontrollierte Schrumpfung, die eine Folge dessen ist, daß sie hoher Temperatur und schnellen Neutronen ausgesetzt wird, und sie schrumpft auf die Siliciumcarbidschiclit 59 auf, so daß sie diese unter Kompression setzt und deren Festigkeit als ein kleiner Druckbehälter erhöht.
Obwohl die Anwendung einer äußeren Beschichtung, die eine Schicht aus Siliciumcarbid oder Zirkoncarbid .umfaßt, welche schichtförmig zwischen isotropen Pyrokohlenstoffschichten angeordnet ist, zu bevorzugen ist, können auch
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andere geeignete gasdichte Beschichtungen angewandt werden. Zum Beispiel hat sich gerichteter Pyrokohlenstoff als außerordentlich wirksam für das Fest- bzw. Zurückhalten von Tritium erwiesen, und es kann daher gemäß einem Vorschlag der Erfindung eine einzelne Schicht aus solchem Pyrokohlenstoff auf der Außenseite der porösen Schicht 57 vorgesehen sein. Beispielsweise kann Pyrokohlenstoff verwendet werden, der einen BAF von etwa 1,1 bis 1,4 und eine Dichte zwischen etwa 1,85 und 2,ο g/cm° hat. Eine solche Schicht sollte eine Dicke von wenigstens etwa 7o μ,πι haben, und in Abhängigkeit von der Größe der Lithiumkerne und der Menge an verwendetem porösem Pyrokohlenstoff kann eine Schicht mit einer Dicke von bis zu etwa 2oo μΐη angewandt werden. Eine solche gerichtete Pyrokohlenstoffschicht kann aus einer Atmosphäre von Acetylen, Propylen und Argon bei einer Temperatur von etwa 135o°C in einer Fließbettbeschichtungseinrichtung abgelagert werden, und zwar unter Anwendung einer niedrigeren Beschichtungsrate als es diejenige ist, die zur Ablagerung von isotropem Pyrokohlenstoff angewandt wird.
Nach dem Vorschlag der Erfindung kann der Reaktorkern eines heliumgekühlten, graphitmoderierten Hochtemperaturreaktors von 1ooo MW mit ungefähr 1ooo kg U-235 und 14o kg Lithium (gemessen als Lithiummetall) ausgeführt werden. Der Betrieb eines solchen heliumgekühlten, graphitmoderierten Hochtemperaturreaktors während etwa 2 Jahren würde zu einer Spaltung von etwa 8o % bis 9o % der spaltbaren Isotope des Urans führen, sowie zur Umwandlung von über 9o % der Lithium -Nuclide und zur Gewinnung von etwa 5 bis 6 kg Tritium. Obwohl ein solcher Chargenladungszyklus, bei dem der Reaktor gleichzeitig mit allen Brennstoffelementen beladen und entladen wird, am vielversprechendsten erscheint, scheinen mehrere Brennstoffhandhabungsschemata durchführbar, und zwar einschließlich eines abgestuften 3-Jahres-Zyklus, in dem jedes Jahr ein Drittel der Brennstoffelemente umgeladen
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bzw. neu beladen wird. Das Chargenschema bzw. das Schema der einmaligen Füllung hat den Vorteil, daß sich ein flacherer Leistungsverlauf über den Reaktorkern ergibt und daher niedrigere Brennstofftemperaturen vorliegen.
Der heliumgekühlte, graphitmoderierte Hochtemperaturreaktor hat den außerordentlichen Vorteil, daß er verschiedenste solcher Schemata durch Ausgleichen der Reaktivitätswirkung der Uranabreicherung mit der Abschirmung des Lithiums ermöglicht. Während des Betriebs bei allen solchen Brennstoffhandhabungsschemata erzeugt der heliumgekühlte, graphitmoderierte Hochtemperaturreaktor in der gleichen Weise Elektrizität wie die vorhandenen heliumgekühlten, graphitmoderierten Hochtemperaturreaktoren, die allein auf der Basis der Elektrizitätserzeugung wettbewerbsfähig sind. Natürlich sind die Brennstoffkosten etwas höher, weil sie nicht durch das Brüten von ziemlich großen Mengen von ü-233 aus dem brütbaren Thorium vermindert werden, jedoch werden diese zusätzlichen Brennstoffkosten durch den wirtschaftlichen Wert des erzeugten Tritiums mehr als aufgewogen. Demgemäß erscheint der doppelte Betrieb des heliumgekühlten, graphitmoderierten hochtemperaturreaktors sowohl als Elektrizitätserzeuger als auch als Tritiumerzeuger wirtschaftlich außerordentlich attraktiv.
