DE2311569A1 - Chemisches platierverfahren zur herstellung von strahlungsquellenmaterial - Google Patents

Description

United States Atomic Energy Commission, Washington, D.C, U.S.A.

Chemisches Piatierverfahren zur Herstellung von Strahlungsquellenmaterial

Die Erfindung bezieht sich auf Strahlungsquellenmaterialien, und zwar insbesondere auf solche, die seltene und teure Radioisotope aufweisen. Beispielsweise erzeugt die spontane Spaltung von Californium-252 einen beachtlichen Neutronenfluß. Dieses Element ist jedoch äußerst schwer herzustellen und die Erzeugung ist teuer. Die Herstellung dieses Elementes erfolgt durch ein langwieriges und kostspieliges Verfahren von aufeinanderfolgenden Neutronen-Einfangvorgängen in Kernreaktoren, wobei man beispielsweise mit Uran-238 beginnt. Die Handhabung dieses Radioisotops ist schwierig und gefährlicl und zwar infolge von Neutronenspaltteil- und Alpha-Emissionen. Infolgedessen muß Californium-252 in einer solchen Materialform bereitgestellt werden, daß es bequem und sicher in genaue Mikrogramm und Milligramm-Mengen aufgeteilt werden kann, um dann als Neutronenquelle mit minimalem Verfahrensverlust eingeschlossen zu werden. Aus Sicherheitsgründen muß dieses Isotop in einer feuerfesten und stabilen Form enthalten sein, damit es nicht verschwinden kann, wenn die Einschließung bei Benutzung oder Aufbewahrung ausfällt.

Ähnliche Probleme ergeben sich bei der Herstellung und dem Einschließen von Strahlungsquellen aus anderen Radioisotopen. Aktinide,

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wie beispielsweise Actinium-227, Plutonium-238, Curium-242 oder 244, Americium-2 41 oder 243 und auch andere Transplutonium-Isotope können als Wärme-, Gamma-, Beta- und Alpha-Strahlen benutzt werden. Wie Californium-252 werden diese Isotope durch das teuere Verfahren des Neutroneneinfangens in einem Kernreaktor hergestellt. Andere zweckmäßige Strahlungsquellenisotope, wie beispielsweise Polonium-210 und Cobalt-60 werden in ähnlicher Weise erzeugt. Auch Spaltprodukte und Zerfallprodukte einschließlich Caesium-137, Strontium-90, Promethium-147 und Thulium-170 oder 171 können als Strahlungsquellen benutzt werden und sind wie die obenerwähnten Isotope schwer zu trennen, zu handhaben und sicher aufzubewahren.

Bekannte Strahlungsquellenmaterialien wiesen Salze von Radioisotopen in Lösung, in Ausfällung oder Oxydform auf. Californium-252 kann beispielsweise in einer sauren wässerigen Lösung aus Californium-Nitral als ein Californium-Oxalat-Niederschlag aufbewahrt und transportiert werden und zwar weist es dabei vielleicht ein Trägermetalloxalat auf, oder es liegt als Californiumoxyd oder Oxysulfat vor, was durch Verbrennung eines Californiumionenenthaltenden Ionenaustauschharzes erhalten wird. Die Zuteilung des Californiummaterials in irgendeiner dieser Formen nach dem Einschließen in genaue Mengen in eine solche Form, die als Neutronenquelle benutzt werden kann, ist ein schwieriges Verfahren, wenn Verluste wie dies erforderlich ist - auf einem äußerst kleinen Niveau gehalten werden soll. Darüberhinaus sind unbequeme nasse chemische Verfahren bei der Reinigung und Einschließung einer jeden Californiumneutronenquelle erforderlich, wenn diese bekannten Materialformen benutzt werden. Vergleiche dazu

252 beispielsweise SRO-153 "Guide for Fabricating and Handling Cf Sources" Seiten 43 - 49,1971; diese Schrift ist von dem "National Technical Information Service, U.S. Department of Commerce" verfügbar; vergleiche U.S. Patent 3 627 691.

