DE2314798C3

DE2314798C3 - Doppelt eingekapselte Californium-252-oxid enthaltende Neutronenquelle kleiner Abmessung

Info

Publication number: DE2314798C3
Application number: DE19732314798
Authority: DE
Inventors: Herbert 7501 Spöck Metzger
Original assignee: Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority date: 1973-03-24
Filing date: 1973-03-24
Publication date: 1981-12-03
Also published as: GB1458900A; DE2314798B2; JPS5035980A; DE2314798A1; FR2222733B1; FR2222733A1

Description

Die Erfindung betrifft eine doppelt eingekapselte CaIifornium-252-oxid enthaltende Neutronenquelle kleiner Abmessung zur Verwendung in der interstitiellen und intrakavitären Strahlentherapie und ein Verfahren zur Herstellung derselben.

Der Strahlentherapie mit Neutronen wird besondere Aufmerksamkeit geschenkt, seit ihre Wirksamkeit bei der Zerstörung anoxischer oder sauerstoffarmer Tumorzellen bekannt wurde. Als kleine intensive Neutronenquelle eignet sich Californium-252 daher in der Radiotherapie ganz besonders, da durch Einsetzen der Neutronenquelle direkt in das erkrankte Gewebe die Strahlendosis besser lokalisiert werden kann, als dies bei Reaktor- oder Beschleuniger-Bestrahlungen möglich ist (Atomwirtschaft - Atomtechnik, Jahrgang 15 [1970], Seiten 514 bis 517). Über die Größe und die Form der Californium-252-Neutronenquellen wurde an dieser Stelle nichts berichtet,

Bisher wurden Neutronenquellen kleiner Abmessungen bzw. deren Kernstücke hergestellt entweder durch elektrolytisches Aufbringen einer dünnen Schicht von Californium-252 auf eine Unterlage, durch Mischen von Californium-252-oxid mit inaktiven Metalloxiden und Verpressen der Substanzgemische zu Pellets, durch Verarbeitung von Stoffgemischen zu Gelen oder Solen, durch Sorption an organischen Ionenaustauschern, oder durch Erschmelzen von Stoffgemischen zu Gläsern.

Beispielsweise wurde in der US-PS 3640888 eine Californium-252-Neutronenquelleund ein Verfahren zur Herstellung einer solchen beschrieben, bei welchem durch eine dünne Quarz-Kapillare, die mit imprägniertem Quarzpulver gefüllt ist, eine salzsaure Lösung mif einer vorbestimmten Caüforniurii-252-Menge geleitet wird, danach das Lösungsmittel und die aus einer Organophosphorsäure bestehende Imprägnierung durch Wärmebehandlung entfernt und die Kapillare mit dem Pulver bei einer Temperatur zwischen 1600° und 1800° C zu einem glasartigen

is Kügelchen geschmolzen wird. Die äußere Schicht des Quarzkügelchens bleibt dabei praktisch frei von Californium-252. Das Quarzkügelchen kann in einen geeigneten zweiten Behälter eingebracht werden, dessen Material jedoch nicht erwähnt wurde.

Weiterhin wurde ein Verfahren zur Herstellung von radioaktiven Bestrahlungspräparaten beschrieben, bei welchem, ein keramischer Körper teilweise mit Brennglasur versehen wird, danach mit der Lösung einer radioaktiven Substanz getränkt nd schließlich an dem unglasierten Teil seiner Oberfläche mit einer Kalt- oder Warmglasur ebenfalls emanationsdicht verschlossen wird, die bei einer Temperatur aufgebracht werden kann, bei der noch keine merkliche Verdampfung des Radiums stattfindet (DE-PS

600991).

Sowohl im Falle des Einschmelzens von Californium-252-oxid in Quarzkügelchen nach der US-PS 3 640 888 als auch im Falle des aus einem keramischen Körper bestehenden Bestrahlungspräparates nach der DE-PS 600 991 ist eine einfache und vollständige EIuierung des Radionuklide unmöglich. Beide genannten Arten von Strahlungsquellen sind nicht regenerierbar.

Eine therapeutisch verwendbare, radioaktive

Strahlenquelle kleiner Abmessung, die ein eine weiehe Gamma-Strahlung (zwischen ca. 29 keV und 100 keV) aussendendes Radionuklid mit einer Halbwertszeit von ca. 8 bis 100 Tagen enthält, ist aus der US-PS 3351049 bekannt. Die Strahlenquelle weist einen Trägerkörper für das Radionuklid auf, der beispielsweise aus einem Nylonfaden oder einem anderen leichten, organischen Material bestehen kann, und der von einer Hülse aus einem Metall mit einer niederen Atomnummer gasdicht umschlossen ist. In einer weiteren Ausbildung dieser Strahlenquelle ist der das Radionuklid enthaltende Trägerkörper aus organischem Material zunächst mit einer inneren Hülse aus einer Aluminiumlegierung umgeben, auf die eine äußere, aus organischem Plastikmaterial bestehende Hülse aufgebracht ist, weil die innere Hülse mit menschlichem Gewebe nicht verträglich ist.

