DE2055577A1

DE2055577A1 - Ein mit Actinid Nitrid arbeitender Reaktor und ein kontinuierliches Verfahren zum Betreiben desselben

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Publication number: DE2055577A1
Application number: DE19702055577
Authority: DE
Inventors: Die Anmelder Sind
Original assignee: PARLEE
Current assignee: PARLEE
Priority date: 1969-05-19
Filing date: 1970-11-12
Publication date: 1972-05-18
Also published as: DE2055577C3; US3843765A; BE758901A; DE2055577B2; FR2113764A1; FR2113764B1

Description

2P55577

Ein mit Actinid-Nitrid arbeitender Reaktor und ein kontinuierliches Verfahren zum Betreiben desselben

Die Erfindung bezieht sich auf einen mit Actinid-Nitrid beschickten Kernreaktor und ein Verfahren zum Betreiben desselben, bei dem kontinuierlich in situ Spaltprodukte entfernt und bei fortschreitender Reaktion wahlweise Brennstoff bildendes Actinid-Material zugegeben wird. Der verwendete Reaktor weist ein Verbrennungssystem auf, das aus einer kritischen Masse eines Nitrids eines Metalls der Actinide besteht, das mit einer nichtkritischen Lösung des Aktinids in einer geschmolzenen Metallösung mit einem niedrigen Neutronen-Absorptionsquerschnitt, wie Zinn, in Berührung steht. Dieses Verbrennungssystem wird unter einer Stickstoffatmosphäre in einem inerten, feuerfesten Kessel, beispielsweise aus Graphit, gehalten, der die Bildung von Actinidoxxden nicht unterstützt.

Die gebildeten Spaltprodukte werden, so wie die Kernreaktion fortschreitet, kontinuierlich mit dem in der geschmolzenen Metallösung gelösten Actinidmetall ausgetauscht. Äquivalente Mengen von Actinid-Nitrid werden gebildet und in die kritische Masse ausgefällt, so wie die Spaltprodukte in der geschmolzenen Metallösung gelöst werden. Temperaturabweichungen werden durch die Nitridzersetzung unterdrückt, die auf Temperaturerhöhungen zurückzuführen ist, ohne jede ausgleichende Erhöhung in den Stickstoffdrucken, um das Gleichgewicht wieder herzustellen.

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Das derzeitige Verfahren zur Herstellung von Urannitriden ist äusserst kompliziert und es erfordert, dass zunächst , das reine Metall durch entsprechende Reduktionsstufen ge-r bildet wird. Das Metall wird dann durch aufeinanderfolgende Hydrier- und Dehydriervorgänge in ein feines Pulver umgewandelt, welches anschliessend unter kontrollierten Temperatur- und Druckbedingungen nitriert wird.

Aufgabe der Erfindung ist, ein Verfahren zum Herstellen von Urannitriden zu schaffen, das einfacher und bequemer ist als die bekannten Verfahren und wobei ausserdem die Aufgabe gelöst wird, in einem gleichermassen zweckmässigen Verfahren die Nitride zurück in das Uranmetall zu verwandeln.

Die langfristige Arbeit der gegenwärtigen mit Actinid beschickten Reaktoren ist ein grosses Hemmnis, da der Brennstoff nach einer verhältnismässig kurzen Brenndauer, d.h. nachdem nur eine verhältnismässig geringe Menge, z.B. etwa 0,2 - 2,/ % des Brennstoffes verbrannt ist, entfernt und gereinigt werden muss. Dieser Nachteil kann wohl teilweise dadurch ausgeschaltet werden, dass der Reaktor überdimensioniert wird, so dass eine unnötig grosse Konzentration an Brennstoff geschaffen wird. Ein solches Vorgehen ist aber offensichtlich ein sehr unwirtschaftlicher Ausweg. Zum Wiederreinigen des Brennstoffes werden nass-chemische oder pyrometallurgische Verfahren angewandt.

Durch das erfindungsgemässe Reaktorsystem und Betriebsverfahren werden die in diesem Reaktorsystem bei fortschreitender Reaktion Spaltprodukte, einschliesslich der gasförmigen,.kontinuierlich und automatisch in situ entfernt. Ferner ist es auch möglich, neue Brennstoffkomponenten (einschliesslich Brutstoffe, falls erwünscht) zuzugeben. Das Reaktorsystem ist an sich stabil und sicher im Betrieb, da es "selbst-

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korrigierend ⁿ ist, wenn die Reaktionstemperaturen in Bezug auf das-Gleichgewichtsniveau steigen oder sinken. Mit dem erfindungsgemässen Verfahren ist es ausserdem möglich, Uran von Plutonium zu trennen, wenn dieses letztgenannte in verhältnismässig geringen Mengen vorhanden ist.

Der erfindungsgemässe Kernreaktor weist ein Verbrennungssystem auf, das aus einer kritischen Masse eines Actinidnitrids besteht, das mit einer nichtkritischen Lösung des Actinids in einem geschmolzenen Metallösungsmittel mit niedrigem Neutronen-Adsorptionsquerschnitt, wie Zinn, in Berührung steht, wobei das Verbrennungssystem unter einer Stickstoffatmosphäre in einem inerten, feuerfesten Material, wie Graphit, gehalten wird, das die Bildung von Actinidoxiden oder anderen Nichtnitrid-Produkten nicht fördert.

Die Stickstoffatmosphäre kann aus Stickstoff allein oder aus Stickstoff, vermischt mit Argon oder einem anderen inerten Gas bestehen. Der Stickstoffdruck wird üblicherweise bei etwa 0,02 - 2 Atmosphären gehalten. Diese Höhe entspricht den Gleichgewichtsbedingungen, um die erforderliche Masse Actinidnitrid bei den vorherrschenden Bedingungen der gelösten Actinidkonzentration und den Reaktortemperaturen zu bilden. Die Reaktortemperaturen können im Bereich von 300 - 2000° C oder mehr liegen und sie hängen von der Natur des verwendeten Actinidnitrids ab.

Der Ausdruck "Stickstoffdruck¹¹, wie er hierin verwendet wird, entspricht dem "Stickstoffteildruck¹¹. Es wird bemerkt,· dass Argon oder ein anderes, ähnlich inertes Gas in vielen Jfällen zusammen mit dem erforderlichen Stickstoff eingesetzt wird, um zu vermeiden, dass im Reaktor und anderen Bereichen des Systems ein Teilvakuum aufrechterhalten werden muss, oder um positive Drucke im System zu schaffen.

