DE2055577B2

DE2055577B2 - Atomkernreaktor

Info

Publication number: DE2055577B2
Application number: DE2055577A
Authority: DE
Inventors: Robert N. Palo Alto Anderson
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 1969-05-19
Filing date: 1970-11-12
Publication date: 1979-05-23
Also published as: FR2113764B1; FR2113764A1; BE758901A; DE2055577C3; DE2055577A1; US3843765A

Description

Die Erfindung bezieht sich auf einen Atomkernreaktor, dessen Kern eine kritische Masse aus Actinidnitrid enthält und sich in einem feuerfesten, chemisch inerten Reaktorbehälter befindet.

Ein Atomkernreaktor dieser Art ist aus der GB-PS 01 288 bekannt, bei dem als geschmolzenes Lösungsmittelmetall Natrium oder ein Natrium-Kalium-Gemisch (NaK) verwendet wird.

Der Nachteil eines solchen Reaktors besteht insbesondere in der Verwendung von Na bzw. NaK, also einem Metall, das so reaktionsfreudig ist, daß das System nicht völlig beherrscht und daher nicht voll entwickelt werden kann.

Bei einem mit geschmolzenem Natriummetall arbeitenden Atomkernreaktor wird eine einzige Phase gebildet und die Lösung in einen Hohlraum oder einen Behälter gepumpt, in dem ausreichend Actinid vorhanden ist, um eine kritische Masse zu bilden. Das Actinid im Arbeitsstrom innerhalb und außerhalb des Behälters ist nicht in ausreichender Konzentration vorhanden, um kritisch zu sein. Ein solches Arbeiten erfordert eine ausreichende Menge des Brennstoffs in den zu und von dem Reaktorbehälter führenden Leitungen zirkuliert, um eine ausreichende kritische Masse im Hohlraum oder Behälter zu schaffen. Dazu wird aber eine übermäßig große Brennstoffmenge benötigt. Ferner ist ein solches System gefährlich, da bei Auftreten einer undichten Stelle in einem Bereich der Leitung, in dem die den Brennstoff enthaltende Dispersion sich konzentrieren kann, eine solche Konzentration kritisch werden kann.

Aufgabe der Erfindung ist es, einen Atomkernreaktor und ein Verfahren zu dessen Betrieb zu schaffen, bei dem das Metall der Lösungsmittelschmelze die Beherrschung und weitgehende Ausnutzung des Systems gestattet, mit wirtschaftlichen Brennstoffriicngen und

ίο einfacher und gefahrloser als bekannte Atomkernreaktoren dieser Art betrieben werden kann.

Diese Aufgabe wird bei einem Atomkernreaktor der eingangs genannten Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Actinidnitrid mit einer nicht kritischen

•ί Lösung dieses Actinids in einem geschmolzenen Lösungsmittelmetall mit niedrigem Neutronen-Absorptionsquerschnitt in Verbindung steht, und unter einer Stickstoffatmosphäre gehalten ist

Das geschmolzene Lösungsmittelmetall ist vorzugs-

weise Zinn, und der Reaktorkern ist von einer Graphithülle umgeben.

Das Actinidmetali ist zweckmäßig Uran und das Actinidnitrid UN oder U2N3. Das erfindungsgemäße Verfahren zum Betrieb eines solchen Atomkernreaktors ist dadurch gekennzeichnet, daß eine zum Auflösen der während der Kernspaltung in der Actinidr-itridmasse kontinuierlich gebildeten Spaltprodukte ausreichende Menge an Actinidlösung verwendet wird.

Ein Teil der geschmolzenen Metallösung wird bei fortschreitender Spaltung aus dem Reaktorbehälter abgezogen, von den sie verunreinigenden metallischen Spaltprodukten befreit und dann in den Reaktionsbehälter zurückgebracht.

Als Actinid wird vorzugsweise Uran und als geschmolzenes Lösungsmittelmetall vorzugsweise Zinn verwendet

Der erfindungsgemäße Atomkernreaktor arbeitet mit einem weniger reaktiven Met?U als es Natrium ist, wobei vorzugsweise Zinn verwendet wird, das von Graphit oder dergleichen eingeschlossen ist Die kritische Konzentration des Brennstoffs befindet sich nur im gefällten Nitridanteil des Behälters. Folglich liegt das Actinid im flüssigen Metall in den Umlaufleitungen in einer relativ niedrigen Konzentration vor. Diese niedrige Konzentration verringert die erforderliche Brennstoffmenge auf ein Minimum und schaltet die Gefahr aus, daß durch Leckverluste im Leitungssystem gegebenenfalls tine kritische Situation auftritt. Beim Betrieb des erfindungsgemäßen Atomkernreaktors können Spaltprodukte, einschließlich des gasförmigen, kontinuierlich und automatisch in situ entfernt werden. Es ist ferner möglich, neue Brennstoffkomponenten, einschließlich Brutstoffe falls erwünscht, zuzugeben.

Das Reaktorsystem ist stabil und sicher im Betrieb, da es »selbstkorrigierend« ist, wenn die Reaktionstemperaturen in bezug auf das Gleichgewichtsniveau steigen oder sinken. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ist es außerdem möglich, Uran von Plutonium zu trennen, wenn dieses letztgenannte in verhältnismäßig geringen Mengen vorhanden ist.

Die Stickstoffatmosphäre kann aus Stickstoff allein oder aus Stickstoff, vermischt mit Argon oder einem anderen inerten Gas bestehen. Der Stickstoffdruck wird üblicherweise bei etwa 0,02—2 Atmosphären gehalten. Diese Höhe entspricht den Gleichgewichtsbedingungen, um die erforderliche Masse Actinidnitrid bei den vorherrschenden Bedingungen der gelösten Actinid-

konzentrationen und den Reaktortemperaturen zu bilden. Die Reaktortemperaturen können im Bereich von 3ö0—2000⁰C oder mehr liegen, und sie hängen von der Natur des verwendeten Actinidnitrids ab.

