DE2610948B2

DE2610948B2 - Verfahren zur Gewinnung von Molybdän -99 aus mit Neutronen bestrahlter, spaltbare Stoffe und Spaltprodukte enthaltender Matrix

Info

Publication number: DE2610948B2
Application number: DE2610948A
Authority: DE
Inventors: Sameh Abdel-Hadi Dipl.-Chem. Dr.Rer.Nat. 7505 Ettlingen Ali; Jutta 7500 Karlsruhe Knapp; Johann 7514 Eggenstein-Leopoldshafen Reinhardt
Original assignee: Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority date: 1976-03-16
Filing date: 1976-03-16
Publication date: 1979-05-31
Also published as: DE2610948C3; BE851950A; GB1566200A; DE2610948A1; FR2344498A1; US4094953A; FR2344498B1

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Gewinnung von Molybdän-99 aus mit Neutronen bestrahlter, spaltbare Stoffe und Spaltprodukte enthaltender Matrix, bei dem man die Matrix in einer wäßrigen Alkalihydroxidlösung aufschließt und die erhaltene Lösung von einem festen Rückstand abtrennt, die alkalische, das Mo'iybdän-99 als Molybdat enthaltende Lösung mit einer Mineralsäure ansäuert und anschließend das Molybdän-99 daraus abirennt

In der Nuklearmedizin nimmt die Bedeutung von Tc-99 als Indikator bei Tumordiagnosen stetig zu. Da Technetium aber eine relativ kurze Hdbwertszeit (Tm = 6,0 h) hat, wird deshalb das Mutternuklid Mo-99 auf einem Adsorbermaterial fixiert und die Tochter Tc-99 bei Bedarf eluiert. Bisher wurde in Reaktoren aktiviertes, natürliches Molybdän eingesetzt
Die Nachteile des Materials sind:

1. Große Säulen für kleine spezifische Aktivitäten.

2. Große Injektionsvolumina, um die notwendige Aktivität zu erhalten.

3. Eine sehr limitierte Verfügbarkeit des Generators wegen der geringen Aktivität.

JO Abhilfe schafft das neuerdings in zunehmendem Maße eingesetzte Spaltmolybdän. Dies bedingt allerdings eine sehr verfeinerte Aufarbeitungstechnologie, um die geforderten Molybdän-Reinheitsgrade zu erzielen.

J5 Die geforderte Radionuklidreinheit ist:

γ: 1-131 <0.05μΟπιΰ Mo-99

Ru-103 <0,05μΟπ^ Mo-99

Gesamt γ-Verunreinigungen <0,l μϋ/νηϋ Mo-99
χ: Nicht mehr als I Nanocurie Gesamt-*-Aktivität pro

Curie Mo-99
ß: Sr-89 <6 χ IO-^C/mC Mo-99

Sr-90 <6 χ lO-'^C/mC Mo-99

Eine seit langem bekannte Nachweismethode für Molybdän, bei welcher als Molybdat in Lösung vorliegendes Molybdän mit SnCb zu Mo(III) reduziert wird, das Mo(III) mit SCN~-lonen zu einem Rhodano-Komplex verbunden wird und darauf der Rhodano-Komplex mit Hilfe von Diäthyläther extrahiert werden kann, ist als Verfahren zur Gewinnung von Mo-99 völlig unbrauchbar wegen der leichten Flüchtigkeit und Entzündlichkeit des Diäthyläthers. Das Risiko einer Brand- oder Explosionsgefahr muß beim Arbeiten mit radioaktiven Stoffen völlig vermieden werden.

Veröffentlichungen, in denen Rhodanid-lonen verwendet wurden, arbeiten grundsätzlich unter Verwendung zusätzlicher extrahierender Agenzien in der organischen Phase, wie ζ. Β unter Verwendung von TBP (Go rl ach, V. F.; M arch en ko, L. M.: Ukr.