Wie bereits weiter oben dargelegt, können die Lithiumtargetteilchen 51 auf Zonen in der Nähe des oberen Endes und des unteren Endes der prismatischen Brennstoffelemente beschränkt werden, welche Zonen dann zur Gewinnung von Tritium gesondert abgetrennt und aufgearbeitet werden können, oder das Targetmaterial kann über die Brennstoffkammern hinweg verteilt sein. In jedem Falle bewirkt eine Erhitzung solcher Targetteilchen auf eine Temperatur von etwa 13oo bis 14oo°C oder darüber die relativ prompte Diffusion von Tritium durch eine Siliciumcarbid-Barriereschicht, die vor-
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her zu der Beschränkung des Durchgangs von Tritium bei niedrigeren Temperaturen sehr wirksam gewesen ist. Zum Beispiel kann eine Autoklavenbehandlung bzw. ein Autoklavieren der Brennstoffelemente oder von Resten derselben bei Temperaturen von 15oo°C angewandt werden/ um das Tritium in eine kontrollierte Atmosphäre freizusetzen. Alternativ können, wenn die Tritiumgewinnung als Teil der gesamten Wiedergewinnungs- bzw. Aufarbeitungsbehandlung der verbrauchten Brennstoffelemente durchgeführt wird, die hexagonalen Blockbrennstoffelemente grobzerkleinert, z. B. zerdrückt oder zerstoßen, und in einer kontrollierten Atmosphäre bei Temperaturen unterhalb von etwa 8oo°C verbrannt werden, um die Graphitblöcke und die äußeren Schichten von isotropem pyrolytischem Kohlenstoff zu zerstören. Danach kann eine Grobzerkleinerung der Carbidbarriereschichten in einer kontrollierten Umgebung erfolgen, und zwar gekoppelt mit einem Erhitzen auf eine Temperatur von wenigstens etwa 5oo°C, wodurch eine schnelle Freigabe des darin festgehaltenen Tritiums bewirkt wird, dieser Vorgang ist auch für ZrC-BeSchichtungen zu bevorzugen, die widerstandsfähiger gegen Wasserstoffdiffusion bei höheren Temperaturen sind.
Die schließliche Gewinnung von Tritium (T) aus einer gasförmigen Atmosphäre wird vorzugsweise durch Umwandlung des Tritiums in T-O mittels Oxidation unter Verwendung einer geeigneten Sauerstoffquelle, wie beispielsweise Kupferoxid, durchgeführt. T2O hat physikalische Kenndaten, die ziemlich gleichartig denen von gewöhnlichem Wasser sind und wird dann durch ein Molekularsieb oder durch Ausfrieren in einer geeigneten Kühlfalle, wie beispielsweise flüssigem Stickstoff, entfernt bzw. gewonnen. Alternativ kann Tritium, anstatt daß es oxidiert wird, als Hydrid gewonnen werden, indem man es Zirkon- oder Titanmetallschwamm aussetzt.