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Es ist ein wesentliches Merkmal der Erfindung, dass sich dann, wenn der Reaktor unter den oben beschriebenen Bedingungen läuft, die kritische Masse des Actinidnitrids konstant selbst von den Spaltprodukten befreit, die während des Spaltvorganges entstanden sind. So wird, wenn sich ein Uranbrennstoff atom spaltet, das Nitrid zerstört und es bilden sich Stickstoff- und gasförmige Spaltprodukte sowie Metallspaltprodukte. Es entstehen auch Neutronen einfangende Zerfallprodukte, wie Plutonium, das auch im geschmolzenen Metall in Lösung geht, und, falls erwünscht, später vom Uran getrennt wird. Die so gebildeten Spaltproduktgase sind im geschmolzenen Metall nur wenig löslich und gehen in die Stickst off atmosphäre. Die Metallspaltprodukte lösen sich im geschmolzenen Metall und sie werden bei den extrem niedrigen Konzentrationen, die hier auftreten, nicht in Nitride umgewandelt. Zu gleicher Zeit reagiert der während des Spaltens freigewordene Stickstoff mit einer äquivalenten Menge gelöstem Actinidmetall, das in einer viel grösseren Konzentration vorhanden ist, als die Metallspaltprodukte. Auf diese Weise wird das ausgefällte Nitrid wiedergebildet und der Reaktor unter den gewünschten Gleichgewichtsbedingungen gehalten. Daraus folgt, dass bei diesem Reinigungsverfahren des Brennstoffs, das automatisch und in situ erfolgt, die Spaltprodukte kontinuierlich vom Actinidnitridbrennstoff weggespült werden, der im wesentlichen in einer konstanten Menge verbleibt. Es ist möglich, dass bei längeren intensiven Strahlungsbedingungen eine leichte Verschiebung der hierin angegebenen Gleichgewichtswerte auftreten können.

Damit die Spaltprodukte die Actinidnitridmasse schnell verlassen können, ist es erforderlich, dass ein guter Kontakt zwischen dem Nitrid und der geschmolzenen Metallösung herrscht. Diese Bedingung ist normalerweise vorhanden. Die

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Vermengung der Nitridpartikel mit der Lösung kann aber auch durch mechanische Mittel, wie beispielsweise einen Graphitrührer oder dergleichen, verstärkt werden. Wenn ein allmähliches Aufbauen von Spaltprodukten im Bereich der Actinidnitridmasse auftreten sollte, kann dies'(zumindest beim Urannitrid-Brennstoff UIT) durch zeitweiliges Senken der Stickstoffdrucke beseitigt werden. Dabei wird eine gewisse Menge Actinid zusammen mit den Spaltproduktmetallen wieder gelöst. Sobald also der Druck auf das normale Betriebsniveau wiederhergestellt ist, wird die gesamte Menge der Mitridmasse wiedergebildet, während die Spaltprodukte in Lösung bleiben. Dieser Pumpvorgang kann von Zeit zu Zeit, wie gerade erforderlich, wiederholt werden.

Damit die Spaltprodukte leichter in die mit der Actinidnitridmasse innig vermischte geschmolzene Metallösung eindringen können, jist eine in Bezug auf die Actinidnitridmasse entsprechende Menge der geschmolzenen Metallösung erforderlich, die ausreicht, um bei fortschreitender Arbeit des Eeaktors, das schnelle Entfernen der Spaltprodukte aus der Actinidnitridmasse zu erleichtern. Die relative Menge der geschmolzenen Metallösung variiert und hängt vom jeweiligen Reaktorsystem, der Form des Eeaktors und anderen Faktoren ab. Gute Ergebnisse können aber erzielt werden, wenn etwa 3 - 20 Gewichtsteile der geschmolzenen Metallösung pro Gewichtsteil des Actinidnitrids verwendet werden. Es können aber auch geringere Mengen eingesetzt werden, wobei allerdings die Fähigkeit der Lösung, die Spaltprodukte aufzunehmen, progressiv begrenzt wird, sowie das Verhältnis .des geschmolzenen Metalls zum Actinidnitrid weiter gesenkt wird. Umgekehrt arbeitet das erfindungsgemässe Verfahren auch mit mehr als 20 Gewichtsteilen Schmelzmetallösung pro Gewichtsteil Actinidnitrid, wobei die obere Grenze für Jedes gege-

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bene Reaktorsystem eine Frage der Wirtschaftlichkeit und der gesamten Reaktorcharakteristiken ist.

Es ist ein einzigartiges Merkmal des erfindungsgemässen Reaktors, dass, dank des vorhandenen Verdünnungsfaktors, das in Lösung im geschmolzenen Metall befindliche Actinid nicht kritisch wird. Eine Kritische Situation tritt dagegen auf, wenn eine entsprechende Masse des Actinidnitrids in den Graphitreaktorhohlraum gelangt. Diese kritische Bedingung kann entweder durch Zugabe von Actinidnitrid zum System oder durch Ausfällen von Actinidnitrid aus der Schmelzmetallösung auftreten, nämlich bei entsprechenden Abweichungen von den Gleichgewichtsbedingungen. Dies kann beispielsweise durch. Anheben des Stickstoffdruckes innerhalb des Systems über den gegebenen Punkt (und zwar für irgendeine gegebene Temperatur und BrennstoffkoBzentration) geschehen, wodurch der Actinidbrennstoff in Nitridform zum Ausfällen gebracht wird. Bei diesem Verfahren kann die kummulative Ausfällung fortgesetzt werden, abhängig vom Stickstoffteildruck, bis eine kritische Actinidnitridmasse erhalten wird. Die gesamte Operation, um.den Reaktor in Fluss zu bringen, kann durch entsprechende Einstellungen des Stickstoffdruckes geregelt werden, so dass das System bei der gewünschten Temperatur und dem Spaltniveau unter den erforderlichen Gleichgewichtsbedingungen gehalten wird. Ferner kann eine Temperaturregelung durch übliche Moderator- und Eontrollstäbe erfolgen, die in Verbindung mit dem Reaktor eingesetzt werden können. Die Temperaturregelung kann auch durch Verwendung von modierenden Nitriden (z.B. Samariumnitrid) in der Kernmasse erfolgen.