Khim. Zh.; 40: Nr.9, 983-985 [Sept. 1974]) oder Tribenzylamin (Yatirajam, V.; Ram, Jaswant: Anal. Chim. Acta; 59: Nr. 3, 381-7 [Mai 1972) oder 2-Furaldehyde (Spaccamela Marchetti, Elena; Cereti Mazza, Maria Teresa: Ann. Chim. [Rome]; 59: 902— 11 [19691). Bei diesen Methoden können diese organischen Extraktionsmittel zu einer Verunreinigung des Endproduktes führen, was zu Verhaltensstörungen des Molybdäns auf den Generatoren führen könnte.

Außerdem können die genannten Verunreinigungen pyrogen wirken.

In der deutschen Offenlegungsschrift 23 49 804 wird ein Verfahren zur Gewinnung von Mo!ybdän-99 aus Spaltprodukten beschrieben, bei welchem die bestrahlte, Uran enthaltende Matrix entweder, im Falle der Verwendung von Uranylnitrat, in Wasser gelöst und vor der Abtrennung von Mo mit HNO3 versetzt wird, oder, im Falle der Verwendung von Uran-Aluminium-Matrix, in Natronlauge, die 2molar an Nitrit ist, gelöst und vom Rückstand abfiltriert wird. Das Molybdän wird danach aus den Lösungen durch zwei in bestimmter Reihenfolge kombinierbare und wiederholbare Teiloperationen von den anderen Spaltprodukten abgetrennt Bei Verwendung der alkalischen Lösung als Ausgangslosung ist vor der ersten Teiloperation noch eine Vorbehandlung der Lösung erforderlich. Diese Vorbehandlung umfaßt eine Kaliumjodidlösungs-Zugabe (als Träger für Jod), Neutralisieren und Ansäuern der alkalischen Lösung mit silbernitrathaltiger HNOj, Stehenlassen zuuAusfällen von AgJ und Abtrennen des Fäüungs-Niederschiages aus der Lösung.

Danach wird die Lösung nach der ersten Teiloperation behandelt: Die das Molybdän als Molybdat enthaltende Lösung wird auf eine mit Aluminiumoxid beschickte Säule gegeben. Hierbei werden praktisch alle Spaltstoffe und Spaltprodukte sorbiert Zunächst wird mit HNOj eluiert, darauf mit Wasser, anschließend mit 0,1 Ν-ΝΗ-,ΟΗ-Lösung und mit 25 ml 1 N-NH₄OH-Losung. Durch die Elution mit Salpetersäure und verdünnter Ammoniumhydroxidlösung sollen Uran und alle Spaltprodukti· mit Ausnahme von Tellur vom Molybdän getrennt werden. Mit weiterer I N-N H₄OH-Lösung soll das Molybdän in 80°/oiger Ausbeute eluiert werden können.

In der zweiten Teiloperation wire das Mo-99 und Verunreinigungen, wie z. B. Jod, enthaltende Eluat mit HNOj auf pH I bis 2 angesäuert. Es wird Kaliumjodat und schweflige Säure zugegeben, darauf nochmals Kaliumjodat und Kaliumjodid. Diese Trägerzugaben in dieser Reihenfolge sollen die vollständige Überführung des Spaltproduktjods in Jod id sicherstellen. Darauf wird die Lösung langsam durch eine Schicht von feinteiligern, frisch hergestelltem Silberchlorid gesaugt. Die Ausbeute an Molybdat soll bei dieser Operation etwa 951Ό betragen.