Ein Verfahren zur Herstellung einer Californium-252-Neutronenquelle oder zur Herstellung anderen Strahlungsquellenmaterials

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ist in der U.S. Serial No. 158 999 (vom 1. Juli 1971) entsprechenden deutschen Patentanmeldung beschrieben. Bei disem Verfahren wird eine Californium-Werte enthaltende Lösung mit Edelmetallpulver vermischt, worauf dann das Pulver getrocknet und in die gewünschte Form gebracht wird. Möglicherweise sind die Ausbeuten gering, d.h. das Californium im Endprodukt in Prozent des Californiums in der Ausgangslösung lag nur in seltenen Fällen höher als 90 %. Allgemein lagen die Ausbeuten lediglich zwischen 60 und 75 %, obwohl im wesentlichen das ganze Californium wiedergewonnen und wieder in den Kreislauf gebracht wurde, und zwar durch Ausziehen der Ver-, fahrensbehälter und Werkzeuge mit verdünnter Salpetersäurelösung. Einer der Gründe für diese relativ niedrigen Ausbeuten besteht darin, daß die Edelmetallpulverteilchen an den Außenflächen mit Californium-Werten aus der verdampften Lösung überzogen sind. Infolgedessen sind die Californium-Werte besonders exponiert und bleiben an Fremdoberflächen hängen, die im Laufe des Verfahrens berührt werden. Zudem kann Californium beim radiolytischen Gasen mitgenommen werden, was dann auftreten kann, wenn die Lösung beim Verdampfen konzentriert wird.

Ein bekanntes Verfahren zum chemischen Piatieren ist bereits beschrieben in: "Electrical and Tensile Properties of Cu-ThO₂, Au-ThO₂, Pt-ThO₂ und Au-Al₃O₃, Pt-Al₂O₃ Alloys", J. of Materials Science 5 (1970) 1078 - 1086. In dieser Literaturstelle ist beschrieben, daß Gold und Platin chemisch auf Thoriumoxyd-Teilchen aufplatiert werden, die in einer Lösung dispergiert sind. Dort wird aber nicht vorgeschlagen, daß das Verfahren zum Piatieren von Teilchen einer dissoziierbaren Radioisotopenverbindung, wie beispielsweise einem Oxalat, geeignet ist, und worauf dann die dissoziierbare Verbindung in eine feuerfeste Form zerlegt wird.

Das direkte chemische Piatieren wie beispielsweise von Californiumoxyd-Teilchen wurde allgemein nicht als ein geeignetes Verfahren zur Herstellung von Strahlungsquellenmaterial betrachtet. Radioisotopoxyde sind normalerweise

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in Pulverform verfügbar, was deren Handhabung und Unterteilung in Mikrogramm- oder Milligramm-Mengen ohne Verlust schwer macht. Ferner würden die normalerweise verfügbaren Formen von beispielsweise Californiumoxyd eine Reinigung erforderlich machen, bevor der chemische Piatiervorgang bei der Herstellung eines Strahlungsquellenmaterials begonnen werden kann.

Die Erfindung bezweckt daher ein Verfahren zur Herstellung einer Menge eines Strahlungsquellenmaterials anzugeben, welches eine gleichmäßige Verteilung eines Radioisotops innerhalb einer Grundmasse liefert, so daß die Aufteilung in einzelne Strahlungsquellen sehr leicht möglich ist. Ferner bezweckt die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines Strahlungsquellenmaterials anzugeben, wo die Radioisotopteilchen sicher in einer stabilen und feuerfesten Form enthalten sind, um so Verlust und Verunreinigung sowohl während der Herstellung als auch während der darauffolgenden Verwendung zu verhindern. Weiterhin bezweckt die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines Strahlungsquellenmaterials anzugeben, mit welchem man eine hochprozentige Ausbeute des Radioisotops in dem Produkt erhält und zwar verglichen mit dem im Ausgangsmaterial vorhandenen Radioisotop.