Mit dem erfindungsgemässen Reaktor können gute Ergebnisse mit Nitriden irgendeines der Actinide, einschliesslich Uran

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Uran ³^ und Plutonium -⁷^ sowie deren Gemischen erzielt werden. Diese Brennstoffe werden dem System vorzugsweise in der· metallischen oder der Nitrid-Form zugegeben. Sie können aber auch als Oxid, Sulfid, Garbid oder Silizid eingebracht werden. Voraussetzung ist jedoch, dass die verwendete Verbindung in irgendeiner Form durch das Zinn oder ein anderes geschmolzenes Lösungsmittelmetall aufgenommen und ausserdem die Gegenwart einer Stickstoffatmosphäre in ein Nitrid umgewandelt werden kann. Wenn solche nicht-Nitridverbindungen verwendet werden, ist es wichtig, dass alle gebildeten gasförmigen Nebenprodukten, beispielsweise Kohlenmonoxid (aus der Reaktion IJO₂(s) + 20(s) + 1/2N₂(g) - UIT(S) +. 200(g) ), durch die über der Schmelzlösung im Reaktor befindliche Stickstoffatmosphäre weggespült werden. Die Symbole (s) und (g), wie sie hierin verwendet werden, beziehen sich auf den Zustand der Stoffe, nämlich fest (s) oder gasförmig (g). Es ist ferner wichtig, dass das Actinid und das Lösungsmittelmetall in einer sehr reinen Form vorliegen, wie sie z.B. durch Partikelabstrahlen oder mechanische Reinigung aller Oberflächen in einer Argonatmosphäre oder durch andere physikalische Reinigungsmethoden erhalten wird, um die Actinid-Zinn-Legierung zu bilden. Die Verwendung von sauren oder organischen Entfettungsreinigungsbädern ist in vielen Fällen nicht zufriedenstellend. Beim Uran, beispielsweise, wird dessen Löslichkeit zum Zinn verlangsamt, auch dann, wenn die Temperatur den Uran-Schmelzpunkt übersteigt.

Ausser dem Brennstoff, der in den Reaktor eingebracht wird, können auch Brut-Actinidstoffe, wie U ^ oder Th ^ verwendet werden. Der Reaktor ist ideal für Brüterbetrieb, und zwar wegen der Natur der Nitridkernmasse. Er kann als Brüter betätigt werden, indam Brutstoffe entweder zum geschmolzenen Metall oder zu einem Umlauf- oder Reinigungsstrom des ge-

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schmolzenen Materials zugegeben werden. Da der zugesetzte Brutstoff zu Brennstoff umgewandelt wird, verhält sich dieser letztgenannte wie der verbleibende Brennstoff gegenüber Stickstoff, obgleich er seinem eigenen Gleichgewichtsverhalten unterworfen ist, wie dieses durch die Konzentration und die anderen Umweltfaktoren bestimmt ist.

Die Konzentration des in der geschmolzenen Metallösung verwendeten Actinids kann über einen verhältnismässig weiten Bereich variieren und hängt weitgehend von dem Ausmass ab, in dem das Uran oder das andere Actinidmetall aus der Lösung abgezogen werden soll und weniger von der Zugabe in Nitridform. Angenommen, die gewünschte kritische Masse an Actinidnitrid ist vorhanden, dann ist die untere Konzentrationsgrenze so, dass ein geringer Prozentsatz (z.B. 1 - 3 %) von im geschmolzenen Lösungsmittel gelöstem Actinid gebildet wird. Die obere Konzentrationsgrenze wird insbesondere durch wirtschaftliche Faktoren bestimmt. Gute Ergebnisse werden erzielt, wenn die geschmolzene Metallösung, die sich über dem Actinidnitrid befindet, etwa 10 - 20 % gelöstes Actinid enthält. Bei einer bevorzugten Ausführungsform enthält der Reaktor zusätzlich zu der ausgefällten kritischen Masse an Actinidnitrid etwa 2-10 Gewichtsprozent gelöstes Uran oder ein anderes Actinid-Brennstoffmetall. Solche Mengen erleichtern einen wirkungsvollen Austausch zwischen Spaltprodukten, die in das geschmolzene Metall wandern, und Actinid-Wiederausfällungen aus der Lösung in die Actinidnitridmasse.

Die durch den Raktor erzeugte Wärme kann durch herkömmliche Wärmeaustauschverfahren entzogen werden. Der erfindungsgemässe Reaktor führt selbst zu Praktiken, bei denen die geschmolzene Actinid-Metallösung durch Wärmeaustauscher geführt werden kann, um eine teilweise oder vollständige Kühlung zu bewirken. Ein solches Abziehen von Wärme aus einer umlaufen-

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den Strömung der geschmolzenen Metallösung kann durchgeführt werden, da die letztgenannten zu einem Beinigungsvorgang geführt - oder von diesem zurückgeführt - wird, bei dem gelöste Spaltprodukte aus der Lösung entfernt werden.

Bei der bevorzugten Arbeitsweise wird Zinn als geschmolzenes Lösungsmittelmetall im Reaktor verwendet. Es hat einen niedrigen Neutronen-Absorptionsquerschnitt und erfüllt ausserdem im hohen Masse die Erfordernisse, die an ein Lösungsmittelmetall gestellt werden. Natürlich können aber auch andere Metalle, wie Blei oder Wismuth, eingesetzt werden. Das gleiche gilt für verschiedene Legierungen dieser Metalle, wie z.B. Sn-Fb oder Sn-Bi. Das Lösungsmittelmetall muss ein gutes Auflösungsvermögen für Uran oder andere Actinidmetalle haben. Es darf selbst nicht -leicht Nitride bilden. Es muss bei niedrigeren Temperaturen intermetallische Verbindungen mit dem in der Lösung yorhandenen Actinid bilden und es muss einen entsprechend niedrigen Neutronen-Absorptionsquerschnitt aufweisen. Zinn erfüllt alle diese Erfordernisse in idealer Weise und es hat ferner noch den Vorteil, dass es ein geringes Lösungsvermög^n für nicht Stickstoff enthaltende gasförmige Spaltprodukte aufweist.

Die Natur d^s Heaktionskessels, in den das Actinidnitrid-Schmelzmeta^l-Verbrennungssystem eingebracht wird, ist von kritischer Bedeutung. Er. muss ausserordentlich feuerfest sein und er muss- aus Sicherheitsgründen - fähig sein, das System bei Temperaturen zu halten, die wesentlich über den Reaktionstemperaturen liegen. Schliesslich muss der Kessel niedrige Neutronenabsorptionscharakteristiken aufweisen. Es wurde gefunden, dass Graphit diesen Anforderungen in idealer Weise gerecht wird, und daher ist er das bevorzugte Material für den Kessel. Selbstverständlich können aber auch andere feuerfeste Stoffe unter bestimmten Arbeitsbe-

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-ΊΟ -

dingungen verwendet werden, so z.B. Berylliamcarbid, SiIiziumcarbid, Titancarbid und Galciumfluorid, wobei die letztgenannte Verbindung nur unter verhältnismässig niedrigen Temperaturbedingungen eingesetzt werden kann.