Außerdem ist aus der DE-OS 20 14 284 ein Verfahren zur Gewinnung von Molybdän-99 bekannt, bei welchem das bestrahlte Target aus Uran-Aluminium-Legierung in Natronlauge aufgelöst, die unlöslichen Hydroxide abfiltriert werden und die J-131, Mo-99, Te-132 und Verunreinigungen von weiteren Spaltprodukten enthaltende, basische Lösung angesäuert und das j-131 abdestilliert wird. Aus der verbleibenden sauren Lösung wird danach das Molybdän-99 mit einer 25%igen Lösung von Di-(2-äthylhexyl)-Phosphorsäure zur Abtrennung des Mo-99 extrahiert. Darauf wird die nun das Mo-99 enthaltende organische Phase mit verdünnter Mineralsäure gewaschen und das Mo-99 mit einer 0,5 bis 5 Gew.-% Wasserstoffperoxid enthaltenden, schwach sauren Lösung rückextrahiert. Wird eine besonders hohe Reinheit des Mo-99 angestrebt, muß durch eine wiederholte Extraktion und Rückextraktion eine weitere Dekontaminierung erreicht werden.

Die Nachteile der bekannten Verfahren sind: zeitraubende Verfahrensweise, Sorption aller Actiniden und fast aller Spaltprodukte gemeinsam mit Molybdän auf dem Aluminiumoxid, Mitlaufen von Verunreinigung

gen mit dem Molybdän bei der Elution und niedere Gesamtausbeute: ca. 76%. Durch das ganze Verfahren hindurch wird, infolge der Anwendung von HNOj, elementares Jod mitgeschleppt

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein einfaches und rasch durchführbares, sicheres Verfahren bereitzustellen, das ein höchst reines Mo-99-Produkt in sehr hoher Ausbeute gewährleistet Das Verfahren weist ein Minimum an Verfahrensstufen, wie z. B.

Sorptionsstufen und Elutionsstufen, auf und hat eine Verringerung des kontaminierten, organischen Abfalls zur Folge. Außerdem soll das Verfahren routinemäßig und fernbedient gut auszuführen sein.

Die Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs

is genannten Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß m;.n

a) der alkalischen, das Molybdat enthaltenden Lösung vor dem Ansäuern ein Reduktionsmittel für Jod in einer Menge zusetzt, die eine Konzentration des Jod-Reduktionsmittels im Bereich zwischen ΙΟ-·⁴ und 0,2 Mol/l alkalischer Lösung ergibt,

b) dann die Mineralsäure zu dieser Lösung bis zu einer Hydroniumionen-Konzentration von 0,1 bis 6 Mol/l zufügt,

c) die angesäuerte Lösung entweder mit einer wäßrigen, metallisches Zink oder Aluminium in einer Konzentration zwischen 10 mg/1 und 2000 mg/1 enthaltenden Rhodanidionen-Lösung, die eine Rhodanidionen-Konzentration im Bereich zwischen 0,1 Mol/l und 3 Mol/I aufweist, zu einer Reduktion und Komplexbildung des Molybdäns vermischt oder zunächst einer kathodischen Reduktion unterzieht und das dabei entstandene Mo(III) dann mit einer Rhodanidionen-Lösung zur Komplexbildung in Kontakt bringt, deren Konzentration in der Lösung im Bereich zwischen 0,1 Mol/l und 3 Mol/l liegt, und

d) die so erhaltene saure, Hexathiocyanato-moiybdat(lll)-lonen enthaltende Lösung mit einem chelatbildenden Ionenaustauscher auf Basis eines Styrol-Divinylbenzol-Copolymeren mit Methylennitrilo-diacetat-Gruppen als funktionell Gruppen behandelt, der eine Teilchengröße im Bereich zwischen 35 μιη und 840 μπι aufweist und der zuvor mit einer Rhodanidionen enthaltenden, verdünnten Salz- oder Schwefelsäure mit einem Anteil von 0,01 Vol.-°/o an H2SOJ (mobile Phase) in einer Menge von 5 bis 20 ml/g Ionenaustauscher (stationäre Phase) konditioniert worden ist,

e) den beladenen Ionenaustauscher von der von Molybdän befreiten Lösung trennt,

f) den abgetrennten, beladenen Ionenaustauscher mit einer Waschlösung aus verdünnter, eine geringe Konzentration eines Jod-Reduktionsmittels enthaltender Mineralsäure in einer Menge, die dem 5- bis lOfachen Volumen der verwendeten lonenaustauschermenge gleich ist, behandelt und

g) das Molybdän vom gewaschenen Ionenaustauscher mit einer Lauge bei einer Temperatur im Bereich von 20 bis 70° C eluiert.