Eine solche Strahlenquelle ist mit einer löslichen Cf-252-Verbindung nicht beaufschlagbar, da diese Verbindung in ihr Oxid überführt werden muß. Außerdem würde sowohl das aus organischem Mat«- rial bestehende, das Californium-252 enthaltende Kernstück als auch die aus organischem Plastikmaterial bestehende äußere Hülse für due Herstellung bzw. für die Verwendung einer Neutronenquelle unbrauchbar sein.

Die bekannten Herstellungsverfahren für Neutronenquellen kleiner Abmessungen bzw. für deren Kernstücke weisen verschiedene Nachteile auf. Entweder sind sie umständlich oder kompliziert und be-

nötigen aufwendige Apparaturen oder sie erfordern Mo-99-Säule eluieit werden kann, muß das Mo-99

eine besondere chemische Reinheit der zu verarbei- nacheinander über zwei Reinigungs-Adsorptionssäu-

tenden Substanzen bzw. deren Lösungen. len geschickt werden mit jewels sich anschließende;!

Insbesondere im Falle einer Sorption an Ionenaus- Waschvorgängen. Erst nach dieser Vorbehandlung tauschern sind erforderliche Eigenschaften, wie z. B, s wird die daraus erhaltene Mo-99-Produktlösung auf Formbeständigkeit, Temperaturbeständigkeit und einen gewissen pH-Wert eingestellt, nicht radioaktive Strahlenbeständigkeit nicht gegeben. Außerdem be- Trägersubstanz in Form von Natriummolybdat hinzuwirken Temperatur- und/oder Strahlenschäden eine gegeben und die Probenlösung über eine Aluminiumunvollständige Wiedergewinnbarkeit der sortierten, oxidsäule geschickt. Nach der Bildung einer gegeringen Substanzmengen. 10 wünschten Menge des Tochtemuklids Tc-99-m wird

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, dieses dann eluiert. Das Mo-99 verbleibt hierbei auf

Neutronenquellen kleiner Abmessungen bereitzu- der Al₂O₃-Säule.

stellen, die Bei dem Verfahren nach der Erfindung zur Her-

a) einen verlustfreien Umgang mit Mikromengen stellung einer Neutronenquelle kleiner Abmessung von Neutronen emittierenden Substanzen, so- is gemäß der Erfindung ist ein derart umständliches wohl bei der Verarbeitung dieser Substanzen Verfahren nicht erforderlich, es wird auch kein Tochwährend der Herstellung der Neutronenquellen ternuklid vom Mutternuklid abgetrennt, sondern das als a-jch beim Wiedergewinnen der deponierten Californium-252-Salz ein oder mehrmals mit dem Substanzen vor einer genau dosierbaren Neube- Al₂O₃-Faden in Kontakt gebracht und dieser zur BiI-aufscrilagung, gewährleisten und 20 dung des Gxids aus der Cf-252-Verbindung erhitzt.

b) einfach herstellbar und verhältnismäßig leicht Das Verfahren nach der Erfindung -at einfach, leicht und vollständig regenerierbar sind. ausführbar und nicht auf Cf-Lösungen beschränkt, die

Diese Aufgabe wird bei der eingangs genannten einen gewissen pH-Wert aufweisen oder eine be-

Neutronenquelle erfindungsgemäß dadurch gelöst, stimmte Konzentration der Cf-Verbindung enthalten,

daß sie einen ca. 1 Mg CaIifornium-252 als Oxid in 25 Die Figur zeigt in vergrößertem Maßstab eine na-

homogener, feiner Verteilung enthaltenden und vom delförm'ge Califomium-252-NeutronenqueIle zur

Califomium-252 und/oder von dessen Folgeproduk- Anwendung beispielsweise in der interstitiellen Ge-

ten verlustfrei, d. h. vollständig, eluierbar und zur Schwulsttherapie. Das Kernstück 1 aus einem porösen

Wiederverwendung neu beaufschlagbar ausgebildeten Keramikfaden, der nach dem erfindungsgemäßen

Aluminiumoxid-Faden als Kernstück aufweist, und 30 * 'erfahren mit größenordnungsmäßig ϊ bis 2 μg CaIi-

daß in an sich bekannter Weise die Kapsel aus einer fornium-252 beaufschlagt wurde, ist umschlossen von

inneren metallischen und einer äußeren Hülse besteht, einer inneren, verschweißten Metallhülse 2 und einer

wobei diese Hülsen mechanisch wieder entfernbar, um äußeren, ebenfalls verschweißten Metallhülse 3, die

das Kernstück herum konzentrisch und gasdicht an- an ihrem einen Ende eine öse 4 trägt. Die Metallhül-

geordnet und nadeiförmig ausgebildet sind, und daß 35 sen bestehen aus weitgehend strahlen- und korro-

die äußere Hülse aus Metall besteht und an ihrem ei- sionsbeständigen Legierungen, wie z. B. Edelstahl

nen Ende eine öse aufweist. oder Zirkaloy.