Die Erfindung wird wegen der oben genannten Faktoren und einfachheitshalber anhand der Verwendung von Zinn als geschmolzenes Lösungsmittel und Graphit als Kesselmaterial zur Aufnahme des Verbrennungssystems näher erläutert. Ferner wird sie, da Uran gewöhnlich bei Kernreaktoren benutzt wird und dieses Metall den bevorzugten Brennstoff für die erfindungsgemässe Arbeitsweise darstellt, im folgenden meistens anhand eines Urannitrid-Reaktorsystems, entweder in Form von UN oder U₂N,, beschrieben.

Das Uran kann, wenn es im geschmolzenen Zinn (oder einem an— deren entsprechenden Metall) unter einer Atmosphäre mit einem Stickstoff-Teildruck von etwa 0,02 Atmosphären g^Löst ist, im System teilweise oder im wesentlichen vollständig entweder als UN oder als UpN, vorliegen, und zwar abhängig von der Temperatur und der Urankonzentration innerhalb des Systems. Im allgemeinen wird das feste U^N^-Produkt bei Temperaturen von etwa 500 - 1480° G gebildet. Die unteren dieser Temperaturbereiche sind nur dann praktikabel, wenn Systeme verwendet werden, in denen nur verhältnismässig geringe Mengen Uran im geschmolzenen Zinn gelöst sind, da die Löslichkeit des Urans bei niedrigen Temperaturen begrenzt ist. Die UN-Verbindung wird bei Temperaturen oberhalb 1485° 0 gebildet und sie ist fähig, bei Temperaturen von 2000° 0 oder mehr im System zu verbleiben, wenn der Stickstoffdruck und die Lösungskonzentrationen entsprechend hoch sind.

Die Gleichgewichtskurven für ein U₃N₃ -Sn-U -System, gehalten bei 1100° C, und für ein UN-Sn-U-System, gehalten bei

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1550° 0, von denen jedes eine Gesamtmenge von 9 % Uran aufweist, sind in Fig. 1 in Kurve I und Kurve II gezeigt. Der Stickstoffgehalt ist gegen y/NT-Druck dargestellt. Hier, sowie auch an anderen Stellen der Beschreibung bedeutet das Symbol "U" gelöstes Uran. Die beiden Systeme sprechen nicht in gleicher Weise auf Änderungen des Stickstoffdruckes an. Demnach ist, wie die Pfeile neben den Kurven zeigen, das UN-System der Kurve II umkehrbar und spricht schnell auf Druckänderung an. Das UpN^-System gemäss Kurve I dagegen ist nicht umkehrbar, ausgenommen möglicherweise dann, wenn das System über lange Zeiträume aufrechterhalten wird. Genauer, während ein Anstieg des Stickstoffdruckes (d.h. der Stickstoff teildruck, wie oben ausgeführt) das Gleichgewicht in Kurve I nach rechts verschiebt, hat ein Senken des Stickst off druckes keine wesentliche Wirkung, bis die Drucke sehr niedrig werden, so dass Stickstoffgas entwickelt und das Produkt in die UN-Form umgewandelt wird. Ferner, während das UN-System auf Temperaturänderungen anspricht, ist dieses nicht der Fall beim ^N-,-System, wie dieses durch die Daten weiter unten angegeben ist. Aus diesem Grund wird, wenn innerhalb des UpNvproduktiven Temperaturbereiches gearbeitet wird, eine Feineinstellung der Temperatur durch Neutronengift-Kontrollstäbe durchgeführt. Hingegen ist das UN-System selbstkorrigierend, da Temperaturabweichungen rasche Zersetzung von Teilen der kritischen UN-Kernmasse zur Folge haben, bis das Gleichgewicht erreicht ist. Das Gegenteil trifft bei Systemen zu, die abnorm kalt werden, wenn dem System zu viel Wärme entzogen wird. Hier steigt der UN-Gehalt an, wodurch wieder Wärme entwickelt wird, bis das Gleichgewicht erreicht ist. Aus diesen und anderen Gründen ist eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung die Verwendung einer kritischen UN-Masse. Der oben genannte Unterschied im Verhalten zwischen den entsprechenden UpN-,- und

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UN-Systemen hat nahezu keinen Einfluss auf die Fähigkeit des Systems, sich kontinuierlich selbst zu regenerieren, indem Metallspaltprodukte in die oben schwimmende geschmolzene Zinnlösung und gasförmige Spaltprodukte in die Stickstoff enthaltende Atmosphäre oberhalb der Zinn-Uran-Schmelze ausgestossen werden.

Die Gleichung für das Ansprechen der Temperatur für das UN-Gleichgewicht UN(s) = U + i/2N₂(g) ist:

log K. = -7700/T + 4,37, worin die Gleichgewichtskonstante

1/2

K. = aTj.Bpr und worin a-y = %υ.ΐ·^ und — 2 —

log f_n = -0,0305.%U. ist.
(Alle log sind auf der Basis 10).

ag- bedeutet die Aktivität des geschmolzenen Urans, %U bedeutet Gewichtsprozent von U in Lösung, fjj bedeutet den Aktivitäts-Koeffizienten des gelösten Urans,

P bedeutet den Teildruck von Stickstoff im System in Atmosphären, und
T bedeutet die Temperatur in Kelvingraden.

Für das U^-Gleichgewicht, U₃N₅Cs) = 2U + 3/2N₂(g) ist die Gleichung für das Ansprechen der Temperatur folgende:

log K₂ = -830/T - 1.2, worin K₂ = a_n ².P_N ^3/2' ist.

Hier ist log fy nicht linear mit dem Anstieg der Urankonzentrationen aufgrund der Pufferwirkung der intermetallischen Verbindungen von Uran und Zinn, wie USn^, die bei höheren Urankonzentrationen vorhanden sind, f-g ist 0,38 bis 5 % U-Sn und 0,24 bei 9 % U-Sn. "

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Diese Kleichungen zeigen, dass die Gleichgewichtskonstante (K₂), die bei der Bildung von U₂H", vorherrschend ist, weit weniger temperaturempfindlich ist als die ähnliche Eonstante (K₂)> die bei der Bildung von Uli Geltung hat.