Als Jod-Reduktionsmittel können beispielsweise Sulfitionen in wäßriger Lösung, Natriumsulfit oder Kaliumsulfit verwendet werden. Ebenso können als Jod-Reduktionsmittel Hydroxylammoniumsulfat oder Hydrazinstilfat verwendet werden. Für die Mineralsäure-Zugabe in Schritt b) kann vorteilhafterweise Salzsäure oder Schwefelsäure, sowie für die Rhodanid-

ionen-Lösung eine Lösung von NH4SCN, NaSCN oder KSCN verwendet werden.

Eine besonders vorteilhafte Alternative gemäß der Erfindung besteht darin, daß die angesäuerte Lösung aus Schritt b) zunächst einer kathodischen Reduktion unterzogen wird, wobei das Molybdän zu Molybdän(lli) reduziert wird, und das entstandene Mo(III) mit Rhodanidionen zur Komplexbildung in Kontakt gebracht wird, deren Konzentration in der Lösung im Bereich zwischen 0,1 Mol/l und 3 Mol/l liegt.

Die Konditionierung des organischen Ionenaustauschers erfolgt am besten mit Rhodanidionen enthaltender, verdünnter Salzsäure oder Schwefelsäure mit einem geringen Anteil von 0,01 VoL-% an H2SO3 (mobile Phase) in einer Menge von 5 bis 20 ml/g Ionenaustauscher (stationärer Phase).

Die Elution des Mo-99 vom beladenen und gewaschenen Ionenaustauscher in Schritt g) kann beispielsweise mit Natronlauge oder Kalilauge einer Konzentration im Bereich von 0,1 Mol/l bis 10 Mol/l bei Normaldruck oder mit wäßriger Ammoniumhydroxid-Lösung einer Konzentration im Bereich von 1 Mol/l bis. 1o Mol/l bei erhöhtem Druck bis zu 10 Atm. durchgeführt werden.

Für eine lonenaustauscher-Teilchengröße zwischen 75 μιτι und 150 μΐη liegt die günstigste Elutionstemperatur im Bereich von 50 bis 6O⁰C, für eine Teilchengröße zwischen 150 μπι bis 300 μπι liegt sie bei etwa 20° C.

Die Elution des Mo-99 wird vorzugsweise mit 0,5molarer bis ömolarer Natronlauge in einer Menge von 50 ml/mg Mo-99 bei 60°C, oder mit 2molarer bis 6molarer Nl-UOH-Lösung in einer Menge von 50 ml/mg Mo-99 bei 60°C und einem Druck von ca. 3 Atm. durchgeführt.

Gebräuchlicherweise werden für die Gewinnung und Isolierung von Mo-99 an Uran-235 angereicherte Uran-Aluminium-Targets in Form von Platten oder Zylinder bestrahlt.

Um eine hohe Mo-99-Ausbeute bzw. Spaltrate bei gleicher Uranmenge zu erzielen, wird ca. 93% angereichertes Uran-235 im Targetmaterial eingesetzt.

Angesichts der kurzen Abkühlungszeiten für das aufzuarbeitende Target fallen Jodisotope wie J-131, J-132 und J-133 stark ins Gewicht bei der Jodemissionsrate. Um die Reduzierung dieser Emissionsrate unter den vom Sicherheitsbeirat zugewiesenen Werten zu gewährleisten, werden die Uran-Aluminium-Targets in alkalischer Lösung aufgeschlossen und Jod-Redukticnsmittel zugefügt, wobei elementares Jod in Jodionen übergeführt wird. Hierdurch und durch das Vermeiden der Anwesenheit von NOj-- bzw. NO2"-lonen im erfindungsgemäßen Verfahren wird einer eventuellen Brandgefahr in den Kohleschüttbettfiltern für die Abgase vorgebeugt.