Der Ausdruck »Stickstoffdruck«, wie er hierin verwendet wird, entspricht dem »Stickstoffteildruck«. Es wird bemerkt, daß Argon oder ein anderes, ähnlich inertes Gas in vielen Fällen zusammen mit dem erfordernden Stickstoff eingesetzt wird, um zu vermeiden, daß im Reaktor und anderen Bereichen des Systems ein Teilvakuum aufrechterhalten werden muß, oder um positive Drücke im System zu schaffen.

Es ist ein wesentliches Merkmal der Erfindung, daß sich dann, wenn der Reaktor unter den oben beschriebenen Bedingungen läuft, die kritische Masse des Actinidnitrids konstant selbst von den Spaltprodukten befreit, die während des Spaltvorganges entstanden sind. So wird, wenn sich ein Uranbrennstoffatom spaltet, das Nitrid zerstört, und es bilden sich Stickstoff- und gasförmige Spaltprodukte sowie Metallspaltprodukte. Es entstehen auch Neutronen einfangende Zerfaüprodukie, wie Plutonium, das auch im geschmolzenen Metall in Lösung geht und, falls erwünscht später vom Uran getrennt wird. Die so gebildeten Spaltproduktgase sind im geschmolzenen Metall nur wenig löslich und gehen in die Stickstoffatmosphäre. Die Metallspaltprodukte lösen sich im geschmolzenen Metall, und sie werden bei den extrem niedrigen Konzentrationen, die hier auftreten, nicht in Nitride umgewandelt Zu gleicher · Zeit reagiert der während" des Spaltens freigewordene so Stickstoff mit einer äquivalenten Menge gelöstem Actinidmetall, das in einer viel größeren Konzentration vorhanden ist, als die Metallspaltprodukte. Auf diese Weise wird das ausgefällte Nitrid wiedergebildet und der Reaktor unter den gewünschten Gleichgewichtsbedingungen gehalten. Daraus folgt, daß bei diesem Reinigungsverfahren des Brennstoffs, das automatisch und in situ erfolgt, die Spaltprodukte kontinuierlich vom Actinidnitridbrennstoff weggespült werden, der im wesentlichen in einer konstanten Menge verbleibt Es ist möglich, daß bei längeren intensiven Strahlungsbedingungen eine leichte Verschiebung der hierin angegebenen Gleichgewichtswerte auftreten können.

Damit die Spaltprodukte die Actinidnitridmasse schnell verlassen können, ist es erforderlich, daC ein guter Kontakt zwischen dem Nkxid und der geschmolzenen Metallösung herrscht Diese Bedingung ist normalerweise vorhanden. Die Vermengung der Nitridpartikel mit der Lösung kann aber auch durch mechanische Mittel, ~vie beispielsweise einen Graphitrührer oder dergleichen, verstärkt werden. Wenn ein allmäh'iches Aufbauen von Spaltprodukten im Bereich der Actinidnitridmasse auftreten sollte, kann dies (zumindest beim Urannitrid-Brennstoff UN) durch zeitweiliges Senken der Stickstoffdrücke beseitigt werden. Dabei wird eine gewisse Menge Actinid zusammen mit den Spaltproduktmetallen wieder gelöst. Sobald also der Druck auf das normale Betriebsniveau wiederhergestellt ist, wird die gesamte Menge der Nitridmasse wiedergebildet, während die Spaltprodukte in Lösung bleiben. Dieser Pumpvorgang kann von Zeit zu Zeit, wie gerade erforderlich, wiederholt werden.

Damit die Spaltprodukte leichter in die mit der Actinidnitridmasse innig vermischte geschmolzene Metallösung eindringen können, ist eine in bezug auf die Actinidnitridmasse entsprechende Menge der geschmolzenen Meta!t*eung erforderlich, die ausreicht, um bei fortschreitender Arbeit des Reaktors, das schnelle Entfernen der Spaltprodukte aus der Actinidnitridmasse zu erleichtern. Die relative Menge der geschmolzenen Metallösung variiert und hängt vom jeweiligen Reaktorsystem, der Form des Reaktors und anderen Faktoren ab. Gute Ergebnisse können aber erzielt werden, wenn etwa 3—20 Gewichtsteile der geschmolzenen Metallösung pro Gewichtsteil des Actinidnitrids verwendet werden. Es können aber auch geringere Mengen eingesetzt werden, wobei allerdings die Fähigkeit der Lösung, die Spaltprodukte aufzunehmen, progressiv begrenzt wird, sowie das Verhältnis des geschmolzenen Metalls zum Actinidnitrid weiter gesenkt wird. Umgekehrt arbeiten das erfindungsgemäße Verfahren auch mit mehr ;als 20 Gewichtsteilen Schmelzmetallösung pro Gewichtsteil Actinidnitrid, wobei die obere Grenze für jedes gegebene Reaktorsystem eine Frage der Wirtsicfiaftlichkeit und der gesamten Reaktorcharakteristiken ist

