DE2508350B2 - Verfahren zum entfernen der spaltgase aus einem atomkernreaktor aus homogenen kernbrennstoffen - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen der Spaltgase aus einem Atomkernreaktor, der mit einer Salzschmelze als Brennstoff betrieben wird.

Ein Kernreaktor unter Verwendung von Salzschmelien besteht im wesentlichen aus einem Kern oder Core, in dem gegebenenfalls Blöcke aus Graphit aufeinandergeschichtet sind, einem Material, das die bei den Spaltreaktionen erzeugten Neutronen abbremst (Moderator); in dem Core läuft ein Gemisch aus geschmolzenen Substanzen um, die einen gewissen Anteil an Spaltbarem Material enthalten, das Uran und/oder Thorium sein kann. Beim Austritt aus dem Reaktor werden diese Substanzen, üblicherweise Salze, v<>n einer Umwälzpumpe in einen Wärmeaustauscher geführt, der den Wärmeinhalt der Schmelze auf ein anderes fließfähiges Medium überträgt, welches ein Salzgemisch sein kann, das nach Bestrahlung keine gefährlichen Produkte abgibt. In einem zweiten Wärmetauscher wird die Wärmeenergie dann auf ein Arbeitsmedium, beispielsweise Dampf, zur Stromerzeugung übertragen.

Der erste Wärmetauscher ist üblicherweise aus Metall, beispielsweise »Hastelloy«, d. i. eine Nickel-Molybdän-Legierung mit zusätzlich Chrom und Eisen, wenn die Betriebstemperatur des Reaktors 700°C nicht übersteigt. Er wird durch einen Wärmetauscher aus Graphit ersetzt, wenn diese Temperatur 1000⁵C erreicht und übersteigt.

Die Erfindung wird auf Reaktoren angewandt, die mit einem geschmolzenen Gemisch von Lithiumfluorid, Beryliiumfluorid und Uranfluorid und/oder Thoriumfluorid als homogenen Brennstoff arbeiten und aus dem •o die gasförmigen Spaltprodukte Tritium, Krypton und Xenon entfernt werden müssen.

Ein typisches Salzgemisch setzt sich zusammen aus Li7F, Berylliumfluorid und Thoriumfluorid und/oder Uranfluorid als Brennstoff sowie Lithiumfluorid und Berylliumfluorid allein für das erste Kühlmittel, dessen Anwesenheit aus Sicherheitsgründen vorgeschrieben ist.

Bei den im Reaktor ablaufenden Spaltreaktionen entsteht eine gewisse Menge radioaktiver Gase, und zwar Tritium, Kr85 und X135. Das Tritium stammt zum überwiegenden Teil aus den Reaktionen (n, &) mit den Lithiumisotopen und kann bei der Arbeits- oder Betriebstemperatur des Reaktors durch die Wände des Wärmetauschers aus Metall oder Graphit diffundieren und schließlich die Umgebung kontaminieren; dieser jS-Strahler hat eine Halbwertzeit von 12,26 Jahren; kontaminiert wird vor allem der Arbeitsdampfkreislauf, wenn nicht entsprechende Maßnahmen ergriffen werden. Kr85 entsteht unmittelbar durch Spaltung und vor allem mittelbar durch sehr schnellen ^-Zerfall v.,11 durch Spaltung erzeugtem Selen und Brom. Es ist ebenfalls ein ^-Strahler mit einer Halbwertzeit von 10,76 Jahren. Dieses Gas kann sich nicht unbegrenzt in dem geschlossenen Reaktor ansammeln, ohne dessen Betrieb zu stören. X135 entsteht ebenfalls unmittelbar durch Spaltung und vor allem durch sehr schnellen j3-Zerfall von Tellur und Jod, die beide durch Spaltung entstehen. Der Einfangquerschnitt für Neutronen ist sehr groß und beträgt 2,72 χ 10⁶ barns, so daß es die Leistung des Reaktors vermindert. Es zerfällt unt· ■ ^-Strahlung mit einer Halbwertzeit von 9,2 h zu CsI . j mit einer Halbwertzeit von 3,10⁶ Jahren. Es ist somit unbedingt notwendig, daß all diese Gase aus dem Reaktor entfernt werden.