Wird zur Erzeugung von Mo-99 eine U/Al-Legierung mit auf 93% angereichertem Uran gewählt, dann ergibt z. B. eine U/Al-Probe mit 1 g U-235 ohne Berücksichtigung der Flußdepression der Probe und bei einem Neutronenfluß von 5x 1O^l3cm-²sec-' nach einer Bcstrahlungsdauer und einer Abkühlu:igs- und Aufarbeitungsdauer von jeweils 3 Tagen 30 C Mo-99.

Es können jedoch auch andere Matrices mit Uran als Spaltstoff bzw. mit anderen Spaltstoffen zur Gewinnung von Mo-99 einer Neutronenbestrahlung ausgesetzt werden.

Zum alkalischen Aufschluß wird die Matrix mit Natronlauge be^: ca. 120°C behandelt. Dabei gehen das Aluminium und din Spaltprodukte Molybdän, Tellur und Jod sowie die Alkali- und Erdalkali-Mctallc Quantitativ in Lösung. Ein Anteil der gebildeten Spaltprodukt Zirkonium und Ruthenium geht ebenfalls in Lösung, während Lanthaniden und Actiniden sowie der größte Teil an Ru und Zr ungelöst als Schlamm zurückbleiben. Nach Abfiltrieren des Schlammes wird die alkalische Lösung als Ausgangslösung zur Gewinnung eines hochreinen Molybdän-99 beim erfindungsgemäßen Verfahren verwendet.

Zum Konditionieren der alkalischen Ausgangslösung mit Na₂SO₃ reicht beispielsweise eine Sulfit-Konzentration von 0,01 Mol/l bis 0,05 Mol/l aus. Die Säurekonzentration nach der Säurezugabe kann sich im Bereich von 0,5 bis 3 Mol/I bewegen.

Die zur Komplexbildung ausreichende Rhudanid-Konzentration beträgt 1 bis 2 Mol/l Lösung. Bei Anwesenheit von größeren Aluminium- bzw. Fremdkationen-Mengen muß die Rhodanid-Konzentration u. U. bis auf 3 Mol/l erhöht werden.

Die Wertigkeitsstufe des durch die Reduktion gebildeten Mo^{++ +} wird durch das Zustandekommen des beständigen Rhodano-Ko.wnlexes [Mo(SCNVpstabilisiert. Dieser Komplex wird von dem vorbehandelten bzw. konditionierten, organischen Ionenaustauscher, der sich beispielsweise in einer kurzen, dickwandigen Glassäule befinden kann, selektiv und quantitativ zurückgehalten. Alle für die Mo-99-Gewinnung als Verunreinigungen anzusprechenden Spaltprodukte und anderen Inhaltsstoffe der behandelten Lösung laufen durch die Säule durch.

Die kathodische Reduktion des Molybdats zu Mo(III) bringt den großen Vorteil mit sich, daß keine weiteren Mengen an Ionen, die den Feststoffanteil der Lösung und damit das Abfallvolumen erhöhen, in die Lösung gebracht werden, und daß eine geringere Konzentration an Rhodanidionen benötigt wird.

Als Waschlösung des mit [Mo(SCNV]¹- beladenen Ionenaustauschers kann beispielsweise eine 0.01 M-Salzsäure bzw. Schwefelsäure, die 0,01 molar an H2SOJ ist, verwendet werden.

Im eluierten Molybdän sind keine Verunreinigungen mehr feststellbar. Der Dekontaminationsfaktor des Verfahrens liegt über IO⁶. Der erzielte Reinheitsgrad des nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Mo-99 liegt unterhalb des für die Verwendung in der ⁴J Medizin festgelegten. Die Ausbeute an Mo-99 beträgt, wie Versuche zeigten, mehr als 90%, bei Optimierung des Verfahrens sogar mehr als 99,5% des ursprünglich in der alkalischen Ausgangs-Lösung vorhandenen.