Zur Erreichung dieser Ziele sieht die Erfindung vor, daß eine dissoziierbare Radioisotop-Verbindung in einer flüssigen Lösung suspendiert wird, wobei eine Schicht aus Edelmetall auf die supendierten Teilchen chemisch aufplatiert wird. Diese Platierung (Beschichtung) wird durch die Hinzufügung von Edelmetallkationen und einem chemischen Reduktionsmittel erreicht. Nach dem chemischen Piatieren werden die beschichteten Teilchen aus der Lösung ausgefiltert und zu einem Pulver getrocknet. Das Pulver wird auf eine hinreichend hohe Temperatur erhitzt, um die dissoziierbare Radioisotop-Verbindung in eine feuerfeste Substanz zu kalzinieren, wenn der flüchtige Teil der Verbindung durch die Edelmetallüberzüge entweicht. Da zusammengefaßte Teile des kalzinierten Pulvers eine gleichförmige Verteilung des Radioisotops aufweisen, kann das Pulver

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in genaue Mengen abgewogen und als Strahlungsquellen von voraussagbarer Stärke eingeschlossen werden. Alternativ wird das Pulver durch Pressen und Sintern und mechanische Formung vereinigt, und zwar in»einer länglichen Form, die in ihrer Länge in Strahlungsquellen der gewünschten Stärke aufgeteilt wird.

Ins einzelne gehende Beschreibung von bevorzugten Ausführungsbeispielen.

Bei der Herstellung des Strahlungsquellenmaterials gemäß der vorliegenden Erfindung werden Radioisotop-Werte in einer verdünnten Säurelösung aufgelöst. Wenn die verwendete Säure ein gutes Oxydiermittel, wie beispielsweise Salpetersäure, ist, sollte die Lösung hinreichend verdünnt sein, damit sie inaktiv bezüglich des Reduktionsmittels ist, welches in einer darauffolgenden Stufe hinzugeführt wird. In einigen Fällen kann ein im wesentlichen radioinertes Trägerelement hinzugefügt werden, um die darauffolgende Fällung des Radioisotops zu erhöhen. Beispielsweise sind Terbium- und Samarium-Kationen geeignete Träger in der Oxalatausfällung vieler Aktiniden und Lanthaniden. In der gleichen Weise können Strahlungsquellen mit den verschiedensten Radioisotopen und Strahlungseigenschaften durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellt werden.

Das Radioisotop wird aus der Lösung als ein Teil einer unlöslichen dissoziierbaren Verbindung ausgefällt. Gewisse Metalloxalate, Carbonate, Phosphate, Sulfate und Hydroxyde, die in ein Metalloxyd oder eine andere hochtemperaturbeständige Substanz zerlegt werden können, wobei der flüchtige Teil der Verbindung freigesetzt wird, sind für diesen Zweck verwendbar. Die Lösung wird für eine hinreichend lange Zeit während und nach der Fällung gerührt (agitiert), um die dissoziierbare Verbindung fein als eine Suspension zu verteilen. Viele kationische Verunreinigungen werden nicht mit dem Radioisotop ausgefällt; infolgedessen hat die vorausgegangene Ausfällungsstufe eine weitere Reinigung des in Suspension befindlichen Radioisotops zur Folge. Dies ist besonders wichtig bei der

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Herstellung von Californiumoxydneutronenquellen in Drahtform, wo die Fähigkeit, das Material in einen länglichen Zustand zu bringen, durch den Anteil der Oxydteilchen im Edelmetallgefüge (Edelmetallmatrix) beeinflußt wird.

Das chemische Piatieren der dispergierten dissoziierbaren Verbindung in Suspension wird durch Hinzufügen von Edelmetallkationen zu der Lösung bei Anwesenheit eines chemischen Reduktionsmittels ausgeführt. Chemische Reduktionsmittel, wie beispielsweise Hydrazinhydrat, Hydroxylamin, Eisen (II)sulfamat oder unterphosphorige Säure (Hypophosphorsäure) sind für die Reduktion der meisten Edelmetallkationen geeignet. Die Edelmetallkationen können in Nitrat- oder Tetramminnitrat-Lösungen vorgesehen sein, beispielsweise als Pd (NO-. ) „ oder Pd(NH-) .

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₃J₂- Wenn jedoch Palladiumtetrammindinitrat verwendet wird, muß vorsichtig vorgegangen werden, damit die die Suspension enthaltenden Glasbehälter nicht auch während des Verfahrens überzogen werden.