Es ist ein einzigartiges Merkmal des erfindungsgemäßen Reaktors, daß, dank des vrrhandenen Verdünr» · 1 r» rrc· fo L· */-*»*«· iJor In I rvf»»r»rr tm /τ«»-<-»!■> rr»*-»l-»or»*»r» Mat oil

llUIIgaiUrvlUI t»_f UUJ III fc^XSdWllg IHU gh.lW'IIIIVtbVIlVII ItIbLUII befindliche Actinid nicht kritisch wird. Eine Kritische Situation tritt dagegen auf, wenn eine entsprechende Masse des Actinidnitrids in den Graphitreakiorhohlraum gelangt Diese kritische Bedingung künn entweder durch Zugabe von Actinidnitrid zum System oder durch Ausfällen von Actinidnitrid aus der Schmelzmetallösung auftreten, nämlich bei entsprechenden Abweichungen von den Gleichgewichtsbedingungsn. Dies kann beispielsweise durch Anheben des Stickstoffdruckes innerhalb des Systems über den gegebenen Punkt (und zwar für irgendeine gegebene Temperatur und Brennstoffkonzentration) geschehen, wodurch der Actinidbrennstoff in Nitridform zum Ausfällen gebracht wird. Bei diesem Verfahren kann die kummulative Ausfällung fortgesetzt werden, abhängig vom Stickstoffteildruck, bis eine kritische Actinidnitridmasse erhalten wird. Die gesamte Operation, um den Reaktor in Fluß zu bringen, kann durch entsprechende Einstellungen des Stickstoffdruckes geregelt werden, so daß das System bei der rewünschten Temperatur und dem Spaltniveau unter den erforderlichen Gleichgewichtsbedingungen gehalten wird. Ferner kann eine Temperaturregelung durch übliche Moderator- und Kontrollstäbe eriolgen, die in Verbindung mit dem Reaktor eingesetzt werden können. Die Temperaturregelung kann auch durch Verwendung von moderierenden Nitriden (z. B. Samariumnitrid) in der Kernmasse erfolgen.

Mit dem erfindungsgemäßen Reaktor können gute Ergebnisse mit Nitriden irgendeines der Actinide, einschließlich Uran²³³, Uran²³⁵ und Plutonium²³⁹ sowie deren Gemischen erzielt werden. Diese Brennstoffe werden dem System vorzugsweise in der metallischen oder der Nitrid-Form zugegeben. Sie können aber auch als Oxid, Sulfid, Carbid oder Silizid eingebracht werden. Voraussetzung ist jedoch, daß die verwendete Verbindung in irgendeiner Form durch das Zinn oder ein anderes geschmolzenes Lösungsmittelmetall aufgenommen und außerdem die Gegenwart einer Stickstoffatmosphäre in ein Nitrid umgewandelt werden kann. Wenn solche nicht-Nitridverbindungen verwendet werden, ist es wichtig, daß alle gebildeten gasförmigen Nebenprodukte, beispielsweise Kohlenmonoxid (aus der Reaktion

UO₂(S) + 2 C(s) + 1/2

UN(s) + 2 CO(g)),

durch die über der Schmelzlösung im Reaktor befindliche Stickstoffatmosohärc wceeesnült werden.

Die Symbole (s) und (g), wie sie hierin verwendet werden, beziehen sich auf den Zustand der Stoffe, nämlich fest (s) oder gasförmig (g). Es ist ferner wichtig, daß das Actinid und das Lösungsmittelmetall in einer sehr reinen Form vorliegen, wie sie z. B. durch > Partikelabstrahlen oder mechanische Reinigung aller Oberflächen in einer Argonatmosphäre oder durch andere physikalische Reinigungsmethoden erhalten wird, um die Actinid-Zinn-Legierung zu bilden. Die Verwendung von sauren oder organischen Entfettungs- ι ο reinigungsbädern ist in vielen Fällen nicht zufriedenstellend. Beim Uran, beispielsweise, wird dessen Löslichkeit zum Zinn verlangsamt, auch dann, wenn die Temperatur den Uran-Schm- Izpunkt übersteigt.

Außer dem I rennstoff, der in den Reaktor einge- π bracht wird, können auch Brut-Actinidstoffe, wie U²³⁸ oder Th²'² verwendet werden. Der Reaktor ist ideal für Brüterbetrieb, und zwar wegen der Natur der Nitridkernmasse. Er kann als Brüter betätigt werden, indem Brutstoffe entweder zum geschmolzenen Metall :n oder zu einem Umlauf- oder Reinigungsstrom des geschmolzenen Materials zugegeben werden. Da der zugesetzte Brutstoff zu Brennstoff umgewandelt wird, verhält sich dieser letztgenannte wie der verbleibende Brennstoff gegenüber Stickstoff, obgleich er seinem _>-, eigenen Gleichgewichtsverhalten unterworfen ist, wie dieses durch die Konzentration und die anderen Umweltfaktoren bestimmt ist.

Die Konzentration des in der geschmolzenen Metallösung verwendeten Actinids kann über einen sn verhältnismäßig weiten Bereich variieren und hängt weitgehend von dem Ausmaß ab, in dem das Uran oder das andere Actinidmetall aus der Lösung abgezogen werden soll und weniger von der Zugabe in Nitridform. Angenommen, die gewünschte kritische Masse an r> Actinidnitrid ist vorhanden, dann ist die untere Konzentrationsgrenze so, daß ein geringer Prozentsatz (z. B. I —3%) von im geschmolzenen Lösungsmittel gelöstem Actinid gebildet wird. Die obere Konzentrationsgrenze wird insbesondere durch wirtschaftliche Faktoren bestimmt. Gute Ergebnisse werden erzielt, wenn die geschmolzene Metallösung, die sich über dem Actinidnitrid befindet, etwa 10—20% gelöstes Actinid enthält. Bei einer bevorzugten Ausführungsform enthält der Reaktor zusätzlich zu der ausgefällten kritischen 4-, Masse ar. Actinidnitrid etwa 2— !0 Gewichtsprozent gelöstes Uran oder ein anderes Actinid-Brennstoffmetall. Solche Mengen erleichtern einen wirkungsvollen Austausch zwischen Spaltprodukten, die in das geschmolzene Metall wandern, und Actinid-Wiederausfäl- -,„ lungen aus der LOsung in die Actinidnitridmasse.