Der bei der Reduktion mit metallischem Zink oder Aluminium entstehende, überschüssige Wasserstoff-Anteil wird beirr Überleiten über auf 550°C erhitztes Kupferoxid zu Wasser oxidiert.

Weitere Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens i'n-j beispielsweise:

flüchtige, leicht entzündliche organische Agenzien, wie z. B. Oiganische Lösungsmittel, tind bei diesem Verfahren nicht zugegen. Eine Brandgefahr ist dadurch ausgeschlossen. Dies ist bei der Handhabung frisch bestrahlter Kernbrennstoffe, angesichts der nocn vorhandenen flüchtigen, besonders gciährlichen Nuklide, wie z.B. J¹³¹, J¹", J^l3!. von besonderer Bedeutung; hinzukomm*, die Minimalisierung der Bildungsgcfahr flüchtiger, schwer adsorbierbarer, jodorganischer Verbindungen wie h5 z. B. CHjJ; das Rückhallcvcrmögen der Säule ist

unabhängig von der Aluminiumkonzentralion.
Die Erfindung wird nachfolgend anhand des Beispiels erläutert.

Beispiel

Zur Ermittlung des Dekontaminationsfaktors wurde eine alkalische Lösung, die außer Mo-99 auch die radioaktiven Spaltprodukte Cs-137, Ba-140, Ce-143, La-140, Nd-!47, Ru-106. Te-132, J-I3I, j-132 und J-133 enthielt, mit Na2SOj kontitioniert und mit Schwefelsäure, Rhodanid und Zinkgranalien versetzt.

Zur Feststellung der Ausbeute an Mo-99 im Verhältnis zu der Menge Mo-99, die vor der Behandlung mit dem genannten Ionenaustauscher-Harz in der angesäuerten Lösung in Form des [Mo(SCN)*]' Komplex-Ions vorhanden war, wurden 100 ml einer schwefelsauren Lösung (ca. 3 Mol/l HjO'-Ionen) mit 4,3 mg Mo, als Rhodiino-Komplex vorliegend, auf ca. 18 ml konditioniertcs, in einer Säule sich befindendes Ionenaustauscher-Harz mit einer Korngröße von 75 μηι bis 150 Jim innerhalb von ca. IO Minuten aufgegeben. Nach dem Waschen mit ca. 100 ml 0,01 molarer Schwefelsäure, die G₁Oi muiiir ;ui H2SO1 war (Zeiibeuaii ca. r0 fvi iriiiiuri). wurde mit 100 ml 6.0molarer Natronlauge bei 60 C eluiert (Zeitbedarf ca. I bis 2 ml pro Minute). Die Ausbeute an Mo-99 ergibt aus den gemessenen Impulsen pro Minute:

Mo-99-Aktivitäl vor der Sorption	685 200
(Imp./Min.)
Mo-99-Verlust mit der	<0,l%
Waschlösung
Mo-99-Aktivität im Eluat	684 515
(Imp./Min.)	99.90
Ausbeute (%)

a) Sorption des Mo-Komplexes und Elutions-Bedingungen wie vorher mit der Ausnahme, daß mit 100 ml0,5molarer Natronlauge eluiert wurde.

Ergebnis:

Mo-99-Aktivität vor der Sorption

(Imp./Min.) 175 520

Mo-99-Verlust mit der

Waschlösung <0,l%

Mo-99-Aktivität im Eluat

(Imp./Min.) 175 345

Ausbeute (%) 99.90

b) Sorption des Mo-Komplcxcs und F.lutions-Bedin gungen wie vorher, jedoch mit 150 ml bmolarci N H4OII-Lösung bei 23°C eluiert.