Entweder kann die volle Menge des Reduktionsmittels oder die Edelmetallkationen können als erstes zur Lösung hinzugefügt werden, wobei das andere Reaktionsmittel darauffolgend in kleineren Beträgen hinzugefügt wird. Bei Hydrazinreduktionen hat sich herausgestellt, daß größere Teilchengrößen erreicht werden, wenn die Edelmetallkationen in Inkrementen einer Lösung zugefügt werden, die Hydrazinhydrat und die Suspension enthält. Diese Folge wird bevorzugt, da die darauffolgenden Filter- und Formungsschritte durch die größere Teilchengröße erleichtert werden. Zudem erzeugen bestimmte Edelmetallkationen, beispielsweise Palladium, eine Veränderung bei der Reduktion in den metallischen Zustand. Dieses Phänomen ermöglicht die visuelle oder colorimetrische Überwachung des Piatierverfahrens, wenn das Edelmetall in kleinen Inkrementen nach Hinzufügung des Reduktionsmittels hinzugegeben wird.

Wenn das Piatierverfahren voranschreitet, erhalten die suspendierten Teilchen allmählich eine höhere Durchschnittsdichte und beginnen infolgedessen sich am Boden abzusetzen, wenn keinerlei Agitation vorgesehen ist. Daher kann durch unter-

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brochenes Rühren während und nach der Hinzufügung der Edelmetallkationen das Fortschreiten der Reduktionsaktion verfolgt werden. Das Platierverfahren ist nahe seiner Vollendung dann, wenn die überzogenen Teilchen sich schnell am Boden des Behälters absetzen und eine klare überstehende Lösung während eines Nicht-rührintervalls übrig lassen. In den meisten Fällen ereignet sich eine schnelle Absetzung erst dann, wenn das Edelmetall in einer Menge auf die Teilchen aufplatiert ist, welche die Menge der Radioisotop-Verbindung wesentlich übersteigt.

Edelmetallkationen einschließlich Palladium, Platin, Ruthenium, Rhodium, Silber, Osmium, Iridium und Gold können durch das erfindungsgemäße Verfahren auf die dissoziierbaren Radioisotop-Teilchen chemisch aufplatiert werden. Es^-wurde jedoch erkannt, daß Palladium ein bevorzugtes Matrix- oder Grundmassenmaterial für die Verwendung in einer Strahlungsquelle ist; dieses Ergebnis beruht auf der Betrachtung zahlreicher Eigenschaften dieses Edelmetalls. Beispielsweise ist Palladium oxydationsbeständig, hat einen hohen Schmelzpunkt (1552°C), legiert sich leicht mit Californium und anderen Elementen, ist dehnbar, löst sich zur Wiedergewinnung des Radioisotops in konzentrierter Salpetersäure auf, gibt eine geringe Gammainterferenz bei Neutronenaktivierung und ist weniger teuer als viele andere Edelmetalle.

Nachdem der Piatierschritt vollendet ist, werden die sich ergebenden Teilchen aus der Lösung ausgefiltertund gewaschen. Eine Strahlungszählerprüfung wird am Filtrat durchgeführt, um festzustellen, ob genügend Radioisotop vorhanden ist, um Wiedergewinnung zu rechtfertigen.

Die dissoziierbare Radioisotop-Verbindung innerhalb der Teilchen wird in eine hochtemperaturbeständige (feuerfeste) Substanz kalziniert, indem der getrocknete Filterkuchen in ein Pulver zerbrochen wird und auf eine hinreichende Temperatur erhitzt wird und zwar in einer inerten Gasatmosphäre oder bei einer leicht reduzierten Atmosphäre. Der flüchtige Teil der Verbindung dringt bei der Kalzinierung durch die Teilchenüberzüge und verläßt daSqE,ulyer^ jpie Kalzinierungsteroperatur wird

beträchtlich unterhalb vom Edelmetallschmelzpunkt gehalten, um ein Verkleben der einzelnen Teilchenüberzüge oder ein Versintern der Teilchen zu verhindern, bis im wesentlichen das ganze flüchtige Material als Gas ausgetreten ist.

Das auf diese Weise hergestellte kalzinierte Pulver kann eine annehmbare Form eines Neutronenquellenmaterials sein, und zwar insbesondere dann, wenn große Teilchengrößen oder Agglomeratgrößen beim chemischen Piatierschritt erreicht wurden. Teilchendurchmesser oder Agglomeratsdurchmesser von mehr als ungefähr 50 Mikron können sehr bequem verarbeitet werden und zwar ohne übermäßigen Verlust an Radioisotop oder Verunreinigung der Verfahrenswerkzeuge· Gewünschte Mengen eines solchen Puders können genau abgewogen und zur Verwendung als Strahlungsquelle eingekapselt werden.