Die durch den Reaktor erzeugte Wärme kann durch herkömmliche Wärmeaustauschverfahren entzogen werden. Der erfindungsgemäße Reaktor führt selbst zu Praktiken, bei denen die geschmolzene Actinid-Metallösung durch Wärmeaustauscher geführt werden kann, um eine teilweise oder vollständige Kühlung zu bewirken. Ein solches Abziehen von Wärme aus einer umlaufenden Strömung der geschmolzenen Metallösung kann durchgeführt werden, da die letztgenannten zu einem Reinigungsvorgang geführt — oder von diesem zurückgeführt — wird, bei dem gelöste Spaltprodukte aus der Lösung entfernt werden.

Bei der bevorzugten Arbeitsweise wird Zinn als geschmolzenes LosungsmittelmetaTl hn Reaktor ver- si wendet Es hat einen niedrigen Neutronen-Absorptionsquerschnitt und erfüllt außerdem im hohen Maße die Erfordernisse, die an ein Lösungsmittelmetall gestellt werden. Natürlich können aber auch andere Metalle, wie Blei oder Wismuth, eingesetzt werden. Das gleiche gilt für verschiedene Legierungen dieser Metalle, wie z. B. Sn-Pb oder Sn-Bi. Das Lösungsmittelmetall muß ein gutes Auflösungsvermögen für Uran oder andere Actinidmetalle haben. Es darf selbst nicht leicht Nitride bilden. Es muß bei niedrigeren Temperaturen intermetallische Verbindungen mit dem in der Lösung vorhandenen Actinid bilden, und es muß einen entsprechend niedrigen Neutronen-Absorptionsquerschnitt aufweisen. Zinn erfüllt alle diese Erfordernisse in idealer Weise, und es hat ferner noch den Vorteil, daß es ein geringes Lösungsvermögen für nicht Stickstoff enthaltende gasförmige Spaltprodukte aufweist.

Die Natur des Reaktionsbehälters, in den dns Actinidnitrid-Schmelzmetall-Verbrennungssystem eingebracht wird, ist von kritischer Bedeutung. F.s muß außerordentlich feuerfest sein, und er muß — aus Sicherheitsgründen — fähig sein, das System bei Temperaturen zu halten, die wesentlich über den Reaktionstemperaturen liegen. Schließlich muß der Behälter niedrige Neutronenabsorptionscharakteristiken aufweisen. Es wurde gefunden, daß Graphit diesen Anforderungen in idealer Weise gerecht wird, und daher ist er das bevorzugte Material für den Behälter. Selbstverständlich können aber auch andere feuerfeste Stoffe unter bestimmten Arbeitsbedingungen verwendet werden, so z. B. Berylliamcarbid, Siliziumcarbid, Titancarbid und Calciumfluorid, wobei die letztgenannte Verbindung nur unter verhältnismäßig niedrigen Temperaturbedingungen eingesetzt werden kann.

Die Erfindung wird wegen der oben genannten Faktoren und einfachheitshalber anhand der Verwendung von Zinn als geschmolzenes Lösungsmittel und Graphit als Behälterma'erial zur Aufnahme des Verbrennungssystems näher erläutert. Ferner wird sie. da Uran gewöhnlich bei Atomkernreaktoren benutzt wird und dieses Metall den bevorzugten Brennstoff für die erfindungsgemäße Arbeitsweise darstellt, im folgenden meistens anhand eines Urannitrid-Reaktorsystems, entweder in Form von UN oder U2N3, beschrieben.

Das Uran kann, wenn es im geschmolzenen Zinn (oder einem anderen entsprechenden Metall) unter einer Atmosphäre mit einem Stickstoff-Teildruck von etwa 0,02 Atmosphären gelöst ist, im System teilweise oder im wesentlichen vollständig entweder als UN oder als U2N3 vorliegen, und zwar abhängig von der Temperatur und der Urankonzentration innerhalb des Systems. Im allgemeinen wird das feste U2N3-Produkt bei Temperaturen von etwa 300—1480⁰C gebilde» Die unteren dieser Temperaturbereiche sind nur dann praktikabel, wenn Systeme verwendet werden, in denen nur verhältnismäßig geringe Mengen Uran im geschmolzenen Zinn gelöst sind, da die Löslichkeit des Urans bei niedrigen Temperaturen begrenzt ist. Die UN-Verbindung wird bei Temperaturen oberhalb '485° C gebildet, und sie ist fähig, bei Temperaturen von 2000°C oder mehr im System zu verbleiben, wenn der Stickstoffdruck und die Lösungskonzentrationen entsprechend hoch sind.

Die Gleichgewichtskurven für ein U2Nj-Sn-U-System, gehalten bei 110O⁰C und für ein UN-Sn-U-System, gehalten bei 1550⁰C von denen jedes eine Gesamtmenge von 9% Uran aufweist, sind in F i g. I in Kurve I und Kurve II gezeigt. Der Stickstoffgehalt ist gegen j/N^-Druck dargestellt Hier, sowie auch an anderen Stellen der Beschreibung bedeutet das Symbol »U« gelöstes Uran. Die beiden Systeme sprechen nicht

in gleicher Weise auf Änderungen des Stickstoffdruckes an. Demnach ist, wie die Pfeile neben den Kurven zeigen, das UN-System der Kurve Il umkehrbar und spricht schnell am Druckänderung an. Das U₂N₃-System gemäß Kurve I dagegen ist nicht umkehrbar, ausgenommen möglicherweise dann, wenn das System über lange Zeiträume aufrechterhalten wird. Genauer, während ein Ansti/^j des Sticksloffdruckes (d. h. der Stickstoffteildruck, wie oben ausgeführt) das Gleichgewicht in Kurve I nach rechts verschiebt, hat ein Senken des Stickstoffdruckes keine wesentliche Wirkung, bis die Drücke sehr niedrig werden, so daß Stickstoffgas entwickelt und das Produkt in die UN-Form umgewandelt wird. Ferner, während das UN-System auf Temperaturänderungen anspricht, ist dieses nicht der Fall beim U₂N₃-SyStCm, wie dieses durch die Daten weiter unten angegeben ist. Aus diesem Grund wird, wenn innerhalb des U₂N !produktiven Temperaturbcrei