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Obwohl das vorstehende Druckhüllensystem zu bevorzugen ist, bei dem die Targetteilchen mit gasdichten Barrieren versehen werden, die in ihrem Inneren das Tritium, das gebrütet wird, zurückhalten, kann, wenn es erwünscht ist. Tritium
aus einem dieses erzeugenden heliumgekühlten, graphitmoderierten Hochtemperaturreaktor kontinuierlich zu gewinnen,
ein weniger wirksames Beschichtungssystem angewandt werden, damit ein kontrolliertes Freisetzen von Tritium während der Lebensdauer des Reaktorkerns ermöglicht wird. In einem solchen Falle wird ein Helium-Reinigungssystem 71 von wesent- ■ lieh größerer Kapazität verwendet, um einen Nebenstrom des
laufend umgewälzten primären Gaskühlmittelstroms kontinuierlich in der Weise zu behandeln, daß Tritium daraus entfernt wird, wobei eines der eben beschriebenen Tritium-Gewinnungs- bzw. -Wiedergewinnungsschemata angewandt wird. Außerdem kann es bei Anwendung eines solchen Tritium-Gewinnungssystems als Teil der gesamten Reaktorausführung und bei Verwendung von
Targetteilchen, die entweder Kennwerte einer kontrollierten Freigabe oder Kennwerte ausgezeichneten Zurückhaltevermögens, basierend auf SiC-Barriereschichten, haben, möglich sein, das Tritium zu gewinnen, während die Brennstoffelemente im Reaktor bleiben. In einem solchen Falle kann die Temperatur des Reaktors erhöht werden, um die Targetteilchen
während einer ausreichenden Zeitdauer, beispielsweise einer Woche, auf etwa 13oo°C zu erhitzen, damit die Diffusion von im wesentlichen allem Tritium in die Heliumatmosphäre sichergestellt wird, aus der es durch das Gewinnungs- bzw.
Wiedergewinnungssystem entfernt wird.
Das folgende Beispiel veranschaulicht eine gegenwärtig bevorzugte Ausführungsform von Targetteilchen zum Herstellen
und Zurückhalten von Tritium innerhalb derselben; es sei
jedoch darauf hingewiesen, daß dadurch die Erfindung in
keiner Weise beschränkt wird.
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BEISPIEL
LiAlO^-Pulver wurde zu kleinen zylindrischen Pellets unter Verwendung einer Stahlform und bei etwa 2oooo kPa kaltgepreßt. Nach dem Sintern in einem Vakuum bei etwa 12oo°C während etwa 1 Stunde wurden die gesinterten Pellets durch eine auf etwa 22oo°C erhitzte Zone in einer inerten Atmosphäre fallengelassen, um zu bewirken/ daß sie eine sphäroidische Form annehmen. Die erhaltenen Teilchen hatten eine Dichte, die gleich etwa 99 % der theoretischen Dichte betrug. Eine undurchlässige Schicht von gerichtetem Pyrokohlenstoff von etwa 1o μπι Dicke und einer Dichte von 1,9 g/cm wurde in einer Drehtrommel-Beschichtungseinrichtung unter Verwendung einer Mischung von Acetylen und Argon bei einer Temperatur von etwa 1ooo°C aufgebracht. Die Teilchen wurden dann in eine Fließbett-Beschichtungseinrichtung übergeführt und bei einer Temperatur von 11oo°C unter Verwendung einer Mischung beschichtet, die aus etwa 9o Vol.-% Acetylen und 1o Vol.-% Helium bestand. Es wurde schwammiger Pyrokohlenstoff, der eine Dichte von etwa 1,1 g/cm hatte, abgelagert, und es wurde eine Schicht von etwa 8o μΐη Dicke auf die Kerne aufgebracht, die im Mittel einen Durchmesser von etwa 5oo μΐη hatten.
Nachfolgend auf die Ablagerung der porösen Beschichtung wurde die Temperatur auf etwa 135o°C erhöht, und es wurde eine Mischung von Propylen, Acetylen und Argon angewandt, um etwa 35 μπι von isotropem Pyrokohlenstoff abzulagern, der eine Dichte von etwa 1,9 g/cm und einen BAF. von etwa 1,o2 hatte.
Die Temperatur der Beschichtungseinrichtung wurde dann auf etwa 15oo°C erhöht, und es wurde Wasserstoff als fluidisierendes Gas angewandt. Ungefähr 1o % des Wasserstoffstroms wurden in Blasen durch ein Bad von Methyltrichlor-
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silan hindurchgeleitet. Unter diesen Bedingungen wurde Siliciumcarbid, das eine Dichte von etwa 3,2o g/cm hatte und ß-phasiges SiC war/ abgelagert, um eine Schicht von etwa 9ο μπι Dicke zu erzeugen.