In Fällen wo das Strahlungsquellenmaterial in Form einer Scheibe oder in einer länglichen Form gewünscht wird, wird das Pulver in eine kompakte Form gepreßt und bei einer hinreichend hohen Temperatur gesintert, um das Edelmetall in eine Matrix um die Radioisotop-Teilchen herum zu integrieren. Das gesinterte kompakte Element kann zur Verwendung als Strahlungsquelle eingekapselt werden, wenn die gewünschte Radioisotopmenge innerhalb der Matrix eingeschlossen ist. Wenn kleinere Quellen gewünscht werden, kann das kompakte Element in ein längliches Glied oder einen Draht geformt werden, der eine gleichförmige Verteilung des Radioisotops längs seiner Länge aufweist. Abgemessene Drahtlängen können dann abgeschnitten und zur Bildung von Quellen mit voraussagbarer Stärke eingekapselt werden.

Der Radioisotop-Edelmetalldraht kann durch Strangpressen, Schmieden, Walzen oder durch Ziehverfahren in seine Form gebracht werden. Eine Edelmetallabschirmung kann dichtpassend um das kompakte Element herum am Durchmesser vorgesehen sein, wobei an jedem Ende ein Raum bleibt, um die Dehnung des Quellenmaterials innerhalb der Schutzabdeckung zu gestatten. Es können mehrere Dehnungsschritte verwendet werden, wobei

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zwischen diesen Schritten Anlasζvorgänge vorgesehen sind, welche große Durchmesserverminderungen erzeugen.

Die folgenden Beispiele illustrieren spezielle Mengen und Verfahren bei der Herstellung von Strahlungsquellenmaterialien. Es ist klar, daß Variationen bei den Materialien, Mengen und Verfahren benutzbar sind, ohne den Bereich der Erfindung zu verlassen.

Neutronenquellenmaterial Beispiel I

Ungefähr 1 Milligramm von Californium-252 wurde als Californiumoxysulfat in 25 Milliliter von O,1M HNO aufgelöst und mit ,40 Milliliter einer 40 Milligramm Oxylsäure enthaltenden wässerigen Lösung kombiniert. Die Mischung wurde ungefähr 30 Minuten lang leicht gerührt, um das sich ergebende kristalline Californiumoxalat in der Lösung zu verteilen und zu suspendieren. Eine 10 ml Lösung von 85 % Hydrazinhydrat wurde als Reduktionsmittel in Vorbereitung für den chemischen Piatiervorgang hinzugefügt. Ungefähr 3 g Pd(NO-J₂ in 100 ml destillierten Wasser wurden unter Rühren der Suspension des Californiumoxalats tropfenweise hinzugefügt. Bei der Reduktion der Palladiumkationen in der Lösung durch das Hydrazin wurde Palladiummetall zusammen mit einer Gasentwicklung erzeugt. Das Palladium schied sich chemisch auf den Teilchen des Californiumoxalat ab und gab der Suspension ein dunkles Aussehen. Nachdem eine wesentliche Menge von Palladium auf den Teilchen abgeschieden war, sammelten sich diese am Boden der Flasche und hinterließen eine klare überstehende Lösung. Durch abwechselndes Rühren und Nicht-Rühren ungefähr in 5-Minuten-Intervallen, wurde die Größe der erreichten chemischen Platierung aus der Tendenz abgeschätzt, mit der die Teilchen sich in den Nicht-Rührintervallen absetzen.

Die platierten Teilchen wurden auf einem Glasfrittenfilter vakuumgefiltert und mit destilliertem Wasser gewaschen. Das gefilterte Material wurde in einer strömenden Argonatmosphäre