U, tlllL

tur durch Neutronengift-Kontrollstäbe durchgeführt. Hingegen ist das UN-System selbstkorrigierend, da Temperaturabweichungen rasche Zersetzung von Teilen der kritischen UN-Kernmassc zur Folge haben, bis das Gleichgewicht erreicht ist. Das Gegenteil trifft bei Systemen zu. die abnorm kalt werden, wenn dem System zu viel Wärme entzogen wird. Hier sieigt der UN-Gehalt an, wodurch wieder Wärme entwickelt wird, bis das Gleichgewicht erreicht ist. Aus diesen und anderen Gründen ist eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung die Verwendung einer kritischen UN-N .isse. Der oben genannte Unterschied im Verhalten zwischen den entsprechenden U₂N₃- und UN-Systemcn hat nahezu keinen Einfluß auf die Fähigkeit des Systems, sich kontinuierlich selbst zu regenerieren, indem Metallspaltprodukte in die oben schwimmende geschmolzene Zinnlösung und gasförmige Spaltprodukte in die Stickstoff enthaltende Atmosphäre oberhalb der Zinn-Uran-Schmelze ausgestoßen werden.

Die Gleichung für das Ansprechen der Temperatur für das UN-Gleichgewicht UN(s) = U + 1/2 N"j(g)isi:

log Kx - -7700/7"+ 4.37,

worin die Gleiohgewichtskonstante K, = 3y · Pn₂"²
und worin a_u = % U · /y und log /y = -0,0305 · %U ist. (Alle log sind auf der Basis 10).

a\j bedeutet die Aktivität des geschmolzenen Urans,

% Ubedeutet Gewichtsprozent von U in Lösung.

fv bedeutet den Aktivitäts-Koeffizienten des gelösten

Urans.
P bedeutet den Teildruck von Stickstoff im System in

Atmosphären, und
T bedeutet die Temperatur in Kelvmgradea

Für das U^j-GIeichgewicht

U₂N₃(S) = 2LJ + 3/2 N2(g)

ist die Gleichung für das Ansprechen derTemperatur folgende:

log Zi₂ 830/ T-1.2,

worin AT₂ = ey² · Pn₂ ^3/2 ist.

Hier ist log /y nicht linear mit dem Anstieg der Urankonzentrationen aufgrund der Pufferwirknng der intermetallischen Verbindungen von Uran und Zinn, wie USn3, die bei höheren Uranfconzentratianen vorhanden sind, /u ist 038 bis 5% U-Sn und 03 bei 9% U-Sn.

Diese Gleichungen zeigen, daß die Gleichgewicirtskonstante (Zi₂), die bei der Bildung von U₂N₃ vorherrschend ist, weit weniger temperaturempfindlich ist als die ähnliche Konstante (K₂), die bei der Bildung von UN Geltung hat.

Wenn ein U₂N3-System aus irgendeinem Grund über elwa 1485°C gebracht wird, entwickelt sich Sticksloffgas und das vorhandene U₂N3 wird entsprechend der Gleichung

U₂N₃(S) = 2UN(s) + 1/2NKg)

in UN umgewandelt. Das System folgt dann in den in Kurve Il der F i g. 1 dargestellten Charakteristiken Andererseits, wenn ein UN-System unter 1485"C abgekühlt wird, wird das vorhandene UN-Material in das U₂N₃-Produkt umgewandelt. Wenn ungenügend Stickstoff vorhanden ist, um diesen Übergang zu bewirken, wird ein Teil des UN in U₂N₃ umgewandelt, während der Rest dissoziert und an die geschmolzene ZiimiöSüfig Uiäii augiui. Das System iuigi dann dem typischen U₂N₃-UiId der Kurve I.

Bei einer bevorzugten Arbeitsweise der Erfindung wird der Aiomkernreaktor entweder in einem Temperaturbereich von 1500-2000°C (oder höher) betrieben, wodurch die Anwesenheit von UN-Brennstoff gewährleistet ist. oder bei niedrigen Temperaturen, die etwas über dem Schmelzpunkt der geschmolzenen Zinn-Uran-Lösung(z. B. 300°C) bis etwas unter etwa 1485°C liegen. Diese Temperatur von 1485°C scheint die Grenztemperatur zwischen den entsprechenden UN- und U₂N₃-Systemen zu sein. Besonders zweckmäßig wird bei Temperaturen von über 1500⁰C mit einem UN-Brennstoff gearbeitet, da mit diesem Material eine größere Flexibilität erreicht wird.

Im folgenden wird das UN-System näher beschrieben.