Wenn ein U₂N,-System aus irgendeinem Grund über etwa 1485° gebracht wird, entwickelt sich Stickstoffgas und das vorhandene UpN, wird entsprechend der Gleichung

) = 2UN(s) + 1/2N₂(g)

in UN umgewandelt. Das System folgt dann in den in Kurve II der Fig. 1 dargestellten Charakteristiken. Andererseits, wenn ein UN-System unter 1485° 0 abgekühlt wird, wird das vorhandene UN-Material in das U₂N^-Produkt umgewandelt. Wenn ungenügend Stickstoff vorhanden ist, um diesen Übergang zu bewirken, wird ein Teil des UN in UpN-, umgewandelt, während der Eest. dissoziert und an die geschmolzene Zinnlösung Uran abgibt. Das System folgt dann dem typischen U₂Nv-BiId der Kurve I.

Bei einer bevorzugten Arbeitsweise der Erfindung wird der Eeaktor entweder in einem Temperaturbereich von 15OO 2000° 0 (oder höher) betrieben, wodurch die Anwesenheit von UN-Brennstoff gewährleistet ist, oder bei niedrigen Temperaturen, die etwas über dem Schmelzpunkt der geschmolzenen Zinn-Uran-Lösung (z.B. JOO⁰ ö) bis etwas unter etwa 1485° 0 liegen· Diese Temperatur von 1485° 0 scheint die Grenztemperatur zwischen den entsprechenden UN-. und U₂N,-Systemen zu sein. Besonders zweckmässig wird bei Temperaturen von über 1500° 0 mit einem UN-Brennstoff gearbeitet, da mit diesem Material eine grössere Flexibilität erreicht wird.

Im folgenden wird das UN-System näher beschrieben.

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Es wurde gefunden, dass die Gleichgewichtscharakteristiken des U-Sn-UN-Systems so sind, dass ein schnelles Verschieben entweder in die UN- oder die U-Richtung durch .Änderung der Stickstoffdrucke, der Temperaturen oder der Lösungskonzentration möglich ist. So bewirkt für jede gegebene Konzentration an gelöstem Uran (U) im geschmolzenen Zinn, oder einer anderen Lösungsmittel-Metallösung, ein Ansteigen des Stickstoff*-' druckes oder Senkens der Temperatur eine Erhöhung der relativen Menge des ausgefällten vorhandenen UN-Brennstoffes, Glei^ cherweise, je grosser die Konzentration des U im geschmolzen nen Metall ist, umso grosser ist die Masse von UN. Die Bedeutung der Faktoren des Druckes und der U-Konzentration für den Gleichgewichtszustand wird durch die Daten in Tabelle I veranschaulicht, die ein System betreffen, das bei 1550° C gehalten wurde.

Tabelle I

Stickstoffdruck
(Atm.)

Kg Uran ausgefällt als UN bei 1550 0 aus 100 kg geschmolzener Lösung von angegebenem Anfangs-Gewichtsprozent Uran in Zinn

18%

5 %

1,0	14,4	8,4	2,2
0,9	14,1	8,1	0,06
0,6	13,3	7,7
o,5	10,4	6,5
0,4	6,4	3,8
0,3	1,0	0,04
0,2
0,1

2 % 1,1 0,4

Der Einfluss der Temperatur auf das Gleichgewicht eines typischen U-Sn-UN-Systems bei verschiedenen Stickstoffdrucken ist in der Tabelle II gezeigt.

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Tabelle II

Tempe- . Kg Uran ausgefällt als UN aus 100 kg einer geratur schmolzenen Lösung aus 9 % Uran in Zinn bei C 0) angegebenen Stiokstoffdrucken

0,09 Atm. 0,122 Atm. 0,16 Atm. 0,202 Atm. 0,25 Atm.

1552 0,58 2,05 3,46 4,80 6,21

1567 1,05 2,48 3,92 5,46

1590 1,38 2,82 4,21 1610 1,53 2,98

Die Tabellen geben erläuternde Daten für bestimmte Systeme. Die Beziehungen, die in der weiter oben angeführten Gleichung für das Ansprechen der Temperatur für K. gegeben sind, können zur Bestimmung irgendeiner der Variablen verwendet werden, die das Gleichgewicht beeinflussen, d.h. den Punkt, an dem UN gerade aus einem gegebenen System auszufällen beginnt, wenn die anderen Variablen konstant gehalten werden. So kann zum Beispiel der Gleichgewichtsdruck von Stickstoff, der benötigt wird, um gerade die UN-Bildung einzuleiten, in einer 12 %-igen Lösung von Uran in Zinn bei 1600° 0 (1873°K) wie folgt bestimmt werden:

Bei 1873° K, log K₁ = 0,26; dafür K₁ =1,82 Bei 12 % U Stand, log fg = -0,366} dafür f_n = 0,431 und a^j = 5,18·

Schliesslich, 1,92 = 5,38.P_n ^1/2> dafür P^ = 0,114 Atm.

Im Hinblick auf die Temperaturempfindlichkeit des U-Sn-UN-Systems, und angenommen, dass die U-Lösungskonzentrationen und die Stickstoffdrucke allgemein konstant sind, wird das System automatisch jede Temperaturabweichung korrigieren, die auf einen Fehler im Kühlsystem oder dergleichen zurückzuführen ist. Dabei wird ein Teil des Uran in der UN-kriti-

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sehen Masse zurück in Lösung gebracht, wobei die Menge an im Reaktor vorhandenen UN-Brennstoff verringert wird. Umgekehrt, wenn die Temperatur der geschmolzenen Metallösung sinkt (beispielsweise bei ungewöhnlichen Kraftanforderungen " an die Anlage), wird zusätzlicher Brennstoff gebildet, .der zum Wiederherstellen der Gleichgewichtstemperatur benötigt wird, auf die der Reaktor ausgelegt ist. Demnach ist die Anlage im wesentlichen selbstregulierend, wenn die Temperatur vom Gleichgewichtswert in jede Richtung schwingt. Als Vorsicht smassnahme für Notfälle, sind in der Anlage Kontroll- und Moderatorstäbe eingebaut.