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bei ungefähr 170°C bis 200°C ungefähr 12 Stunden lang getrocknet. Der getrocknete Filterkuchen wurde zerteilt und auf ungefähr 450Oc 15 Minuten lang in einer 4 % H₂~96 % He Atmosphäre erhitzt, um das Oxalat in das Oxyd zu kalzinieren, wobei CO2 Gas durch die Palladiumüberzüge abgegeben wurde. Sodann wurden die kalzinierten Teilchen in eine Form gegossen und bei ungefähr 15000 psi (engl. Pfund pro Quadratzoll) gepreßt, um ein zylindrisches kompaktes Element von 0,6 cm Durchmesser zu bilden. Das kompakte Element wurde auf 1OOO°C in einer 4 % H₃-He Atmosphäre erhitzt, um sicherzustellen, daß die Kalzinierung vollständig war, bevor die Palladiummatrix geschlossen wurde und zwar durch Wechseln auf Argongas und Sintern bei 1000°C während einer Dauer von 2 Stunden. Das gesinterte Kompaktelement wurde mit einer länglichen Palladiumabschirmung umschlossen und in einen ungefähr 30 cm langen Palladiumschichtdraht geschmiedet. Es wurde ermittelt, daß der Draht eine gleichförmige Verteilung des hitzebeständigen Californiumoxyds aufwies und zwar in einem Bereich von ungefähr 5 % des Durchschnittswertes.

Trägerelemente
Beispiel II

Bei einem Verfahren ähnlich dem bei Beispiel I verwendeten, wurde ungefähr 10 mg Terbiumnitrat als Träger der Salpetersäurelösung zugeführt, und zwar vor der Oxalat-Fällung. Sodann wurde ein 30 cm langer Palladiumschichtdraht gebildet, der mehr als 90 % des ursprünglichen in der Salpetersäurelösung vorhandenen Californiums enthielt.

In weiteren Verfahren wurde Samarium als Trägerelement mit ähnlichen Ergebnissen verwendet.

Andere Aktinide
Beispiel III

Ungefähr 2,5 Milligramm Curium-242, 25 Milligramm Americium-241 und 1 Milligramm Plutonium-238 in einer verdünnten SaI-

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petersäure wurden gefällt, um eine Oxalat-Suspension zu bilden und um - wie oben beschrieben - mit Palladiummetall chemisch platiert zu werden. Die platierten Teilchen wurden aus der Lösung ausgefiltert und getrocknet, worauf die sich ergebenden zusammenhängenden Teile in ein Pulver zerkleinert wurden. Nach dem Kalzinieren bei 44O°C wurde das Pulver in einen länglichen Draht von ungefähr 4 cm Länge geformt, der eine Verteilung jedes der feuerfesten Radioisotopoxyde mit einer ungefähr 1%igen Gleichmäßigkeit über die gesamte Länge der Palladiummatrix hinweg aufwies. Das hergestellte Wärmequellenmaterial hatte eine Leistungsabgabe von ungefähr 50 Milliwatt pro Zentimeter.

Man erkennt, daß das vorliegende Verfahren, welches einen Oxalatausfällungsschritt wie in den vorangegangenen Beispielen verwendet, auf die meisten Radioisotope in den Aktinide- und Lanthanid-Reihen der Elemente anwendbar ist.

Spaltprodukt-Gammaquelle Beispiel IV

Eine Lösung von Caesium-137 und Urankationen in 0,25 M HNO-wird als Doppelcarbonat Cs-UO₂(CO₃)- ⁱⁿ Suspension ausgefällt und zwar durch Hinzufügen einer Lösung von K-CO-, während Ozonblasen durch die Wärmemischung geschickt werden. Das Ozon oxydiert das Uran zu U(V) vor der Ausfällung. Nach dem Hinzufügen von Hydrazinhydrat als Reduktionsmittel wird Pd(NO₃)₂ in Wasser tropfenweise hinzugegeben, um die suspendierten Doppelcarbonatteilchen zu platieren. Die Teilchen werden aus der Lösung ausgefiltert und in einer inerten Atmosphäre getrocknet. Die platierten Teilchen werden auf Temperaturen zwischen 900°C bis 1000°C erhitzt, um das Cs₃UO₂(CO₃J₂ bis CSgU-O- feuerfeste Mischoxyd bei Freisetzung von CO₂ Gas zu bilden. Dieses Mischoxyd kann bei Temperaturen weit oberhalb 1OOO°C schmelzen oder sich zersetzen. Das platierte Oxyd wird sodann gepreßt und in ein kompaktes Element gesintert und in einen Draht gedehnt und bei 800°C angelaszen.