Es wurde gefunden, daß die Gleichgewichtscharakteristiken des U-Sn-UN-Systems so sind, daß ein schnelles Verschieben entweder in die UN- oder die U-Richtung durch Änderung der Stickstoffdrucke, der Temperaturen oder der Lösungskonzentration möglich ist. So bewirkt für jede gegebene Konzentration an gelöstem Uran (U) im geschmolzenen Zinn, oder einer anderen Lösungsmittel-Metallösung, ein Ansteigen des Stickstoffdruckes oder Senkens der Temperatur eine Erhöhung der relativen Menge des ausgefällten vorhandenen UN-Brennstoffes. Gleicherweise, je größer die Konzentration des U im geschmolzenen Metall ist, um so größer ist die Masse von UN. Die Bedeutung der Faktoren des Druckes und der U-Konzentration für den Gleichgewichtszustand wird durch die Daten in Tabelle I veranschaulicht, die ein System betreffen, das bei 155O⁰C gehalten wurde.

Tabelle 1

Stickstoff- kg Uran ausgefällt als UN bei 1550° C ans 100 kg druck geschmolzener Lösung von angegebenem

Anfangs-Gewichtsprozenf Uran m Zinn

(Atm.) 18% 9% 5% 2%

1,0 OS QJb 0,5 0,4 «3 0,2 0,1 1,1
0,4

14,4	8,4
14,1	8,1
133	7,7
ίΰ,4	6,5
€.4	3,8
10	0,04

0,06

Der Einfluß der Temperatur auf das Gleichgewicht eines typiscb-n U-Sn-UN-Systems bei verschiedenen Stickstoffdrucken ist in der Tabelle 11 gezeigt.

Tabelle!!

■ emperatur
CC)

1552

1567
1590
1610

kg Uran ausgefällt als UN aus 100 kg einer geschmolzenen Lösung aus 9% Uran in Zinn bei angegebenen Stickstoffdrucken

0.09 Atm.

0,122 Atm.

0,58

2,05

1,05

0.16 Atm.

3,46

2,48 1,38

0.202 Atm.	0,25 Atm.
4,80	6,21
3.92	5.46
2,82	4,21
1.5 J	2,98

Die Tabellen geben erläuternde Daten für bestimmte Systeme. Die Beziehungen, die in der weiter oben angeführten Gleichung für das Ansprechen der Temperatur für K\ gegeben sind, kömicn /u\ Bestimmung irgendeiner der Variablen verwendet werden, die >o das Gleichgewicht beeinflussen, d. h. den Punkt, an dem UN gerade aus einem gegebenen System auszufällen beginnt, wenn die anderen Variablen konstant gehalten werden. So kann zum Beispiel der Gleichgewichtsdruck von Stickstoff, der benötigt wird, um gerade die i\ UN-Bildung einzuleiten, in einer 12%igen Lösung von Uran in Zinn bei 1600⁰C (1873°K) wie folgt bestimmt werden:

Bei 1873° K, log K\ = 0,26; dafür K\ = 1,82.

Bei 12% U Stand, log /y = - 0,366; '"

dafür /y = 0,431 und a_ü = 5,18.

Schließlich 1.92 = 5,38 · Pn₂ ^ ; dafür Pn₂ = 0,114 Atm.

Im Hinblick auf die Temperaturempfindlichkeit des r> U-Sn-UN-Systems, und angenommen, daß die U-Lösungskonzentrationen und die Stickstoffdrucke allgemein Konstant sind, wird das System automatisch jede Temperaturabweichung korrigieren, die auf einen Fehler im Kühlsystem oder dergleichen zurückzuführen -ti, ist. Dabei wird ein Teil des Uran in der UN-kritischen Masse zurück in Lösu.ig gebracht, wobei die Menge an im Reaktor vorhandenen UN-Brennstoff verringert Temperatur wird. Umgekehrt, wenn die Temperatur der geschmolzenen Metallösung sinkt (beispielsweise bei ungowöhnliehen Kraftanforderungen an die Anlage)-, wird (°C) zusätzlicher Brennstoff gebildet, der zum Wiederherstellen der Gleichgewichtstemperatur benötigt wird, auf die der Reaktor ausgelegt ist. Demnach ist die Anlage im wesentlichen selbstregulierend, wenn die Tempera- ^₀ ' tür vom Gleichgewichtswert in jede Richtung schwingt. 1152 Als Vorsichtsmaßnahme für Notfälle, sind in der Anlage Kontroll- und Moderatorstäbe eingebaut

Die moderierende oder korrigierende Wirkung, die dem Reaktor eigen ist wenn sich die Temperatur in irgendeiner Richtung vom Glekhgcwichtswert entfernt hat zur Folge, daß die Leistung des Reaktors außerordentlich stabil und konstant ist In ähnlicher Weise kann beobachtet werden, daß Abweichungen des Stickstoffdruckes vom Gleichgewichtswert die anderen Gleichgewichtsfaktoren beeinflussen. So bewirkt ein Druckanstieg eine Temperaturerhöhung, die ihrerseits einen Teil des UN-Brennstoffes zu U und Stickstoff umwandelt wobei die Reaktorleistung im wesentlichen konstant gehalten wird. Andererseits, wenn der s-, Stickstoffdruck absinkt sind keine aysgleichende Faktoren am Werk, und der Reaktor neigt zum Stillstand aufgrund der UN-Zersetzung. Dies wird klar durch ein Studium der erläuternden Daten aus der Kurve Il in Fig. I. Wenn beispielsweise der Stickstoffdruck (d.h. Teildruck) von I Atm. auf etwa 0,1 Atm. gesenki wird, sieigt der Gehait an gelöstem Uran in der geschmolzenen Zinnlösung von etwa 0,43% auf annähernd 9,0% an. Dieser Anstieg wird begleitet von einem entsprechenden Absinken der vorhandenen UN-Menge.