Die moderierende oder korrigierende Wirkung, die dem Reaktor eigen ist, wenn sich die Temperatur in irgendeiner Richtung vom Gleichgewichtswert entfernt, hat zur Folge, dass die Leistung des Reaktors ausserordentlich stabil und konstant ist. In ähnlicher Weise kann beobachtet werden, dass Abweichungen des Stickstoffdruckes vom Gleichgewichtswert die anderen Gleichgewichtsfaktoren beeinflussen. So bewirkt ein Druckanstieg eine Temperaturerhöhung, die ihrerseits einen Teil des UN-Brennstoffss zu U und Stickstoff umwandelt, wobei die Reaktorleistung im wesentlichen konstant gehalten wird. Andererseits, wenn der Stickstoffdruck absinkt, sind keine ausgleichenden Faktoren am Werk und der Reaktor neigt zum Stillstand aufgrund der UN-Zersetzung. Dies wird klar durch ein Studium der erläuternden Daten aus der Kurve II in Fig. 1. Wenn beispielsweise der Stickstoffdruck (d.h. Teildruck) von 1 Atm. auf etwa 0,1 Atm. gesenkt wird, steigt der Gehalt an gelöstem Uran in der geschmolzenen Zinnlösung von etwa 0,4-3 % auf annähernd 9»0 % an. Dieser Anstieg wird begleitet von einem entsprechenden Absinken der vorhandenen UN-Menge.

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Das TJJST -System arbeitet wie folgt:

Die Arbeit mit einem UplT,-Brennstoff ist notgedrungen auf einen Temperaturbereich von etwa 300° 0 bis unterhalb etwa 1485 0 beschränkt. Die untere Grenze dieses Bereiches ist durch die Temperatur festgelegt, die zum Lösen der gewünschten Prozentmenge an Uran erforderlich ist. die obere Grenze entspricht der Temperatur, bei der die Umwandlung des ^N₃, zu UN anfängt. Beim Arbeiten in diesem Bereich haben Temperaturabweichungen nur eine geringe Dämpfungswirkung. Umgekehrt, eine ungebührliche Kühlung des Systems wird wenig zum Aufbau von UpN₅, beitragen. Dieses Fehlen einer wesentlichen Empfindlichkeit gegenüber Temperaturschwankungen bei Up^3*" Systemen wird durch die Angaben in Tabelle III bestätigt:

Tabelle III

Tempe- Kg Uran ausgefällt als UN aus 100 kg einer geratur schmolzenen Löang von 9 % Uran in Zinn bei C 0) angegebenen Stickstoffdrucken

	0,025 Atm.	0,05 Atm,	0,1 Atm.
637	1,14	3,00	5,67
867	0,64	2,43	5,10
1100	0,25	2,04	4,60
1152		1,92	4,34

Vie durch die Kurve I in lig. 1 gezeigt ist, spielt im UgN,-System der Druck eine grosse Holle, da ein Anstieg des Stickstoffdruckes eine stärkere Ausfällung des UpN,-]?roduktes bewirkt. Andererseits trägt ein Absinken des Stickstoffdruckes nicht dazu bei, dass ein bemerkenswerter Anteil des als U^N, vorhandenen Uran wieder gelöst wird. Diese Heaktion ist sehr langsam. Es muss «jedoch bemerkt werden, dass ein Senken des Stickstoffdruckes auf unter 0,002 Atm. eine allmähliche Umwandlung des Up^* in U^ bewirkt.

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Die Bedeutung des Anstiegs der Stickstoffdrucke für den Gleichgewichtszustand wird durch die Angaben in Tabelle TV veranschaulicht, die sich auf typische U-Sn-UpN-z-Systeme bei einer konstanten Temperatur von 1100° C beziehen.

Tabelle IV	Kg Uran	ausgefällt	als UN bei	1100° C aus	9 %	5 %	in Zinn
Stickstoff				100 kg geschmolzener Lösung aus angegebenen	0,25		2 %
druck (Atm.)	AnfanprsffewichtsOrozenten Uran	2,04	0,81
	18 %	4,60	2,02	0,28
	0,99	7,46		0,77
0,025	3,02	8,05
0,05	5,80
0,10	9,75
0,20	12,82
0,30	15,30
0,40

Da es nicht möglich ist, einen mit U₂H, beschickten Reaktor durch Änderungen des Druckes und/oder der Temperatur zu steuern und zu kontrollieren, wird die Feinsteuerung der Temperatur durch Verwendung von Neutronengift-Kontrollstäben durchgeführt. In anderen Beziehungen ist die Arbeitsweise des U^H^-System sehr weitgehend die gleiche wie diejenige des mit UU beschickten Reaktors. In jedem Fall verlassen die Spaltprodukte die kritische Nitridmasse sobald sie gebildet sind, wobei eine äquivalente Menge Uran aus der Zinnlösung ausgefällt wird, um die Masse konstant zu halten. Das Reinigen des nuklearen Brennstoffes ausserhalb des Reaktors kann jedoch bei Temperaturen erfolgen, die über denjenigen im UpN,-Reaktorsystem liegen, insbesondere wenn das Verfahren eine Stufe zum Denitrieren eines Uran-Nitrid-Zinn-Systems zu U-Sn vorzieht. Diese Umwandlung erfolgt leicht bei niedri-

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gen Stickstoffdrucken und bei Temperaturen über 1485° G, wo das vorhandene Nitrid UN ist.

Das Inbetriebsetzen und anschliessende Arbeiten im Reaktor ist für die beiden Brennstoffe U^N., oder UN im wesentlichen gleich. Beide Systeme verlangen die Zugabe und/oder das Ausfällen einer kritischen Uran-Nitridmasse. Wenn das Nitrid aus der Lösung ausgefällt werden soll, kann der Reaktorinhalt auf die entsprechende Temperatur, also entweder im Up^" ⁰⁽3-^er im UN-Bereich, erwärmt werden. Der Stickstoffdruck wird auf den berechneten Wert angehoben, um die Fällung der erforderlichen Menge an Nitrid zu bewirken und dadurch die kritische Hasse im Reaktor aufzubauen.

Bei einem U₂N^-System wird, wenn der Reaktor einmal in Gang ist und die Spaltung begonnen hat, der Stickstoffdruck bei dem vorher festgelegten oder einem tieferen Wert gehalten, sobald der Reaktor weiterarbeitet. Der Druck wird natürlich erhöht, wenn es erwünscht ist, die kritische Masse des vorhandenen Nitrids ständig zu erhöhen. Dieses gleiche Ergebnis kann durch Erhöhung der Konzentration des Uran in der geschmolzenen Metallösung erzielt werden. Zur Steuerung der Reaktionstemperaturen werden als hauptsächliche Mittel Neutronen absorbierende Stäbe verwendet.