Das Verfahren zur Herstellung einer erfindungsgemäßen Neutronenquelle ist gekennzeichnet durch die Beispiel
folgenden Verfahrensschritte: 40 Ein etwa 25 mm langer Aluminiumoxid-Faden mit

(A) Ein- oider mehrmaliges Tränken des Al₂O₃-Fa- einem Durchmesser von 0,3 mm wird mit einer 0,1 M dens mit einer wäßrigen, salpetersauren Califor- bis i M Salpetersäure enthaltenden Lösung von CaIinium-252-Lösung, fornium-252-nitrat (0,001 M Cf(NO₃)₃-Lösung) ge-

(B) Entfernen des Lösungsmittels durch Erhitzen auf tränkt, zunächst zur Entfernung der wäßrigen Lösung ca. 80° C während bzw. nach jedem Tränken, 45 ca. eine halbe Minute lang auf ca. 80° C erhitzt und

(C) Erhitzen des AJ₂O₃-Fadens zur Überführung der danach zur Umwandlung des Californiumnitrats in das löslichen Cf-252-Verbindung in ihr Oxid auf eine Oxid ca. 10 Minuten lang bei 600° C bis 700° C geTemperatur zwischen ca. 600° C und 700° C, glüht. Das so erhaltene Kernstück der Neutronen-

(D) Umschließen des Al₂O₃-Fadens mit einer inne- quelle wird in ein Edelstahlröhrchen von 0,8 mm Auren gasdichten und einer äußeren gasdichten, 50 ßendurchmesser und einer Wandstärke von 0,15 mm metallischen Hülse. gebracht und an beiden Enden gasdicht verschweißt.

Zwar wird in der DE-OS 2213137 ein Verfahren Das verschweißte Röhrchen wird aus Sicherheits-

zum Wiederbeladen eines Technetium-99-m-Gene- gründen in ein zweites, weiteres Edelstahlröhrchen

rators beschrieben, doch wird bei diesem Verfahren mit efcwra Außendurchmesser von 1,2 mm und glei-

dasTochternukHd Tc-99-m aus einer Al₂O₃-Säule, die 55 eher Wandstärke gesteckt, das an seinem einen Ende

das Mutternuklid Mo-99 enthält, eluiert. Bevor dac mit einer zuvor angeschweißten öse verschieden ist,

Tc-99-m in einer isotonischen Salzlösung aus der und ebenfalls gasdicht verschweißt.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche;

1, Doppelt eingekapselte Califomium-252-oxid enthaltende Neutronenquelle kleiner Abmessung zur Verwendung in der interstitiellen und intrakavitären Strahlentherapie, dadurch ge kennzeichnet,daß sie einen ca. 1 ug CaUforniura-252 als Oxid in homogener, feiner Verteilung enthaltenden und vom Californium-252 und/oder von dessen Folgeprodukten verlustfrei, d. h. vollständig, eluierbar und zur Wiederverwendung neu beaufschlagbar ausgebildeten Aluminiumoxid-Faden als Kernstück aufweist, und daß in an sich bekannter Weise die Kapsel aus einer inneren metallischen und einer äußeren Hülse besteht, wobei diese Hülsen mechanisch wieder entfernbar, um das Kernstück herum konzentrisch und gasdicht angeordnet und nadeiförmig ausgebildet sind, und daß die äußere Hülse aus Metall besteht und an ihrem eines Ende eine öse aufweist.
2. Verfahren zur Herstellung einer Neutronenquelle gemäß Anspruch 1, gekennzeichnet durch die folgenden Verfahrensschritte:

(A) Ein- oder mehrmaliges Tränken des Al₂O₃-Fadens mit einer wäßrigen, salpetersauren Californium-252-Lösung,

(B) Entfernen des Lösungsmittels durch Erhitzen auf ca. 80° C während bzw. nach jedem Tränken,

(C) Erhitzen des Al₂O₃-Fadens zur Überführung der lösliciien Cf-252-Verbindung in ihr Oxid auf eine Temperatur zv^schen ca. 600° C und 700"C,

(D) Umschließen des Al₂O₃-Fr iens mit einer inneren gasdichten und einer äußeren gasdichten, metallischen Hülse.