Das U2N)-System arbeitet wie folgt:

Die Arbeit mit einem U>Nj-Brennstoff ist notgedrungen auf einen Temperaturbereich von etwa 300'C bis unterhalb etwa 1485"C beschränkt. Die untere Grenze dieses Bereiches ist durch die Temperatur festgelegt, die zum Lösen der gewünschten Prozentmenge an Uran erforderlich ist. Die obere Grenze entspricht der Temperatur, bei der die Umwandlung des U₂Nj zu UN anfängt. Beim Arbeiten in diesem Bereich haben Temperaturabweichungen nur eine geringe Dämpfungswirkung. Umgekehrt, eine ungebührliche Kühlung des Systems wird wenig zum Aufbau von U₂Nj beitragen. Dieses Fehlen einer wesentlichen Empfindlichkeit gegenüber Temperaturschwankungen bei U₂Nj-Systemen wird durch die Angaben in Tabelle III bestäiigt:

Tabelle III

kg Uran ausgefällt als UN aus 100 kg einer
geschmolzenen Lösung von 9% Uran in Zinn bei angegebenen Stickstoffdrucken

0,025 Atm. 0,05 Atm. 0,! Atm.

1,14
0,64
0,25

3,00
2,43
2,04
1,92

5,67
5,10
4,60
4,34

Wie durch die Kurve I in F i g. 1 gezeigt ist, spielt im U₂Nj-System der Druck eine große Rolle, da ein Anstieg des Stickstoffdruckes eine stärkere Ausfällung des U2N₃-Produktes bewirkt Andererseits trägt ein Absinken des Stickstoffdruckes nicht dazu bei, daß ein bemerkenswerter Anteil des als U2N3 vorhandenen Uran wieder gelöst wird. Diese Reaktion ist sehr langsam. Es muß jedoch bemerkt werden, daß ein Senken des Stickstoffdruckes auf unter 0,002 Atm. eine allmähliche Umwandlung des U2Njin UN bewirkt

Die Bedeutung des Anstiegs der Stickstoffdvucke für den Gleichgewichtszustand wird durch die Angaben in Tabelle IV veranschaulicht die sich auf typische U-Sn-U2N3-Systeme bei einer konstanten Temperatur von Il 00° C beziehen.

Tabelle IV

Stickstoffdruck

(Atm.)

kg Uran ausgefällt als UN bei 1100⁰C aus 100 kg geschmolzener Lösung aus angegebener) Anfangsgewichtsprozenten Uran in tinn

18% 9%

5%

2%

0,025	3,02	0.25	0,81	028
0,05	5,80	2,04	2.02	0.77
0,10	9.75	4,60
0,20	12,82	7,46
0.J0	15.30	8.05
0.40

Da es nicht möglich ist. einen mit U₂Nj beschickten Reaktor durch Änderungen des Druckes und/oder der Temperatur zu steuern und zu kontrollieren, wird die Feinsteuerung der Temperatur durch Verwendung von Neutronengift-Kontrollstäben durchgeführt. In anderen Beziehungen ist die Arbeitsweise des U₂N₁-SyStCm sehr weitgehend die gleiche wie diejenige des mit UN beschickten Reaktors. In jedem Fall verlassen die Spaltprodukte die kritische Nitridmasse sobald sie gebildet sind, wobei eine äquivalente Menge Uran aus der Zinnlösung ausgefällt wird, um die Masse konstant zu halten. Das Reinigen des nuklearen Brennstoffes außerhalb des Reaktors kann jedoch bei Temperaturen erfolgen, die über denjenigen im U₂N]-Reaktorsystem liegen, insbesondere wenn das /erfahren eine Stufe zum Denitrieren eines Uran-Nitrid-Zinn-Systems zu U-Sn vorzieht. Diese Umwandlung erfolgt leicht bei niedrigeren Stickstoffdrucken und bei Temperaturen über 1485°C, wo das vorhandene Nitrid UN ist.

Das Inbetriebsetzen und anschließende Arbeiten im Reaktor ist für die beiden Brennstoffe U2N3 oder UN im wesentlichen gleich. Beide Systeme verlangen die Zugabe und/oder das Ausfällen einer kritischen Uran-Nitridmasse. Wenn das Nitrid aus der Lösung ausgefällt werden soll, kann der Reaktorinhalt auf die entsprechende Temperatur, also entweder im U₂N₃- oder im UN-Bereich, erwärmt werden. Der Stickstoffdruck wird auf den berechneten Wert angehoben, um die Fällung der erforderlichen Menge an Nitrid zu bewirken und dadurch die kritische Masse im Reaktor aufzubauen.

Bei einem U₂N3-System wird, wenn der Reaktor einmal in Gang ist und die Spaltung begonnen hat, der Stickstoffdruck bei dem vorher festgelegten oder einem tieferen Wert gehalten, sobald der Reaktor wei !erarbeitet. Der Druck wird natürlich erhöht, wenn es erwünscht ist, die kritische Masse des vorhandenen Nitrids ständig zu erhöhen. Dieses gleiche Ergebnis kann durch Erhöhung der Konzentration des Uran in der geschmolzenen Metallösung erzielt werden. Zur Steuerung der Reaktionstemperaturen werden als hauptsächliche Mittel Neutronen absorbierende Stäbe verwendet

Das UN-System ist ausreichend flexibel, so daß, falls erwünscht, das Gewicht der vorhandenen kritischen Masse vergrößert oder verkleinert werden kann, wenn der Stickstoffdruck entsprechend erhöht oder gesenkt wird. Auch hier wird ein Anstieg der Urankonzentration in der geschmolzenen Metallösung einen Netto-Anstieg der vorhandenen UN-Menge bewirken, wobei die übrigen Bedingungen dieselben bleiben. Wenn die Urankonzentration durch Zugabe weiterer Mengen an Zinn oder einem anderen geschmolzenen Lösungsmittelmetall verdünnt wird, verringert sich die Netto-UN-Masse. Mit dem UN-System werden Neutronen absorbierende Stäbe vorwiegend als Sicherheitsmaßnahmen verwendet. Sie werden normalerweise während der Inbetriebnahme und beim normalen Arbeiten herausgezogen und dann in den Hochströmungsbereich eingesetzt, wenn die Arbeit stillgelegt ooer in anderer Weise gemäßigt werden soll.