Das UN-System ist ausreichend flexibel, so dass, falls erwünscht, das Gewicht der vorhandenen kritischen Masse vergrössert oder verkleinert werden kann, wenn der Stickstoffdruck entsprechend erhöht oder gesenkt wird. Auch hier wird ein Anstieg der Urankonzentration in der geschmolzenen Metallösung einen Netto-Anstieg der vorhandenen UN-Menge bewirken, wobei die übrigen Bedingungen dieselben bleiben. Wenn die Urankonzentration durch Zugabe weiterer Mengen an Zinn oder einem anderen geschmolzenen Lösungsmittelmetall ver-

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dünnt wird, verringert sich die Netto-UN-Masse. Mit dem'UN-System werden Neutronen absorbierende Stäbe vorwiegend als Sicherheitsmassnahmen verwendet. Sie werden normalerweise während der Inbetriebnahme und beim normalen Arbeiten herausgezogen und dann in den Hochströmungsbereich eingesetzt, wenn die Arbeit stillgelegt oder in anderer Weise gemassigt werden soll.

Entfernen der Spaltprodukte

Es wurde weiter oben ausgeführt, dass die kritische Masse des Uran oder eines anderen Actinidnitrids durch Spaltprodukte nicht merklich verunreinigt wird. Dagegen dringen das Zirkonium, verschiedene Lanthanid- und ändere gebildete Spaltmetalle in die Schmelze ein, d.h. in den geschmolzenen Teil des'Systems, während die' gasförmigen Spaltprodukte, ausser Stickstoff (der sofort mit gelöstem Uran reagiert, um ein Urannitrid auszufällen), in die Stickstoffatmosphäre oberhalb der Schmelze eintreten. Es ist ein Merkmal der Erfindung, dass diese metallischen und gasförmigen Spaltprodukte intermittierend oder kontinuierlich aus dem Reaktorsystem entfernt werden können und in einem im wesentlichen reinen Zustand ohne Verunreinigungen durch das Actinid oder eine Verbindung desselben zur Verfügung stehen. Ausserdem bietet die Beseitigung der so abgetrennten radioaktiven Abfallstoffe kein besonderes Problem, da durch das erfindungsgemässe Verfahren ihre Menge weitgehend reduziert ist.

Zum Trennen von Spaltproduktverunreinigungen aus der geschmolzenen Metallösung können noch gesonderte Vorgänge durchgeführt werden. Es wird aber besonders darauf hingewiesen, dass auch ohne irgendwelche ausserhalb durchgeführte Reinigungsvorgänge zum Entfernen der Spaltprodukte aus der Metallösung, das erfindungsgemässe Verfahren einen wesentlichen technischen

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Fortschritt darstellt. Die gegenwärtig bei herkömmlichen Reaktoren verwendeten festen Brennelemente müssen zur Wiederreinigung herausgenommen werden, nachdem etwa 0,1 - 2,0 Gewichtsprozent des Brennstoffes gespalten wurden. Beim erfindungsgemässen Verfahren, bei dem die Spaltprodukte den Kern verlassen und in der geschmolzenen Metallösung aufgelöst werden, kann eine Kernmasse mit einem gegebenen Gewicht mindestens 10-mal langer verwendet werden als bei herkömmlichen Reaktoren, bevor die Spaltprodukte im geschmolzenen Metallösungsmittel bis zu einem Grad angestiegen sind, der ihr schnelles und vollständiges Auflösen darin verzögert. Wenn dem erfindungsgemässen Verfahren eine Reinigung des geschmolzenen Lösungsmittels des Systems ausserhalb desselben angeschlossen wird, kann der Betrieb unbegrenzt fortgesetzt werden, insbesondere wenn Brennelemente oder Brutstoffe zu dem Reaktor zugegeben werden, die die Spaltverluste ausgleichen.

Die gasförmigen Spaltprodukte und Zerfallprodukte, die in die Stickstoffatmosphäre oberhalb der Schmelze ausgestossen werden, können durch Kreislauf dieser Atmosphäre oder eines Abblasstromes davon, durch eine Entgasungsschleife entfernt werden. Eine solche Entgasungs- oder Reinigungsschleife kann einen Kondensator, einen Abscheider und einen Absorber aufweisen, Einrichtungen, die im wesentlichen alle Verunreinigungen aus dem umlaufenden Gasstrom aufnehmen. Alle hierbei nicht abgetrennten Verunreinigungen können aus dem Stickstoffrückstand beispielsweise durch die übliche Gefriertechnik entfernt werden. Entsprechende Absorptionsmittel, durch die das zu reinigende Gas geleitet wird, sind beispielsweise wässrige Ätzlauge, Säure, Absorptionskohle und Molekularsiebe der einen oder anderen Art.

Zur weiteren Klarstellung der Erfindung wird im folgenden auf die Zeichnungen Bezug genommen.

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Fig. 1 zeigt Kurven, die bereits weiter oben näher erläutert wurden;

Fig. 2 ist eine Ansicht, teilweise im'Schnitt, die eine Ausführungsform eines Kernreaktorkessels zusammen mit schematisoh dargestellten Einrichtungen zum Entfernen sowohl der metallischen als auch der gasförmigen Spaltprodukte aus dem System zeigt.

Ein Kernreaktor 10 (Fig. 2) weist einen Graphitkern 11 und eine diesen umgebende Warmeaustauseheinheit 12 auf. Diese Wärmeaustauscheinheit ist mit einem Einlass 13 und einem Auslass 14 für die Wärmeaustauschflüssigkeit versehen. Im Kern befindet sich ein Körper oder eine Masse 15 aus geschmolzenem Zinn, in dem Uran gelöst ist. Im Kern sind Spaltproduktmetalle enthalten, während eine kritische Urannitridmasse 16 auf dem Boden des Kernes 11 ruht. Der Saum 17 oberhalb der geschmolzenen Zinnlösung ist mit einer Stickstoff- oder Stickstoff-Argon-Atmosphäre gefüllt. In den Reaktorkern 11 ragen verschiebbar angeordnete Steuer- oder Kontrollstäbe 18.