Eine der bisher angewandten Lösungen dieses Problems besteht darin, daß man die Gase mittels Zerstäuben der Salzschmelze, die durch eine kleine Nebenleitung in der Heliumatmosphäre im Pumpenvolumen abgezogen wird, von dieser trennt und das kontaminierte Helium abführt. Es wurde auch versucht, die Salzschmelze durch Durchleiten von Helium zu entgasen. Am einfachsten ist X135 durch seine relativ kurze Halbwertzeit zu behandeln. Es genügt, das Xenon 48 h in einem Vorratsgefäß zu halten und ist dann bis auf etwa 2 bis 3% in Csl35 übergegangen, das seinerseits sicher beispielsweise an Kohlebetten im Vorratsgefäß adsorbiert wird. Danach verbleiben im Trägergas im wesentlichen Tritium und Kr85, die mit Hilfe adsorbierenden Schichten entfernt werden.

Verwendet wird beispielsweise für Tritium Titan bei erhöhter Temperatur und für Krypton Molekularsiebe.

Das gereinigte Helium kann dann erneut verdichtet und in den Reinigungskreis des Reaktors eingeführt werden.

Die Nachteile der bekannten Methoden liegen auf der Hand. Sie zwingen dazu, in dem Kreislauf der Salzschmelze eine viel Raum einnehmende Vorrichtung zum Zerstäuben oder zum Hindurchleiten von Gas vorzusehen. Weiterhin muß vor allem eine Gas-flüssig-

Trennung durchgeführt werden, die stets schwer zu lösende Probleme aufwirft infolge der mitgerissenen Flüssigkeitsteilchen. Es kann sich ein Aerosol bilden, das in einer radioaktiven Umgebung und bei erhöhter Temperatur niedergeschlagen werden muß. Weiterhin S müssen die Gase noch von den verschiedenen Tochtersubstanzen wie Molybdän, Teüur, Niob, Ruthenium, Barium, Cer, Jod usw. befreit werden, die sich üblicherweise in den Gasen finden, und zwar entweder als flüchtige Fluoride oder als Aerosol aus Metalimikroteilchen.

Aufgabe der Erfindung ist nun ein Verfahren zur relativ einfachen Lösung des Problems, die im Verlauf des Betriebs eines Kernreaktors gebildeten gasförmigen Spaltprodukte aus dem Kreislauf zu ziehen, ohne daß dazu aufwendige Verfahren und Vorrichtungen, wie sie bisher angewandt werden mußten, benötigt werden.

Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren dadurch gelöst, daß erfindungsgemäß ein Werkstück aus einem für Gase durchlässigen und für die Salzschmelze undurchlässigen Material an seiner einen Seite mit der Salzschmelze in Berührung gehalten wird und von der anderen Seite die Spaltgase abgesaugt werden. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren sind nur kleine Veränderungen im Kreislauf der Salzschmelze erforderlich, um eine wirksame und vollständige Trennung von flüssiger Phase und Spaltgas zu ermöglichen.

Das erfindungsgemäß angewandte Werkstück besteh: vorzugsweise aus Graphit wegen seiner Gasdurchläsjgkeit und Undurchlässigkeit für die Salzschmelze bei entsprechender Auswahl der Porengröße. Diese W.ihl hängt om wesentlichen von zwei Faktoren ab, nämlich der Spannung an der Grenzfläche und vom Druck der Salzschmelze.

Selbstverständlich darf die Salzschmelze den Graphit unter den Betriebsbedingungen des Reaktors nicht benetzen. Es ist aber weiterhin erforderlich, daß die Spannung an der Grenzfläche Flüssigkeit-Graphit sowie Druck und Porengröße des Graphits ein Eindringen der Salze verhindern. Besteht beispielsweise die Salzschmelze aus Lithiumfluorid, Berylliumfiuorid und Thoriumfluorid und/oder Uranfluorid, so beträgt die Grenzflächenspannung 0,2 ]/m² und ist der größte Porendurchmesser des Graphits umgekehrt proportional dem Absolutdruck in der Salzschmelze auf dem Niveau des Werkstückes; mit anderen Worten, der größte Porendurchmesser ist 1,5 μιτι bei einem Absolutdruck im Reaktor von 2 bar bzw. 0,2 1/ m bei 12 bar.