Danach wurde erneut Argon als fluidisierendes Gas verwendet, und die Temperatur wurde auf etwa 137o°C abgesenkt. Dann wurde eine Mischung von Acetylen, Propylen und Argon zur Ablagerung von etwa 45 μπι isotropem pyrolytischem Kohlenstoff, der eine Dichte von etwa 1,85 g/cm hatte, auf den Siliciumcarbid-Schichten angewandt. Danach wurden die Teilchen langsam in einem Strom von inertem Gas abgekühlt, bis sie sich der Raumtemperatur näherten, und dann wurden sie aus der Beschichtungseinrichtung herausgenommen.
Die Teilchen wurden mit Pech gemischt, so daß eine Paste gebildet wurde, die in Formen eingespritzt wurde, so daß kurze Stäbe in der gleichen Weise gebildet wurden, wie sie bisher zur Herstellung von Kernbrennstoffstäben angewandt wurde. Diese grünen bzw. rohen Stäbe wurden bei einer Temperatur von etwa 16oo°C während etwa 1 Stunde gebrannt, wodurch die flüchtigen Stoffe aus dem Pech herausgetrieben wurden und kurze zylindrische Stäbe übrig blieben, die einen Durchmesser von etwa 1,57 cm hatten und in denen die beschichteten Targetteilchen mittels des verkohlten Bindemittels sicher aneinander gebunden waren.
Diese Stäbe mit gebundenen Targetteilchen wurden dann in einer geeigneten Kapsel bestrahlt, indem sie einem thermischen Neutronenbombardement bei etwa 1ooo°C ausgesetzt wurden. Die Bestrahlung wurde fortgesetzt, bis eine derart genügende Neutronendosis gemessen worden war, daß aufgrund dieser mehr als 95 % der Li -Isotope in Tritium und Helium umgewandelt sein müßten. Eine Überwachung der Kapselatmosphäre zeigte, daß klar meßbare Mengen an Tritium während
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der Bestrahlung vorhanden waren.
Nach dem Entfernen der Kapsel aus dem Reaktor wurden die Targetstäbe aus der Kapsel herausgenommen und in einen Autoklaven gegeben, in dem eine kontrollierte wiederholt umgewälzte Heliumgasatmosphäre vorhanden war Der Autoklav wurde auf etwa 15oo°C erhitzt und während 1o Stunden auf dieser Temperatur gehalten. Die zirkulierende Heliumatmosphäre wurde über Zirkonschwammaterial strömen gelassen, und das Tritium, das von den Targetteil'chen im Autoklaven abgegeben worden war, wurde auf dem Zirkonmetall als Zirkonhydrid absorbiert. Eine nachfolgende Vervollständigung der Absorptionsuntersuchung des Zirkonschwamms zeigte, daß Tritium in einer Menge gewonnen worden war, die etwa 9o % der Li -Isotope äquivalent war, welche sich im Targetmaterial befanden. Demgemäß kann man mit solchen Targetteilchen Tritium erzeugen und festhalten, wenn diese thermischen Neutronen ausgesetzt werden; dieses Tritium kann durch Erhitzen auf etwa 15oo°C freigesetzt werden. Diese Targetteilchen sind gut geeignet, in einem heliumgekühlten, graphitmoderierten Hochtemperaturreaktor verwendet zu werden, der für die Coproduktion von Tritium und elektrischer Energie ausgeführt ist.