Ein Teil der geschmolzenen Zinnlösung 15 wird kontinuierlich oder intermittierend durch die Leitung 20 abgezogen und durch den Wärmeaustauscher 21 geführt. Von hier geht eine Leitung 22 zu einer Reinigungszone 23, in der die Spaltproduktverunreinigungen entfernt werden (Fig. 2), bevor die Lösung durch die Leitung 24 in den Reaktor zurückgeführt wird. Falls erwünscht, kann die Reinigungszone 23 umgegangen werden, indem der Umlaufstrom durch die Leitungen 25 und 24- direkt zum Reaktor zurückgeleitet wird. Eine von der Leitung 24 in den Bodenabschnitt des Kernes führende Leitung 26 gestattet es, dass ein Teil oder der gesamte Umlaufstrom in den unteren Abschnitt der geschmolzenen Zinnlösungen gerichtet wird, damit eine gewisse Bewegung zwischen den Urannitridpartikeln und der diese umgebende geschmolzene Zinnlösung hervorgeru-

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fen wird. Durch die Leitung 27, die in den Umlaufstrom in die Leitung 24 mündet, kann neuer Uranbrennstoff oder Brutbrennstoffmaterial zugegeben werden.

Die durch die Leitung 32 eingebrachte Stickstoffatmosphäre über der Zinnschmelze kann kontinuierlich oder intermittierend über die Leitung 30 abgezogen werden. Sie wird durch eine Zone 31 bewegt, in der die gasförmigen Spaltprodukte entfernt werden. Dies geschieht, bevor der Stickstoff durch die Leitung 32 in den Reaktor zurückgeführt wird. Zusammen mit dem Stickstoff kann irgendein Stickstoffzusatz durch die Leitung 33 und Argon oder ein anderes inertes Gas durch die Leitung 34 eingebracht werden. Aus der Zone 32 führt eine Entlüftungsgasleitung 35 durch einen Absorber 36 in die Atmosphäre. Falls gewünscht, muss das den Reaktor durch die Leitung 30 verlassene Gas nicht durch die Zone 31 gehen, sondern kann durch die Leitungen 30* und 32 zurück in den Reaktor geführt werden. Dabei kann es, falls erforderlich, mit zusätzlichem Stickstoff und/oder Argon verstärkt werden.

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Claims

A_n_s_p__r_ü_c h_e

1. Kernreaktor mit Verbrennungssystem,

dadurch gekennzeichnet, dass eine kritische Masse (16) aus einem Actinidnitrid mit einer nicht kritischen Lösung dieses Actinide in einem geschmolzenen Lo* sungsmittelmetall (15) mit geringem Neutronen-Absorptions-Querschnitt in Berührung steht, und dass dieses System in einem inerten feuerfesten Reaktorkessel unter einer Stickstoff atmosphäre (17) gehalten ist.

2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das geschmolzene Lösungsmittelmetall Zinn ist, und dass das Brennsystem im Reaktor von einem Graphitkern (11) umgeben ist.

3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Actinidmetall Uran und das Actinidnitrid UN ist.

4. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Actinidmetall Uran und das Actinidnitrid ^N-, ist.

5. Kernreaktionsverfahren zur Durchführung im Kernreaktor gemäss den Ansprüchen 1 bis 4-, dadurch gekennzeichnet, dass in einem inerten, feuerfesten Reaktorkessel ein Brennsystem aus einer kritischen Masse eines Actinidnitrids aufgebaut wird, das in enger Berührung mit einer Lösung des Actinidmetails in einer Metallschmelze mit niedrigem Neutronen-Absorptions-Querschnitt gebracht wird und eine ausreichende Menge dieser Lösung zum Auflösen der während der Spaltung der Actinidnitridmasse kontinuierlich gebildeten Spaltprodukte verwendet wird, während aus der Lösung eine dem durch die Spaltung auftretenden Verlust etwa gleiche Menge an Actinidnitrid aus der Lösung ausgefällt wird, und dass das Brennsystem unter einer Stickstoffatmosphäre und unter Stickstoffdruck und bei

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. einer !Temperatur gehalten wird, durch, die gewährleistet ist, dass das Brennsystem bei der gewünschten Temperatur verbleibt, wenn die Spaltung auftritt und dem Reaktor Wärme entzogen wird.

6. Verfahren nach Anspruch 5> dadurch gekennzeichnet, dass das Brennsystem in einem Graphitbehälter aufbewahrt wird, ein Teil der geschmolzenen Metallösung bei fortschreitender Spaltung aus dem Eeaktionskessel abgezogen, von den sie verunreinigenden metallischen Spaltprodukten befreit und dann in den Eeaktionskessel zurückgebracht wird.

7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass zum Entfernen der metallischen Spaltproduktverunreinigungen die geschmolzene Metallösung nitriert und die Temperatur und der Stickstoffdruck dabei so gewählt werden, dass das darin enthaltene Actinid in Mtridform selektiv ausgefällt wird, die Ausfällung aus der restlichen geschmolzenen Metallösung abgetrennt wird, diese Lösung weiter nitriert wird, wobei die Temperatur und der Stickstoffdruck so gewählt werden, dass im wesentlichen alle Nitride bildenden Metallspaltprodukte in der Lösung abgetrennt werden, diese festen Spaltproduktnitride aus der Lösung abgetrennt und die restliche geschmolzene Metallösung und die abgetrennte Actinidnitride als ein Gemisch wieder in den Reaktionsessel zurückgeführt werden.

8. Verfahren nach Anspruch 7» dadurch gekennzeichnet, dass das geschmolzene Metall-Actinidnitrid-Gemisch bei Temperaturen über 1485° 0 und unter einer Stickstoffatmosphäre bei niedrigen Stickstoffdrucken gehalten und das Gemisch in einer Lösung aus Actinid im geschmolzenen Metall umgewandelt wird, bevor sie in den Reaktorkessel zurückgeführt wird.

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9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass als Actinid Uran und als geschmolzenes Losungsmittelmetall Zinn verwendet wird.

10. Verfahren zum Trennen des Urans von verhältnismässig geringen Mengen Plutonium, die zusammen mit dem Uran vorhanden sind, dadurch gekennzeichnet, dass beide Metalle in einem geschmolzenen Metall, das nicht leicht Nitride bildet, gelöst werden,, die erhaltene Lösung nitriert wird und dabei die Temperaturen und die Stickstoffdrucke so eingestellt werden, dass das Uranin der Lösung in Form von Urannitrid ausgefällt wird, und dass dieses Urannitrid aus der restlichen geschmolzenen Metallösung entfernt wird.

11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass die restliche geschmolzene Metallösung erwärmt und das geschmolzene Losungsmittelmetall durch Destillation von Plutonium abgetrennt wird.

12. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass die restliche geschmolzene Metallösung unter erhöhter Temperatur und erhöhtem Stickstoffdruck nitriert und dabei das Plutonium aus der Lösung in Form des Plutoniumnitrids ausgefällt und dieses Nitrid aus der verbleibenden Metallschmelze entfernt wird.

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