Graphitsorten, deren Porenradius 1,5 μΐη beträgt, gibt es bereits im Handel. Die Graphite mit feineren Poren erhält man in bekannter Weise durch Imprägnierung mit üblichen Stoffen vor dem Umwandein der kohlenstoffhaltigen Massen bei hoher Temperatur in Kohlenstoff oder Graphit.

Die Form und die Abmessungen des Graphitwerksiückes nach der Erfindung müssen ausreichende Gasdarchlässigkeit durch die offene Porosität in der Zeiteinheit gewährleisten. Die technischen Graphite besitzen alle eine beträchtliche Gasdurchlässigkeit, und gute b/\v. brauchbare Ergebnisse werden mit Werkstükken erzielt, deren Strömungsquerschnitte vermindert sind. Damit der Kernreaktor kontinuierlich arbeiten kann, müssen die Gase in dem Maße abgezogen werden, in dem sie sich bilden und im Werkstück sammeln. Die Auslegung des Werkstückes liegt im Bereich des fachmännischen Könnens, wenn man das zu erwartende Gasvolumen und die Permeabilität des Graphits kennt.

Die Abführung der in die Poren des Graphits eingedrungenen Gase wird dadurch erleichtert, daß man an einem Teil des Graphitwerkstückes, der mit der Salzschmelze nidu in Berührung steht, Unierdruck gegenüber dem Mindestdruck in der Salzschmelze aufrechterhält (d. h. ein Vakuum anlegt). Die Gasabführung ist um so wirksamer, je niedriger dieser Druck gehalten wird.

Man kann weiterhin einen Inerigasstrom (gegenüber den vorhandenen Materialien) durch das Graphitwerkstück leiten, um die eingedrungenen Gase mitzunehmen, vorzugsweise Helium. Das Prinzip dieser Mitnahme von Gas durch ein Trägergas ist z. B. für das Entgasen von Metallen und Salzschmelzen allgemein bekannt und wurde auch bereits im eingangs erwähnten Stand der Technik angewandt. Es handelt sich jedoch hier um eine Anwendung, die nicht mit den Nachteilen der bekannten Ausführungsformen belastet ist. Hierzu wird ein Teil der Oberfläche des porösen Werkstückes, die weder in Berührung stehe mit der Salzschmelze noch mit der Absaugvorrichtung für die Gase, zugeordnet einer inertgaszufuhr. Man überlagert auf diese Weise durch die Porosität des Graphitwerkstückes zwei Gasströme; der eine Gasstrom führt von der Salzschmelze zum Extraktor; der andere, der Trägergasstrom, geht ebenfalls zum Extraktor, kommt jedoch aus einer Inertgaszufuhr, gegebenenfalls nach Rückführen und/oder Reinigen. Beide Ausführungsformen werden an Hand der Zeichnung näher erläutert.

Fig. 1 zeigt schemalisch eine Vorrichtung, bei der die Gase aus der Salzschmelze abgetuhrt und in eine Auffangvorrichtung gesaugt werden;

Fig. 2 zeigt schernatisch eine Abänderung dieser Vorrichtung, bei der ein Trägergas durch das poröse Werkstück strömt.

Bei Fig. 1 ist ein Behälter 10 ',n dem dichten. geschlossenen Salzschmelzekreislauf angeordnet und umfaßt das dichte Gefäß für die Salzschmelze 11 im Core des Kernreaktors, den Wärmetauscher und alle dazugehörigen und notwendigen Bauteile für Regelung und Sicherheit des Reaktors.

Ein Werkstück 12 aus porösem Material taucht in die Salzschmelze It ein. Die Berührungsfläche zwischen Werkstück 12 und Schmelze 11 kann gegebenenfalls auf beliebig bekannte Weise wie Gravierung oder Vertiefungen, in die die Salzschmelze eindringen kann. vergrößert sein. Insbesondere wird in F i g. 1 gezeigt, daß die Salzschmelze mit Hilfe der Kanäle 13 durch das Werkstück 12 fließen kann. Das poröse Werkstück 12 ist in seinem gesamten aus der Schmelze ragenden Bereich mit einem dichten Überzug i4, beispielsweise aus Pyrokohlenstoff oder einem abgeschiedenen Metall, wie der Nickellegierung mit zusätzlich Chrom und Eisen. bedeckt und außerdem mit der Vakuumlcitung 15 verbunden. Die Gase werden durch Abpumpen aus den Poren des Werkstückes 12 gesogen. Die Gasabführung kann aber auch auf beliebig andere Weise erfolgen.