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Das vorstehende Beispiel veranschaulicht, daß durch Kernspaltung gebildete Radioisotope beim erfindungsgemäßen VerJahren verwendet werden können und daß auch Carbonate als dissoziierbare Verbindungen benutzbar sind, die in Lösung suspendiert sind, wenn der chemische Piatierschritt ausgeführt wird.

Die vorliegende Erfindung liefert ein Verfahren zur Herstellung von Strahlungsquellenmaterials mit hoher Radioisotop-Ausbeute im Produkt, wobei eine minimale Verunreinigung der Verfahrenswerkzeuge auftritt. Das Radioisotop wird in jeder Herstellungscharge in ausreichender Menge hergestellt um die darauffolgende Unterteilung in eine Anzahl gesonderter Strahlungsquellen zu gestatten. Das Strahlungsquellenmaterial enthält sowohl vor als nach der Unterteilung das Radioisotop als eine feuerfeste Verbindung, die von einem stabilen Matrixmaterial umschlossen ist. Diese Merkmale werden dadurch erreicht, daß man einen von Gas durchdringbaren Überzug aus Edelmetall chemisch auf die suspendierten Teilchen einer dissoziierbaren Verbindung aufplatiert, und sodann die dissoziierbare Verbindung in eine feuerfeste Substanz kalziniert. Die überzogenen Teilchen der feuerfesten (hochtemperaturbeständigen) Substanz können in ein kompaktes oder ein längliches Glied geformt werden, wobei nur geringe Verluste beziehungsweise Verunreinigungen der Form und der Formungsmittel auftreten. Das Strahlungsquellenmaterial in Form eines länglichen Gliedes kann in bequemer Weise durch Zumessung seiner Länge in Strahlungsquellen mit präziser Intensität aufgeteilt werden.

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Claims (7)

PATENTANSPRÜCHE

1.) Verfahren zur Herstellung Strahlungsquellenmaterial gekennzeichnet durch folgende Schritte:

a) Herstellung einer Teilchensuspension einer dissoziierbaren Radioisotop-Verbindung in einer flüssigen Lösung;

b) chemisches Piatieren eines Edelmetallüberzuges auf die suspendierten Teilchen durch Hinzufügung von Edelmetallkationen eines chemischen Reduktionsmittels zu dieser Lösung;

c) Herausfiltern der platierten Teilchen aus der Lösung und Trocknen zur Bildung eines Pulvers;

d) Kalzinierung der dissoziierbaren Radioisotop-Verbindung innerhalb des Edelmetallüberzugs in eine hitzebeständige Substanz.

2. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß das Radioisotop aus der Gruppe folgender Elemente ausgewählt ist: Californium, Caesium, Curium, Plutonium und Americium, wobei das Edelmetall Palladium ist.

3. Strahlungsquellenmaterial nach Anspruch 1 gekennzeichnet durch eine Radioisotop-Verbindung, auf welche ein von Gas durchdringbarer überzug aus Edelmetall chemisch aufplatiert ist, und zwar in einer Menge, welche die Menge der Radioisotop-Verbindung wesentlich übersteigt.

4. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche dadurch gekennzeichnet, daß der chemische Platiervorgang in der folgenden Weise stattfindet:

a) Anfängliches Hinzufügen einer ausreichenden Menge eines chemischen Reduktionsmittels in die Lösung, um die

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suspendierten Teilchen chemisch mit Edelmetall zu platieren;

b) unterbrochenes Hinzufügen der Edelmetallkationen zur Lösung während aufeinanderfolgender Rühr- und Nicht-Rührintervallen, bis die suspendierten Teilchen platiert sind und sich absetzen, wobei eine im wesentlichen klare überstehende Lösung während der Nicht-Rührintervalle auftritt.

5. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß das Radioisotop aus einer der Elementegruppen ausgewählt ist, die durch die Lanthanide und Aktinide gebildet sind.

6. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche dadurch gekennzeichnet, daß die dissoziierbare radioaktive Verbindung ein Oxalat ist, und daß die hochtemperaturbeständige Substanz ein Oxyd des Radioisotops ist.

7. Verfahren nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchensuspension zusätzlich zu der dissoziierbaren Radioisotop-Verbindung eine im wesentlichen strahlungsinerte dissoziierbare Verbindung als Trägerausfällmittel aufweist.

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