Die Erfindung wird anhand der Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:

Fig. 1 Kurven, die bereits weiter oben beschrieben sind; und

F i g. 2 eine schematische Ansicht, teilweise im Schnitt, einer Ausführungsform eines Reaktorbehälters mit Einrichtungen zum Entfernen sowohl der metallischen als auch der gasförmigen Spaltprodukte aus dem Reaktorsystem.

Der Atomkernreaktor 10 (F i g. 2) besteht aus einem Reaktorkern 11 und eine diesen umgebende Wärmeaus tauscheinheit 12, die mit einem Einlaß 13 und einem Auslaß 14 für die Wärmeaustauschflüssigkeit versehen ist. Im Reaktorkern 11 befindet sich das geschmolzene Lörungsmittelmetall 15. beispielsweise Zinn, in dem Uran gelös! ist. Im Reaktorkern 11 sind Spaltproduktmetalle enthalten, während eine kritische Urannitridmasse 16 auf dem Boden des Reaktorkernes 11 ruht. Der Raum 17 oberhalb des geschmolzenen Lösungsmittelmetalls 15 ist mit einer Stickstoff- oder Stickstoff-Argon-Atmosphäre gefüllt. In den Reaktorkern 11 ragen verschiebbar angeordnete Steuer- oder Kontrollstäbe 18.

Ein Teil des geschmolzenen Lösungsmittelmetalls 15 und des darin gelösten Actinids wird kontinuierlich oder intermittierend durch die Leitung 20 abgezogen und durch den Wärmeaustauscher 21 geführt. Von hier geht eine Leitung 22 zu einer Reinigungszone 23, in der die Spaltproduktverunreinigungen entfernt werden (F i g. 2) bevor die Lösung durch die Leitung 24 in den Reaktorbehälter zurückgeführt wird. Falls erwünscht kann die Reinigungszone 23 umgangen werden, indem der Umlaufstrom durch Uie Leitungen 25 und 24 direkt zum Reaktorbehälter zurückgeleitet wird. Eine von der Leitung 24 direkt in den Bodenabschnitt des Reaktorkernes U führende Leitung 26 gestattet es, einen Teil oder den gesamten Umlaufstrom in der, unteren Abschnitt des geschmolzenen Lösungsmittelmetalls 15 zu richten, damit eine gewisse Bewegung zwischen den Urannitridpartikeln und der diese umgebende Metallschmelze hervorgerufen wird. Durch die Leitung 27. die in den Umlaufstrom in die Leitung 24 mündet, kann neuer Uranbrennstoff oder Brutbrennstoffmaterial zugegeben werden.

Die durch die Leitung 32 eingebrachte Stickstoffatmosphäre über dem Lösungsmitteimetaii 15 kann kontinuierlich oder intermittierend über die Leitung 30 abgezogen werden. Sie wird durch eine Zone 31 bewegt, in der die gasförmigen Spaltprodukte entfernt werden. Dies geschieht bevor der Stickstoff durch die Leitung 32 in den Reaktorbehälter zurückgeführt wird. Zusammen mit dem Stickstoff kann irgendein Stickstoffzusatz durch die Leitung 33 und Argon oder ein anderes inertes Gas durch die Leitung 34 eingebracht werden. Aus der Zone 32 führt eine Entlüftungsgasleitung 35 durch einen Absorber 36 in die Atmosphäre. Falls gewünscht, muß das den Reaktorbehälter durch die Leitung 30 verlassene Gas nicht durch die Zone 31 gehen, sondern kann durch die Leitungen 3C und 32 zurück in den Reaktor geführt werden. Dabei kann es, falls erforderlich, mit zusätzlichem Stickstoff und/oder Argon verstärkt werden.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Atomkernreaktor, dessen Kern eine kritische Masse aus Actinidnitrid enthält und sich in einem feuerfesten, chemisch inerten Reaktorbehälter befindet, dadurch gekennzeichnet, daß das Actinidnitrid (16) mit einer nicht kritischen Lösung dieses Actinide in einem geschmolzenen Lösungsmittelmetall (15) mit niedrigem Neutronen-Absorptionsquerschnitt in Verbindung steht, und unter einer Stickstoffatmosphäre gehalten ist

2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das geschmolzene Lösungsmittelmetall (15) Zinn ist, und daß der Reaktorkern (11) von einer Graphithülle umgeben ist.

3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Actinidmetali Uran und das Actinidnitrid (16) UN ist

4. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Actinidmetali Uran und das Actinidnitrid (16) U2N3 ist

5. Verfahren zum Betrieb eines Atomkernreaktors gemäß den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß eine zum Auflösen der während der Kernspaltung in der Actinidnitridmasse (16) kontinuierlich gebildeten SpaltproJukte ausreichende Menge an Actinidlösung verwendet wird.

6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil der geschmolzenen Metallösung bei fortschreitender Spaltung aus dem Reaktorbehälter abgezogen, von den sie verunreinigenden metallischen Syaltprot jkten befreit und dann in den Reaktionsbehälter zurückgebracht wird.

7. Verfahren nach Anspru h 5, dadurch gekennzeichnet, daß als Actinid Uran und als geschmolzenes Lösungsmittelmetall (15) Zinn verwendet wird.