Sei der Vorrichtung gemäß Fig.2 befindet sich ein Behälter 20 in dem geschlossenen Kreislauf der Salzschmelze (wie Behälter 10 in Fig. 1). Ein poröses Werkstück 22 taucht in die Salzschmelze 21, und die Oberfläche für das Entgasen wird — beispielsweise mit Hilfe von Kanälen 23 — maximal gehalten. Die freien Teile des Werkstückes sind mit dichten Überzügen 24' und 24" (14 in Fig. 1) bedeckt und sind auf der einen Seite mit der Vakuumleitung 25 und auf der anderen Seite mit einer Heliumleitung 26 verbunden, wobei der Heliumdruck nicht höher als der Druck im Behälter 20

sein soll. Es ergibt sich hieraus ein kontinuierlicher Heliumstrom, mit dem das poröse Werkstück 23 gespült wird und der die Gase aus der Salzschmelze mitnimmt. Das poröse Werkstück kann sein:

1. der die Neutronen abbremsende Moderator oder ein Teil davon, welcher üblicherweise Graphit ist. Man kann auf diese Weise die Gase Tritium, Krypton und Xenon am Ort ihrer Entstehung abfangen. Dort herrscht jedoch ein starker Neutronenfluß; das Material kann schnell durch den Wigner-Effekt sich verändern, und der für die Absaugung verfügbare Raum ist verringert durch die umfangreichen Regelorgane für die Regelstäbe des Reaktors.

2. ein Werkstück in Form eines Rostes, eines Siebes usw., das von der Salzschmelze durchflossen wird. Es wird an einem Ort mit vermindertem Neutronenfluß angeordnet; dies kann sein zwischen dem Reaktorkern und dem damit verbundenen Wärmetauscher, wobei die leichte Zugänglichkeit und die Geometrie der Gesamtordnung wichtig ist. Das erfindungsgemäße Werkstück macht jedoch den Kreislauf der Salzschmelze komplizierter und führt gegebenenfalls zu Druckverlusten.

3. der Wärmeaustauscher, wenn er aus porösem Material besteht. Dies ist vor allem dann der Fall, wenn der Wärmeaustauscher wegen der Reaktortemperatur von 1000⁰C aus Graphit ist. Diese dritte Möglichkeit bringt keinen zusätzlichen Gegenstand in den Kreislauf der Salzschmelze und ermöglicht den Gasabzug in einem Bereich mit geringerer Strahlungsbelastung infolge des zweiten Wärmeträgers. Voraussetzung ist jedoch ein Werkstoff für den Wärmeaustauscher, der nicht nur eine gute Wärmeleitfähigkeit besitzt, sondern für die Salzschmelze undurchlässig und für die Spaltgase durchlässig sein muß.

Mit Hilfe von Graphit lassen sich derartige Möglichkeiten relativ leicht realisieren, wie in den nachfolgenden Beispielen gezeigt wird.

Beispiel 1

In einem Kernreaktor mit einer Leistung von 1000 MW (elektrisch) mit einer Salzschmelze aus Lithiumfluorid, Berylliumfluorid und Uranfluorid der Zusammensetzung 54% LiF, 40% BeF2 und 6% UF4 als Brennstoff werden etwa 2400 Ci/dT produziert, entsprechend 0,8 ml Tritiumwasser T2O oder 50 ml/h T. Die Volumina an Krypton und Xenon variieren; man kann aber mit Sicherheit annehmen, daß sie in der gleichen Größenordnung wie Tritium liegen.

Dieser Kernreaktor mit einer Leistung von 2500 bis 3000 MW (thermisch) arbeitete bei etwa 1000°C, der Absolutdruck auf der Höhe des Wärmeaustauschers betrug 12 bar.

Der Wärmeaustauscher gehörte dem Typ »Polyblock« an. d. h„ er bestand aus einem Block oder einer Anzahl von Blöcken aus Graphit, durch die mindestens zwei Gruppen von Kanälen gehen, welche nich miteinander verbunden sind. Das eine Medium fließ durch die eine Kanalgruppe, das zweite durch di< andere. Im vorliegenden Fall bestand der Wärmeaustau scher aus 280 kubischen Graphitblöcken mit Kantenlän ge von 500 mm in einer einzigen Lage von 7x5x1 m ir vertikale Ebene. Durch das Ganze lagen horizontale Kanäle entlang der kleinsten Dimension vor; durch dk Kanäle strömte die radioaktive Salzschmelze. Dk vertikalen Kanäle in der Ebene des Wärmeaustauscher: waren für das 1. Kühlmittel in Form der Salzschmelze jedoch ohne Uranfluorid. Die Austauscherkapazitä betrug 2800 MW (thermisch) bei einer Temperaturdiffe renz von 150⁰C zwischen Brennstoffschmelze unc Kühlmittel.