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Claims (25)

  1. Patentanwälte Dipl.-Ing. H. WEiCKMAN^DlfL.-PHrs. Dil*£;Fincke
    Dipl.-Ing. F. A.Weickmann, Dipl.-Chem. B. Huber Dr. Ing. H. Liska
    8000 MÜNCHEN 86, DEN J 0, ϋβΖ, 1980
    POSTFACH 860 820
    MÖHLSTRASSE 22, RUFNUMMER 98 39 21/22
    SP/BR
    G 1179 GEW
    GENERAL ATOMIC COMPANY 1o955 John Jay.Hopkins Drive San Diego, Calif. 92121, USA
    Verfahren und Vorrichtung zum Herstellen von Tritium
    Patentansprüche
    (C) Verfahren zum Herstellen von Tritium aus einer Lithiumverbindung in einem Kernreaktor, dadurch gekennzeichnet , daß man kleine beschichtete Teilchen (51) ausbildet, die Kerne (53) aufweisen, welche eine Lithiumverbindung enthalten, sowie eine innere Beschichtung (57) aus porösem Material und eine äußere gasdichte Beschichtung (59) aus relativ dichtem Material aufweisen; daß man die beschichteten Teilchen (51) in einem gasgekühlten Kernreaktor mit thermischen Neutronen bestrahlt, so daß die Umwandlung eines Hauptanteils der Lithium -Nuclide unter Bildung von Helium und Tritium be-
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    ORIGINAL IWSPECTED
    wirkt wird; und daß man das Tritium aus den Teilchen (51) gewinnt bzw. aufarbeitet.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die Lithiumverbindung ein Lithiumoxid ist.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die Lithiumverbindung Lithiumaluminat ist.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet , daß die Kerne (53) anfänglich mit einer Schicht (55) aus Pyrokohlenstoff, welche eine Dichte von wenigstens 1,8 g/cm hat, bei einer Temperatur, die nicht höher als 1ooo°C ist, beschichtet werden.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet , daß die innere Beschichtung (57) Pyrokohlenstoff enthält oder aus Pyrokohlenstoff besteht, der eine Dichte hat, die nicht größer als etwa 1,2 g/cm ist,, und eine Dicke von wenigstens 75 μΐη.
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet , daß die Kerne (53) Sphäroide sind, deren Durchmesser zwischen 3oo |im und 1ooo μΐη beträgt.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet , daß die äußere Beschichtung (59) eine Schicht aus dichtem SiC oder ZrC aufweist oder ist.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , daß die äußere Beschichtung (59) SiC enthält oder aus SiC besteht, und daß die Gewinnung bzw.
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    Aufarbeitung des Tritiums durch Erhitzen der Teilchen (51) auf eine Temperatur von wenigstens etwa 13oo°C zum Bewirken einer Diffusion durch die SiC-Beschichtung durchgeführt wird.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet , daß der Druck des Tritiums innerhalb der äußeren Beschichtung(59) zum Zeitpunkt der Vollendung der Bestrahlung zwischen 5oo und 2ooo kPa beträgt.
  10. 1 ο. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , daß die bestrahlten Teilchen (51) aus dem Reaktor entfernt werden und daß die Carbidschichten zur Gewinnung bzw. Aufarbeitung des Tritiums zerbrochen werden.
  11. 11. Vorrichtung zum Herstellen von Tritium, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 1o, dadurch gekennzeichnet / daß sie ein Brennstoffelement (11) für die Verwendung in einem gasgekühlten Kernreaktor ist, und daß das Brennstoffelement (11) folgendes umfaßt:
    einen Körper (13) aus feuerfestem bzw. schwer schmelzbarem Material, das eine gute Wärmeleitfähigkeit und gute Neutronenmoderierungs-Kenndaten hat; und Kernbrennstoffmaterial (43) und kleine beschichtete Targetteilchen (51), die in einer oder mehreren Kammern (27) enthalten sind, welche in dem Körper. (13) ausgebildet ist bzw. sind;
    wobei die Targetteilchen (51) Kerne (53) aufweisen, die eine Lithiumverbindung enthalten, sowie eine innere Beschichtung (57) aus porösem Material und eine äußere gasdichte Beschichtung (59) aus relativ dichtem Material; so daß eine Bestrahlung der Targetteilchen (51) mit thermischen Neutronen in einem gasgekühlten Reaktor die Umwandlung eines Eauptteils der Lithium -Nuclide unter
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    Bildung von Helium und Tritium bewirkt.