Ergebnis:

Mo-99-Aktivität vorder Sorption
(Imp./Min.) 638 000

Mo-99-Verlust mit der

Mo-99-Aktivität im Eluat

(Imp./Min.)

Ausbeute (¹Mi)

574 200
90,00

Die Durchlaiifgcschwindigkcit kann auch bei Ver wcndune größerer Sorptionssäuien (>20cm') bei de Aufgabe der angesäuerten.[Mo(SCN)*]¹ -Ionen cnthal tenden Li -Uing und bei der Aufgabe der Waschlösunj ein halbes Säulenvolumcn pro Minute betragen, bei de Aufgabe der alkalischen Lösung zur Elution des Mo·¹)¹ '/κι Säulcnvolumen pro Minute. Schwankungen de Durchlaufgcschwindigkeit um einen Faktor im Bcreicl ¹': bis 2 der angegebenen Werte sind jedoch, ohne da Verfahren zu beeinträchtigen, möglich.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Gewinnung von Molybdän-99 aus mit Neutronen bestrahlter, spaltbare Stoffe und Spaltprodukte enthaltender Matrix, bei dem man die Matrix in einer wäßrigen Alkalihydroxidlösung aufschließt und die erhaltene Lösung von einem festen Rückstand abtrennt, die alkalische, das Molybdän-99 als Molybdat enthaltende Lösung mit einer Mineralsäure ansäuert und anschließend das Molybdän-99 daraus abtrennt, dadurch gekennzeichnet, daß man

a) der alkalischen, das Molybdat enthaltenden Lösung vor dem Ansäuern ein Reduktionsmittel für Jod in einer Menge zusetzt, die eine Konzentration des Jod-Reduktionsmittels im Bereich zwischen 10~⁴ und 0,2 Mol pro Liter alkalischer Lösung ergibt,

b) dann die Mineralsäure zu dieser Lösung bis zu einer Hydroniumionen-Konzentration von 0,1 bis 6 Mo!/'! zufügt,

c) die angesäuerte Lösung entweder mit einer wäßrigen, metallisches Zink oder Aluminium in einer Konzentration zwischen 10 mg/1 und 2000 mg/1 enthaltenden Rhodanidionen-Lösung.die eine Rhodanidionen-Konzentration im Bereich zwischen 0,1 Mol/l und 3 Mol/l aufweist, zu einer Reduktion und Komplexbildung des Molybdäns vermischt oder zunächst einer kathodischen Reduktion unierzieht und das dabei entstandene Mo(III) dann mit einer Rhodanidionen-Lösung zur Komplexbildung in Kontakt bringt, deren Konzentration in der Lösung im Bereich zwischen 0,1 Mol/l und 3 Mol/l liegt, und

d) die so erhaltene saure, Hexathiocyanato-molybdat(III)-lonen enthaltende Lösung mit einem chelatbildenden Ionenaustauscher auf Basis eines Styrol-Divinylbenzol-Copolymeren mit Methylennitrilo-diacetat-Gruppen als funktioneile Gruppen behandelt, der eine Teilchengröße im Bereich zwischen 35 μπι und 840 μιτι aufweist und der zuvor mit einer Rhodanidionen enthaltenden, verdünnten Salz- oder Schwefelsäure mit einem Anteil von 0,01 Vol.-% an H₂SO₃ (mobile Phase) in einer Menge von 5 bis 20 ml/g Ionenaustauscher (stationäre Phase) konditioniert worden ist,

g) das Molybdän vom gewaschenen Ionenaustauscher mit einer Lauge bei einer Temperatur im Bereich von 20 bis 70⁰C eluiert.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Elution des Mo-99 mit 0,5molarer bis ömolarer Natronlauge in einer Menge von ml/mg Mo-99 bei 60⁰C durchgeführt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Elution mit 2molarer bis 6molarer Ammoniumhydroxid-Lösung in einer Menge von 50 ml/mg Mo-99 bei 60° C und einem Druck von 3 Atm. durchgeführt wird.