Das Ganze war so ausgeführt, daß die Porosität de: Graphits im gesamten Wärmeaustauschervolumer ununterbrochen blieb und in einen dichten Raum au einer der beiden verbleibenden vertikalen Seiten de:

Wärmeaustauschers mündete, in dem mit einer Pumpt ein Primärvakuum in der Größenordnung von IO mbai aufrechterhalten wurde. Selbstverständlich muß da: Material, das zum Verbinden der Blöcke dient, der Gasdurchgang durch den gesamten Wärmeaustausche:

gestatten.

Der Graphit besaß eine Porenweite <0,2μηΐ; die: entsprach einer Gaspermeabilität von 0.21, h · m^:! ■ m-' ■ bar.

Es wurden auf diese Weise bis zu 2,75 Nl/h Tritium Krypton und Xenon abgeführt.

Beispiel 2

In dem Kernreaktor gemäß Beispiel 1 betrug dei Absolutdruck auf der Höhe des Wärmeaustauscher:

2 bar.

Eine dritte Gruppe von Kanälen erstreckte sich durcr den gesamten Wärmeaustauscher in der 3. Dirnensior im rechten Winkel zu den anderen Kanalgruppen. Dk eine Hälfte dieser Kanäle auf der einen freien fertikaler Schmalseite des Wärmeaustauschers war mit eine: Gasabsaugung und die andere Hälfte der Kanäle auf dei anderen vertikalen Schmalseite mit einer Heliumzulei tung verbunden. Das Helium konnte aus der Gasabsau gung nach Entfernung von Tritium, Krypton und Xenor und neuerlicher Verdichtung stammen.

Der Graphit besaßt eine Porenweite <1.5μπι. ein< Gaspermeabilität von 20 l/h - m² · m-' ■ bar: Druckdif ferenz im Heliumkreislauf 2 bar, wobei der Gasdrucl· beim Eintritt stets geringer als der Mindestdruck dei Salzschmelze und des Kühlmittels auf der Höhe de: Wärmeaustauschers war; die Heiiumzufuhr lag in dei Größenordnung von 300 l/h; das heißt, wurde die Konzentration der radioaktiven Gase im Helium au etwa 1% beschränkt, so erreichte man leicht 2.75 l/r Tritium, Krypton und Xenon (unter Normalbedingun gen).

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (8)

1. Patentansprüche:

   !. Verfahren zum Entfernen der Spaltgase aus einem Atomkernreaktor, der mit einer Salzschmelze als Brennstoff betrieben wird, dadurch gekennzeichnet, daß ein Werkstück aus einem für Gase durchlässigen und für die Salzschmelze undurchlässigen Material an seiner einen Seite mit der Salzschmelze in Berührung gehalten wird und von der anderen Seite die Spaltgase abgesaugt werden.
2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Werkstück aus Graphit verwendet wird.
3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei einer Salzschmelze in Form eines Gemisches aus Lithiumfluorid, Berylliumfluorid und Thoriumf'.uorid und/oder Uranfluorid ein Graphit verwendet wird, dessen größte Porenweite umgekehrt proportional ist dem Absolutdruck der Salzschmelze auf der Höhe des Werkstückes, insbesondere Porenradius 1,5 μηι für Absolutdruck 2 bar und 0,2 μηι für 12 bar.
4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß durch das Werkstück ein inertes Gas geleitet wird.
5. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß als inertes Gas Helium verwendet wird.
6. 6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß als Werkstück der Moderator oder ein Teil davon verwendet wird.
7. 7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man ein poröses Werkstück in Form eines Rostes oder eines Siebs zwischen dem Reaktorkern und dem Wärmeaustauscher verwendet wird.
8. 8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß als Werkstück ein aus porösem Material bestehender Wärmeaustauscher oder ein Teil davon verwendet wird.