  12. 12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet , daß die Lithiumverbindung ein Lithiumoxid ist.
  13. 13. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet , daß die Lithiumverbindung Lithiumaluminat ist.
  14. 14. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 13, dadurch gekennzeichnet , daß die Kerne (53) Sphäroide mit einem Durchmesser zwischen 3oo und 1ooo μια sind.
  15. 15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 14, dadurch gekennzeichnet , daß die Kerne (53) mittels einer benachbarten Abdichtungsschicht (55) aus Pyrokohlenstoff von wenigstens 1o μΐη Dicke, die eine Dichte von wenigstens 1,8 g/cm hat, umgeben sind.
  16. 16. Vorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet , daß die Abdichtungsschicht (55) von einer porösen Schicht (77) aus Pyrokohlenstoff umgeben ist, welche eine Dichte von nicht me]
    Dicke von wenigstens 75 μπι hat.
    welche eine Dichte von nicht mehr als 1,2 g/cm und eine
  17. 17. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 16, dadurch gekennzeichnet , daß die äußere Beschichtung (59) eine Schicht aus dichtem SiC oder ZrC, die wenigstens 5o μΐη dick ist, enthält oder ist.
  18. 18. Vorrichtung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet , daß die SiC- oder ZrC-Schicht unmittelbar zwischen Schichten (61, 63) aus isotropem Pyrokohlen-
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    stoff vorgesehen ist.
  19. 19. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 18, dadurch gekennzeichnet , daß die äußere Beschichtung (59) eine Schicht aus Pyrokohlenstoff enthält oder ist, welche einen BAF (Bacon Anisotropie-Faktor)
    3 von 1,1 oder mehr, eine Dichte von wenigstens 1,85 g/cm und eine Dicke von wenigstens 7o μπι hat.
  20. 20. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 19, dadurch gekennzeichnet , daß der Körper ein Block (13) ist, der ein Paar von parallelen, flachen oberen und unteren Endflächen (15) und eine Mehrzahl von Seiten (19), die im wesentlichen senkrecht zu den Endflächen (15) sind, hat, und daß der Block (13) außerdem eine Mehrzahl von Kühlmittellöchern (25) enthält, die sich axial vollständig durch denselben hindurch von der einen Endfläche (15) zur anderen Endfläche (15) erstrecken, sowie eine Mehrzahl der genannten Kammern (27), die langgestreckt sind und sich parallel zu den Kühlmittellöchern (25) erstrecken.
  21. 21. Vorrichtung nach Anspruch 2o, dadurch gekennzeichnet , daß die Targetteilchen (51) in Zonen am oberen und unteren Ende bzw. an der Oberseite und der Unterseite der Kammern (27) vorgesehen sind und daß das Kernbrennstoffmaterial (43) zwischen denselben angeordnet ist.
  22. 22. Vorrichtung nach Anspruch 2o oder 21, dadurch gekennzeichnet , daß das feuerfeste bzw. schwer schmelzbare Material Graphit ist, daß der Block (13) die Querschnittsform eines regelmäßigen Sechsecks hat, und daß die Brennstoffkammern (27) in einer dreieckigen Anordnung vorgesehen sind.
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  23. 23. Vorrichtung, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 1o, dadurch gekennzeichnet , daß sie ein Kernreaktorkern (21) ist, der eine Mehrzahl von vertikalen Säulen von Brennstoffelementen (11) gemäß Anspruch 2o umfaßt, die übereinander gestapelt sind.
  24. 24. Vorrichtung, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 1o, dadurch gekennzeichnet , daß sie ein Kernreaktor ist, der einen Reaktorkern (21) nach Anspruch 23 aufweist, und daß dieser Kernreaktor eine Einrichtung (37) zum umwälzen von Helium als Kühlmittel durch denselben aufweist.
  25. 25. Vorrichtung nach Anspruch 24, gekennzeich net durch eine Einrichtung (71) zum kontinuierlichen Entfernen von Tritium aus dem in Umwälzung befindlichen Heliumstrom.
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